基于电感耦合等离子体质谱_光谱技术研究朱溪钨铜矿床原生晕地球化学特征_苏晓云.pdf

2015 年 3 月 March 2015 岩矿测试 ROCK AND MINERAL ANALYSIS Vol． 34，No． 2 252 ～260 收稿日期 2014 －08 －20;修回日期 2015 －03 －05;接受日期 2015 －03 －10 基金项目江西省地质勘查基金项目 “江西省塔前赋春铜多金属成矿带成矿规律与成矿预测” 20120106 ; 中煤科工集团 西安研究院有限公司科技创新青年基金项目 “煤层典型构造的槽波响应特性研究” 2015XAYQN07 作者简介苏晓云， 助理研究员， 地质及煤田地质专业。E- mailsuexiaoyun126． com。 文章编号 02545357 2015 02025209 DOI 10． 15898/j． cnki． 11 －2131/td． 2015． 02． 017 基于电感耦合等离子体质谱 /光谱技术研究朱溪钨铜矿床 原生晕地球化学特征 苏晓云1，刘善宝2，高虎3，王成辉2，刘战庆4，胡正华5，刘建光6，陈国华6，万浩章6 1． 中煤科工集团西安研究院有限公司，陕西 西安 710077; 2． 中国地质科学院矿产资源研究所，北京 100037; 3． 陕西省核工业地质调查院，陕西 西安 710054; 4． 桂林理工大学地球科学学院，广西 桂林 541004; 5． 江西省地质调查研究院，江西 南昌 330201; 6． 江西省地质矿产勘查开发局九一二大队，江西 鹰潭 335001 摘要江西朱溪钨铜矿是近年新发现的具有超大型规模前景的钨铜矿床， 本文采集了大量朱溪钨铜矿床样 品， 用偏振激发能量色散 X 射线荧光光谱、 电感耦合等离子体质谱/光谱等技术分析主量和微量元素含量， 根据各元素的含量水平以 10 种主要成矿元素 W、 Sn、 Bi、 Mo、 Pb、 Zn、 Cu、 As、 Sb、 Ag 作为分析研究区原生晕 地球化学特征的指示元素。结果表明， Cu、 Zn、 Ag、 Pb 和 W、 Bi、 Sn、 Mo 的元素共生组合十分明显， 同时 W 与 Cu 也有相关性， 富集 W 的部位同样也富集了 Cu。成矿元素在空间上的分布特征为 ①同一剖面上越往北 西方向， W 为主的高温元素更为富集; 平面上越往南西方向， W 为主的高温元素更为富集; 越往深部， W 为主 的高温元素更为富集。②Cu 为主的中温元素富集深度比 W 为主的高温元素富集深度浅。研究认为， 铜矿 富集部位在中、 深部 －1400 ～ －1500 m ， 钨矿富集部位在深部 －1400 ～ －1900 m ， Ag、 As、 Sb 等低温元 素的富集部位更靠近地表 －1100 ～ －1200 m 。这种剖面线上和平面上的原生晕地球化学特征为该矿床 进一步勘探工作与成矿预测提供了理论依据。 关键词朱溪钨铜矿床; 原生晕; 地球化学特征; 偏振激发能量色散 X 射线荧光光谱法; 电感耦合等离子 体质谱法; 电感耦合等离子体光谱法 中图分类号O657． 63; O657． 31; O657． 34文献标识码A 江西朱溪钨铜矿是近年新发现的多金属大型超 大型矿床， 以钨铜为主， 伴生锌、 银等。朱溪矿区控 制的钨铜金属量已经分别超过 100 万吨 ［1 ］， 结合较 早发现的大湖塘、 香炉山钨矿均已达到大型 － 超大 型规模， 江西省 “南钨北扩” 格局已经形成 ［2 －3 ］。 近几年前人对朱溪矿区进行了大量研究， 取得 了一定的认识。例如， 陈国华等 ［4 ］、 刘善宝等［5 ］ 、 李 岩等 ［6 ］、 苏晓云等［7 －8 ］对朱溪矿区成矿相关花岗岩 进行年代学和地球化学方面进行研究; 刘战庆等 ［9 ］ 通过煌斑岩同位素年代学研究为成矿作用的研究提 供了理论依据， 但下一阶段的勘查工作尤其是勘查 方向的确定， 还急需理论加以指导。原生晕方法自 20 世纪 50 年代以来， 由谢学锦 ［10 ］、 Mller 等［11 ］、 Huang 等 ［12 ］率先应用于深部找矿， 目前在追踪隐伏 矿体， 确定矿体赋存部位、 深部矿体产状和找矿方向 等方面得到了极大应用， 也被认为是最为有效的方 法之一。原生晕研究中需要对大量的样品进行快速 分析测试， 本文应用偏振激发能量色散 X 射线荧光 光谱 EDXRF 、 电感耦合等离子体质谱/光谱 ICP － MS/AES 等多种技术对样品进行分析， 结合主要 成矿元素的组成， 对矿床成矿元素原生晕地球化学 特征开展了研究， 分析成矿元素的共生组合特点， 并 重点对空间上元素的分布形式进行剖析， 了解该矿 床目前已经揭露部分的元素分布形式， 以期对深部 矿体成矿预测和下一步勘探工作提供帮助。 252 ChaoXing 1地质背景及矿体特征 1． 1地质背景 朱溪矿区处于长江中下游、 江南、 钦杭接合带等 巨型成矿带与中国东南部滨太平洋 NNE 向成矿带 纵横叠加复合有利成矿区域内， 成矿区带划分上属 于滨太平洋成矿域扬子成矿省武功山杭州湾 成矿带萍乡 － 德兴成矿亚带中塔前朱溪赋春 成矿带组成部分 ［13 ］， 具多旋回、 多期次岩浆活动， 有 巨大成矿潜力 ［2 －8， 14 －16 ］。 区内出露地层包括基底和盖层两部分［4 ］。基 底厚度超过 500 m， 为新元古代双桥山群， 主要岩性 为灰绿色绢云母千枚岩、 砂质千枚岩、 变质砂岩、 变 余沉凝灰岩等， 经区域低绿片岩相浅变质作用形成。 盖层部分主要为古生代和中生代地层， 包括石炭系、 二叠系、 三叠系及白垩系。 该区经历了数期构造活动。元古代时期的洋壳 俯冲 － 消减及火山活动， 形成绿片岩相的变质作用; 古生代加里东运动使前志留纪地层被抬升、 隆起， 泥 盆系和志留系缺失 ［17 －23 ］， 直到石炭纪该地区才开始 接受海相沉积。三叠纪之后燕山运动使得地壳抬 升， 沉积陆相地层， 并伴有岩浆活动。与朱溪矿区有 关的是次一级的塔前赋春推覆构造带。推覆构造 带内部褶皱密集发育， 呈倾向 NW 的单斜构造; 断裂 带构造发育， 以 NE 向为主。 矿区燕山期岩浆活动强烈， 花岗岩类发育， 属浅 成 － 超浅成相， 为中酸性侵入岩。这些侵入岩多呈 脉状、 岩株状侵入地层或层间破碎带中， 地表出露的 岩体很少， 且风化严重， 但据钻孔岩心观察， 深部有 大量岩枝岩脉产出。岩体类型主要有花岗岩、 花岗 斑岩、 花岗闪长斑岩等。岩脉侵入有中性→中酸性、 酸性→碱性演化特点。 1． 2矿体特征 朱溪矿区以钨、 铜矿为主， 伴生或共生铅 锌 、 银等， 矿体破碎零散， 数量较多， 但大部分为隐伏矿 体， 地表出露较少。 矿区内矿体总体走向 NE， 在勘探线 4 ～54 均有 分布， 据作者 2013 年研究成果 ［7 ］， 从勘探剖面线上 看， 矿体总体呈 “扫帚” 状。矿体按成矿元素的富集 程度可划分为含 Cu 矿体、 Cu － W 矿体及含 W 矿 体。矿体在水平方向表现出一定的分布规律， 在垂 直方向上亦是。 水平方向 含 Cu 矿体在勘探线 23 ～ 54 都有揭 露; Cu － W 矿体主要分布在勘探线 4 ～ 54; 含 W 矿 体则集中在勘探线 20 再往南西的区域。 垂直方向 Cu － W 矿体出现在地表以下 40 ～ 500 m， 含 Cu 矿体出现的最深深度不超过 300 m， 含 W 矿体范围则较大， 从地表以下 200 m 起， 到 1100 m 左右仍然可见。 因此可以看出， 水平方向上从 SW 到 NE 表现 为 W→W、 Cu→Cu 矿体的富集规律， 而垂直方向上 自下而上表现为 W→W、 Cu→Cu 矿体的富集规律。 2样品采集与测试分析 为了研究矿床原生晕及主要成矿元素分布特 征， 本次采集的样品来自 2010 ～2012 年度江西省地 质矿产勘查开发局九一二大队的 6 个钻孔共计 4000 余件， 具体的采集和分析测试工作如下。 1采 集 42 号 勘 探 线 上 ZK4207、 ZK4208、 ZK4209 共 3 个钻孔的 319 件化学分析样品， 其中 ZK4207 钻孔 72 件， ZK4208 钻孔 94 件， ZK4209 钻 孔 153 件。测试分析采用直接粉末法制样［24 ］ 利用 中国地质科学院矿产资源研究所高温高压实验室 XEPOS 型偏振激发能量色散 X 射线荧光光谱仪 德 国 Spectro 公司 对岩心粉末样品中近 50 种主量及 微量 元 素 进 行 同 时 测 定。测 定 方 法 见 参 考 文 献 ［7， 24 －26 ］， 测试工作由作者完成。 2采集 32、 54 号两条勘探线上 ZK3208、 ZK5406 两个钻孔共 354 件化学分析样品， 其中 ZK3208 钻孔 204 件， ZK5406 钻孔 150 件。测试分 析在中国广州澳实矿物分析检测实验室完成， 采用 ME － MS61 方法测定超痕量元素， 所用仪器为电感 耦合等离子体发射光谱仪 VISTA 型， 美国 Agilent 公司 和 ELAN 9000 型电感耦合等离子体质谱仪 美国 PerkinElmer 公司 。试样用高氯酸、 硝酸、 氢 氟酸消解， 再蒸至近干， 稀盐酸溶解定容后再用两种 仪器进行分析， 元素之间的光谱干扰得到校正后即 获得分析结果。 另对 W 元素增加了碱熔消解的电感耦合等离 子体发射光谱 VISTA 型， 美国 Varian 公司 和原子 吸收光谱定量分析 在试样中加入过氧化钠熔剂， 充 分混和后放置在熔炉中高温熔融， 熔融物冷却后用 稀盐酸消解， 然后用电感耦合等离子体发射光谱仪 分析， 元素光谱干扰经校正后获得分析结果。 3 采集了江西省地质矿产勘查开发局九一二 大队提供的除上述 5 个钻孔外， 再加上钻孔 ZK4210 的 6 个钻孔共计 3400 余件样品的 W、 Cu、 Zn 成矿元 素的分析结果。 352 第 2 期苏晓云， 等 基于电感耦合等离子体质谱/光谱技术研究朱溪钨铜矿床原生晕地球化学特征第 34 卷 ChaoXing 3原生晕地球化学特征研究 通对矿床原生晕的研究可以确定深部矿体产 状、 矿床的成矿指示元素及其分带特征， 对寻找隐伏 矿体进行找矿预测效果明显［27 －28 ］。依据获得的分 析测试结果， 本文选取 W、 Sn、 Bi、 Mo、 Pb、 Zn、 Cu、 As、 Sb、 Ag 共 10 种主要成矿元素作为分析研究区原生 晕分带的指示元素。 3． 1钨和铜与成矿元素的相关性分析 元素共生组合的判断在原生晕分析中尤为必 要 ［29 ］， 通过相关性分析直观地对变量进行分类并探 讨 ［30 ］， 可以对元素共生组合作出准确判断。 3． 1． 1相关系数分析 在计算相关系数时， 将 ZK3208 和 ZK5406 两个 钻孔的样品分析结果也一并计算在内， 共计 673 件 样品， 得出朱溪矿区中 W 与 Cu 与其他 8 种元素的 相关性特征如下。 与 W 表现出较好相关性的元素主要有 Cu、 Sn、 Bi、 Mo 相关系数分别为 0． 39、 0． 43、 0． 33 和 0． 44 ; W 与 Zn、 Ag 的相关系数分别为 0． 22 和 0． 17， 为弱 的正相关性; W 与 Pb 也为很微弱的相关性 相关系 数均为 0． 12 ; 而 W 与 As、 Sb 则呈负相关， 相关系 数分别为 －0． 02 和 －0． 09。 与 Cu 表现出较好相关性的元素主要有 Mo、 Zn、 Ag 相关系数分别为 0． 51、 0． 56、 0． 66 ; Cu 与 Bi、 Sn、 Sb、 Pb 为弱的正相关性 相关系数分别为 0． 39、 0． 34、 0． 37、 0． 22 ; Cu 与 As 的相关性不高。 W 与 Sn、 Bi、 Mo 和 Cu 与 Zn、 Ag、 Pb， 这两类高 温和中低温的典型元素共生组合， 在朱溪矿区表现 出非常明显的正相关特征， 表明这些元素共生组合 可能是同时迁移、 同时富集的。 3． 1． 2聚类分析 成矿元素的组合特征、 成矿作用的具体阶段可以 通过 R 型聚类分析来形象、 直观地表现 ［ 30 ］。本文对各 变量进行 R 型聚类分析以验证元素的组合特征。 同样选取本次研究测试的 5 个钻孔共计 673 件 样品的测试结果， 选取 10 种主要成矿元素进行 R 型聚类分析， 如图 1 所示。根据相似性系数， 以 0 为 分类间隔， 则元素组合可以分为两类群体 第一类为 As 和 Sb 的组合， 两种元素自成一类; 第二类为除 As 和 Sb 以外的其他 8 种元素的组合。其中第二类元 素的相似性系数为 0． 5， 又可以分为 2 个亚群体， 分 别为 Zn、 Ag、 Cu、 Pb 和 W、 Bi、 Sn、 Mo。这种典型的元 素共生组合， 与相关性系数所反映的结果一致。 图 1 R 型聚类分析谱系图 Fig． 1R- type cluster hierarchical diagram of elements in Zhuxi deposit 与 W 最相近的元素是 Sn， 二者聚类分析相关 系数为0． 59， 其次为 Bi 和 Mo， 聚类分析相关系数也 达到0． 52 和0． 42。与 Cu 最相近的元素是 Zn， 聚类 分析相关系数为0． 61， 其次为 Cu 和 Pb 的0． 45。聚 类分析相关度最高的是 Zn 和 Ag 的群集组合， 聚类 分析相关系数达到了 0． 695。 W 与 Cu 的聚类分析相关系数为 0． 32， 结合相 关性分析可知 W 与 Cu 有一定相关性， 即成矿作用 在富集 W 的部位同样也富集了 Cu。但与 W 相近的 高温元素组合和与 Cu 相近的亲硫元素组合分为两 个亚群体， 具有一定的独立性， 这可能是热液在成矿 作用过程中沉淀的顺序不同及沉淀时所处的物化条 件不同所导致的 ［31 ］。 3． 2矿床原生晕异常分析 3． 2． 1异常下限的计算 在矿床原生晕异常分析中首先要确定原生晕异 常下限， 本文计算背景值的方法为迭代法 逐步剔 除法 ， 该方法基于正态分布及对数正态分布。通 过计算获得 673 件样品测试分析结果的 10 种元素 的平均值， 用平均值 x 加减两倍的标准离差 2SD， 即 x 2SD， 依此为原则逐步剔除偏差异常值， 得到背 景值 BV 。将所有背景范围内的背景值数据加上 两倍标准离差， 即获得异常下限 TOA 。矿床原生 地球化学异常的中带、 外带则以 2 倍、 4 倍的异常下 限为界， 中带 2TOA ～ 4TOA 、 内带＞ 4TOA 如表 1 所示， 以此圈出异常 ［32 ］。 3． 2． 242 号勘探线剖面分析 在主要成矿元素异常分带划分的基础上， 在 42 号勘探线剖面上， 根据各元素分析结果采用 Surfer 软件绘制原生晕等值线剖面图 图 2 。在圈绘原生 晕异常时， 由于钻孔浅部样品较少， 且 3 个钻孔分布 452 第 2 期 岩矿测试 http ∥www． ykcs． ac． cn 2015 年 ChaoXing 不均， 选取海拔在 － 800 ～ －1500 m 之间的样品绘 制。由图 2 可知， 大部分元素的原生晕发育形状相 近， 略有向北西倾伏的特征。 W 的 异 常 非 常 集 中 分 布 在 剖 面 － 1100 ～ －1300 m 部位， 范围较大， 外、 中、 内带形状近似。 ZK4208 ～ ZK4209 有明显的向北西向倾伏的趋势。 这种表现形式与钻孔揭露的钨矿体厚度较大、 ZK4207 ～ ZK4209 钨矿体厚度增加相互印证， 更指 示了矿体可能在北西方向有向下部延伸的趋势。 Cu 的异常主要分布在 － 1200 m 标高部位， 较 W 的异常范围小， 表现为 ZK4207 更为集中， 到 ZK4209 异常分带内带逐渐湮灭， 仅外带和内带有略 微的北西向的倾伏趋势。这与钻孔揭露的 Cu 矿体 在浅部出露较多， 而深部以 W 矿体为主的特征相 符， 但由于外带和内带有北西倾伏趋势， 不排除北西 方向深部有新的异常分布。 Sn、 Bi 的异常分布基本相似， 与 W 也相同， 集中 在 －1200 ～ － 1300 m 部位， 范围较小， 以低值异常 为主， 整体上都集中钨矿体富集的深部。Mo 的异常 分为两部分， 上部范围为 －1000 ～ －1100 m， 下部范 围为 －1200 ～ －1300 m， 分布形态近水平。 Pb、 Zn、 Ag 的异常分布形态与 Cu 相同， 都集中 在 － 1200 m 标高位置。Pb 的异常分带从 ZK4208 到 ZK4209 有明显的向北西方向倾伏的趋势， 而 Zn 和 Ag 并不明显。 Sb、 As 的异常集中分布在 －1100 ～ －1200 m 部 位， 异常范围较小， 相对集中， 均表现出低值异常。 再根据从江西省地质矿产勘查开发局九一二大 队搜集的 4 个钻孔 ZK4207 ～ ZK4210 样品的化学 分析结果进行原生晕异常图的绘制。该数据具有每 隔 1． 5 m 连续采样的特点， 在图像反映上更具有连 续性。测试时着重 W、 Cu、 Zn， 因此只绘制这 3 种元 素的异常图， 数据主要采用上述的海拔 － 800 ～ －1600 m 的结果 图 3a 。由图 3a 可知， 3 种元素 的原生晕发育形态均与矿体形态相似， 也呈“扫帚” 状， 向北西方向倾伏。 由于 W 含量整体较高， 采用 0． 2 工业品 位 、 0． 4、 0． 6 三个等级， 作为划定内中外带的 划分级数。可以看出钨矿体从 ZK4207 ～ ZK4209 均 有 200 m 左右的厚度， 到更偏北西的 ZK4210 厚度 还有增加， 异常范围大， 局部还有异常存在， 显示深 部矿体存在的信息。 Cu 的异常主要有两个区带 中部 － 1100 ～ －1300 m 和下部 －1400 ～ －1600 m， 范围较大。上 部 －800 ～ － 900 m 亦有一个范围较小的异常带。 但总体上北西向的侧伏趋势明显。这种相对集中、 总体分散的特点也表明 Cu 成矿作用与 W 不同。 Zn 以低值异常为主， 且总体比 W 和 Cu 分布较 浅， 且在深部的异常不明显。 结合两组原生晕异常图分析可知 42 号勘探线 上， 测得大部分元素的原生晕分布形态近似， 且剖面 形态与矿体产状表现一致。W、 Bi、 Mo 异常分布范 围近似， Cu、 Pb、 Zn、 Ag 异常分布形态相同， 但集中 的深度比 W 等4 种元素更接近地表至少100 m。而 以低值异常为主的 As、 Sb 则更靠近剖面上部， 且范 围较小。总体上还可以看出元素异常朝北西方向倾 伏， 在北西向更深部还有厚度更大的矿体［33 ］。 3． 2． 3平面分析 在平面上 由北东 － 南西 ， 本文选择从江西省 地质矿产勘查开发局九一二大队搜集到的数据， 对 北东 32 号勘探线到南西 54 号勘探线 3 个钻孔 ZK3208、 ZK4210、 ZK5406 的分析结果绘制原生晕 异常图 图 3b 。 由图 3b 可知， 32 号 ～54 号勘探线 W 的富集逐 渐向深部转移。从 ZK3208 的 －1200 ～ －1500 m 到 ZK4210 的 －1400 ～ －1600 m， 再到 ZK5406 时的 － 1400 ～ －1900 m 均有富集。 Cu 的富集程度与水平方向上变化的关系没有 W 明显， 表现为相对集中于 －1400 ～ －1500 m 的中 部， 在浅部和深部都有低值的异常， 但靠近 ZK5406 深部的异常更为明显。 表 1元素异常分带 Table 1Anomal threshold of elements of Zhuxi deposit 统计数值 元素含量 μg/g WCuSnBiMoPbZnAgAsSb 背景值 BV187． 7105．6 25．246．36．212．1323．02．154．42． 8 标准离差 SD226． 4106．3 24．052．25．311．4318．72．061．32．6 异常下限 TOA640． 5318．273．1150．716．834．8960．46．1177．18．1 2TOA1281． 1636．3146．3301．433．669．71920．812．2354．116． 2 4TOA2562． 21272． 6292． 6602．867．3139．33841．524．5708．332．4 552 第 2 期苏晓云， 等 基于电感耦合等离子体质谱/光谱技术研究朱溪钨铜矿床原生晕地球化学特征第 34 卷 ChaoXing 图 242 号勘探线各元素原生晕分带图 Fig． 2Primary halos contour map of some elements in No． 42 exploration line Zn 的异常主要有 2 个区带 －1200 m 和 －1400 ～ －1500 m， 表现更为靠近地表， 且都以低值异常为 主。54 号勘探线的异常范围较小， 且越往深部异常 越弱。因此， 平面上元素原生晕异常图表明 3 种元 素原生晕分布形态相近， 但富集程度从 Zn→Cu→W 深度逐渐更大， 且 W 从北东到南西显得更为富集。 结合 42 号勘探线的情况可知 ①同一剖面上越 往北西方向， W 为主的高温元素更为富集; 平面上 越往南西方向， W 为主的高温元素更为富集; 越往 深部， W 为主的高温元素更为富集; ②Cu 为主的中 温元素富集深度比 W 为主的高温元素富集深度浅， 且水平方向表现不明; ③Ag、 As、 Sb 等低温元素的富 集部位更靠近地表。 这种元素的空间分布形式反映在成矿作用中， 可能是岩浆从北西方向的深部向南东方向的地表侵 入， 富含成矿元素的赋矿流体随着岩浆上侵时温度 和环境的变化， 在不同部位分别沉淀富集成矿。 652 第 2 期 岩矿测试 http ∥www． ykcs． ac． cn 2015 年 ChaoXing 图 3朱溪矿区 42 号勘探线与平面上 W 和 Cu、Zn 原生晕分带图 Fig． 3Primary halos contour maps of W，Cu and Zn of No． 42 exploration line and the whole plane of Zhuxi deposit 4结语 EDXRF、 ICP － MS/AES 等多种分析技术在朱溪 钨矿成矿元素分析中得到了很好的应用， 针对原生 晕研究中样品较多、 分析效率要求高的特点也非常 具有优势。研究表明， 在朱溪矿与 Cu 相关性较好 的元素为 Zn、 Ag、 Pb， 而与 W 相关性好的元素为 Bi、 Sn、 Mo， 同时 W 与 Cu 有一定相关性， 富集 W 的部位 同样也富集 Cu。通过原生晕研究发现元素在空间 上存在特定的分布形式， 铜矿的富集部位在中、 深 部， 钨矿的富集部位在深部， 下一步勘探工作可以继 续沿北西方向布设工程， 开展深部追踪。 752 第 2 期苏晓云， 等 基于电感耦合等离子体质谱/光谱技术研究朱溪钨铜矿床原生晕地球化学特征第 34 卷 ChaoXing 5参考文献 ［ 1］王明燕， 贾木欣， 肖仪武， 等． 中国钨矿资源现状及可持 续发展对策［ J］ ． 有色金属工程， 2014， 4 2 76 －80． Wang M Y，Jia M X，Xiao Y W，et al． The Present SituationandCountermeasuresofSustainable Development of Tungsten Resources in China ［J］ ． Nonferrous Metals Engineering， 2014， 4 2 76 －80． ［ 2］林黎， 占岗乐， 喻晓平． 江西大湖塘钨 锡 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