采用多向压缩制备超细晶纯铝的研究-sup-①-_sup-_张国栋.pdf

采用多向压缩制备超细晶纯铝的研究 ① 张国栋 （中南大学 粉末冶金国家重点实验室，湖南 长沙 410083） 摘 要 采用多向压缩技术成功制备了最终晶粒尺寸为 2 μm 的超细晶纯铝。 对不同应变量下材料的微观结构表征发现，变形过 程中的晶粒细化机制主要是变形带细化和位错分割细化；由于变形导致材料温度升高，材料的晶粒细化也与再结晶有关系。 硬度 测试表明，随着应变量增加，材料硬度先增加后减小，等效应变为 1.4 时，材料硬度达到了最大值 46.3HV。 材料硬度的升高主要与 位错增殖及缠结有关，硬度值的降低与位错密度降低、压缩过程中材料的动态回复有关。 关键词 超细晶铝； 多向压缩； 结构演变； 硬度； 晶粒细化 中图分类号 TB302文献标识码 Adoi10.3969/ j.issn.0253-6099.2018.06.033 文章编号 0253-6099（2018）06-0143-04 Fabrication of Ultrafine Crystalline Pure Aluminum by Multi-Axial Compression ZHANG Guo-dong （State Key Laboratory of Powder Metallurgy， Central South University， Changsha 410083， Hunan， China） Abstract The ultrafine crystalline pure aluminum with a final grain size of 2 μm was successfully fabricated by multi-axial compression technique. By investigating the microstructure of the material under different strains， it is found that deation band refinement and dislocation segmentation refinement are two main mechanisms for grain refinement during deation process. Due to the rising temperature induced by deation， the recrystallization also contributed to the refinement process. The hardness test indicated that the hardness of the material firstly increased and then decreased with increasing the strain. When the equivalent strain reached 1.4， the hardness of the material reached the maximum value （ 46. 3HV）. It was concluded that the increase of hardness was mainly related to dislocation multiplication and tangle， while the decrease of hardness was related to the decrease of dislocation density and the dynamic recovery during the compression process. Key words ultrafine crystalline aluminum； multi-axial compression； structural evolution； hardness； grain refinement 铝及铝合金抗疲劳性能好、断裂韧性以及比强度 高，在航空航天及汽车制造领域具有广泛应用前 景［1-2］。 随着航空航天技术的发展，传统方法制备的 铝及铝合金材料已经难以满足发展要求［3］，需要对铝 及铝合金材料的微观结构进一步优化，提高其力学性 能。 研究表明，将铝及铝合金制备成块体超细晶/ 纳米 晶材料可有效提高其力学性能［4］。 目前，制备块体超细晶/ 纳米晶材料的技术主要包 括两大类自下而上制备技术［5］和自上而下制备技 术［6］。 自下而上制备技术包括气相沉积法［7］、电化学 沉积法［8］、粉末冶金法［6］、非晶晶化法［9］等。 相比于 自下而上制备技术，以剧烈塑性变形（severe plastic deation，SPD）为代表的自上而下制备方法可以使 得原始材料中的粗大晶粒迅速细化到微米甚至纳米尺 度。 自从前苏联科学家 Valie［10］在 1988 年首次报道 了利用 SPD 获得亚微米和纳米结构的 Al 合金以来， SPD 一直是倍受关注的超细晶材料的制备手段，它能 在保证试样成形前后尺寸变化不大的前提下，对金属 材料进行剧烈塑性变形，所制备的块体超细晶材料不 存在孔隙，并且具有快速、经济、有效等特点。 目前，常 用的 SPD 加工方法包括等通道转角挤压 （Equal- channel-angular pressing，ECAP） ［6］、高压扭转（High- pressure torsion，HPT） ［11］、多向压缩/ 锻造（Multi-axial compressing/ forging，MAC/ F） ［12］、累积叠轧焊接技术 ①收稿日期 2018-06-26 基金项目 中南大学创新驱动计划（2015CXS003） 作者简介 张国栋（1980-），男，四川泸州人，讲师，硕士，主要从事超细晶/ 纳米晶材料制备与结构演变的研究工作。 第 38 卷第 6 期 2018 年 12 月 矿矿 冶冶 工工 程程 MINING AND METALLURGICAL ENGINEERING Vol.38 №6 December 2018 ChaoXing （Accumulative roll-bonding，ARB） ［13］、反复褶皱直压法 （repetitive corrugation and straightening，RCS） ［14］ 和扭 转应变（severe torsion straining，STS） ［15］ 等。 在所有 SPD 方法中，ECAP、HPT 及 MAC/ F 最受关注。 关于 ECAP 和 HPT 方法中材料力学性能演变和晶粒细化 机制，前人已经开展了大量研究工作［16-20］，而对于经 济性好、操作性强的多向压缩技术相关的研究还相对 匮乏。 本文采用多向压缩技术制备了超细晶铝，并且 通过控制变形量系统地研究了纯 Al 在变形过程中微 观结构和硬度的演变过程，探讨了变形过程中的晶粒 细化机制。 所获得结果不仅可以对当前有关多向压缩 技术制备超细晶材料的理论体系起到补充作用，还可 以指导后续多向压缩技术的应用实践。 1 实 验 实验所用原材料为工业纯铝，其成分（质量分 数，％）为 Al-0.056Mg-0.031Mn-0.02Fe-0.01Cu。 实验 开始前首先将铝锭线切割为 12 mm 12 mm 6 mm 的块状样品，之后在 697 K 下对样品进行退火，退火时 间为 2 h。 对退火样品在 Instron 8802 材料试验机上进 行多向压缩试验，应变速率为 10 -3 s -1 。 压缩过程中采 用 MoS2为润滑剂，以减小多向压缩过程中样品与阴 模以及冲头与阴模之间的摩擦。 多向压缩过程中等效 应变采用 Azushima 等人［15］提出的方法进行计算。 样 品分别压制了 1、2、3、6 道次，对应的平均等效应变 ε 分别为 0.7、1.4、2.1、4.2。 沿着与最后一次加载方向垂直的方向把变形试样 切割成体积相同的两部分，材料表征在新增的两个表 面的中心进行。 采用维氏显微硬度计（FEI-VM50 PC） 对不同应变量下的试样进行硬度测试，载荷为 10 kg，加 压时间为 15 s，每个试样上打 6 个点，先取其中 3 ～ 5 个相近的硬度值，之后取这些数值的平均值作为该试 样的硬度。 采用金相显微镜（Leica MeF3A）、透射电 子显微镜（JEOL- 2100F）、配制在扫描电子显微镜 （FEI Quanta 250 FEG）上的电子背散射衍射（EBSD） 系统对多向压缩后样品的微观组织进行表征。 2 结果与讨论 图 1 为铝退火后的原始金相组织。 从图 1 可以看 出，晶粒多为粗大的等轴晶，平均晶粒尺寸约为0.5 mm， 无明显的择优取向。 图 2 为铝经多向压缩不同道次后的电子背散射衍 射（EBSD）图。 在图 2（a）中，由于此时的应变量较小， 大部分晶粒还维持初始晶粒尺寸，但此时材料内部开 始出现扭曲及亚晶。 在图 2（b）中，剪切变形使得晶界 图 1 铝退火后的金相组织 图2 退火铝经多向压缩不同道次后的电子背散射衍射显微组织 （a） 1 道次，ε0.7； （b） 2 道次，ε1.4； （c） 3 道次，ε2.1； （d） 6 道次，ε4.2 沿特定方向排列，开始形成一些变形带。 Duckham 等 人［21］在等效应变 ε1.1 的 Al-1Mg 中也观察到了类似 的现象。 随着变形量进一步加大，从图 2（c）中可以看 出，在一些宽度较大的变形带中开始出现一些宽度更小 的变形带，这些更小尺寸的变形带间存在一定的位相 差，一些剪切带间发生了交割。 在图 2（d）中，变形带已 经消失，转变为晶粒尺寸约为 2～3 μm 的等轴晶，此时 晶界大部分为大角度晶界。 图 3 为铝经多向压缩不同道次（不同应变量）后 的明场 TEM 图。 从图 3（a）中可以看出，晶粒内部位 错密度显著增加，形成位错胞，但晶界处的位错依然较 少。 随着应变量增加，从图 3（b）可以看到大量的位错 墙存在（如图中白色箭头所示），这些位错墙来源于位 错增殖及相互之间的缠结交割。 位错缠结与位错墙是 当前变形量下变形区域中最主要的两种位错组态。 在 图 3（c）中，位错墙减少，开始出现一些等轴晶，这说明 随着应变量进一步增加，位错墙逐渐发展成晶界。 在 图 3（d）中，位错墙已经完全消失，转变成了大角度晶 界，此时的晶粒尺寸大约为 2 μm。 结合 EBSD 和 TEM 表征结果，可以得知在铝的 多向压缩过程中，存在两种细化机制，分别是变形带细 化和位错分割细化。 当材料塑性变形量较小时，位错 首先在晶粒内部增殖，会形成部分位错高密度区。 随 着变形量增加，开始出现变形带，沿变形带方向晶粒被 441矿 冶 工 程第 38 卷 ChaoXing 图 3 退火铝经多向压缩不同道次后的透射电镜显微组织 （a） 1 道次，ε0.7； （b） 2 道次，ε1.4； （c） 3 道次，ε2.1； （d） 6 道次，ε4.2 显著拉长，每个原始晶粒被分割成许多不同的区域，相 邻区域可以激发不同的滑移系。 同时位于变形带内的 位错进一步增殖，胞内位错向胞壁滑移，在胞壁发生位 错纠缠和交割，形成大量的位错墙（如图 3（b）所示）。 在应变量进一步增加至 2.1 时，在尺寸较大的变形带 中开始出现小尺寸的变形带，并且部分变形带间发生 交割（如图 2（c）所示），同时位错继续运动，胞内位错 向胞壁滑移，与位错墙内的异号位错相互抵消，从而使 位错墙厚度减薄，柏氏矢量垂直于晶界的位错会保留 下来，最后在位错墙的合并中形成位相差较大的亚晶 界。 随着应变增加，亚晶界内的位错密度进一步增大， 位错缠结加强，内应力大幅度提高，直接导致胞体分 裂，使材料结构由小角度胞体亚结构变为大角度晶 界的粒状结构，起到细化晶粒的作用（如图 3（b）所 示）。 通过以上分析，铝在多向压缩过程中的微观组 织演变大致可以分为以下几个阶段① 应变 ε＜0.7，大 量的位错缠结以及位错胞在晶粒内部形成；② 应变为 0.7＜ε＜1.4，开始形成大尺寸的变形带，晶粒被明显拉 长，位错向胞壁迁移，在胞壁缠结、交割形成位错墙。 ③ 应变为 1.4＜ε＜2.1，晶粒内部位错缠结、位错胞以及 位错墙消失，形成亚晶；④ 应变为2.1＜ε＜4.2，变形带 细化，小尺寸变形带发生交割，同时位错进一步缠结， 位错被抵消，形成部分小角度亚晶界。 ⑤ 位错运动进 一步加强，亚晶界转化为大角度晶界，形成细小的等轴 晶。 需要注意的是，铝在多向压缩的过程中晶粒出现 细化，与动态再结晶也有关系，因为材料变形过程中会 有热量产生。 在压制过程中产生的热量主要来源于以 下 3 部分① 多向压制；② 样品和阴模之间的摩擦； ③ 其他因素。 Gu 等人［22］已经对压制过程中的平均 上升温度进行了计算，并指出压制过程中产生的热量 可以导致再结晶的发生。 图 4 为铝的原始样品以及在不同应变量下变形后 样品的显微硬度值。 从图 4 可以看出，铝的硬度值随 着应变量增加先逐渐增加，在等效应变为 1.4 时达到 最大值（46.3HV），然后开始缓慢下降，并趋于稳定。 硬度值的上升主要与材料变形过程中的位错增殖及运 动有关。 TEM 显微组织（图 3） 表明，当应变量较低 时，晶粒内部形成大量的位错缠结以及位错胞，阻碍位 错运动，发生加工硬化，使得材料的硬度值上升。 在应 变量较低时，随着应变量增加，加工硬化的效果可能更 加显著，应变量从 0 增加到 0.7 时材料的硬化速率明 显高于应变量从 0.7 增加到 1.4 时材料的硬化速率。 硬度值的降低与位错消失及压缩过程中材料的再结晶 有关一方面，随着应变量进一步上升，材料内部的位 错缠结和位错墙逐步演变为晶界，位错密度降低，使得 材料的硬度值下降；另一方面，随着变形过程的进行， 材料中蓄积的能量逐渐增加，导致材料温度升高；由于 铝具有较高的层错能（SFE，166 mJ/ m2），当压制道次 增加到一定程度时，材料内部开始发生动态回复［23］， 导致材料发生软化，从而硬度值下降。 因此，材料的宏 观硬度值是位错密度降低与动态回复综合作用的 结果。 等效应变量 ■ 55 50 45 40 35 30 0.01.53.04.5 显微硬度（HV） ■ ■ ■ ■ 图 4 显微硬度与等效应变量之间的关系 3 结 论 1） 通过多向压缩技术制备了超细晶铝，最终晶粒 尺寸为 2 μm。 2） 变形过程中晶粒细化主要是变形带细化和位 错分割细化；同时由于变形过程中样品温度升高，铝晶 粒细化也与动态再结晶有关。 3） 随着应变量增加，材料硬度先增加后减小，等 效应变为 1.4 时，材料的硬度达到了最大值 46.3HV。 材料硬度的升高主要与位错增殖及缠结有关；硬度降 低主要与位错密度降低以及压缩过程中材料的动态回 复有关。 541第 6 期张国栋 采用多向压缩制备超细晶纯铝的研究 ChaoXing 参考文献 ［1］ Godinho H A， Beletati A L R， Giordano E J， et al. 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