戊基磷酸二戊酯萃取色层分离-电感耦合等离子体质谱法测定铀产品中9种杂质元素_朱留超.pdf

2015 年 7 月 July 2015 岩矿测试 ROCK AND MINERAL ANALYSIS Vol． 34，No． 4 414 ～419 收稿日期 2015 －04 －24; 修回日期 2015 －06 －20; 接受日期 2015 －07 －03 作者简介 朱留超， 助理研究员， 从事核保障技术研究。E- mail zhuliuchao sohu． com。 通讯作者 赵永刚， 研究员， 从事核材料分析及保障技术研究。E- mail zhaoyg ciae． ac． cn。 文章编号 0254 －5357 2015 04 －0414 －06DOI 10． 15898/j． cnki． 11 －2131/td． 2015． 04． 006 戊基磷酸二戊酯萃取色层分离 － 电感耦合等离子体质谱法 测定铀产品中 9 种杂质元素 朱留超，王同兴，赵永刚*，徐常昆，赵立飞，姜小燕，赵兴红 中国原子能科学研究院放射化学研究所，北京 102413 摘要 铀产品中杂质元素的含量测定在核法证学溯源分析或燃料元件厂质量检验中具 有重要应用价值， 保证测量的准确度主要在于控制流程空白、 提高杂质元素的回收率。 本文建立了戊基磷酸二戊酯 UTEVA 树脂快速分离铀与杂质元素、 电感耦合等离子体 质谱法 ICP － MS 测定杂质元素含量的系统流程。结果表明， UTEVA 树脂对铀的吸附 能力强， 铀样品取样量为 16． 43 mg 时， 全流程对铀的去污因子大于 3 105， 9 种杂质元 素 锰钼镍铜铬铝钛钒镉 的回收率为95． 1 ～105． 1， 国家标准物质 GBW04205 中杂 质元素的分析结果与参考值在不确定度 k 2 范围内一致。本工作建立的分离流程对 铀的去污效果好， 特别适用于样品量少的情况下铀中杂质元素的分析， 为核法证分析最 终的归因溯源或燃料质量检验提供了技术支持。 关键词 铀产品; 杂质元素; 去污因子; 戊基磷酸二戊酯 UTEVA 树脂萃取色层分离; 电感耦合等离子体质谱法 中图分类号 O657． 63; O614． 62文献标识码 A 核法证学产生于上世纪九十年代， 主要是运用 各种分析技术对截获的非法贩卖的核材料或放射性 物质进行分析， 并为侦测和阻止涉核犯罪提供线索 和证据 ［1 －3 ］。这门综合性学科的关注点与核燃料循 环的每个环节密切相关， 铀作为核武器的主要原料， 是核法证学研究的主要对象之一。铀在反应堆中使 用时， 对其中杂质元素含量有严格的要求， 一般应小 于 5 μg/g; 同时， 由于不同厂家生产的铀产品中杂 质元素的含量各不相同， 核法证分析者可以利用这 一特点， 结合形态分析、 同位素分析 ［4 －6 ］、 化学成分 分析、 年龄分析 ［7 ］等信息进行核材料的归因分析， 追溯可疑样品的来源。铀中杂质元素含量携带铀冶 炼和转化工艺的信息， 已成为核法证溯源中的重要 依据， 准确测定杂质元素的含量则是核法证分析实 验室的主要考核指标。 对于铀中杂质元素的分析， 需预先将铀与杂质 元素分离， 目前国内外大多采用萃取色层法， 这种方 法步骤简便、 分离速度快， 已有学者使用 TBP、 阳离 子交换树脂 ［8 －9 ］分离铀基体中的稀土元素及其他微 量杂质元素， 但分析时铀样品取样量较大 300 mg ～1 g ， 铀残留量为微克量级， 可能会对杂质元素测 量产生干扰， 同时未见对流程去污因子的描述。戊 基磷酸二戊酯 UTEVA 树脂是近年研制的一种分 离树脂， 因其性能可靠、 分离效果好、 流程本底低而 越来越多地被用于样品中铀、 镎、 钚的分离 ［10 －12 ］ ， 国 外 Quemet 等 ［13 ］利用 UTEVA 树脂对铀中杂质元素 进行了分离测定， 但在我国尚未见报道。在利用 UTEVA 分离铀基体时， 一般采取纯化试剂、 减少流 程环节等步骤控制流程空白。在测量方法方面， 由 于铀产品中杂质元素含量大多在微克量级， 目前常 用电感耦合等离子体发射光谱法 ICP － OES 和电 感耦合等离子体质谱法 ICP － MS ［14 －15 ］进行测定， 由于铀的谱线复杂， 对杂质元素的测量产生谱线干 扰， 更多的是应用 ICP － MS 法进行分析。 2013 年 12 月， 核法证学技术专家组首次组织 了我国 5 个具有核法证分析能力的实验室开展铀中 414 ChaoXing 杂质分析比对项目， 以提高我国核法证学技术能力， 该项目是以燃料生产厂家关注的 Al、 Ti、 V、 Cr、 Mn、 Ni、 Cu、 Mo、 Cd 共 9 种杂质元素为研究对象， 进行铀 中杂质元素的测量方法研究。本课题组参加了这次 比对工作， 建立了采用 UTEVA 树脂分离、 ICP － MS 测量铀中杂质含量的系统流程， 该成果不但为核法 证溯源提供了技术手段， 同时也为燃料元件厂质量 分析提供了方法。 1实验部分 1． 1仪器和主要试剂 NexION 300Q 电 感 耦 合 等 离 子 体 质 谱 仪 ICP － MS， 美国 PerkinElmer 公司 。 Isoprobe 多接收电感耦合等离子体质谱仪 MC － ICP － MS， 英国 GV 公司 。 超纯水 电阻率为 18． 2 MΩcm， 由超纯水装 置 美国 Millipore 公司 制备。 电子天平 型号 BP211D 德国赛得利斯公司 产品， 最小分度精度为万分之一克。 亚沸蒸馏器 型号 DST － 1000 美国 Savillex 公司产品。 实验所用试剂见表 1。为了降低流程空白及其 对样品分析结果的影响， 分离过程中使用的硝酸、 盐 酸在使用前进行了亚沸蒸馏处理。 表 1实验所用试剂 Table 1Reagents and materials used in the experiment 试剂规格和性质生产单位 UTEVA 树脂 100 ～150 μm法国 TRISKEM 公司 硝酸BV － Ⅲ北京化学试剂研究所 盐酸优级纯北京化学试剂研究所 233U 稀释剂 IRMM －051 稀释剂欧共体核技术中心 铀同位素标准物质 EC － NRM －199同位素标准物质 欧共体核技术中心 铀同位素标准物质 CRM －030A同位素标准物质 美国 NBL 实验室 ICP － MS 用多元素混合标准溶液 700 －101 －126ICP － MS 浓度标准加拿大 SCP Science 公司 八氧化三铀中杂质元素标准物质 GBW04205国家标准物质 核工业北京化工冶金研究院 铀比对样品溶液， 基体为 5硝酸核法证学技术专家组分发 1． 2标准物质和测量样品 八 氧 化 三 铀 中 杂 质 元 素 标 准 物 质 GBW04205 固体粉末， 作为八氧化三铀中铀和杂 质元素成分分析标准物质， 在核工业领域已有广泛 应用。其中铀的标称值为 84． 711 0． 021， 杂 质元素的标称值见表 2。 多元素混合标准溶液 700 － 101 － 126 无色 液体， 加拿大 SCP Science 公司产品， 主要用于 ICP － AES 或 ICP － MS 测量过程中的校准， 基体为 5 硝酸， 含有 Cu、 Ni、 Cr、 Al、 Ti、 V 等 28 种杂质元素， 浓 度均为 100 μg/mL。 比对样品 黄色溶液， 基体为 3 mol/L 硝酸， 由 核法证学技术专家组分发， 要求测量每克铀中杂质 元素含量。其中 Cr、 Mn、 Ni、 Mo 为必测元素， Al、 Ti、 V、 Cu、 Cd 为选测元素。 1． 3样品中铀浓度的测定 由于要测量每克铀中的杂质含量， 因此在进行 化学分离之前， 采用同位素稀释质谱法 ［16 ］对比对样 品中铀的浓度进行了分析测定。首先利用重量法对 样品进行逐级稀释， 得到 20 mL 铀浓度大约为 200 ng/g 的溶液。利用上述溶液和233U 稀释剂 IRMM －051 配制混合溶液， 通过测量稀释剂加入前后同 位素比值的变化， 计算出原始样品中铀的浓度。 质谱测量时采用静态多接收模式， 使用法拉第 杯接收235U、 238 U 的同位素信号， Daly 检测器接收 234U、233U、236U 的同位素信号， 使用同位素标准物质 CRM －030A、 EC － NRM －199 对测量过程中的质量 歧视进行线性校正 ［17 －18 ］。 同位素稀释法计算公式如下 c 238U， X R Y － R B R B － R X 1 R Y m Y m X c 233U， Y 1 式中 c 238 U，X 样 品 溶 液 中238U 的 浓 度; c 233U， Y 稀释剂溶液中233 U 的浓度; R X 待 测样品中233U 与238U 的同位素比 n 233U /n238U ; R Y 稀释剂中233U 与 238U 的同位素比 n233U / n 238U ; R B 混合样品中233U 与238U 的同位素 比 n 233 U /n 238 U ; m X 待测样品的质量; m Y 加入的稀释剂的质量。 514 第 4 期朱留超， 等 戊基磷酸二戊酯萃取色层分离 － 电感耦合等离子体质谱法测定铀产品中 9 种杂质元素第 34 卷 ChaoXing 1． 4分离方法 称取一定量的 UTEVA 树脂， 用去离子水多次 洗涤后浸泡 24 h 以上。用湿法将调好的树脂装入 色层柱中， 柱的上下两端用少量聚四氟乙烯丝填塞， 柱内径 8 mm， 床高 100 mm。用去离子水洗涤色层 柱， 然后用 20 mL 0． 5 mol/L 硝酸洗柱， 之后用去离 子水将柱子洗至中性; 用 10 mL 所需酸度的硝酸过 柱， 使之预平衡备用。对柱子进行洗涤及预平衡过 程中， 流速保持在 1 mL/min。将样品溶液上平衡好 的色层柱， 然后用 6 mL 3mol/L 硝酸洗涤色层柱， 收 集流出液， 待测; 然后使用 10 mL 3 mol/L 盐酸解吸 钍， 20 mL 超纯水解吸铀。使用同样的方法进行流 程空白实验。 使用八氧化三铀中铀和杂质元素成分分析标准 物质 GBW04205 来监测分离流程的回收率， 样品使 用硝酸溶解后进行分离测定。 1． 5方法不确定度的计算 不确定度的评定依据化学分析中不确定度的评 定指南 CNAS － GL06。通过对整个测量过程进行分 析， 确定不确定度评定的分量为 铀浓度测定的不确 定度 UUC 、 杂质元素含量测定的不确定度 UIC 、 流程回收率的不确定度 UR 。按照下式计算扩展 标准不确定度 U k 1． 96， 95置信概率 U 1． 96 U2 UC U 2 IC U 2 槡 R 2 2结果与讨论 2． 1UTEVA 树脂分离效果 2． 1． 1分离流程对铀的去污因子 通过测量样品进行化学分离前后铀浓度的比值， 计算得到分离流程对铀的去污因子， 以评价全流程的 分离效果。1 mL 铀样品溶液经过 UTEVA 树脂分离 后， 使用 ICP － MS 对分离后样品中铀的浓度进行了 测定。分离前铀浓度为16．43 mg/g， 分离后铀浓度为 0．1 ng/g， 即分离流程对铀的去污因子大于3．0 105。 文献［ 14 －15， 19］ 中铀取样量为300 mg ～1 g 时， 分离 后铀残留量大多为微克量级; Quemet 等 ［ 13 ］铀取样量 为0．6 g 时， 使用 UTEVA 树脂的全流程去污因子为 3．0 104。从上述数据可以看出， 本方法在铀取样量 为16．43 mg 时， 经 UTEVA 分离后的铀残留量有了明 显的降低， 去污因子有了明显的提高。 为了降低仪器的本底， 质谱测量时一般要求样 品中的铀浓度小于 50 ng/mL。取 1 mL 的 16． 43 mg/mL铀样品分离， 收集淋洗液 10 mL， 则要求分离 流程去污因子大于 3． 3 104。分离后的样品溶液 满足了质谱进样的要求， 同时样品中铀对杂质元素 的测量影响基本可以忽略不计。 2． 1． 2分离流程空白及杂质元素的回收率 根据分离前后标准样品的取样量、 分离后样品 质量、 稀释倍数及杂质元素的测量结果等数据， 计算 得到了全流程的回收率， 全流程空白及回收率测量 结果列于表 2。从表 2 可以看出， 全流程空白中杂 质元素的测量值与样品中杂质元素的含量之比值小 于 5， 说明流程空白对杂质元素的测量结果影响 较小。Mn、 Mo、 Ni、 Cu、 Cr 等 9 种杂质元素的平均回 收率介于 95． 1 ～ 105． 1 之间， 测量结果在标准 物质的置信限内， 证明实验采用的分离流程能对铀 中杂质元素进行有效的回收， 与刘文誉等 ［8 ］使用 TBP 分离29 种杂质的回收率 81． 0 ～111． 0 相 比， 除了因为 Cd 含量低， 其回收率波动稍大外， 其 余 8 种杂质元素的回收率较高、 波动小。 表 2全流程空白及流程回收率测量结果 Table 2Measurement results of the process blank and the process recovery 测量 元素 流程 空白值 μg/g GBW04205 杂质标准物质分析结果 3 次测量值 μg/g 中位值 μg/g 置信限 μg/g 平均 回收率 回收率相对 标准偏差 Mn0．0041．121．151．121．130．99 ～1．32100．21．6 Mo0．01727．2027．6728．2529．1425．4 ～31．095．11．9 Ni0．1934．183．774．103．863．44 ～4．30104．13．0 Cu0．1243．353．093．363．262．89 ～4．04100．34．6 Cr0．1976．956．656．566．535．9 ～7．61102．95．4 Al0．11516．3817．5316．5416．014．4 ～20．9105．13．6 Ti0．0167．397．807．517．676．31 ～9．8298．62．7 V0．0011．441．421．491．501．12 ～2．0296．72．6 Cd0．0010．0260．0250．0310．0260．00053 ～1．93105．012．7 2． 2比对样品的分析 2． 2． 1样品中铀浓度的测量 在比对样品分发、 保存过程中， 样品溶液会有少 量的挥发。为了降低样品挥发对比对结果的影响， 比 对分析要求将杂质元素浓度归一到每克铀中含量， 因 此本工作利用同位素稀释质谱法测定了样品中铀的 含量， 根据稀释剂加入前后样品中铀的同位素比值测 量结果， 计算得到了原始样品溶液中铀的浓度。 首先， 利用电子天平对原始样品分三步进行逐级 稀释， 稀释倍数分别为 90． 53、 50． 49、 20． 18。上述稀 释过程得到的溶液， 质谱初步测量结果表明铀的浓度 为几百 ng/mL， 满足质谱进样分析的要求， 利用多接 614 第 4 期 岩矿测试 http ∥www． ykcs． ac． cn 2015 年 ChaoXing 收器电感耦合等离子体质谱仪测量了233U 稀释剂加 入后混合样品的238U/ 233U 比值， 使用同位素标准物质 IRMM －199 对测量结果进行校正 ［ 20 －21 ］。样品称量 数据及同位素比值测量结果列于表3。 利用前面的公式 1 ， 计算得到样品中238U 的 浓度为 177． 7 ng/g n 3 。根据稀释倍数及同位 素比值测量结果， 计算得到原始样品溶液中铀的浓 度为0． 01643 g/g。 表 3同位素稀释法测量结果 Table 3Measurement results by IDMS 测量项目方法指标平行样1平行样2平行样3 稀释剂加入前 铀同位素比值 234U/238U 5．448 10 －5 5．422 10 －5 5．450 10 －5 235U/238U 7．261 10 －3 7．258 10 －3 7．256 10 －3 233U/238U ＜10 －7 ＜10 －7 ＜10 －7 236U/238U ＜10 －7 ＜10 －7 ＜10 －7 同位素稀释法 测量数据 样品取样量 g0．8052 0．80770．8081 233U 加入量 g 0．21690．22240．2225 稀释剂浓度 ng/g250．87250．87 250．87 混合样品的238U/233U 比值 2．5852．5252．526 稀释剂的238U/233U 比值8．042 10 －3 8．042 10 －3 8．042 10 －3 2． 2． 2样品中杂质元素浓度的测量 比对样品经过 UTEVA 萃取色层分离， 定容后 利用 ICP － MS 进行了测量分析。质谱测量时采用 标准曲线法 外标法 ， 使用 ICP － MS 多元素混合杂 质标准溶液， 配制的系列标准溶液浓度 单位 ng/mL 分别为 0． 1、 0． 5、 1、 5、 10。在样品测量过程 中， 在线加入 10 ng/mL 的 In 溶液作为内标， 以校正 测量条件波动对分析结果的影响。利用 ICP － MS 测定了样品中 Al、 Ti、 V、 Cr、 Mn、 Ni、 Cu、 Mo、 Cd 的含 量， 同时依据化学分析中不确定度的评定指南 CNAS － GL06 对整个测量过程进行不确定度评定。 比对样品分析结果及其不确定度列于表 4。 表 4比对样品中每克铀中杂质元素含量测量结果及其不 确定度 Table 4Measurement results of the impurities content in 1 g uranium in control sample and its synthetic uncertainty 测量元素UTEVA 萃取色层分离 μg/g 铀参考值 μg/g 铀 Al49．78 8． 3147． 36 1．47 Ti1． 25 0． 361．34 0．24 V0．22 0．050．26 0．06 Cr24．47 4． 1626． 78 2．28 Mn12．96 2． 0513． 45 0．97 Ni44． 98 9．1843． 79 2．32 Cu18． 09 2． 7118． 21 1． 45 Mo8． 24 1． 248．37 0． 83 Cd0． 38 0． 080．37 0． 02 从表 4 可以看出， 比对铀溶液中 9 种杂质元素 的测量结果与参考值在不确定度范围内一致， 证明 采用的分析流程可以对杂质元素进行定量回收， 质 谱测量准确可靠。将本工作建立的方法与文献中报 道的 TBP 萃取色层分离、 离子交换分离方法 ［14 －15， 19 ］ 进行对比， 可以看出， 在铀取样量明显降低的情况 下， 分离流程对杂质元素的回收率并没有明显变化， 全流程对铀的去污效果更好 文献中铀残留量为微 克量级 ， 说明 UTEVA 树脂对铀的吸附能力强， 淋 洗液能够将杂质元素从色层柱上淋洗下来。 3结论 本工作针对铀中杂质元素含量测量的目标， 以 分析者、 燃料生产厂家关注的 Al、 Ti、 V、 Cr、 Mn、 Ni、 Cu、 Mo、 Cd 等 9 种杂质元素为研究对象， 主要通过 纯化试剂、 简化分离流程控制流程本底的影响， 建立 了利用 UTEVA 萃取色层法快速分离铀与杂质元 素， ICP － MS 测定铀中杂质元素含量的方法， 有效检 验了实验室测量铀中杂质元素的技术水平。当铀样 品取样量为 16． 43 mg， 全流程对铀的去污因子大于 3． 0 105， 主要杂质元素获得了高而稳定的回收率 95． 1 ～105． 1 。本工作建立的分离流程对铀 的去污效果好， 可以用于铀样品尤其是样品量少的 情况下铀中杂质元素的分析， 为核材料溯源或燃料 质量检验提供了一种技术手段。 4参考文献 ［ 1］Mayer K， Wallenius M， Ray I． Nuclear ForensicsA ology Providing Clues on the Origin of Illicitly Trafficked Nuclear Materials［J］ ． Analyst， 2005， 130 433 －441． ［ 2］Moody J， Hutcheon D， Grant M． Nuclear Forensic Anal- ysis［ M］ ． CRC Press， 2005 338 －353． ［ 3］Wallenius M， Mayer K， Ray I． Nuclear Forensic Invest- igations Two Cases Studies ［J］ ． Forensic Science International， 2006， 156 1 55 －62． ［ 4］Varga Z， Wallenius M， Mayer K， et al． Application of Lead and Strontium Isotope Ratio Measurements for the Origin Assessment of Uranium Ore Concentrates［J］ ． Analytical Chemsitry， 2009， 81 20 8327 －8334． ［ 5］Fahey A J， Ritchie N W M， Newbury D E， et al． The Use of Lead Isotopic Abundances in Trace Uranium Samples for Nuclear Forensics Analysis［ J］ ． Journal of Radioanal Nuclear Chemistry， 2010， 284 575 －581． ［ 6］Fayek M， Horita J， Ripley E M． The Oxygen Isotopic Composition of Uranium Minerals A Review［J］ ． Ore 714 第 4 期朱留超， 等 戊基磷酸二戊酯萃取色层分离 － 电感耦合等离子体质谱法测定铀产品中 9 种杂质元素第 34 卷 ChaoXing Geology Reviews， 2011， 41 1 －21． ［ 7］Wallenius M， Tamborini G， Koch L． The ‘Age’of Plutonium Particles［J］ ． Radiochimica Acta， 2001， 89 55 －58． ［ 8］刘文誉， 曾绍伦． 萃取色层分离/ICP － AES 法测定钆 铀氧化物中的杂质［J］ ． 原子能科学技术， 2004， 38 5 424 －428． Liu W Y，Zeng S L． Determination of Impurities in Gd， U O2by Column Extraction Chromatography and ICP- AES Multi- component Spectral Fitting［J］ ． Atomic Energy Science and Technology， 2004， 38 5 424 －428． ［ 9］Souza A L D， Cotrim M E B， Pires M A F． An Overview of Spectrometric Techniques and Sample Preparation for the Determination of Impurities in Uranium Nuclear Fuel Grade［ J］ ． Microchemical Journal， 2013， 106194 －201． ［ 10］ 伊小伟， 李冬梅， 党海军， 等． UTEVA 萃取色层分离超 铀元素的性能研究［ J］ ． 核化学与放射化学， 2010， 32 1 22 －26． Yi X W，Li D M，Dang H J，et al． Separation of TransuraniumElementswithUTEVAExtraction Chromatography［ J］ ． Nuclear and Radiochemistry， 2010， 32 1 22 －26． ［ 11］苏玉兰， 金花， 应哲聪， 等． TEVA － UTEVA 萃取色层 分离后处理铀产品中镎的方法研究［ J］ ． 原子能科学 技术， 2014， 48 5 786 －791． Su Y L， Jin H， Ying Z C， et al． Separation of NeptuniumfromReprocessedUraniumbyTEVA- UTEVA Extraction Chromatography Column［ J］ ． Atomic Energy Science and Technology， 2014， 48 5 786 － 791． ［ 12］邓惟勤， 谈树苹， 陶苗苗， 等． H2O2调价 UTEVA 树脂 对钚的分离方法［J］ ． 核化学与放射化学， 2014， 36 6 334 －339． Deng W Q， Tan S P， Tao M M， et al． Chemical Treatment of Plutonium with Hydrogen Peroxide before UTEVA Separation Procedure ［J］ ． JournalofNuclearand Radiochemistry， 2014， 36 6 334 －339． ［ 13］Quemet A， Brennetot R， Chier E， et al． Analysis of Twenty Five Impurities in Uranium Matrix by ICP- MS with Iron Measurement Optimized by Using Reaction Collision Cell， Cold Plasma or Medium Resolution［J］ ． Talanta， 2012 99 207 －212． ［ 14］ 杜桂荣， 牛洁， 刘扬， 等． ICP －OES 法测定八氧化三铀中 杂质元素钨［ J］ ． 化学分析计量， 2014， 23 1 42 －44． Du G R， Niu J， Liu Y． Determination of Tungsten in U3O8byICP- OES ［J］ ．ChemicalAnalysisand Meterage， 2014， 23 1 42 －44． ［ 15］ 苏玉兰， 刘峻岭， 赵立飞， 等． 阳离子交换分离 ICP/ MS 测定 U3O8中的微量稀土元素［J］ ． 质谱学报， 2003， 24 3 421 －424． Su Y L， Liu J L， Zhao L F， et al． Determination of Trace Rare Earth Elements in U3O8by ICP- MS after Cationic Exchange Separation ［J］ ． Journal of Chinese Mass Spectrometry Society， 2003， 24 3 421 －424． ［ 16］ 李思林， 赵墨田， 苏树新． 质谱同位素稀释法测量电 镀标准铀靶残液中微量铀［J］ ． 原子能科学技术， 1987， 21 1 97 －99． Li S L， Zhao M T， Su S X． Determination of Trace Uranium in Residual Solution of Electroplating Standard Uranium Target by Mass Spectrometry Isotope Dilution ［ J］ ． Atomic Energy Science and Technology， 1987，21 1 97 －99． ［ 17］ 李金英， 刘峻岭， 赵立飞， 等． 等离子体质谱法测量铀 同位素丰度方法研究［ J］ ． 质谱学报， 1999， 20 3， 4 133 －134． Li J Y， Liu J L， Zhao L F， et al． Determination of Uranium Isotope Ratio by ICP- MS ［J］ ． Journal of Chinese Mass Spectrometry Society， 1999， 20 3， 4 133 －134． ［ 18］ 张继龙， 王林博， 张小枝， 等． 土壤样品的微波消解及 其痕量铀的分析［J］ ． 核化学与放射化学， 2003， 25 4 223 －227． Zhang J L， Wang L B， Zhang X Z， et al． Determination of Trace UraniuminFiveSoilSamplesDigestedby Microwave［ J］ ． Journal of Nuclear and Radiochemistry， 2003， 25 4 223 －227． ［ 19］ 关景素， 符廷发， 高炳华， 等． 阳离子交换分离 － 水平 式 ICP － AES 法测定 UF6或 U3O8中 ppb 数量级 Gd、 Sm、 Dy、 Eu［ J］ ． 分析化学， 1986， 14 5 372 －374． Guan J S， Fu T F， Gao B H， et al． Determination of ppb Level Gd， Sm， Dy and Eu in UF6or U3O8by Cation IonexchangeSeparation- HorizontalICP- AES ［ J］ ． Chinese Journal of Analytical Chemistry， 1986， 14 5 372 －374． ［ 20］ 王小平， 张继龙． 基层分离 － MC － ICP － MS 测定树皮 表层235U/238U 同位素比率［J］ ． 光谱学与光谱分析， 2007， 27 7 1428 －1432． Wang X P，Zhang J L． Determination of 235U/238 U Isotope Ratios in Camphor Tree Bark Samples by MC- ICP- MSafterSeparationofUraniumfromMatrix Elements［ J］ ． Spectroscopy and Spectral Analysis， 2007， 27 7 1428 －1432． ［ 21］ 郝樊华， 刘雪梅， 胡思得， 等． 热表面电离质谱法测定 贫化铀样品痕量铀同位素比值及含量［J］ ． 岩矿测 试， 2010， 29 4 373 －376． Hao F H， Liu X M， Hu S D， et al． Determination of Isotope Ratios and Concentration of Trace Uranium in Depleted Uranium Samples by Thermal Ionization Mass Spectrometry［J］ ． Rock and Mineral Analysis， 2010， 29 4 373 －376． 814 第 4 期 岩矿测试 http ∥www． ykcs． ac． cn 2015 年 ChaoXing Determination of Nine Impurities in Uranium Products by Inductively CoupledPlasma- MassSpectrometryafterUTEVAExtraction Chromatographic Separation ZHU Liu- chao，WANG Tong- xing，ZHAO Yong- gang*，XU Chang- kun，ZHAO Li- fei， JIANG Xiao- yan，ZHAO Xing- hong Department of Radiochemistry，China Institute of Atomic Energy，Beijing 102413，China Abstract Determination of impurity elements in uranium products is very valuable in nuclear forensics tracing and quality control of fuel cartridges． The accuracy of determination is controlled by procedure blank and the recovery of impurity elements． In this study，a for rapid separation of uranium from impurity elements by UTEVA resin and determination of impurity elements by Inductively Coupled Plasma- Mass Spectrometry ICP- MSwas developed． Results show that UTEVA resin has a strong absorption of uranium． When the sample weight is 16． 43 mg，decontamination factor for uranium in the whole procedure is greater than 3 105，the recoveries of nine impurity elements range from 95． 1 to 105． 1． The contents of impurity elements in national standard material， GBW04205，are consistent with the reference values within the uncertainty k 2 ． The proposed has good decontamination ability for uranium and is suitable for analyzing impurity elements in low weigh