福建龙海市土壤与稻米铅地球化学特征分析_方金梅.pdf

2018 年 5 月 May 2018 岩矿测试 ROCK AND MINERAL ANALYSIS Vol． 37，No． 3 327－335 收稿日期 2018－03－07; 修回日期 2018－04－19; 接受日期 2018－05－07 基金项目 国土资源部公益性行业科研专项 “典型红壤区农业生态地质研究” 201411091 作者简介 方金梅， 高级工程师， 主要从事地球化学和农业地质研究。E- mail 289903023 qq． com。 方金梅． 福建龙海市土壤与稻米铅地球化学特征分析［ J］ ． 岩矿测试， 2018， 37 3 327－335． FANG Jin- mei． Study on Pb Geochemical Characteristics of Soil and Rice in Longhai City，Fujian Province［J］ ． Rock and Mineral Analysis， 2018， 37 3 327－335．【DOI 10． 15898/j． cnki． 11－2131/td． 201803070020】 福建龙海市土壤与稻米铅地球化学特征分析 方金梅 福建省地质调查研究院，福建 福州 350013 摘要 中国南方红壤区铅的分布特征、 运移规律及生物效应尚不明确。本文以福建龙海市土壤和稻米为研 究对象， 系统分析了土壤铅的分布特征、 形态组成、 生物富集能力及影响机理， 总结了铅在母岩－土壤－稻米 迁移过程的富集分配规律。结果表明， 龙海市中部区域表层土壤的铅含量高， 其余区域较低， 92． 5样点值 在 10～90 mg/kg， 对应 pH 为 4． 0～7． 5， 强酸性和碱性土壤铅含量略低; 稻米铅 0． 018～0． 398 mg/kg 超标率 仅 4． 1， 对土壤铅的富集能力较弱 富集系数 0． 230． 16 ， 所以研究区土壤铅超标时稻米不一定超标。 影响土壤铅的主要因素是成土母岩和土壤类型， 不同成土母岩区的土壤铅含量规律为 第四纪海积物＞第四 纪残坡积物＞花岗岩和酸性火山岩＞佛昙组基性玄武岩， 不同土壤类型的铅含量规律为 潮土＞滨海盐土＞水 稻土＞红壤＞赤红壤＞滨海风沙土。土壤铅有效态 离子交换态、 水溶态 仅占铅全量的 4． 95， 强有机态和 残渣态等其余形态合计占 94． 99， 说明土壤铅主要以稳定态存在， 难于被植物吸收， 进一步为合理解释“土 壤铅超标而稻米不超标” 这一现象提供了调查依据。研究还表明， 稻米铅与表层土壤铅之间无明显相关性， 保持土壤 pH 值在弱酸性至弱碱性范围可降低土壤铅活性。 关键词 土壤; 稻米; 铅形态; 作物富集系数 要点 1 龙海市土壤铅含量除了受到成土母岩的内因影响， 更受到土壤成因的外因影响。 2 调查结果表明， 龙海市稻米铅含量与土壤铅含量无显著相关性 相关系数 r0． 173 。 3 龙海市土壤铅的植物可利用态 水溶态可交换态 比例不足 5， 绝大部分为植物不可利用形态， 为进 一步解释 “土壤铅超标而稻米不超标” 这一普遍现象提供了调查证据。 中图分类号 S151． 93; O614． 433文献标识码 A 铅、 汞、 镉、 铬、 砷等重金属的生物毒性强， 被列 为重点防控的污染物 ［1－2 ］， 如铅中毒、 血铅超标已经 是人们普遍关注的问题 ［3－6 ］。重金属元素通常以多 种赋存形态多种价态存在于土壤中， 其中水溶态、 离 子交换态比较活泼， 容易被植物吸收利用， 对作物危 害最大 ［1 ］。土壤重金属元素形态和生物有效性取 决于其地球化学行为、 元素成因来源、 土壤理化条件 以及植物根际效应等， 重金属元素形态能揭示土壤 重金属的存在状态、 生物毒性及产生的环境效 应 ［7 ］， 而有效态虽然能反映一定的生物毒性， 但很 难反映重金属的潜在危害。重金属全量能在一定程 度上说明土壤的污染状况， 全量及全量与各形态相 关系数的大小共同决定着重金属潜在生态危害 性 ［8－9 ］。因此， 研究土壤重金属铅全量的分布特征、 形态组成及迁移富集等具有重要的意义。 土壤过量铅可通过生物地球化学循环进入稻 米， 进而影响粮食安全 ［9－10 ］。邹紫今等［11 ］研究表 明， 土壤铅的三种提取态含量与糙米中铅含量存在 极显著的正线性相关关系， 糙米中铅的累积与土壤 中铅的提取态含量在一定程度上反映了土壤中铅的 生物有效性。冯莲莲等 ［12 ］研究表明， 铅在水稻中富 集量 根＞叶＞茎＞糙米， 品种间糙米铅含量差异达显 723 ChaoXing 著水平 P＜0． 05 ， 糙米铅含量则随稻谷产量的升高 而降低， 不同水稻品种对土壤铅的富集能力最大相 差 3． 3 倍， 可筛选出高产低铅积累品种。因此， 研究 农田土壤－作物系统铅循环的生物地球化学过程具 有现实意义。 本项目组开展的福建省龙海市土地质量地球化 学调查评价工作， 已获得全市陆域范围 18 项地球化 学指标数据， 进行了土壤肥力、 环境、 土地质量等的 等级划分， 在研究重金属元素地球化学特征及生物 效应过程中发现， 土壤铅含量比照土壤环境质量 标准 存在超标和背景值较高现象， 但稻米铅含量 少见超标。为解释这一现象， 本文依据龙海市土壤 和稻米中铅的调查资料， 运用地球化学和土壤学的 研究方法 ［10－11 ］， 从土壤铅全量分布特征、 形态组成 及其影响因素角度探讨铅在母岩－土壤－稻米迁移 过程的富集分配规律， 明确铅的自然分布规律、 产生 生物毒性的环境效应机理， 以便于利用土壤铅调查 成果进行农业种植规划及预防土壤铅污染对农产品 的危害。 1研究区地质概况 龙海市地处福建省东南沿海， 为九龙江下游冲 积平原及低山丘陵区， 位于中南亚热带过渡区， 土壤 类型多样， 是我国南方的典型红壤区。地质构造位 于闽东火山断拗带南段， 以晚中生代陆相酸性、 中酸 性火山岩以及燕山期花岗岩类大面积分布为主， 除 此之外还发育着新近纪玄武岩、 第四纪沉积地层等。 龙海市土壤的成因受成土母岩 母质 类型影 响极大， 由于母质分布的区域性不同， 导致不同区域 土壤类型及其理化特征的差异明显， 加上长期以来 人为耕作的差异， 导致了土壤类型的多样性。该区 土壤包括 6 个土类、 16 个亚类、 51 个土属、 71 个土 种， 主要分布着赤红壤、 红壤、 水稻土、 潮土、 滨海风 砂土和滨海盐土 ［11－12 ］。 2研究方法 2． 1样品采集与分析 龙海市面积 1262． 55 km2， 1 ︰ 5 万土壤地球化 学调查共采集土壤样品 4394 件。采样点密度为每 平方千米约 4 个点， 以 1 ︰ 5 万土地利用现状图为 底图， 叠加 500 m500 m 的网格线， 同时考虑地形 地貌、 土壤类型布设采样点。采集 0～20 cm 表层土 壤样品， 每个点位采集 50 m 范围内 3～5 个样组合 成 1 个土壤样品。 土壤样品风干后， 用木槌轻轻破碎， 过 20 目尼 龙筛， 取样品 300 g 装瓶， 贴好标签。实验室采用玛 瑙制备机粉碎至 200 目， 装袋备用。采用 X 射线荧 光光谱法 XRF 测定土壤铅全量， 方法检出限为 2 mg/kg。由于土壤强有机态和残渣态铅的生物有 效性极低， 本次依据生态地球化学评价样品分析 技术要求 DD2005－03 ， 测定了 64 件表层土壤样 品中水溶态、 离子交换态、 碳酸盐结合态、 弱有机结 合态、 铁锰氧化态 5 种形态铅含量以及稻米铅含量 检出限为 0． 01 mg/kg ; 土壤中的强有机态和残渣 态铅含量采用全量减去以上 5 种形态铅含量测量值 进行估算。 2． 2数据处理 数据采用 IBM SPSS Statistics 19 软件进行统 计， 地球化学图件采用 MapGIS6． 7 编制。 稻米生物富集系数 EF 计算公式为 EF Cb/Cc 100 1 式中 Cb稻米中的元素浓度 mg/kg ， Cc根系土 中的元素浓度 mg/kg 。 3结果与讨论 3． 1表层土壤铅含量特征 铅含量分析结果 图 1 表明， 龙海市表层土壤 铅含量的低值区位于东南部、 东北局部地区、 中部局 部地区， 含量小于 38． 8 mg/kg; 西部、 东部地区处于 中值区， 含量范围为 38． 8～69． 8 mg/kg; 中部的大部 分区域处于高值区， 含量范围为 69． 8 ～ 206． 5 mg/ kg。 样本的累积频率分布如图 2 所示， 土壤铅含量 集中分布在 20～80 mg/kg 范围内。统计参数如下 最小值 4． 20 mg/kg， 最大值 570． 5 mg/kg， 变异系数 0． 61， 平均值 50． 08 mg/kg， 数据离散度中等， 平均 值为全国丰度值 23 mg/kg 鄢明才等， 1997 的 2． 18 倍。有 27 件样品铅含量超出 GB15618 土壤环境质 量标准 二级标准值 250 mg/kg ， 占 4394 件样品 的 0． 61， 比福建省 1 ︰ 25 万多目标调查的比例 0． 7略低 本项目组调查成果 。 92． 5样点的土壤铅含量在 10 ～ 90 mg/kg 之 间， 对应土壤的 pH 值为 4． 0～7． 5， 土壤铅含量高值 点对应 pH 值在 4． 3～6． 5 之间， 强酸性和碱性土壤 的铅含量略低 ［13 ］。另外， 土壤铅含量高值点多分布 在海拔＜250 m 区域， 该区域是龙海市人为活动集中 之地 ［14 ］。蔡奎等［15 ］研究认为 pH 值是控制铅、 汞元 素地球化学行为的重要因素， 较低或过高的 pH 值 823 第 3 期 岩矿测试 http∥www． ykcs． ac． cn 2018 年 ChaoXing 图 1龙海市表层土壤铅元素等值线图 Fig． 1The contour map of the Pb content in the surface soils of Longhai city 会增加水溶态和离子交换态含量， 从而影响总量的 累积; 余涛等 ［16 ］研究认为保持土壤 pH 值在弱酸性 至弱碱性范围可降低土壤铅活性， 两者结论与本文 相符。 图 2龙海土壤铅含量累积频率分布直方图 Fig． 2The cumulative frequency histogram of the content of Pb in the soils of Longhai city 3． 2稻米铅含量特征 为分析土壤对稻米铅含量的影响， 在 1 ︰ 5 万 土壤地球化学调查基础上， 采集了 121 件稻谷样品， 测定稻米铅含量。统计表明 稻米铅含量范围为 0． 018～0． 398 mg/kg， 中值为 0． 112 mg/kg， 平均值 为 0． 1130． 052 mg/kg， 变异系数为 0． 462， 样本数 值离散性中等。与 GB27622012 食品中污染物限 量 标准值 0． 2 mg/kg 相比， 121 件稻米样品有 5 件超标， 超标率为 4． 1。 通常采用富集系数 EF 来表征作物对土壤元 素的吸收富集能力 ［17 ］。根据公式 1 计算出 121 件 稻米样品对土壤铅的富集系数， 统计得到龙海市稻 米对土壤铅富集系数平均值为 0． 230． 16。本 次调查中， 稻米对土壤 Cu、 Zn、 Se、 Hg、 As、 Cd 等元素 富集系数平均值分别为 23． 43、 26． 46、 18． 17、 3． 4、 3． 24、 103． 7， 表明稻米对土壤铅的富集能力相对较 弱， 已有大量研究也显示植物对铅吸收及其在体内 的迁移能力很弱 ［18 ］， 由此解释了土壤铅超标而稻米 不超标的现象。 3． 3土壤铅的影响因素 3． 3． 1成土母质 龙海市成土母岩多为燕山期花岗岩和侏罗系火 山岩， 下覆地层既有火山岩， 也有砂质泥岩， 河谷平 原区则为第四系覆盖。通过比较不同成土母质区土 壤铅平均值 图 3 发现， 不同成土母质 母岩 区土 壤中的铅含量差异较大， 其中第四纪海积物发育土 壤的铅含量最高， 均值达 94． 70 mg/kg; 其次为第四 纪残坡积物、 花岗岩和酸性火山岩， 三者含量同属一 个级别; 佛昙组基性玄武岩发育的土壤铅含量最低， 923 第 3 期方金梅 福建龙海市土壤与稻米铅地球化学特征分析第 37 卷 ChaoXing 图 3龙海市主要成土母质 母岩 发育的土壤铅含量 平均值 Fig． 3The mean content of Pb in the soils derived from different parent materials 均值为 14． 70 mg/kg。总体上， 第四纪海积物发育 的土壤铅含量约为花岗岩和酸性火山岩的 2 倍， 是 第四系的 1． 6 倍， 是玄武岩的 6． 4 倍。说明土壤铅 含量在很大程度上继承于成土母质 岩 的差异， 是 决定土壤铅元素含量及分布的重要因素 ［17， 19 ］。而 王腾云等 ［19 ］研究发现福建地区广泛出露的花岗岩 和酸性火山岩是区域铅地球化学高背景地质体， 龙 海市第四纪沉积物包括第四纪海积物来源九龙江等 河流搬运物， 区域地质高背景导致这类第四纪沉积 物中的铅含量较高， 成土母质中的铅含量较高是导 致龙海市第四系平原区表层土壤铅高的原因之一。 此外， 平原区长期的人类活动影响， 也是导致土壤铅 含量高的可能原因。 3． 3． 2土壤类型 由龙海市 6 种土壤类型的铅含量平均值 图 4 可见， 不同土壤类型铅含量递减顺序为 潮土＞滨海 盐土＞水稻土＞红壤＞赤红壤＞滨海风沙土。就土壤 自然成因进行分析， 海积物发育的土壤铅含量比冲 洪积物略高， 冲洪积比残坡积物略高， 红壤长期淹水 种稻形成的水稻土的铅含量也略高， 而风沙土的铅 含量最低。除了滨海风沙土， 不同类型土壤间铅含 量相差不大， 潮土、 滨海盐土、 水稻土、 红壤、 赤红壤 的铅含量是滨海风沙土的 1． 8～2． 7 倍。沙土主要 特征是含石英砂粒多， 含铁铝氧化物少， 铁铝氧化 物、 富含铁铝黏土矿物对铅有吸附作用 ［20 ］， 所以在 不同土壤类型含铁铝氧化物相近的情况下铅含量较 相近。 图 4龙海市不同土壤类型平均铅含量 Fig． 4The mean Pb content in different soil types of Longhai city 3． 4土壤－稻米铅含量关系 通过 Pearson 函数求得稻米铅含量与表层土壤 铅含量之间的相关系数 r 0． 173， 说明两者无明显 线性相关。稻米对土壤铅的吸收程度， 除了与土壤 铅全量有关， 更重要的是取决于土壤铅的形态及有 效性 ［10 ］。冯莲莲等［12 ］研究获得铅在水稻各组织中 的含量 根＞茎＞叶＞糙米， 糙米铅含量与土壤铅含量 无明显相关， 土壤铅较难迁移至糙米， 与本文的结论 一致。 土壤中各形态铅占全量比值的统计结果 表 1 表明 强有机态残渣态占比 62． 23 最高， 铁锰 氧化态占比 22． 72 第二， 其次为弱有机结合态 占比 6． 74 ; 而表 1 中前三种形态 水溶态、 离子 交换态、 碳酸盐结合态 是易活动态组成， 约占全量 的 8． 25; 土壤铅有效态组成中离子交换态占比最 高为 4． 77， 水溶态极少仅占 0． 18， 二者合计占 全量的 4． 95。水溶态、 离子交换态、 碳酸盐结合 态、 弱有机结合态、 铁锰氧化态 5 种形态占比总和为 37． 71， 强有机态和残渣态占比为 62． 23， 说明土 壤铅主要被固定在土壤中， 极少量溶于水 ［21 ］; 已有 研究也表明土壤对铅的吸附较镍、 镉强 ［22 ］， 很难形 成被植物吸收的有效成分， 从另一个角度解释了土 壤铅超标而稻米不超标的现象 ［23－24 ］。 土壤铅的全量与各形态的相关性分析 图 5 表 明， 铁锰氧化态、 碳酸盐结合态、 强有机态残渣态 的相关系数分别达到 0． 782、 0． 666、 0． 920 表 1 ， 与 全量的相关性均达到显著正相关。土壤铅的易活动 态主要是水溶态、 离子交换态、 碳酸盐结合态的总 和， 平均约占铅全量的 8． 25， 与全量的相关系数 033 第 3 期 岩矿测试 http∥www． ykcs． ac． cn 2018 年 ChaoXing 为 0． 599 表 1 。说明重金属全量对其不同形态影 响的显著性程度不同， 土壤重金属生物有效性随其 全量的增加， 各有效态呈不同程度的增强 ［25 ］。蔡奎 等 ［15 ］ 、 余涛等 ［16 ］研究一致认为土壤中铅各形态含 表 1龙海市表层土壤铅全量与形态的统计参数 n64 Table 1The statistical parameters of the contents and fractions of Pb in the surface soils of Longhai city n64 铅形态 最小值 mg/kg 最大值 mg/kg 中位数 mg/kg 均值 mg/kg 标准差 mg/kg 形态均值占比 相关系数 铅全量10． 0214． 336． 247． 838． 3 －－ 水溶态0． 0030． 6000． 0440． 0870． 1120． 180． 468 离子交换态0． 02727． 0201． 0442． 2824． 3144． 770． 349 碳酸盐结合态0． 06618． 0401． 0311． 5762． 3543． 300． 666 弱有机结合态0． 2323． 691． 973． 223． 606． 740． 485 铁锰氧化态1． 2277． 347． 0610． 8611． 9522． 720． 782 强有机态残渣态7． 43162． 520． 1129． 7526． 1562． 230． 920 易活动态组成 水溶态离子交换态碳酸盐结合态 0． 1929． 142． 533． 945． 228． 250． 599 图 5表层土壤各种形态铅含量与全量的关系 Fig． 5The relationships between total Pb and Pb content of different fractions in the surface soils 133 第 3 期方金梅 福建龙海市土壤与稻米铅地球化学特征分析第 37 卷 ChaoXing 量明显受有机质、 黏粒含量和 pH 值的控制， 造成不 同形态含量与全量的相关性不同， 与本研究结果一 致。总体来说， 土壤污染程度越大， 生物毒性越大， 潜在危害性也就越大 ［26－27 ］。 4结论 龙海市表层土壤铅含量高值区位于中部， 该区 域人口集中、 产业发达， 应控制土壤铅的继续输入; 土壤铅含量与 pH 相关， 强酸性和碱性条件有利于 铅从土壤淋失， 从而影响总量的累积。 土壤铅含量除了成土母岩差异的影响外， 更直 接受土壤成因的影响， 不同成土母岩区土壤铅含量 规律为 第四纪海积物＞第四纪残坡积物＞花岗岩和 酸性火山岩＞佛昙组基性玄武岩， 不同成因土壤铅 含量规律为 海积＞冲洪积＞残坡积＞风沙土。而不 同土壤成因也反映在土壤类型上， 所以铅含量 潮土 ＞滨海盐土＞水稻土＞红壤＞赤红壤＞滨海风沙土， 沙 土主要特征是含石英砂粒多， 含铝、 铁等氧化物少， 说明不同土壤类型含铝、 铁等氧化物相近的情况下 铅含量相近。这些结论可用于农业种植规划， 预防 土壤铅污染的风险。 铅在土壤中有效态仅占 4． 95， 另外 94． 99 被固定在土壤中， 难被植物吸收， 不同形态与全量之 间相关性大小不同， 此结论从一个方面解释了土壤 铅超标而稻米不超标的现象。另一方面， 比照 GB27622012 食品中污染物限量 标准， 稻米样品 超标率仅为 4． 1， 对土壤铅富集能力相对弱， 其铅 含量与表层土壤铅含量之间无明显相关性， 说明铅 从土壤转移至稻米不成正比， 中间还受到其他因素 的制约。 5参考文献 ［ 1］崔邢涛， 秦振宇， 栾文楼， 等． 河北省保定市平原区土 壤重金属污染及潜在生态危害评价［J］ ． 现代地质， 2014， 24 3 523－530． Cui X T， Qin Z Y， Luan W L， et al． Assessment of heavy metal pollution ecological hazard in soil of plain area of Baoding city of Hebei Province［ J］ ． Geoscience， 2014， 24 3 523－530． ［ 2］晏星， 罗娜娜， 赵文吉， 等． 北京城区交通边缘带土壤 重金属污染研究［J］ ． 环境科学与技术， 2013， 36 12 175－180． Yan X， Luo N N， Zhao W J， et al． Heavy metal pollution uation and spatial influence range analysis for main roads within the fifth ring road of Beijing urban［J］ ． Environmental Science ＆ Technology， 2013， 36 12 175－180． ［ 3］何剪太， 朱轩仪， 巫放明， 等． 铅中毒和驱铅药物的 研究进展［J］ ． 中国现代医学杂志， 2017， 27 14 53－57． 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