东海盆地西湖凹陷油气成因及成熟度判别.pdf

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2 0 1 3年 l O月 石油勘探与开发 PETROLEUM EXPL0RATI oN AND DEVELoPM ENT 文章编号1 0 0 0 0 7 4 7 2 0 1 3 0 5 0 5 2 1 - 0 7 DOI 1 0 . 1 1 6 9 8 / P E D. 2 0 1 3 . 0 5 . 0 2 东海盆地西湖 凹陷油气成 因及成熟度判别 苏奥 ,陈红汉 ,王存武 2 ,李培军 ,张晖 ,熊万林 ,雷明珠 1 .中国地质大学 武汉 资源学院 “ 构造与油气资源”教育部重点实验室;2 .中国海洋石油总公司研究总院 基金项 目 “ 十二五” 国家重 大油 气专项 2 0 1 1 Z X0 5 0 2 3 . 0 0 4 0 1 0 摘要基于东海盆地西湖凹陷天然气及凝析油样品组分和稳定碳同位素组成分析成果,运用多种方法对天然气中烃类 气、C O 、N 和凝析油的成因和成熟度进行 了综合判别。研究结果表明,西湖凹陷天然气中烃类气体主要为煤型气, C O 和低含量的 N2 主要为有机质热降解成因, 高含量的N 由有机质热降解、 运移分异作用及微 生物降解作用共同形成; 凝析油来源于腐殖型母质 在考虑 “ 蒸发分馏”作用的基础上,利用修正的正庚烷值和异庚烷值计算凝析油成熟度, 结果与 Ma n g o法获得的成熟度吻合,即凝析油来源于成熟烃源岩。采用 甲 烷稳定碳同位素组成二段分馏法,分析认为 烃类气成熟度明显分为两个区域①成熟阶段天然气,与凝析油成熟度相-3;②高成熟度阶段天然气。图 1 0表 4参 2 7 关键词西湖凹陷;天然气;凝析油;油气成因;成熟度 中图分类 号 T E1 2 2 . 2 文献标 识码 A Ge n e s i s a nd m a t u r i t y i de n t i fic a t i o n o f o i l a n d g a s i n t h e Xi h u Sa g , Ea s t Chi na S e a Ba s i n S u Ao ,Che n Ho n g ha n , W a n g Cu n wu 。 ,L i P e O u n , Z h a n g H u i , Xi o n g Wa n l i n , L e i Mi n g z h u 1 . Ke y L a b of T e c t o n i c s a n d P e t r o l e u m R e s o u r c e o f E d u c a t i o n a l Mi n t r y , C h i n a U n i v e r s i t y of G e o s c i e n c e s , W u h a n 4 3 0 0 7 4 , C h i n a ; 2 . C NOO C R e s e a r c h I n s t i t u t e , B e ij i n g 1 0 0 0 2 7 , C h i n a Abs t r ac t Ba s e d o n t he c o mp os i t i o n a nd s t a bl e c a r bo n i s o t o p e r a t i o s of c o nd e n s a t e a n d n a t u r a l ga s i n t h e Xi hu Sa g ,Ea s t Chi n a Se a Ba s i n, o r i g i n a nd ma t u r i t y of t h e h yd r o c a r bo n g a s , CO2 , N2 a n d c o n d e ns a t e a r e d e t e r mi ne d u s i n g mu l t i pl e me t h o ds . The C02 ,l o w c o nt e n t o f N2 . c o nd e n s a t e a nd h y d r oc a r b o n ga s are ma i n l y d e r i v e d f r om t h e rm a l py r o l ys i s of c o a l b e a tin g me a s u r e s . The r e l a t i ve l y hi g h c o n t e nt o f N2 i s c ol l e c t i ve l y c o n t r o l l e d by the t he r ma l d e g r a d a t i o n o f k e r o g e n .v e ai c a l mi g r a t i o n o f ga s a n d mi c r o b i o l og i c a l d e t e r i o r a t i o n . Co n s i d e r i ng ‘ ‘ e va po r a t i o n f r a c t i o n a t i o n”e ffe c t ,a mo d i fie d r e l a t i o ns hi p b e t we e n he pt a n e a n d i s o h e p t a ne ha s be e n us e d t o c a l c u l a t e ma tur i t y o f t h e c o n d e n s ate , wh i c h i s i n c o n s i s t e n c e wi th the r e s u l t s o f t h e M a n g o me t h o d , i .e . , the c o n d e n s a t e i s fro m ma t u re s o u r c e r o c k . The“ tw o s e g me nt s o f me t ha n e s t a b l e c arb o n i s o t o pi c fra c t i o na t i o n mo de l ”h a s b e e n us e d t o c a l c u l a t e the h ydroc a r b on g a s ma t u rit i e s . T h e r e a r e two ma t u r e s t a g e s o f g a s o n e i s ma t u r e g a s wh i c h i s e q u i v a l e n t t o t h e c o n d e n s a t e i n ma tur i ty; the o t h e r i s h i g h ma t u r i ty g a s . Ke y wor ds Xi hu s a g; n a t u r a l g a s ; c o n de ns a t e ; pe t r o l e u m g e ne s i s ;ma t ur i ty 0引言 东海盆地西湖凹陷油气资源丰富 ,且主要 以天然 气和凝析油为主,对其来源认识 目前分歧较大 部分 学者认 为油气来源于已钻遇花港组和平湖组煤系烃源 岩[ 1 ] , 部分学者则认为油气来源于未钻遇的古新统一下 始新统烃源岩f 。 。 】 。准确判别西湖凹陷天然气和凝析油 的成 因和成熟度 ,对确定油气来源具有重要意义。前 人对西湖凹陷的天然气成因多用 C1 . C 2 C1 图版进行鉴别 ,目前较统一 的观点是 西湖凹陷的天 然气以热解气为主[ 。 ] 。贾健谊等依据乙烷碳 同位素值 一 2 8 % o ,认为西湖凹陷有 4 1 %的热解气为油型气 , 5 9 %的热解气为煤型气『 2 】 ,笔者认为不妥 ,因为乙烷碳 同位素值一般在一 2 9 % 。 ~一 2 8 % 。 ,单凭一个参数进行判 别太片面。本文利用天然气组成及碳同位素值对西湖 凹陷天然气成因进行判识 ,同时对前人涉及较少的西 湖凹陷产出的 C O 2 、N 和凝析油的成因进行鉴别 。前 人利用油的芳烃成熟度参数计算出西湖凹陷凝析油 。 值为 0 . 6 %~1 . O %[ 2 ] ,但利用正庚烷值与异庚烷值判别 凝析油成熟度时发现大部分样品分布在未成熟 区,本 文考虑 “ 蒸发分馏”作用的影响,对正庚烷值 、异庚 烷值进行修正 , 并利用修正后的值判别凝析油成熟度。 对西湖凹陷天然气成熟度的计算 ,前人多采用乙烷 、 丙烷与 甲烷的碳 同位素差值 ,计算出西湖凹陷天然气 。值为 1 . 3 0 %~1 . 9 5 %[ 。 】 。笔者认为碳同位素差值方 法未考虑天然气混源、实际地质情况和乙烷 、丙烷实 际热演化过程的影响,故比实际值偏大 ,本文利用天 然气气样和凝析油样 的地球化学参数对西湖凹陷油气 成因和成熟度进行联合判别 ,以期为西湖凹陷油气进 一 步研究和勘探提供理论依据。 2 0 1 3年 1 0 月 苏奥 等 东海盆地西湖 凹陷油气成 因及成熟度判别 5 2 5 发分馏 ”作用 的原油会失去轻质组分 ,一般残余油的 轻烃具有如下变化 链烷烃与环烷烃 比值减小 ;芳香 烃与正构烷烃 比值增加 。西湖 凹陷平湖地 区和黄岩地 区平湖组和花港组原油具有 “ 蒸发分馏 ”的特征 ,原 油受到 “ 蒸发分馏”作用后 ,残余油 中甲苯 T OL 与正庚烷 n C 比值变大,天然气带走 了原油中的轻 质组分,运移到地层上部聚集 ,从而使 T O L / n C 值减 小 , 凝析油中 T OL / n C 值随深度增加而增大 见图 7 。 蛊 2 . 8 3 . 2 3. 6 4 . 0 TOL/ nC 4 6 图 7 西湖凹陷平湖、黄岩地区平湖组和花港组凝析油 T OL / n C , 值 与深度 关系 图 4西湖凹陷凝析油成熟度判别 异庚烷值 和正庚烷值 H 常被用于判别油气 的成熟度 , 们 , 通常异庚烷值和正庚烷值随着油气成熟 度的增加而增加。前人据此对西湖凹陷凝析油成熟度进 行 了研究 , 认为凝析油大部分处于未成熟阶段 。笔者 认为运用异庚烷值和正庚烷值判别其成熟度时, 需考虑 原油经历的次生作用 如生物降解 、水洗 、蒸发分馏和 高温硫酸盐还原反应等 , 这些作用都会在一定程度上改 变原油中轻烃含量从而影响异庚烷值和正庚烷值[ 1 7 . 0 ] , 否则 ,得到的成熟度会存在很大误差 。正如前文所述 , 西湖 凹陷的原油存在 “ 蒸发分馏 ”作用 ,所 以在判别 凝析油成熟度时必须考虑该 因素的影响。 由于 T OL / n C 7 与 、 均呈负相关关系 见图 8 ,所以 “ 蒸发分馏” 作用越强 , 和 就越小 ,因此需对其进行修正。 本文对西湖凹陷花港组、平湖组 2 3个凝析油样 的 T O L / n C 、I 和 值进行曲线拟合 ,拟合 曲线相关性一 般 图 8 a 相关系数为 0 . 8 0 ,图 8 b相关系数为 0 . 8 2 ; 原 因可能在于异庚烷值与正庚烷值除受 “ 蒸发分馏 ” 作用的影响外 ,还受到干酪根母质类型的影响。 图 8中 A 区域受 “ 蒸发分馏”作用影响较小 ,B 区域受 “ 蒸发分馏”作用影响较大 ,因此本文 以 A 区 域为标准 ,采用逐步补偿法校正 B区域油样 的异庚烷 值 和正庚烷值 ,具体校正方法如下 首先按 T O L / n C l i H} 0. 5 0 . 7 0 . 9 1 . 1 1 . 3 1 . 5 1 0 l 2 1 4 1 6 1 8 2 0 2 22 3 0 1 2 0 3 4 5 图 西湖凹陷平湖、黄岩地区平湖组和花港组凝析油 T OL / n C , 值与正庚烷值、异庚烷值关系图 值从小到大的顺序将 B 区域的油样点依次编为 B1 、 B 2 、B 3 ,⋯;然后求 A区域油样的平均 T O L / n C 7 值 , 将此平均值对应 的拟合曲线值点 B 0作为参考点 ,B 0 点和 B1 点对应拟合 曲线 的异庚烷值差值即为 B1 点异 庚烷值的补偿值 ,因此此点修正后的异庚烷值为此点 实际值加上补偿值; 然后 以 B1 点的异庚烷值修正值为 参考点,按照同样方法求得 B 2点的异庚烷值修正值 , 依次类推 , 逐步校正 B区域的异庚烷值 , 从而消除 “ 蒸 发分馏”作用 的影响。正庚烷值的校正方法和步骤与 上述一致 。据此将西湖凹陷平湖地区和黄岩地 区凝析 油的异庚烷值 和正庚烷值的修正值投入正庚烷值和异 庚烷值鉴别图[ 2 0 ] 见图 9 ,可以看出西湖凹陷的凝析 油基本分布在成熟区域。 4 3 趔 z 琳 1 1 0 2 0 3 0 正庚烷值/ % 40 图 9 西湖凹陷平湖、黄岩地区平湖组和花港组凝析油 修正后 的正庚 烷值和 异庚烷 值 图版 Ma n g o 研 究 发 现 , 原 油 的2 , 4 . 二 甲基 戊 烷 2 , 4 . DMP/ 2 , 3 . 二 甲基戊烷 2 , 3 . D MP 本文定义 为参数 与母质类型和成藏时间无关而只与温度相 关 ,并据此提出了计算油气生成最大温度 的计 算公式[ 2 】 0 l 2 3 4 5 U 、 0 L I _ 5 2 6 石油勘探 与开发 油气勘探 V O 1 . 4 0 NO . 5 T m 1 4 0 1 5 1 n M 1 本文采用 Ma n g o的公式 1 计算得到研究区油气 最大生成温度 ,并利用油气最大生成温度折算相应 的 镜质体反射率 R 。 L 2 】 R 。 0 . 0 1 2 3 - 0 . 6 7 6 4 2 根据公式 1 和 2计算西湖 凹陷油气的最大 生成温度和成熟度 见表 3 。由表 3可见 ,西湖凹陷 凝析油成熟度分布在 1 %左右 ,处于中等成熟阶段 ,同 时还有一个伴生气样品成熟度为 1 . 4 9 %。由此可见 , 依 据受 “ 蒸发分馏”作用影响较小的公式 1 和 2 计算 出的结果表明,西湖凹陷的凝析油成熟度为成熟 阶段早期和中期 ,局部可能存在高成熟天然气。 表 3 西湖凹陷油气的最大生成温度和成熟度计算结果 5西湖凹陷天然气成熟度判别 前人采用甲烷、乙烷 、丙烷碳同位素差值方法对 西湖凹陷天然气成熟度进行了计算【 2 。 ] ,笔者认为该方 法存在以下不妥之处 ①在天然气并非单一来源 天 然气混源 的情况下 ,应用甲烷、乙烷 、丙烷碳同位 素 的差值判识天然气的成熟度是不正确的 ;②L o r a n t 认为 ,在完全封闭体系 即实验模拟 条件下获得的 相邻组分间的碳 同位素差值要 比实际地质情况下 即 开放体系 的值大[ 2 ;③根据 Ⅲ型干酪根热演化过程 中乙烷碳同位素与丙烷碳同位素变化曲线图和对应的 镜质体反射率值 ] 可以发现 , c 3 在热演化的早期和 后期变化程度大,而 8 1 3 C 在这两个阶段变化程度小 , 在热演化中期 , C 2 变化大, 而 C 3 变化小 , 这种现 象表明热成因的乙烷和丙烷具有多阶段 至少两个 的演化过程 ,所以不能使用碳 同位素的差值来计算其 成熟度 见图 1 0 。 ”c2 / %o 图 l 0 Ⅲ型干酪根热演化过程中乙烷与丙烷碳同位素 组成和对应的镜质体反射率变化图 前已述及 ,前人利用碳 同位素差值方法求得的天 然气成熟度往往要 比实际值大 ,因此 ,本文运用刘文 汇等基于煤型气甲烷碳 同位素演化二阶段分馏模式得 出的甲烷碳同位素组成与成熟度关系【 ,来计算镜质 体反射率 81 3 Cl 48 .7 7 1 g R 。 一 3 4 . 1 R 。 ≤0 . 9 3 t 1 3 C1 2 2 .4 2 1 g R 。 一 3 4 . 8 R 。 0 . 9 4 依据公式 3 和 4 计算的结果见表 4 ,可见西 湖凹陷的天然气成熟度明显归为两个区间① 。 值为 0 . 6 %~1 . 0 %,即成熟阶段 ,且与原油和凝析油成熟度 相当;②R 。 值为 1 . 1 %~2 . 0 %,即高成熟阶段 。 表 4 西湖凹陷利用甲烷稳定碳同位素组成二段分馏法计算的天然气成熟度 井名81 3 cl / % 0 R 。 / % 井名 c1 / ‰ R 。 / % 井名 n CI / ‰ R 。 / % 断桥一井 一 3 8 . 2 2 0 . 8 2 平湖五井 一 4 O . 5 6 O . 7 4 武云亭一井 一 3 5 . 4 4 0 .9 4 断桥一井 一 3 2 . 6 5 1 .2 5 平湖五井 一 3 7 . 4 0 O . 8 6 宝云亭一井 一 3 4 . 9 5 0 . 9 8 断桥一井 一 3 9 . 2 3 0 . 7 8 平湖五井 一 3 8 . O 8 0 _ 8 3 宝云亭一井 一 3 4 . 3 0 1 .0 5 断桥一井 一 3 6 . 0 9 0 . 8 8 平湖五井 一 3 7 . 8 O O . 8 4 宝云亭二井 一 3 4 . 5 9 1 .0 2 断桥一井 一 3 7 . 6 2 0 . 8 5 平湖五井 一 3 5 . 5 6 0 . 9 2 宝云亭二井 一 3 3 . 7 2 1 . 1 2 断桥一井 一 3 7 , 3 O 0 . 8 6 平湖六井 一 4 2 . 3 3 0 . 6 8 宝云亭二井 一 3 4 . 8 0 1 0 0 残雪一井 一 3 3 . 3 1 1 . 1 6 平湖六井 一 3 6 . 4 1 0 . 9 0 宝云亭二井 一 3 4 . 3 4 1 . 0 5 残雪三井 一 3 2 . 7 8 1 . 2 3 平湖六井 一 3 7 . 7 6 O . 8 4 宝云亭二井 一 2 6 . 6 2 2 . 3 2 残雪 四井 一 3 6 . 2 4 0 . 8 6 平湖四井 一 4 5 . 4 4 0 . 5 9 宝云亭二井 一 3 4 . 6 8 1 . 0 1 残雪 四井 一 3 5 . 9 7 O . 8 9 平湖四井 一 4 2 . 9 9 0 . 6 6 宝云亭二井 一 3 3 . 9 3 1 . 0 9 春晓一井 一 4 0 . 1 1 0 . 7 5 平湖四井 一 3 9 . 7 6 0 . 7 7 宝云亭二井 一 3 O . 7 6 1 . 5 1 春晓一井 一 3 9 . 3 7 0 . 7 8 平湖二井 一 3 7 . 5 5 0 . 8 5 秋月一井 一 3 3 . 3 3 1 . 1 6 春晓一井 一 3 9 . 6 7 0 . 7 7 平湖二井 一 3 7 . 3 8 0 . 8 6 秋月一井 一 3 3 . 2 8 1 . 1 7 春晓一井 一 3 8 . 7 0 0 8 O 平湖二井 一 3 6 . 5 t O . 8 9 秋月一井 一 3 3 . 2 8 1 . 1 7 春晓一井 一 3 9 . 6 9 O . 7 7 平湖二井 一 3 6 .4 6 0 . 8 9 秋月一井 一 3 3 . 1 4 1 . 1 9 春晓二井 一 3 8 . 9 3 0 . 8 O 平湖二井 一 3 3 .5 7 1 . 1 3 秋月一井 一 3 2 . 2 3 1 . 3 0 春晓二井 一 3 8 . 1 7 0 . 8 3 平湖二井 一 3 4 . 0 3 1 . 0 8 秋月一井 一 3 3 . 4 2 1 . 1 5 春晓二井 一 3 8 . 0 0 O . 8 3 花港一井 一 2 8 . 4 6 1 . 9 2 花港一井 一 3 1 . 9 2 1 . 3 4 春晓二井 一 3 8 . 2 9 O . 8 2 花港一井 一 2 9 .2 6 1 .7 7 2 0 1 3年 1 0月 苏奥等 东海盆地西湖 凹陷油气成因及成熟度判别 5 2 7 6结论 西湖 凹陷天然气 中烃类气属于煤型气 ,C O 2以干 酪根热降解成因为主, 部分浅层 C O 2 在生物细菌作用下 形成;低含量的 N 可能是有机质热降解形成 ,高含量 的 N 可能由有机质热降解 、运移分异作用及微生物降 解作用共 同形成 。西湖 凹陷凝析油源 自煤系母质 ,但 凝析油受到了 “ 蒸发分馏”作用 的改造 ;采用修正 的 异庚烷值和正庚烷值判别凝析油处于成熟阶段 ,且与 Ma n g o生标成熟度法计算结果大致吻合 。利用甲烷稳 定碳 同位素演化二阶段分馏模式获得的西湖凹陷天然 气成熟度可分为两个 区域 ①与原油和凝析油成熟度 相当的天然气 , 。 值为 0 . 6 %~1 . 0 %; ②R 。 值为 1 . 1 %~ 2 . 0 %的高成熟天然气。前人利用稳定碳 同位素差值分 析认为天然气均为高成熟度 ,得到的 尺 。 值可能偏大。 参考文献 【 1 ] 席小应 .西湖 凹陷煤 系烃源岩 地球 化学研 究[ R ] .河北中国海洋 石油研究 中心勘探研究院, 2 0 0 6 . Xi Xi a o y i ng . Ge o c h e mi c a l s t u d y o f h y d r o c a r bo n s o u r c e r o c k i n W e s t L a k e De p r e s s i o n [ R ] .He b e i E x p l o r a t i o n I n s t i t u t e o f C NOO C Re s e a r c h Ce n t e r , 2 0 0 6 . [ 2 】 贾健 谊,须雪豪,孙 伯强.东海 西湖 凹陷原油 与天然气 的地球化 学特征 [ J ] .海洋石油, 2 0 0 0 , 2 0 2 1 . 7 . J i a J i a n y i , Xu Xu e h a o 。S u n Bo q i a n g . Oi l / g a s g e o c h c mi c a l c h a r a c t e r i s t i e s in t h e Xi h u S a g o f t h e E a s t C h i n a S e a [ J ] . Off s h o r e O i l , 2 0 0 0 , 2 O 2 1 7 . [ 3 】 叶军,郭迪孝 .东海西湖凹陷天然气地化特征[ J ] .石油实验地质 , 1 9 9 6 , 1 8 2 1 7 4 1 8 l , 1 4 5 . Ye J u n ,Gu o Di x i a o.G 『 e o c h e mi c a l c h a r a c t e r s o f t h e n a t u r a l g a s i n we s t l a k e d e p r e s s i o n , t h e E a s t C h i n a S e a [ J 1 . E x p e r i me n t a l P e t r o l e u m Ge ol o g y ,I 9 9 6 ,1 8 2 1 7 4 . 1 81 , 1 4 5 . 『 4 1 W h i t i c a r M J . Ca r b o n a n d h y d r o g e n i s o t o p e s y s t e ma t i c s o f ba c t e r i a l for ma t i o n a n d o x i d a t i o n o f me t h a n e [ J ] .C h e mi c a l Ge o l o g y ,1 9 9 9 , l 6 l 1 / 2 / 3 2 9 1 3 1 4 . [ 5 ] 高岗,王延斌 ,韩德馨,等.煤 的加水热模拟气特征对 比[ J ] .地质 地球化学, 2 0 0 3 , 3 1 1 9 2 . 9 6 . Ga p Ga n g , W a n g Ya n b i n ,Ha n De x i n,e t a 1 .Co mpa r i s o n o f t h e c h a r a c t e r i s t i c s o f t h e r ma l l y s i mu l a t i v e g a s f r o m t wo t y p e s o f c o a l [ J 】 . Ge o l o g y Ge o c h e mi s t r y , 2 0 0 3 , 3 1 1 9 2 - 9 6 . 【 6 】 苗忠英 ,陈践发 ,郭建 军,等 .塔里木 盆地天然气 中丁烷 的地球 化学 特征[ J ] .中国矿业大学学报, 2 0 1 1 , 4 0 4 5 9 2 - 5 9 7 . Mi a o Z h o n g y i n g ,C h e n J i a n f a ,G u o J i a n j a n ,e t a 1 .Ge o c h e mi s t i c a l c h a r a c t e r i s t i c s o f b u t a n e g a s i n T a r i m B a s i n [ J ] . J o u r n a l o f C h i n a Un i v e r s i t y o f Mi ni n g T e c h n o l o g y , 2 0 1 1 , 4 O 4 5 9 2 5 9 7 . 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Di s t r i b u t i o n c h a r a c t e r i s t i c s a n d g e n e s i s o f CO2 i n t h e La o y i n g t a i - Da e r h a n u p l i f t , t h e C h a n g l i n g f a u l t s a g ,t h e S o n g L i a o Ba s i n [ J ] .E x p e r i me n t a l P e t r o l e u m Ge o l o g y , 2 0 09 。 3 1 f 3 2 3 7 - 2 4 3 . [ 1 0 ] 陈安定 .地下富氮气体 中氮 主要来 自地 面大气 水下渗[ J ] .天然气 地球科学, 1 9 9 8 , 9 5 3 0 - 3 3 . Ch e n An d i n g. Ni t r o g e n i n t h e u n d e r g r o u nd ni t r o g e n r i c h b o d y ma i nl y f r o m a t mo s p h e r i c wa t e r ’ s i n fi l t r a t i o n [ J ] .Na t u r a l G a s G e o s c i e n c e , [ 1 1 ] [ 1 2 ] [ 1 3 】 [ 1 4 ] [ 1 5 ] [ 1 6 ] [ 1 7 ] [ 1 8 】 [ 1 9 ] 【 2 0 】 【 2 1 ] 1 9 9 8 , 9 5 3 0 . 33 . F r e u n d F .H2 a n d N2 g a s f r o m ma g ma t i c r o c k s A s o l i d s t a t e v i e w p o i n t f J ] . Oi l a n d Ga s J o u rna l , l 9 8 4 , 8 2 3 4 1 4 0 1 4 1 . Hiy a g a n H, Ke n n e d y B M. No b l e g a s e s i n C H4 - r i c h g a s fi e l d s [ J ] . 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