铁电和压电效应的电致疲劳综合建模研究_薛晓敏.pdf

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2． School of Aerospace，Xi’ an Jiaotong University，Xi’ an 710049，China AbstractFerroelectric materials are applied in many fields，such as，ultrasonic and sonar transducers etc． due to their distinct ferroelectric and piezoelectric properties． Their characteristic loops measured in experiments are generally nonlinear and hysteretic． These loops gradually become degenerate and asymmetric due to some inevitable reasons， especially，electric fatigue to increase difficulties to their force- electricity modeling，and limit their application in engineering． Here，a synthetic model of electric fatigue was proposed fully considering material fatigue phenomena due to cyclic electric field polarization and precisely describing ferroelectric and piezoelectric characteristic loops． Finally， experimental data was utilized to verify the proposed model． The results showed that the accuracy and adaptability of the proposed model are superior to those of the traditional ones，and it has good prospects for application． Key words ferroelectric materials; hysteretic loops; butterfly loops; electric fatigue; synthetic model 铁电材料具有良好的铁电性、 压电性、 热释电、 声 光电及非线性光学等诸多特性， 可以制成电子元器件、 换能装置以及其他传感器和驱动器等， 广泛应用于各 个工程领域 ［1- 2 ］。其中， 铁电材料呈现的铁电和压电特 性尤为突出， 即， 具有良好的铁电电滞回线和压电蝴蝶 回线。一般而言， 以上回线均具有复杂的非线性滞回 特性， 如在理想的铁电电畴结构和极化反转前提下， 回 线应该为规则的轴对称规则回线。然而， 由于材料制 备技术、 电路系统及加载条件等原因致使回线发生不 对称、 重心偏移等异化现象 ［3 ］。特别需要提出的是“电 疲劳现象” 普遍存在， 即， 交变外电场加载条件下的铁 电材料的极化能力渐渐减弱导致电滞和蝴蝶回线性能 退化为非饱和、 不对称形状 ［4- 5 ］。无论是铁电材料复杂 非线性滞回特性， 还是因为非理想内外因素导致的异 化现象均无疑给描述该材料特性曲线的理论研究造成 了很大困难， 这也正是铁电材料及其器件想要完全商 业化的重要障碍。因此， 提出适用于各种非线性铁电、 压电行为描述的力- 电模型， 并能够对因电疲劳导致的 特性曲线异化现象进行准确描述， 这将对该材料的潜 在应用起到至关重要作用。 迄今为止， 描述铁电材料行为的理论模型主要分 ChaoXing 为两类， 其一， 为微观模型 ［6 ］， 是通过微观角度， 通过大 量随机取向的微观电畴体积平均得到的相关宏观物理 量用以描述其各种力电行为， 该方法精度高但计算效 率不高， 因此解决实际工程问题受到限制; 其二， 为宏 观模型 ［7 ］， 侧重于材料性能的唯象描述。它是基于热 力学定律并运用连续介质力学基础建立的， 一般可以 较好预测铁电材料的介电、 电滞和蝴蝶曲线。以上模 型大都适用于理想极化条件下材料力、 电曲线的描述， 然而， 对于普遍存在的电疲劳效应导致的曲线退化、 异 化等现象则无法灵活适用。因此， 一些学者开始关注 电疲劳问题， 并通过观察和分析交变电场加载循环数 和自发极化劣化的相关关系开发了若干疲劳模型 ［8 ］， 从理论上实现了由于电疲劳导致极化翻转非对称弱化 曲线的预测。值得一提的是， 由于疲劳模型是基于微 观电畴理论提炼的“准宏观” 疲劳模型， 其间不可避免 地涉及到了多个物理参数或系数， 常规地， 系数赋值可 通过实验数据获取， 然而， 如何采用精准的实验方法对 微观层次的参数进行预测是个棘手的问题。 鉴于此， 本文以电疲劳效应为研究对象， 提出一种 可描述铁电材料异化电滞回线和蝴蝶回线综合模型， 并结合智能优化算法对模型进行参数识别， 从而实现 电疲劳异化回线的的准确预测， 为相关智能材料在工 程上的潜在应用提供重要理论基础。 1电致疲劳综合模型 1． 1基本方程 与压电本构关系不同， 铁电材料的应变或电位移 除了来源于外电场、 应力场之外， 还源于剩余极化强度 Pi和剩余应变 εij的影响［9 ］。于是， 铁电材料的本构关 系为 Di－ Pri diklσkl κ ijEj 1a εij － ε r ij sijklσkl dkijEk 1b 式中， 电位移 D 和总应变 ε 分别由外应力场 σ 和外电 场 E 施加而产生， 还涉及中间变量剩余极化强度 Pr和 残余应变 εr的影响， 此外， d 为压电应变系数张量， κ 为介电常数张量， s 为弹性柔性张量， 方程描述了材料 单个质点的三维力电行为， 变量和参数下角码根据 Einstein 标记法进行标记， 其中， i 和 j 代表电场方向， k， l 代表应力场方向。 按照 Landau- Devonshire 理论， 残余应变可近似视 为是剩余极化强度二次方关系， 见式 2 εrij ε0 2P2 0 3PriPrj － δ ijP r kP r k 2 式中， ε0为剩余极化强度达到峰值时所对应的应变， δij 是克罗内克符号。 将式 2 代入到式 1 ， 输出变量 极化电位移和 应变 除了受输入变量 电场和应力场 之外， 仅涉及一 个中间变量 剩余极化强度 。于是， 如何建立剩余极 化强度与外场的数学关系是求解基本方程的关键 步骤。 剩余极化强度和电场之间的关系所绘成的回线， 工程上称之为电滞回线， 是对铁电畴在外电场作用下 运动的宏观描述。一般而言， 极化强度随着外电场的 增加而增加， 但当电场增加到一定程度， 电畴方向趋于 电场方向， 此时极化强度接近饱和， 见图 1， 本文利用双 曲正切函数构造电场- 饱和极化强度关系如下 Psat i ξPstanh ξE j Ec 2 [] δ 3 式中， δ Ecln 1 Pr/Ps 1 － Pr/P [] s ， Psat为饱和极化强度， 为铁 电材料随外加电场增加而增加时所能达到的饱和值， Ps、 Pr和 Ec是三个常量参数分别为饱和极化系数、 剩 余极化系数和矫顽电场系数。其中， ξ 1， 正负值分 别代表电场增幅和减幅过程。 然而， 实际的铁电畴极化状态受各种复杂不确定 因素影响， 在极化特性实验或测试中， 更多的是观测到 非饱和电滞回线。大量实验验证， 饱和极化曲线为非 饱和电滞回线的包络线， 于是其数学关系可构造如下 dPri dEj Γ dPsi dEj 4 式中， Γ 为小于 1 的正数， 建立起函数关系如下 Γ 1 － tanh Pri－ Psi ξP s － Pr i 1/ [] 2 5 联立式 3 ～ 5 ， 可以求解出剩余极化强度 Pr。 此外， 考虑大电场作用下的介电常数为 κ ere0 ， 其 中， 真空介电常数 e08． 854 pF/m， er则为大电场相对 介电系数。 图 1典型饱和铁电电滞回线 Fig． 1Classical saturated ferroelectric hysteretic loop 1． 2电致疲劳方程 如上所述， 由于电场的周期加载使得铁电材料发 生电致疲劳现象， 导致铁电畴壁活性降低呈现出宏观 铁电性能衰退， 主要表现饱和极化强度减小、 剩余极化 强度减小、 矫顽电场增加， 介电常数及介电损耗改变， 122第 17 期薛晓敏等 铁电和压电效应的电致疲劳综合建模研究 ChaoXing 并伴随电滞、 蝴蝶回线的严重畸变。以上电致疲劳现 象源于铁电材料本身具有的复杂物理力学特性， 其多 场耦合 力- 电- 热 作用下的场致疲劳机理并非单一， 而是多种机制共同的结果。对于电致疲劳的起因， 学 者们陆续提出很多疲劳机制， 然而迄今为止仍未有形 成统一认识， 其中两种机制得到普遍认同 ［10- 11 ］， 即， 其 一为点缺陷集聚或微裂缝; 其二钉扎畴壁。于是， 疲劳 剩余极化强度 P －r i可由这两部分表达 P －r i Pri 1 Pri 2 6 式中， Pri 1 和 Pr i 2 分别表示由于内在缺陷和钉扎畴 壁引发的极化强度部分。 基于晶粒与电畴壁的固有缺陷， 疲劳极化与电场 加载循环次数大致呈指数级变化规律 ［12 ］; 而对于因贯 入电荷导致的钉扎畴壁情况， 实验表明该部分极化强 度与电场加载循环次数可近似视为对数函数关系 ［13 ］。 根据以上实验结论， 本文采用指数函数和对数函 数分别对内在缺陷和针扎畴壁导致的疲劳极化强度进 行描述如下 Pri 1 Pr0 An 1 －α 7 Pri 2 cqlg n 1 8 式中， Pr 0为循环电场加载前的初始极化强度， A 和 α 均 为常数， 分别代表极化衰减的幅度和速度; c 为电极相 关材料常数， q 为描述空间电荷电特性参数， q 1 表示 正电荷， q －1 表示负电荷， q 0 表示区域没有空间 电荷。 将式 3 ～ 5 进行求解， 代入式 6 ～ 8 ， 求解 得到疲劳剩余极化强度， 再代入本构方程可分别求得 疲劳电位移 D － 和应变 ε －。以上模型 联立公式 充分考 虑由于交变循环电场极化导致的疲劳现象， 可以有效 描述因疲劳导致的异化极化电滞和应力蝴蝶曲线， 称 之为电致疲劳综合模型。 1． 3参数分析 电致疲劳综合模型涉及多个参数， 有介电常数、 压 电系数、 弹性柔性系数、 饱和极化、 剩余极化、 矫顽电场 等。每个参数对电滞回线和应变蝴蝶曲线的贡献都各 有不同， 为了深入了解他们对铁电行为的影响， 首先进 行参数分析。 设置材料属性为 Ps 0． 3 C/m2， Pr 0． 25 C/ m2，Ec 0． 36 MV/m，er 5 000，d333 10 －3 m/MV， ε0 0． 001， A 10 －5， α 0． 05， c 0． 005。并假设 电场和应力场的施加如图2， 电场为振幅1 MV/m， 频率 0． 2 Hz 的谐波， 应力场为均匀恒定， 将以上外场输入到 模型中， 并采用标准四阶龙贝- 库塔迭代法进行求解。 图 3 a 显示有无电疲劳和空间电荷现象下， 电滞 回线的变化。 当不存在电疲劳和空间电荷时 即， n 图 2铁电材料外场模拟 Fig． 2Exterior fields simulation for ferroelectric material a 电滞回线 b 蝴蝶回线 图 3电致疲劳下特性回线变化规律 Fig． 3Change law of characteristic loops under fatigue electric field 0，q 0 ， 电滞回线呈现典型中心对称非线性滞回特 性， 此时的电极化反应最为充分。当电致疲劳出现， 而 空间电荷不考虑的情况下 即， q 0，n 106 ， 发现剩 余极化强度显著降低， 这是由于电疲劳使得材料缺陷 积累， 极化反应得到一定程度的限制。当存在正的空 间电荷时 即， q 1， n 106 ， 其电滞回线在疲劳回线 的基础上发生了向上偏置畸变， 这是由于空间电荷在 极化电荷场作用下定向排列， 对极化起屏蔽作用， 使得 极化难于定向反转。 图 3 b 显示了有无电疲劳和空间电荷现象下， 应 力蝴蝶曲线的变化。当不存在电疲劳和空间电荷时 即， n 0，q 0 ， 电滞回线呈现典型轴对称非线性蝴 蝶滞回特性， 此时由于充分的极化反应使得极化应力 也比较饱满。然而， 当电致疲劳出现， 而空间电荷不考 虑的情况下 即， q 0，n 106 ， 由于电畴翻转不充分， 222振 动 与 冲 击2019 年第 38 卷 ChaoXing 剩余极化强度降低， 继而影响到极化应变蝴蝶回线压 缩。当存在正的空间电荷时 即， q 1， n 106 ， 其蝴 蝶回线发生显著的不对称变形， 其左翼比右翼退化速 度更快， 于是滞回环中心表现出左移， 该现象已在实验 中得到验证。 此外， 饱和极化系数 Ps代表饱和电滞回线中大电 场切线对应的极化强度; 剩余极化系数 Pr代表了饱和 电滞回线中， 电场为零时对应的极化强度; 矫顽电场系 数 Ec代表极化强度为零时对应的电场强度; 大场相对 介电系数 er与大电场对应的极化电位移曲线斜率线性 相关; 压电系数 d 与电场为零时对应的蝴蝶回线的切 线斜率线性相关; 残余应变系数 ε0代表蝴蝶回线中电 场强度为零时对应的应变数值; A， α 和 c 是与疲劳效应 相关的系数。以上参数的物理特性和名称见表 1。 表 1电致疲劳综合模型涉及的参数 Tab． 1Involving parameters in fatigue synthetic model 参数描述特性名称 Ps Pr Ec er d ε0 A α c 铁电 介电 压电 疲劳 饱和极化系数 剩余极化系数 矫顽电场系数 大场相对介电系数 压电系数 残余应变系数 幅度衰减系数 速度衰减系数 电极常数 2基于遗传算法的参数估计 模型在使用前必须对其中待定参数进行赋值， 对 于有明确物理含义的参数， 最简单的方法是通过实验 进行预测， 然而， 要获得较为精确的参数数值， 需要精 心合理设计实验方案， 即便如此， 模型中还存在部分物 理意义模糊甚至无特定意义的参数 如， 残余应变系 数、 幅度衰减系数、 速度衰减系数、 电极常数 ， 采用实 验预测方法则显得比较困难。 为了提高模型精确性和实用性， 本文利用遗传算 法设计参数优化识别程序， 根据随机实验结果预测反 映铁电系统物理真实特性的参数数值。遗传算法运行 的步骤主要有 染色体编码与解码、 个体适用度函数评 估体系、 遗传算子、 以及各种运行参数的确定等。针对 疲劳综合模型的参数识别问题描述， 本文采用的遗传 算法中染色体、 适用度函数及迭代规则设定如下 1 染色体结构 遗传算法迭代对象是形成的种群， 而种群由每个 基因个体组成， 其染色体结构的设定至关重要， 它是根 据求解或优化问题的本身决定的， 根据本文所提的综 合参数模型主要涉及 9 个参数需要识别， 于是染色体 结构设计如下 Π{ Gm} { ［ Ps， Pr， Ec， er， d333 ， ε 0， A， α， c］m} m 1， ， M 9 式中， M 是染色体的最大数目， m 是染色体中第 k 个体。 2 适应度函数 在遗传算法中， 使用适应度函数度量群体中各个 个体在优化计算中能达到或接近达到有助于找到最优 解的优良程度。本文设计适应度函数如下 error1 1 N ∑ N n 1 Dsim， n－ Dexp， [] 槡 n 1 N∑ N n 1 Dexp， 槡 n 10a error2 1 N ∑ N n 1 εsim， n － ε exp， [] 槡 n 1 N∑ N n 1 εexp， 槡 n 10b error max［ error1， min， error2， min］ 100 11 式中， error1表示模拟与实验电位移均方根相对误差， error2表示模拟与实验应变均方根相对误差。右下角 标记 “sim， n” 和 “exp， n” 分别代表的第 n 个数据点的仿 真和实验数值， N 表示数据点总数。为了全面考虑应 变和电位移的误差， 本文的适应度函数选择 error1， min， error2， min两者的较大值， 很明显适应度值越小， 说明对 应的个体性能越优良。 除了上述设置， 遗传算法中的其余主要参数设计 如下 轮盘赌选择， 交叉率为0． 85， 变异率为0． 01， 最大 迭代次数为 50。电致疲劳综合模型基于遗传算法的参 数识别优化迭代流程见图 4。 图 4电致疲劳综合模型参数识别优化流程 Fig． 4Flowchart of parameter identification for fatigue synthetic model 322第 17 期薛晓敏等 铁电和压电效应的电致疲劳综合建模研究 ChaoXing 3电致疲劳综合模型实验验证 Nuffer 等 ［14 ］对商业锆钛酸铅 PZT 压电陶瓷制品 双向极化电滞和应变滞回疲劳特性进行了实验研究。 实验中发现较高次数的循环电场施加下诱导了更不完 整的极化反应使得特性曲线呈现压缩、 偏置等异化现 象。利用该文献中的疲劳滞回特性实验结果， 用以验 证本文所提模型模拟极化电滞曲线和应变滞回曲线的 有效性和精确性。 实验中采用的材料是 10 mm 直径， 1m 厚度的圆盘 压电片， 对其施加 50 Hz、 幅值范围为 0 kV/mm 到 1． 96 kV/mm 谐波电压。图 5 空心点线为循环电场加载次数 分别为 0， 3 106和 108的极化电滞曲线和应力蝴蝶曲 线。当不考虑疲劳次数时， 两种回线均表现出较为饱 满且对称规则特性， 然而， 随着循环加载次数的增加， 其饱满程度和对称规则性均受到影响。其中， 随着循 环次数的增加， 极化电滞曲线的剩余极化强度减少， 而 其矫顽电场增加; 应变蝴蝶回线则表现出最大激发应 变越来越小， 与此同时， 相较于蝴蝶回线的右翼， 其 左翼在疲劳效应影响下呈现出迅速退化的现象， 使得蝴 a 电滞回线 b 蝴蝶回线 图 5 PZT 疲劳特性实验曲线的模型模拟效果 Fig． 5Simulation effect of synthetic model for PZT 蝶回线发生不对称异化变化。 本文采用疲劳综合模型对以上三个工况的实验结 果进行了拟合， 其中参数识别结果见表 2。凭借实验仅 预估了 Pr和 Ec的数值， 而采用本文方法即可获得所有 参数的数值。此外， 为了验证本文模型的精确性， 将不 同模拟方法对 PZT 特性回线的模拟误差进行了对比， 见表 3。实验方法由于仅能预测 Pr和 Ec的数值， 因此 无法获得有用模型继而也无法有效模拟实验数据， 对 于 Nuffer 模型， 其模拟实验数据的平均误差为 24． 81， 而采用本文模型方法的平均误差为 8． 94， 比 Nuffer 模型精度提高 15． 87 参见图 6 。最后， 采用 本文模拟对各个实验工况的电滞回线和蝴蝶回线的模 拟效果见图 5。总体而言， 本文所提方法能够有效模拟 表 2 PZT 疲劳特性参数识别结果 Tab． 2Parameter identification using synthetic model for PZT 特性参数 GA 优化参数 / 实验测试参数 3 106循环次数108循环次数 Ps0． 254 1 / 0． 253/ Pr0． 167 / 0． 224 50． 124 / 0． 216 Ec1． 231 / 1． 1741． 238 / 1． 350 ξr170 / 96． 41/ d3330． 820 4 / 0． 268/ ε04． 947 / 3． 889/ A4． 6 10 －5 / 3． 5 10 －5 / α0． 055/ 0． 033/ c0． 003 / 0． 002 / 图 6 PZT 蝴蝶滞回曲线模型方法对比 Fig． 6Simulation comparison using different model s for PZT 表 3不同模拟方法对 PZT 特性回线的模拟误差对比 Tab． 3Comparison of simulation errors by using different s 误差 循环次数 03106108平均误差 实验方法 Nuffer 模型26． 72 24． 5223． 2124． 81 疲劳综合模型9． 439． 537． 868． 94 422振 动 与 冲 击2019 年第 38 卷 ChaoXing 疲劳电滞回线和疲劳应变回线， 具有较好的精确性。 4结论 电滞回线和应力蝴蝶应力回线是铁电、 压电等智 能材料的典型特性曲线， 其在循环电场施加条件下发 生疲劳退化现象， 即， 特性曲线由饱和、 对称性退化为 非饱和、 不对称性， 特性曲线的非线性、 非饱和性以及 电致疲劳导致的异化现象均为其模型研究增加诸多困 难。于是， 本文提出一类实用的、 便于工程应用的适用 于铁电材料非线性力、 电耦合疲劳综合数学模型， 其参 数识别由智能遗传算法程序完成。 所提模型方法具有以下特点 1 充分考虑了由于多次循环电场导致的电滞回 线和应变蝴蝶回线退化现象， 并可以灵活准确地对该 两类回线同时进行预测， 具有较好的综合适用性。 2 通过智能优化参数识别方法的引入， 使得综 合模型所涉及的参数均可以获得较好的预测， 进一步 提高了综合模型的精度和适用性。由于误差是与选用 的算例及工况有关， 对于本文情况误差可控制在 10 以内。 依据以上结论验证了本文提出的智能材料力、 电疲 劳综合模型以及参数识别方法是切实可行的， 易于结合 到实际工程中， 具有一定实用价值和工程应用前景。 参 考 文 献 ［1］ 殷江，袁国亮，刘治国． 铁电材料的研究进展［J］ ． 中国 材料进展， 2012， 31 3 26- 38． YIN Jiang， YUANGuoliang， LIUZhiguo．Progressin ferroelectric materials［ J］ ． Materials China，2012，31 3 26- 38． ［2］ 王新杰，岳洪浩，邹鸿生， 等． 光电层合圆柱薄壳的激励 特性及控制［ J］ ． 振动与冲击， 2009， 28 9 9- 14． WANG Xinjie，YUE Honghao， ZOU Hongsheng， et al． Actuation characteristics and control of thin cylindrical shells laminatedwithphotostrictiveactuators ［J］ ． Journalof Vibration and Shock， 2009， 28 9 9- 14． ［3］ DELIMOVA L A，YUFEREV V S，GREKHOV I V，et al． Origin of photoresponse in heterophase ferroelectric Pt ∕ Pb Zr Ti O 3 ∕ Ir capacitors［J］ ． Applied Physics Letters， 2007， 91 11 112907． ［4］ WARREN W L，TUTTLE B A，DIMOS D．Ferroelectric fatigue in perovskite oxides［J］ ．Applied Physics Letters， 1995， 67 10 1426- 1428． ［5］ 刘海峰，田莳，谢军． 压电陶瓷电疲劳研究进展［J］ ． 宇 航材料工艺， 2000， 30 6 1- 4． LIU Haifeng，TIAN Shi，XIE Jun． Research progress on the electrical fatigue of piezoelectric ceramics［J］ ．Aerospace Materials ＆ Technology， 2000， 30 6 1- 4． ［6］ DUNN M L，TAYA M．Micromechanics predictions of the effective electroelastic moduli of piezoelectric composites［ J］ ． International Journal of Solids and Structures， 1993， 30 2 161- 175． ［7］ MCMEEKING R M，LANDIS C M．A phenomenological multi- axial constitutive law for switching in polycrystalline ferroelectricceramics ［J ］ ．InternationalJournalof Engineering Science， 2002， 40 14 1553- 1577． ［8］ LUPASCU D，RDEL J．Fatigue in bulk lead zirconate titanateactuatormaterials ［J］ ．AdvancedEngineering Materials， 2005， 7 10 882- 898． ［9］ TAGANTSEV A K，CROSS L E，FOUSEK J． Domains in ferroiccrystalsandthinfilms ［M ］ ．NewYork Springer， 2010． ［ 10］ 杨刚，岳振星，李龙土． 压电陶瓷场致疲劳特性与机理研 究进展［ J］ ． 无机材料学报， 2007， 22 1 1- 6． YANG Gang，YUE Zhenxing，LI Longtu． Research progress on the characteristics and mechanism of applied field- induced fatigue in piezoelectric ceramics ［J］ ． Journal of Inorganic Materials， 2007， 22 1 1- 6． ［ 11］ YU L，YU S W，FENG X Q． Effects of electric fatigue on the butterfly curves of ferroelectric ceramics［J］ ． Materials Science ＆ Engineering A， 2007， 459 1/2 273- 277． ［ 12］ YOO I K，DESU S B． Mechanism of fatigue in ferroelectric thin films［ J］ ． Physica Status Solidi A， 1992， 133 2 565- 573． ［ 13］ OZGUL M，TROLIER- MCKINSTRY S，RANDALL C A． Influenceofelectricalcyclingonpolarizationreversal processes in Pb Zn 1/3 Nb 2/3 O 3- PbTiO 3 ferroelectric single crystals as a function of orientation［J］ ． Journal of Applied Physics， 2004， 95 8 4296- 4302． ［ 14］ NUFFER J，LUPASCU D C， GLAZOUNOV A， et al． Microstructural modifications of ferroelectric lead zirconate titanate ceramics due to bipolar electric fatigue［ J］ ． Journal of the European Ceramic Society， 2002， 22 13 2133- 2142． 522第 17 期薛晓敏等 铁电和压电效应的电致疲劳综合建模研究 ChaoXing