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2010 年 12 月 December 2010 岩矿测试 ROCK AND MINERAL ANALYSIS Vol. 29,No. 6 648 ~654 收稿日期 2010- 03- 24; 修订日期 2010- 04- 22 基金项目 国家地质实验测试中心基本科研业务费项目资助 200607CSJ19 作者简介 汤奇峰 1979 - , 男, 湖北枝江人, 助理研究员, 主要从事环境地球化学和生态地球化学研究工作。 E- mail tang_qifeng126. com。 通讯作者 刘晓端 1951 - , 女, 北京人, 研究员, 从事环境地球化学研究。E- mail liuxiaoduan sina. com。 文章编号 02545357 2010 06064807 放射性同位素定年技术在崇明岛潮滩沉积速率上的应用研究 汤奇峰,黄园英,刘久臣,徐清,王晓春,谭科艳,刘晓端* 国家地质实验测试中心,北京100037 摘要 选取崇明岛北侧由东至西4 个潮滩沉积柱, 分析137Cs、 226Ra 和210Pb 放射性比活度, 应用210Pb 和137Cs 放 射性同位素定年方法计算崇明岛潮滩沉积物沉积速率。对于东西两端, 210Pb 方法测得速率分别为 3. 08 cm/a和2.34 cm/a, 而137Cs 测得速率分别为6.19 cm/a 和 2. 06 cm/a。结果表明, 137Cs 定年方法计算出的潮 滩沉积速率普遍大于210Pb 方法结果; 但两者反映了相同的速率规律。崇明岛主力生长方向为东和东北, 西侧 沉积作用相对较弱, 表现出 “东快西慢” 的特点。沉积纵向上, 1954 年以来, 自下而上沉积速率逐渐减缓。 关键词 210Pb;137Cs; 放射性同位素定年; 沉积速率; 潮滩沉积物; 崇明岛 中图分类号 O614. 433; O614. 115; P597. 3文献标识码 A Application of Radioisotope Geochronology in Study on Sedimentation Rate of Tidal Flat of Chongming Island TANG Qi- feng,HUANG Yuan- ying,LIU Jiu- chen,XU Qing,WANG Xiao- chun, TAN Ke- yan,LIU Xiao- duan* National Research Center for Geoanalysis,Beijing100037,China Abstract Four tidal flat sediment cores were collected from east to west along the northern shore of Chongming Island and specific activities of 137Cs,226Ra and210Pb were determined. The sedimentation rates of the Chongming Island mudflats were calculated by means of 210Pb and137Cs geochronology. For the east and west ends of the northern mudflats,the sedimentation rates by 210Pb geochronology were 3.08 cm/a and 2.34 cm/a,respectively, while the sedimentation rates by 137Cs geochronology were 6. 19 cm/a and 2. 06 cm/a respectively. Although the sedimentation rates calculated by 137Cs are generally higher than those from210Pb,the same feature of sedimentation rates,viz“faster in the east,slower in the west”was indicated. And vertically the sedimentation rates were gradually slowdown from the bottom to the top since 1954. Key words 210Pb;137Cs; radioisotope geochronology; sedimentation rate; tidal flat sediment; Chongming Island 崇明岛位于上海市长江入海口, 是世界最大的 河口沙岛。多领域的学者以此为对象进行了研究, 其中尤以长江口北支为重点。陈吉余等 [1 ]利用水 文地貌资料并参照有关历史文献, 对长江口 2000 年来的发育模式进行了研究。李伯昌 [2 ]对 1984 年 以来长江口北支演变进行了系统分析。还有许多 学者利用环境磁学、 沉积学、 地球化学、 微体古生物 学等手段对长江口北支环境演变进行了研究 [3 -6 ]。 846 ChaoXing 此外, 部分学者研究侧重于长江口的沉积速率, 使 用的方法包括历史海图叠加法、 古海岸线推算法和 放射性元素测量法等 [7 -10 ]。 放射性同位素方法在数 10 ~ 100 年尺度的沉 积定年研究中, 使用的主要核素是210Pb 和137Cs。 Goldberg[11 ]首先把210Pb 年代学技术应用于永久冰 雪层的测年, 对南极冰雪堆积年龄进行测定。此 后, 210Pb 测年方法逐渐被应用到沉积物定年研究 中 [12 -14 ]。目前210Pb 已经广泛应用于湖泊、 海洋以 及河口、 海湾沉积物的沉积速率测定, 并成为湖泊、 河流和海洋沉积作用过程的有力研究手段。 210Pb 是238U 系列中的裂变产物, 是地壳中扩 散出来的222Rn 的子体, 半衰期22. 3 a。 210Pb 生成后 被迅速地吸附到大气微粒上, 并伴随降雨降雪和尘 埃的散落返回地面, 进入水圈, 被吸附在水体中的 黏土等微小颗粒上, 并沉积在底部。若沉积环境稳 定, 210Pb 沿沉积柱深度的分布呈指数衰减模式。 137Cs是核裂变产物, 主要是由地上核试验释放到自 然环境中, 后逐渐通过干湿沉降返回陆地表面与水 体, 半衰期 30. 17 a。 本文对长江口北支、 崇明岛北侧的潮滩沉积物 进行210Pb、 137Cs 同位素测年, 对比研究崇明岛潮滩 沉积速率。 1样品采集与分析 1. 1沉积柱采样 在崇明岛东滩以及东北端、 西北端潮滩区分别 布置 4 个沉积柱采样点, 自东向西分别编号为 C -1 ~ C -4 图 1 , 采样时间为 2008 年 4 月。 沉积柱取样工具为不锈钢重力活塞取样器, 内 置透明 PVC 套管, 套管直径 5. 8 cm, 管长 2 m。各 点位钻取3 ~4 m 沉积柱, 取出套管并用电锯剖开, 用不锈钢刀片按 3 cm 间隔切割取样, 厚片状沉积 物样品用自封袋密封包装, 依次编号, 并及时称量 鲜重 湿重 。之后将样品在室内自然风干, 称量 最后干重, 送实验室进行同位素分析。 1. 2沉积物分析 样品送至中国科学院南京地理与湖泊研究所, 用 γ 分析方法对样品进行无损坏的多种核素同时直接 测量。其中210Pb 和137Cs 的放射性比活度通过 γ 谱分 析系统直接分析46.5 keV 和662 keV 处的 γ 射线能 谱得到。 210Pb 的母体同位素226Ra 通过分析352 keV 处 γ 射线能谱得到。分析仪器为 ORTEC 高纯锗低本底 多道 γ 能谱仪 美国 AMETEK 公司, 原 EG&G 公司 , 探头型号为 GWL -120 - 15, 多道型号为 DSPEC jr 2.0。 137Cs、226Ra 和210Pb 标准样品由中国原子能科学研 究院同位素研究室提供。检测依据为 低本底 γ 能谱 测年作业指导书 QTD -D2003 。 图 1崇明岛潮滩沉积柱采样点位图 Fig. 1Sampling sites of the mudflat cores in Chongming Island 各采样点坐标 C -112156.058E, 3133.717N; C -212154.359E, 3134.860N; C -312148.257E, 3136.250N; C -412131.676E, 3145.273N。 946 第 6 期汤奇峰等 放射性同位素定年技术在崇明岛潮滩沉积速率上的应用研究第 29 卷 ChaoXing 2结果与讨论 2. 1 137Cs 测年 137Cs 放射性比活度随沉积柱深度变化的分布 规律如图 2 所示。 图 2 137Cs 比活度随沉积柱深度变化趋势 Fig. 2Variation trends of 137Cs specific activities versus depth of the profiles for four mudflat cores aC -1; bC -2; cC -3; dC -4。 由图 2 可以看出, 各点位的沉积剖面中均出现 3 ~4 个137Cs 放射性比活度峰值。以 C - 1 点位沉 积柱为例, 沉积剖面 205. 5 cm 深度处出现最早 的137Cs 检出值 0. 70 Bq/kg , 在此深度以上, 出现 4 个明显的137Cs 放射性比活度峰值。根据 137Cs 时 标定年理论, 以上 5 个特征时标分别是 205. 5 cm 0. 70 Bq/kg , 标记了 1954 年首次检出137Cs; 187. 5 cm 2. 51 Bq/kg , 标记了 1963 年全球核素 散落; 91. 5 cm 2. 33 Bq/kg , 标记了 1972 年全球 核素散落; 49. 5 cm 3. 17 Bq/kg , 标记了 1976 年 全球核素散落; 7. 5 cm 7. 41 Bq/kg , 则标记了前 苏联切尔诺贝利核电站于 1986 年发生核泄漏所导 致的核素散落。 由上述时间、 深度分段, 计算出 C - 1 沉积柱 的各段沉积速率 表 1 。其中, 考虑到 C - 1 ~ C -3位于崇明岛 1992 年围垦大坝外侧滩地, 因此 将其沉积柱顶层年代定为1992 年, 而 C -4 顶层年 代仍以采样年份 2008 年计。 表 1 C -1 沉积柱137Cs 时标记年结果 Table 1Results of C- 1 mudflat cores by 137Cs dating 时标/年 对应深度 h/cm 计时区间 /年份 沉积速率 v/ cma -1 计时区间/ 年份 沉积速率 v/ cma -1 19920198619921.25198619921.25 19867.5197619864.2197619923.09 197649.5197119768.4197119924.36 197191.51963197112.0196319926.47 1963187.5195419632.0195419925.41 1954205.5195419866.19 1954 年以来, C - 1 点位沉积速率逐渐降低, 其中沉积速率最大的时段是 19631971 年和 19711976 年, 低值的时段是 19541963 年和 19861992 年。19541963 年时段的沉积速率低 值可能与 1954 年时标缺乏准确度有关, 因为137Cs 的衰变, 真正初始出现137Cs 的层位可能在更深的 位置; 而 19861992 年时段的低值则可能与沉积 物堆积渐出水面、 水动力作用强烈, 以及生物、 人类 干扰等因素导致的沉积后扰动有关。综合考虑各 影响因素, 本文认为 C - 1 点位沉积速率宜用 19541986 年或 19541992 年作为计时区间, 对 应的沉积速率分别为 6. 19 cm/a 和 5. 41 cm/a。 同理计算出其他各点位沉积速率, 结果列于表 2。 表 2四个沉积柱137 Cs 记年法沉积速率 Fig. 2Sedimentation rates of four mudflat cores by 137Cs dating 计时区间/年 沉积速率 v/ cma -1 C -1C -2C -3C -4 195419866.194.693.752.06 195419925.415.093.201.47 总体而言, C -1 ~ C -4 沉积速率呈现逐渐降 低的趋势, 说明崇明岛东部沉积速率明显大于西 部。此外, 除沉积柱 C - 2 外, 其他各沉积柱均表 056 第 6 期 岩矿测试 http ∥www. ykcs. ac. cn 2010 年 ChaoXing 现为 19541992 年时段沉积速率略低于 1954 1986 年时段沉积速率, 主要还是因为 19861992 年时段的低沉积速率。 2. 2 210Pb 测年 210Pb 是天然放射性 U - Th 系的一个子体, 其 衰变途径如下 [12 ] 238U → α 46亿年 234Th226Ra → α 1622年 222Rn 210Pb → β 22. 3年 210Bi → β 5天 210Po → α 138天 206Pb 从大气中沉降下来的过剩210Pb 210Pb ex 主要 随着降水和干湿沉降进入水体, 吸附在悬浮微粒 上, 并随悬浮物逐年沉积在水底形成自我封闭体 系。同时, 沉积物自身也有一定量的铀系核素 226Ra, 同样衰变产生附加210 Pb 210 Pbsup, 也称补偿 210Pb 。210Pb 定 年 法 利 用 的 都 是 过 剩210Pb 210Pb ex , 因此首先要确定 210Pb ex放射性比活度, 而 一般分析检出的210Pb 为总的210Pb 210Pb tot , 这就 涉及本底210Pb 的扣除, 即 210Pb ex 210Pb tot- 210Pb sup 一般而言, 确定210Pbsup有直接法和间接法两种 方式。直接法是同时测定沉积物样品的210Pbtot和 226Ra放射性比活度。由于226Ra 相对较长的半衰期, 绝大多数情况下, 认为210Pbsup与226Ra 是放射性平 衡, 因此可以直接以226Ra 放射性比活度作为沉积柱 的210Pbsup。间接法是以沉积柱深部的210Pbtot不变段 作为本底区, 不变值即210Pbsup。由于直接法更为精 确、 可靠。因此, 本文采用直接法计算过剩210Pb, 即 210Pb ex 210Pb tot- 226Ra 随着时间的推移, 沉积物中过剩210Pb 的放射 性比活度按照放射性衰变规律逐渐减小 A A0e-λt 1 式中, A0表示沉积物沉积时带进的210Pbex的放射性 比活度 Bq/kg ; t 为沉积时间 a ; A 表示沉积时 间 t 后, 沉积物中210Pbex尚存的放射性比活度 Bq/kg ; λ 为210Pb 的衰变常数, 即 0. 03108/a。 假设沉积速率恒定, 则 S D t 2 式中, S 表示沉积速率 cm/a ; D 表示沉积层的深 度 cm ; t 表示沉积时间 a 。 这样, 根据沉积层中210Pbex的放射性比活度就 可以计算沉积速率及某一深度沉积物的沉积年龄。 210Pb 计年的数据处理及计算主要有作图法和积 分法两种 [ 15 ]。作图法也称为恒定初始放射性浓度模 式 Constant Initial Concentration, 简称 CIC 模式 , 积 分法也称为恒定放射性通量模式 Constant Rate of Supply, 简称 CRS 模式 。CIC 模式中沉积物主要来 源于表层侵蚀产物, 并且在水中滞留时间较短。 210Pb 含量明显受物源影响, 即沉积物的增加能同时导致相 应的210Pb 的增加。CRS 模式中沉积物的210Pb 主要来 源于水面上大气的沉降, 原来由物源区携带而来的 210Pb对其总量不产生影响。即当210Pb 输入通量保持 恒定, 而沉积物堆积速率可能随时间变化的条件下计 算沉积物平均堆积速率。考虑到崇明岛沉积物主要 受长江物源影响, 因此使用 CIC 模式更合适。 2. 2. 1 210Pb 表观沉积速率 210Pb ex放射性比活度随深度变化如图 3 所示。 图 3 210Pb 比活度随沉积柱深度变化趋势 Fig. 3Variation trends of 210Pb specific activities versus depth of the profiles for four mudflat cores aC -1; bC -2; cC -3; dC -4。 156 第 6 期汤奇峰等 放射性同位素定年技术在崇明岛潮滩沉积速率上的应用研究第 29 卷 ChaoXing 以 C - 1 沉积柱为例, 上部 0 ~ 33 cm 范围 210Pb ex放射性比活度表现出比其下层明显偏低的 现象, 说明在此点位, 由于生物活动及物理作用等 对表层沉积物产生了扰乱、 混合作用, 且由于混合 作用不完全, 此范围210Pbex放射性比活度未呈均一 态, 而是具有一定斜率; 中部 33 ~ 171 cm 范围 210Pb ex放射性比活度随深度增加呈指数衰减, 反映 了过剩210Pb 的放射性衰变; 171 cm 以下, 210Pb ex放 射性比活度几乎不再随深度变化, 表现出一定的稳 定性, 说明已达到210Pb 的本底区。 由 33 ~171 cm 范围内210Pbex放射性比活度与 深度之间的指数函数, 可计算该沉积柱的表观沉积 速率。 前述公式 1 根据不同的深度单位, 可以进行 不同的表示。 假设深度为沉积物堆积深度 D cm , 则由公 式 1 和公式 2 可以推导出 A A0e - λ SD 3 假设深度为质量深度 M g/cm2 , 则公式 2 可改写成 S M t 4 式中, S 表示沉积速率 也称为沉积物的沉积通量 [ g/ cm2 a ] ; M 表 示 沉 积 物 的 质 量 深 度 g/cm2 ; t 表示沉积时间 a 。 则由公式 1 和公式 4 可以推导出 A A0e- λ SM 5 显然, 上述公式 3 和公式 5 是210Pbex放射性 比活度关于深度 D 或质量深度 M 的一个指数方 程, 假设系数 p - λ S , 则可求出沉积速率 S - λ p [ cm/a 或者 g/ cm2a ] 210Pb ex放射性比活度对深度投点, 并进行指数 拟合 沉积深度见图 4 - a, 质量深度见图 4 - b , 由此得到 C -1 点位的平均沉积速率为 3. 08 cm/a 或者 0. 98 g/ cm2a 。 同样方法可以计算出所有 4 个沉积柱的沉积 速率, 结果列于表 3。C - 2 沉积速率最大, C - 1、 C -3和 C -4 沉积速率呈现逐渐降低的趋势, 与前 述137Cs 定年结果具有类似的规律。 图 4 210Pb 比活度与 C -1 沉积柱深度衰变关系 Fig. 4Relationship between 210Pb specific activities and depth of profiles of C- 1 mudflat cores a沉积深度; b质量深度。 表 3四个沉积柱210 Pb 方法沉积速率 Fig. 3Sedimentationratesoffourmudflatcoresby 210Pb dating 方法项目C -1C -2C -3C -4 未经校正 沉积速率 v/ cma -1 3.083.933.022.34 沉积速率 v/ gcm -2a-1 0.981.000.740.63 2. 2. 2 210Pb 沉积速率压实校正 需要注意的是, 在上述计算沉积速率的过程 中, 沉积深度使用的是采样数据 即表观深度 , 但 事实上, 在沉积纵向剖面上, 新沉积的表层沉积物 往往有较高的含水量, 经过若干年后, 逐渐被上覆 的沉积物压缩, 含水量减少, 厚度也随之减少 [16 ]。 这种压实作用使得同一柱样中新老沉积物厚度不 一, 因而影响了沉积速率的数值。因此, 当以 SD cm/a 为单位表示沉积速率时, 沉积深度由 D cm 表示, 需进行压实校正, 且得到的沉积速率 必须注明所用压实校正标准。 本文采用的是密度校正, 即先求出每层的层位 密度 d, 然后选择好作为标准的层位密度, 最后对 各层的厚度进行统一校正 厚度归一化 。 d m hπr2 h m πr 2d 标 256 第 6 期 岩矿测试 http ∥www. ykcs. ac. cn 2010 年 ChaoXing 式中, d 为层位密度 g/cm3 ; m 为样品干重 g ; h 为柱样中层位的厚度 cm ; r 为柱样横截面半径 cm ; h为校正后层位厚度 cm ; d标为参考层位 密度 g/cm3 。 一般地, 以水 - 沉积物界面层位密度作标准 d标 进行校正得出的沉积速率代表了沉积物未受 压缩的原始状态时的“初始” 沉积速率; 以下部大 致恒定的层位密度值作标准 d标 进行较正, 得出 的沉积速率代表了沉积物受压后的“实际” 沉积 速率。 本文对两种标准层的压实校正进行比较, d标 分别取沉积柱顶层密度和中部大致恒定密度, 计算 初始沉积速率和压实沉积速率。以 C -1 为例, 沉 积柱取样长度 300 cm, 校正之后, 分别变成 740 cm 压实前 和270 cm 压实后 。由此计算出的沉积 速率分别为 初始 9. 14 cm/a 和压实 3. 27 cm/a。 对比表观、 初始和压实 3 种速率值, 表观速率 与压实后速率相当, 两者相对偏差为 6。由此可 以看出, 本研究区、 本研究深度范围内, 压实作用对 沉积速率的计算不产生较大影响, 可以用直接计算 值表示压实后实际值; 但是原始沉积速率则要大得 多, 说明沉积物水分、 粒径差异以及后期压实作用 显著, 必须经过校正才能还原为初始沉积速率。 2. 2. 3 210Pb ex沉积通量 210Pb ex的沉积通量是指每年每平方厘米的水 底所沉积的210Pbex放射性数量, 即 F SA 式中, F 表示210Pbex沉积通量[ dpm/ cm2a , 为便 于与文献相比较, 将活度单位 Bq 转换为 dpm 来表 示 ] ; S 表示沉积速率[ g/ cm2a ] ; A 表示表层 210Pb ex放射性比活度 dpm/g 。 通过两种比活度单位的换算, 可以计算 C - 1 点位的210Pbex沉积通量为11. 23 dpm/ cm2a , 即 0. 188 Bq/ cm2a 。与钱江初等[12 ]在长江口内 陆架泥区测得的210Pbex沉积通 量 10. 59 dpm/ cm2a 相当。需要说明的是, 沉积通量因为不 直接用表观深度表示沉积速率, 不需要进行压实较 正, 因此各研究结果可以相互比较。 2. 3 137Cs 和210Pb 测年数据比较 综合前面的测年方法, 四沉积柱的不同沉积速 率对比列于表 4。首先可以看出, 137Cs 和210Pb 两 种不同方法所得沉积速率有明显区别, 其中差别最 大的是 C - 1 点位, 两者相差一倍。此外, C - 1 ~ C -3点位137Cs 法速率均大于 210Pb 法速率, 而 C -4 则相反。虽然各方法所得数据差异明显, 但是崇明 岛不同方位沉积速率相对大小仍表现出相同的规 律, 即东北部沉积速率最大, 中部沉积速率次之, 西 北部沉积速率最低。 表 4四个沉积柱不同方法所得沉积速率对比 Fig. 4Comparison of sedimentation rates of four mudflat cores by different dating s 测年同位素沉积速率方法C -1C -2C -3C -4 210Pb v/ cma -1 未经校正3.083.933.022.34 稳定密度校正 3.273.982.452.43 顶层密度校正 9.144.712.732.55 v/ gcm -2a-1 0.981.000.740.63 137Cs v/ cma -1 19541986 年 6.194.693.752.06 19541992 年 5.415.093.201.47 段凌云等 [10 ]的研究显示, 长江口泥质沉积主 要位于潮滩和前三角洲, 沉积速率最高出现在前三 角洲, 高达 6. 3 cm/a。DeMaster 等 [8 ]、 刘国贤等[9 ] 的研究也显示了该地 5. 1 ~5. 4 cm/a 的平均沉积 速率。夏小明等 [17 ]在长江口南槽口门外水下三角 洲测得沉积速率 5. 4 cm/a, 由东至海速率逐渐减 小。上述研究结果与本文137Cs 法所得崇明岛东部 沉积速率基本相当。也与何小勤等 [18 ]对崇明岛东 滩地貌观测结论相互支持 东滩中部发育速度最 快, 是崇明岛向海延伸的主导方向, 生长速度快于 南北两侧; 北部水动力作用较南部弱, 沉积物黏土 含量达到 26. 3, 是南部的 3 倍, 北侧生长快于南 侧。但是也有例外情况, 杨萌等 [19 ]在崇明岛潮滩 进行了重金属污染相关研究, 在对应本文 C -1 点 位处, 其同位素定年得到平均沉积速率仅为 0. 76 cm/a, 大大低于本文及其他研究结果。 3结语 137Cs 和210Pb 同位素测年技术在崇明岛沉积速 率研究方面得到较好应用, 数据具有可比性。沉积 速率研究结果表明, 崇明岛主力生长方向为东和东 北, 西侧沉积作用相对较弱; 沉积纵向上, 1954 年 以来, 沉积速率逐渐减缓。 137Cs 方法所得沉积速率相对210Pb 明显较大, 可能与137Cs 峰值对应年代的确定具有较大的人为 性和经验性有关, 进一步的确认可能需要进行更详 细的沉积过程研究。 356 第 6 期汤奇峰等 放射性同位素定年技术在崇明岛潮滩沉积速率上的应用研究第 29 卷 ChaoXing 210Pb 同位素测年深度校正在本文未显示明显 差异, 说明本研究深度范围内压实作用对结果影响 可忽略。但是对于混合作用, 本文仅对沉积柱表层 混合进行了剔除, 中部未予考虑, 需进一步展开 研究。 4参考文献 [ 1]陈吉余, 恽才兴, 徐海根, 董永发. 两千年来长江口发 育的模式[ J] . 地理学报, 1979, 1 1 103 -111. 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