天然气中烷烃气碳同位素研究的意义.pdf

第 3 1 卷第 1 2期 地质勘探 天然气 中烷烃气碳 同位素研究的意义 戴 金 星 中国石油勘探开发研究 院 戴金星． 天然气 中烷烃气碳 同位素研 究的意义． 天然 气工业 ， 2 0 1 1 ， 3 1 1 2 i - 6 ． 摘 要 天然 气中烷烃 气的碳 同位素值蕴含 丰富的科 学信息， 为研 究其重要理 论及实践 意义 ， 分 析、 总结 了国内外 学者对烷烃 气中单 组分 甲烷、 乙烷 碳 同位 素值 的研 究成果。结果 认为 依据 ”c 一R 。回归方程 能对 勘探 目的层天 然 气的类型或 成 熟度 作 出推 断； 煤 成 气 的 ”c 基 本 上 重 于 一2 8 ． O ‰ ， 油 型 气 的 。 C z基 本 上轻 于 一2 8 ． 5 ％ o ， 而 介 于 一 2 8 ． O ‰～一2 8 ． 5 ‰ 之 间是上述 两类气的共存 区， 且 以煤成气为主 。此外 ， 还 重点讨论 了烷烃 气碳 同位 素系列所反 映的 油气地质和地球化 学信 息， 认为具有正碳 同位素系列 的烷烃气属于有机成 因气， 负碳 同位 素系列 的烷烃气基本上属 于无 机成 因气； 但在沉积盆地 中个别 出现的负碳 同位素 系列是 由于正碳 同位素 系列次生 改造 扩散分馏 、 相态 转换分馏 所 致 ， 其烷烃气不是无机成 因的。 关键词 烷烃 气 碳 同位 素值 甲烷 乙烷 回归方程 碳 同位 素系列 倒转 天 然气成 因 DOI 1 O ． 3 7 8 7 ／ i ． i s s n ． 1 O O O 一 0 9 7 6 ． 2 0 1 1 ． 1 2 ． 0 0 1 天然气中蕴含科学信息最多 的是烷烃气 ， 因为其 有 CH 、 C H 、 C 。 H 和 C H 。 共 4个 组 分 ， 同时 丁烷 还有 正 丁烷 和异 丁烷 2种异 构 体 ， 故 烷 烃 气 在 天然 气 中含科 学信 息是 最丰 富 的。值得 指 出的是 有 的学 者把 戊 烷 C H 。 也 归 人 烷 烃 气 中 ， 笔 者认 为 不 妥 。 因 为 戊 烷有 3种 异构体 在 常温 常压 下 ， 正戊 烷 为无色 易燃 液体 ； 异戊 烷又 名 2 一 甲基 丁 烷 ， 也是 无 色 易 燃 液体 ； 新 戊 烷 又 名 2 ， 2 一 二 甲基 丙 烷 ， 是 无 色 可 燃 气 体 ， 或 易 挥 发 可燃 液体 。基 于上述 原 因 ， 烷 烃气 只能包 括 甲烷 、 乙 烷 、 丙 烷 和丁烷 。 天然气 中的烷烃气 组 分不仅 比其 他组 分蕴 含更 多 的科学信息， 而且烷烃气还 比其他组分含量大 ， 在天然 气 中可见 率很 高 。在 含 油 气 盆 地 的天 然 气 中 ， 几 乎 百 分之 百都含 有烷 烃 气 。 因此 ， 对 烷 烃 气碳 同位 素 的 研 究 ， 能对天然气的研究和勘探提供大量 的信息。以下 将 以烷烃 气 中单组分 如 甲烷或 乙烷 以及 烷烃 气组 合 的碳 同位 素研 究 的实例 ， 说 明其 重要 的意 义 。 1 甲烷碳 同位素值研 究 在烷 烃气 碳 同位 素研 究 中， 甲烷碳 同位 素 C 是最早 获 得广泛 应用 的 。 1 ． 1国外 研究情 况 世界上早期的同位素质谱仪功能较为简单 ， 只能 分析 甲烷 或全烷 烃 气 的碳 同位 素 值 。因此 ， 世界 上 开 发研究 C 最 多 ， 这些 大 量 的研 究 成 果 对 天 然 气 勘 探具 有重 要 的意义 。 1 S t a h l 等综合研究西北欧和北美有机成因甲烷 碳 同位素 值和其 烃 源 岩成 熟度 R。 关 系 ， 提 出了 回归 方程 _ 1 J 煤成 气 回归方 程 C ≈ 1 4 1 g R 。 一2 8 油 型气 回归方 程 坞 C ≈ 1 7 1 g R 。 一4 2 2 C l a y p o o [ 提 出北美 C 一R 。回归 方程 煤成 气 回归方 程 C ≈ 1 5 1 g R 。 一3 5 1 ． 2国 内研 究情况 在 中 国也 有 许 多 学 者 提 出 了 C 一R 。回归 方 程 。 1 戴 金 星不 仅 提 出 了 C 一R 。回归 方 程 ， 同 时 还 提 出 了 C 。一 R。和 C 。一 R。煤 成 气 回 归 方 程 2 ] 煤 成气 回归方 程 ” C ≈ 1 4 ． 1 2 1 g R。 一3 4 ． 3 9 作者简介 戴 金星 ， 中国科学院院士 ， 教授级高级工程师 ， 本刊第七届编委会顾问 ； 1 9 6 1 年毕业于南京大学地质系 ， 现为 石油勘 探与开发 和 天 然 气地 球 科学 主 编 ， 中 国科 学 地球 科 学 编委 ， 已在 国 内外 刊 物发 表 论 文 2 6 4篇 ， 出版 专 著 2 6部 。地 址 1 0 0 0 8 3 北京市海淀区学院路 2 O号 。E - ma i l d j x p e t r o c h i n a ． c o rn． c r l 天然气工业 2 0 i 1年 I 2月 油 型气 回归方程 C ≈ I 5 ． 8 0 1 g R。 一4 2 ． 2 0 煤成 乙烷 回归方 程 坞 C 。 ≈8 ． 1 6 1 g R 。 一2 5 ． 7 1 煤成 丙烷 回归方 程 C ≈7 ． 1 2 1 g R 。 一2 4 ． 0 3 2 沈平等 在研 究 鄂 尔 多斯 盆 地 、 四川盆 地 和 东 濮 凹陷有 机成 因 艿 C R。 关 系 后 ， 提 出 了连续 沉 积 、 无 大抬 升侵蚀作 用 聚煤盆 地煤 成 甲烷 回归 方程 ] 艿 C1 ≈ 8 ．6 1 I g R。 一 3 2． 8 3 刘文 汇 于 1 9 9 9年 提 出腐殖 型有 机 质 形成 煤 成 气的 C 一R 。回归方程l_ 5 ] ， 与以前诸学者不同， 他指 出在 R 。 一0 ． 9 前 后有 2个 回归方 程 ”C1 ≈ 4 8 ． 7 7 1 g R。 一3 4 ． 1 R。 ≤0 ． 9 Cl ≈ 2 2 ． 4 2 1 g R。 一 3 4 ． 8 R。 0 ． 9 4 赵文智和刘文汇[ 6 综合研究了由腐泥型和混合 型有 机质 生成 油型气 的 C 一R 。回归 方程 C 一2 7 ． 5 5 1 g R。 一4 7 ． 2 2 腐 泥 型 C 一2 5 ． 5 5 1 g R。 一4 O ． 7 6 混合 型 以上是 国 内外 学 者对 洲 际性 、 全 国性 和大 区域 性 “ C R 。的综 合 研 究 成 果 。根 据 这 些 成 果 ， 当 取 得 ” C 后 ， 对 新 勘探 区气 源岩 的性质 、 成 熟 度 就可 进 行 科 学推 断 ， 从 而 可确定所 勘探 天然 气 的类 型 ， 对一个 地 区或盆 地 的天然 气勘 探 作 出科 学 的有 效结 论 ， 推 动 天 然气勘 探快 速进 展 。 例 如 鄂尔 多斯 盆地 在 2 O世 纪 8 0年 代 初期 对 是 否有煤 成气 还存 有争议 。该 区任 4井 、 任 6井 和 任 1 7 井在 石 盒 子 组 非 含 煤 地 层 发 现 天 然 气 的 ”C 为 一 3 4 ． 8 ‰ ～ 一3 4 ． O ‰ ， 同时从 图 1井太原 组 R。 值 与获 得天 然气 ” C 值 为 一 3 4 ． 6 ‰ 进 行 了对 比研 究 ， 从 而 确定 了该 盆地存 在煤 成 气 ] ， 为 以后 大力 开 展 煤 成气 勘探 提供 了理论 依 据 。如 今该 盆地 成为全 国天 然气储 量 最高 、 产量最 高 、 煤成气 大气 田最 多 的盆 地 ， 2 0 0 9年 底共 探 明天然 气储 量2 ． 2 4 5 5 4 6 1 0 挖m。 ， 年产 天然 气 2 0 8 ． 1 5 i 0 。 m。 ， 发现 煤成 大气 田 8个 苏里 格 、 靖边 、 大 牛地 、 榆林 、 子洲 、 乌 审旗 、 神木 和米脂 。 2 乙烷碳 同位素值研究 中 国许 多 学 者对 乙烷 碳 同位 素 C 组 成 的特 征及其应用进行了详细的研究。 张 士亚 等嘲 于 1 9 8 8年指 出 ， 有 机质类 型不 同 的烃 源岩生成的天然气 ， 其 C 值有显著差异。 C 组 成受烃 源 岩成 熟 度 的 影 响 比 ”C 小 ， 可 以将 一2 9 ％ o 0 作 为判别 油型 气 与 煤 成 气 的界 线 煤 成 气 的 C 一 般重 于 一2 9 ％ 。 ， 油 型 气 的 ” C 一 般 轻 于 一2 9 ％ o 。介 于 一2 9 ‰ ～ 一2 s X 。 之 间仅 有 个 别 油 型气 与煤 成 气 重 叠 。戴金 星 等 1 9 9 2年认 为 ， ”C 。 一2 5 ． 1 ‰ 为煤成气 _ s ] 。 王 世 谦 1 9 9 4年 研究 了 四川 盆 地侏 罗 系 震旦 系 天 然气 的地球 化学 特征后 ， 指 出 C 。 一2 9 X 。 为煤 成 气口 。戴金星等 2 0 0 5年指出， C 。 一2 7 ． 5 ‰为煤成气口 。戴金星等 2 0 0 9年 研究了四川盆地 9个产气层 ， 发现 C 。最重的是由 上二叠统龙潭组和上三叠统须家河组煤系烃源岩形成 的煤成 气 ， 其 C 介 于 一2 O ． 7 ‰ ～2 8 ． 3 ‰ ， 主 要 产 在须家河组 、 长兴组和飞仙关组中 图 1 l 】 。 最 近 戴 金 星 等 对 中 国 气 田 或 油 田伴 生 气 具 有 C ” C 是 原生 的烷烃 气碳 同位素 。凡 C依 次 递增 者 称 为 正碳 同位素 系列 ； 凡 C依 次递 减 者为 负碳 同位 素系列 [ z 6 1 。 3 ． 1 正碳 同位素 系列是 有机 成 因原 生 烷烃气 正碳 同位 素 系列 表 征烷 烃 气 是有 机 成 因 的 ， 且 为 原 生型 。这类 原生 型 烷 烃 气 既 可是 油 型气 表 1 ， 也 可是 煤成气 表 2 。此 特 点被 国 内外 学 者 所 公 认 ， 故 不 再赘 述 。 3 ． 2 负碳 同位 素 系列基本是 无机 成 因原生烷 烃气 烷烃气负碳同位素系列典型的是发现在无沉积岩 的岩浆岩 、 大 洋 中脊 或 陨石 中 ， 如俄 罗斯希 比尼 地块 岩 浆岩 包 裹 体 中发 现 天 然 气 的 ”C 为 一3 ． 2 ‰ ， C 为 一9 ． 1 ‰ ， ”C 。为 一1 6 ． 2 ‰ ； 土耳 其 喀迈 拉 蛇 绿 岩 中 天 然 气 C 为 一 1 1 ． 9 g 。 ， C 为 一2 2 ． 9 ‰ ， ” C 。 为 一2 3 ． 7 ‰ 2 。 ] ； 北 大 西洋 L o s t C i t y洋 中脊 天 然 气 的 C 为 一9 ． 9 X o ， C 为 1 3 ． 3 ‰ ， 。 C 。为 一 1 4 ． 2 ‰ ， ”C 4为 一1 4 ． 3 ‰[ 。 ； 澳 大利 亚 Mu r c h i s o n 碳质 陨 石 天 然 气 的 ”C 为 9 ． 2 ‰ ， 艿 ”C 为 3 ． 7 ‰ ， nC 。 为1 ． 2 ‰_ 3 。这些 负 碳 同位 素 系 列 的烷 烃 气 ， 只 能是无 机成 因 的 。 正 碳 同位 素 系列 和 负碳 同位 素 系列 的烷烃 气 ， 其 差 异是 由碳 同位素 系列 的分馏模 式相 反 的同位 素动力 效应 所致 。岩 浆岩 、 大 洋 中脊 和 宇 宙 陨石 中的烷 烃 气 是通 过 C C键 的形 成 而 产 生 的连 续 多 聚物 的产 物 ， C 一 C 比 C ” C键 弱 ， 优先 断裂 ， C H 比 CH 标准分享网 w w w .b z f x w .c o m 免费下载 第 3 1 卷第 1 2 期 地质勘探 更加快速形成烃链 ， 即在聚合反应过程中， 地C将优先 进人聚合形成的长链 中， 从而使形成烷烃气的碳 同位 素随着碳数的增加而更加贫”C； 在沉积岩 中则相反 ， 烷烃气是由干酪根的降解产生的， 如 c C键 的断裂 ， ” C 一 C比 C 一 C键 弱 ， 所 以优 先 断裂 ， 导致 有 机热 成因烷烃气的碳同位素随着分子中碳数的增加而更加 富 集n C。 3 ． 3 个 别情 况 在沉积盆地中， 当发现批量 负碳 同位素系列烷烃 气 ， 且天然气中 R／ R 0 ． 5时， 如松辽盆地兴城气 田、 升平 气 田 、 昌德气 田和长 岭气 田， 这 些烷 烃气也 是无 机 成 因的l_ 3 。 但近年来在中国一些沉积盆地也发现个别负碳同 位素系列的烷烃气 ， 如塔里木盆地大宛齐油气 田大宛 1 井 ， 其 2 3 9 1 2 3 9 4 m深气 层的 。 C 为一1 7 ． 9 ‰ ， 。 C 2 为 一2 1 ． 4 ‰ ， 。 为 ～2 6 ． 2 ‰ ， 。 C 4为 一2 7 ． 5 ％ 。 ， 该井 上下层与邻井均为正碳同位素系列或为碳同位素值倒 转 ， 而该井则为负碳同位素系列 ， 其原因是 由于正碳同 位素系列的烷烃气 ， 受 后生的c扩散分馏率 随碳分 子数增 加 而变低 ， 从 而 导致 正 碳 同位 素 系列 改 变 为 负 碳 同位素 系列口 。鄂尔 多斯 盆 地陕 3 8 0井 盒 8段 3 3 0 6 ～3 3 0 9 m 天 然气 C 为 一2 4 ． 5 ‰ ， ” C 2 为 一 2 8 ． 3 ‰ ， ” C 。 为 一2 9 ． 3 ‰ ， 为 负碳 同位素 系 列 ， 而 四 周邻 井 则 无 此 特 征 ， 而 且 尺／ R 值 介 于 0 ．0 2～ 0 ． 0 4 E ] ， 该盆地构造稳定 ， 无大断裂及 晚古生代以来 缺乏 岩浆 活动 ， 没有 形成无 机成 因烷 烃气 的条 件 。 再 如 四川盆 地 中坝 气 田 中 1 9井 T 。 气层 气 的 C 为 一 3 5 ． 4 ‰ ， 。 C 为 一 2 5 ．8 ‰ ， ”C 。为 一 2 4 ． 6 ‰ ， C 为 一 2 4 ． 3 ‰ ， 同时 该 气 田 中 3井 、 中 5 3井和 中 6 0井 须 家 河 组 气 层 气 的 R／ R 为 0 ． 0 1 ～ o ． 0 3 ； 中 1 8井 雷 口坡 组 气层 气 的 R／ R 为 o ． O l ， 即氦 具有 壳源 成 因 ， 这说 明中坝 气 田无 论 须家 河 组 或 雷 口 坡 组 的 气 层 气 均 是 有 机 成 因 的。 但 同 为 中 1 9井 T 。 。 ， 其 水 溶 气 的 C 为 一 1 1 ．1 ‰ ， ”C 为 一 1 4 ． 5 ‰ ， ”C 。 为 一1 9 ． 4 ‰ ， 却 属 于负碳 同位 素 系列 ， 由此 若得 出水 溶气 中烷烃 气是 属于 无机成 因显然牵 强 附会 。后 者所 以 出现 负碳 同位 素形 式 ， 可 能气 层 气 和 水溶 气相 态不 同 ， 由于水 对溶 于其 中 甲烷 、 乙烷和丙 烷 产 生不 同 的碳 同位 素分 馏所 致 。 B u r r u s s 等 发现 阿 巴拉契亚 盆 地北 部 志 留系 和 奥 陶系非 常规气 藏 甲烷及 其 同系物之 问也 出现 负碳 同 位 素系列 ， 并 且 在深 部 样 品 中 发 现 了 氢 同位 素倒 转 。 他 们提 出 ， 除了混合 作用 外 ， 需 要 乙烷 和丙烷 发生 瑞利 分馏 ， 从而导致同位素倒转 ， 而引起瑞利分馏的反应可 能包括 过渡 金属 与水 介 质 在 2 5 0 ～ 3 0 0℃ 时发 生 的 氧 化还原作用 。 由上述 可知 ， 在沉 积 盆 地 中个 别 井 出现 负 碳 同 位 素系列 ， 是 由于正碳同位素系列烷烃气受次生改造形 成 的， 不能仅依据负碳 同位素系列认为是属于无机成 因烷烃气 ， 应 进行 综 合分 析 研 究 。考 虑 到个 别 负 碳 同 位 素 系列是 由正碳 同位 素 系列 次 生 改造 形 成 ， 所 以认 为负碳 同位素系列烷烃气基本是无机成因更科学些 。 4 结 论 1 甲烷碳 同位 素与 烃源岩 成熟度 回归 方程具 有广 泛使用价值 ， 对判断勘探 目的层气体类 型具有重要意 义 。 ‘ 2 煤 成 气 的 C 基 本上 重 于 一2 8 ． O ‰ ， 油 型 气 的 C 基 本 上 轻 于 一2 8 ． 5 ‰ ， 介 于 一2 8 ． 0 ‰ ～ 一 2 8 ． 5 ‰ 之 问为两类 气共存 区 ， 且 以煤 成气 为主 。 3 正碳 同位 素 系列 的烷 烃气 是 有 机成 因 的 ， 负 碳 同位 素系列 的烷 烃气 基 本 上是 无 机 成 因 的 ； 但 沉 积 盆 地 中个别 出现 负碳 同位 素系列是 由正碳 同位素 系列次 生改 造所 致 ， 其 烷烃气 并不 是无 机成 因的 。 致谢 本文引用了张文正教授 和秦胜 飞博士未发表 的负碳 同位 素 系列 资 料 ， 在 此 深 表 感谢 。 参 考 文 献 E 1 ]S TAHI W J ， C AR E Y J R B D ． S o u r c e r o c k i d e n t i f i c a t i o n b y i s ot o pe an a l y s e s of na t ur a l ga s e s f r o m f i e l d s i n t he Va l Ve r d e a n d D e l a w a r e b a s i n s ， w e s t T e x a s [- J ] ． C h e mi c a l G e o l og y， 19 7 5， 1 6 4 25 7 26 7． [ 2 ]戴金星， 宋岩， 关德师， 等． 鉴别煤成气的指标[ M] ／ ／ 煤成气 地质研究． 北京 石油工业出版社 ， 1 9 8 7 1 5 6 1 7 O ． E 3 ]戴金星 ， 戚厚发． 我 国煤成烃 气 的 ”c R 。 关 系[ J ] ． 科学 通 报 ， l 9 8 9， 3 4 9 6 9 0 6 9 2 ． E 4 ]沈平 ， 申岐祥 ， 王先彬 ， 等． 气 态烃 同位 素组成 特征 及煤 型 气判别[ J ] ． 中国科学 B辑 化学 ， 1 9 8 7 ， 1 7 6 6 4 7 6 5 6 ． E 5 ]刘文汇 ， 徐永 昌． 煤 型气碳 同位素 演化 二阶段 分馏 模式及 机理 [ J ] ． 地球化学 ， 1 9 9 9 ， 2 8 4 3 5 9 - 3 6 6 ． [ 6 ]赵文智 ， 刘文汇． 高效天然气藏 形成分 布与凝析 、 低效气 藏 经 济开 发的基 础研 究 [ M] ． 北 京 科学 出版社 ， 2 0 0 8 1 0 1 1 02 ． [ 7 ]戴金星． 我 国煤成气藏 的类型和有利 的煤成气 远景 区[ M] ∥天然气勘探． 北京 石油工业 出版社 ， 1 9 8 6 1 5 - 3 1 ． [ 8 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