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金属铀电子束熔炼实验及数值模拟研究 ① 吴 健， 宋 虎， 曾 钢， 陈道明， 李鱼飞， 王震宏， 苏 斌 （中国工程物理研究院 材料研究所，四川 绵阳 ６２１９００） 摘 要 采用有限元方法对金属铀电子束熔炼过程进行数值模拟，研究了熔炼过程温度场分布。 结果表明，单电子束枪熔炼时，熔 池中的等温线近似呈半椭圆形，随着电子束功率增加，熔池温度增大，坩埚中被熔化的金属增多。 采用双电子束枪熔炼时，可以获 得更均匀的温度场，且当电子束功率大于 ２５ ｋＷ 时，可获得较大的熔池深度和宽度。 根据数值模拟结果开展贫化铀电子束熔炼试 验，获得的贫化铀铸锭中夹杂物主要集中在铸锭边缘，夹杂物含量明显降低。 关键词 铀； 电子束熔炼； 温度场； 有限元法； 数值模拟 中图分类号 ＴＧ２４３文献标识码 Ａｄｏｉ１０.３９６９／ ｊ.ｉｓｓｎ.０２５３－６０９９.２０２０.０１.０３２ 文章编号 ０２５３－６０９９（２０２０）０１－０１３４－０４ Ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ ａｎｄ Ｎｕｍｅｒｉｃａｌ Ｓｔｕｄｉｅｓ ｏｆ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Bｅａｍ Ｍｅｌｔｉｎｇ ｏｆ Ｕｒａｎｉｕｍ ＷＵ Ｊｉａｎ， ＳＯＮＧ Ｈｕ， ＺＥＮＧ Ｇａｎｇ， ＣＨＥＮ Ｄａｏ-ｍｉｎｇ， ＬＩ Ｙｕ-ｆｅｉ， ＷＡＮＧ Ｚｈｅｎ-ｈｏｎｇ， ＳＵ Ｂｉｎ （Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ ｏｆ Ｍａｔｅｒｉａｌ， Ｃｈｉｎａ Ａｃａｄｅｍｙ ｏｆ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｐｈｙｓｉｃｓ， Ｍｉａｎｙａｎｇ ６２１９００， Ｓｉｃｈｕａｎ， Ｃｈｉｎａ） Ａｂｓｔｒａｃｔ Ａ ｎｕｍｅｒｉｃａｌ ｓｉｍｕｌａｔｉｏｎ ｗａｓ ｐｅｒｆｏｒｍｅｄ ｆｏｒ ｔｈｅ ｅｌｅｃｔｒｏｎ ｂｅａｍ ｍｅｌｔｉｎｇ （ＥＢＭ） ｐｒｏｃｅｓｓ ｏｆ ｕｒａｎｉｕｍ ｂｙ ｕｓｉｎｇ ｆｉｎｉｔｅ ｅｌｅｍｅｎｔ ｍｅｔｈｏｄ， ｆｏｒ ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｎｇ ｔｈｅ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ｆｉｅｌｄ ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ. Ｒｅｓｕｌｔｓ ｓｈｏｗ ｔｈａｔ， ｔｈｅ ｍｏｌｔｅｎ ｐｏｏｌ ｉｓｏｔｈｅｒｍ ａｐｐｒｏｘｉｍａｔｅｌｙ ｆｏｌｌｏｗｓ ａ ｓｅｍｉ-ｅｌｌｉｐｔｉｃａｌ ｃｕｒｖｅ ｗｈｅｎ ｕｓｉｎｇ ｓｉｎｇｌｅ ｅｌｅｃｔｒｏｎ ｂｅａｍ ｇｕｎ. Ａｓ ｅｌｅｃｔｒｏｎ-ｂｅａｍ ｐｏｗｅｒ ｉｎｃｒｅａｓｅｓ， ｔｈｅ ｍｏｌｔｅｎ ｐｏｏｌ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ｉｎｃｒｅａｓｅｓ ａｎｄ ｔｈｅｒｅ ａｒｅ ｍｏｒｅ ｍｏｌｔｅｎ ｍｅｔａｌｓ ｉｎ ｔｈｅ ｃｒｕｃｉｂｌｅ. Ｗｈｉｌｅ ｍｅｌｔｉｎｇ ｗｉｔｈ ａ ｄｕａｌ ｅｌｅｃｔｒｏｎ-ｂｅａｍ ｇｕｎ ｃａｎ ｌｅａｄ ｔｏ ａ ｍｏｒｅ ｕｎｉｆｏｒｍ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ｆｉｅｌｄ， ａｎｄ ａｓ ｅｌｅｃｔｒｏｎ ｂｅａｍ ｐｏｗｅｒ ｉｓ ｍｏｒｅ ｔｈａｎ ２５ ｋＷ， ａ ｄｅｅｐｅｒ ａｎｄ ｗｉｄｅｒ ｍｏｌｔｅｎ ｐｏｏｌ ｃａｎ ｂｅ ｏｂｔａｉｎｅｄ. Ａｎｄ ｔｈｅ ＥＢＭ ｔｅｓｔ ｆｏｒ ｔｈｅ ｄｅｐｌｅｔｅｄ ｕｒａｎｉｕｍ ｂａｓｅｄ ｏｎ ｔｈｅ ａｂｏｖｅ ｓｉｍｕｌａｔｉｏｎ ｒｅｓｕｌｔｓ ｓｈｏｗ ｔｈａｔ ｔｈｅ ｉｎｃｌｕｓｉｏｎ ｉｎ ｔｈｅ ｄｅｐｌｅｔｅｄ ｕｒａｎｉｕｍ ｉｎｇｏｔ ｉｓ ｍａｉｎｌｙ ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｅｄ ｏｎ ｔｈｅ ｅｄｇｅ ｏｆ ｔｈｅ ｉｎｇｏｔ， ａｎｄ ｔｈｅ ｉｎｃｌｕｓｉｏｎ ｃｏｎｔｅｎｔ ｈａｓ ｂｅｅｎ ｒｅｍａｒｋａｂｌｙ ｒｅｄｕｃｅｄ. Ｋｅｙ ｗｏｒｄｓ ｕｒａｎｉｕｍ； ｅｌｅｃｔｒｏｎ ｂｅａｍ ｍｅｌｔｉｎｇ； ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ｆｉｅｌｄ； ｆｉｎｉｔｅ ｅｌｅｍｅｎｔ ｍｅｔｈｏｄ； ｎｕｍｅｒｉｃａｌ ｓｉｍｕｌａｔｉｏｎ 金属铀具有高密度和独特核性能，是核工业中一 种重要的结构与功能材料［１－３］。 随着核工业技术发 展，对铀材料综合性能提出了越来越高的要求。 已有 研究结果表明［４－５］，杂质元素、夹杂物等缺陷会严重影 响材料力学性能、抗腐蚀性能等。 提高铀金属的纯净 度，是合理控制铀合金及其零件中杂质含量及夹杂物 尺寸与分布的关键。 因此，开展金属铀纯化技术研究 具有重要意义。 电子束熔炼是用于高熔点合金熔炼的一种新型 熔炼技术，目前已被广泛应用于难熔金属的提纯［６－７］。 金属铀密度远大于非金属夹杂物的密度，也大于铀 的氧化物、氮化物和碳化物等夹杂物的密度，可以采 用电子束熔炼技术对铀金属中的夹杂物及杂质进行 去除。 为进一步了解电子束熔炼过程的物理实质，认识 工艺参数对贫化铀电子束熔炼过程的影响规律，本文 采用有限元方法对贫化铀电子束熔炼过程进行建模仿 真，结合试验结果分析，对熔炼工艺进行优化，为提高 贫化铀铸锭质量提供依据。 １ 模型建立 １.１ 数学模型 电子束熔炼传热过程采用非稳态导热偏微分方程 表示［７－８］ ①收稿日期 ２０１９－０８－０９ 基金项目 中国工程物理研究院统筹重大项目（ＴＡ１４０１）；中国工程物理研究院材料研究所特聘人才基金（ＴＰ０２２０１７０１） 作者简介 吴 健（１９９０－），男，四川遂宁人，工程师，硕士，主要研究方向为特种材料制备及铸造成型。 通讯作者 苏 斌（１９８５－），男，甘肃兰州人，高级工程师，博士，主要研究方向为特种材料先进铸造成形技术及宏／ 微观建模仿真。 第 ４０ 卷第 １ 期 ２０２０ 年 ０２ 月 矿矿 冶冶 工工 程程 ＭＩＮＩＮＧ ＡＮＤ ＭＥＴＡＬＬＵＲＧＩＣＡＬ ＥＮＧＩＮＥＥＲＩＮＧ Ｖｏｌ.４０ №１ Ｆｅｂｒｕａｒｙ ２０２０ ChaoXing ρｃ ∂Ｔ ∂ｔ ＝ λ ∂２Ｔ ∂ｘ２ ＋ ∂２Ｔ ∂ｙ２ ＋ ∂２Ｔ ∂ｚ２ ■ ■ ■ ■ ■ ■ ＋ Ｑ ｐ （１） 式中 Ｔ 为温度，Ｋ；ｔ 为时间，ｓ；ρ 为密度，ｋｇ／ ｍ３；ｃ 为比 热容，Ｊ／ （ｋｇＫ）；λ 为材料的热导率，Ｗ／ （ｍＫ）；Ｑｐ 为凝固潜热，Ｊ／ ｇ。 １.２ 模型建立及网格划分 利用 ＰｒｏＣＡＳＴ 有限元软件对金属铀电子束熔炼 过程进行数值模拟，该软件采用有限元网格，具有粒子 追踪、氧化夹渣分析、成分偏析分析等功能。 本文采用 电子束池熔法制备贫化铀锭，熔炼示意图如图 １ 所示。 图 １ 电子束熔炼示意 利用 ＵＧ 软件建立三维几何模型，并通过 ＰｒｏＣＡＳＴ 网格划分程序（Ｖｉｓｕａｌ-Ｍｅｓｈ）对三维模型进行网格划分， 网格为四面体网格，网格数量约为 １００ 万，网格如图 ２ 所示。 水冷铜坩埚尺寸为１７０ ｍｍ １７０ ｍｍ ９０ ｍｍ。 其三维有限元模型见图 ２。 图 ２ 有限元模型及网格划分 １.３ 边界条件与参数设定 电子束熔炼在真空环境下进行，熔体与周围环境的 对流换热非常微弱，可忽略不计。 熔体上表面暴露在真 空中，主要的换热方式是辐射换热，辐射系数为 ｅ＝０.８８。 熔池下表面与水冷铜坩埚接触，以对流换热方式进行， 界面换热系数 ｈ１＝２ ０００ Ｗ／ （ｍ２Ｋ）。 铜坩埚采用循 环水冷却，对流换热系数为 ｈ２＝５ ０００ Ｗ／ （ｍ２Ｋ），环 境温度、冷却水温度均为 ２５ ℃，金属及铜坩埚初始温 度为 ２５ ℃。 模拟使用的材料物性参数如表 １ 所 示［９－１１］。 表 １ 贫化铀及铜坩埚主要物性参数 类别 比热容 ／ ［Ｊ（ｋｇＫ） －１ ］ 密度 ／ （ｋｇｍ －３ ） 热导率 ／ ［Ｗ（ｍＫ） －１ ］ 贫化铀１６０１８ ５００４３.２ 铜３９０８ ９６０４０１ ２ 模拟结果分析 将建立的模型进行计算模拟，并利用后处理软件 （Ｖｉｓｕａｌ-Ｖｉｅｗ）分析电子束熔炼贫化铀过程中的温度场 分布。 ２.１ 功率对熔炼温度场的影响 分别设置电子束的功率 Ｐ＝１５ ｋＷ、２５ ｋＷ、３５ ｋＷ， 计算模拟得到电子束熔炼过程中熔池热平衡时的温度 分布云图，如图 ３ 所示。 可以看出，熔池中的等温线近 似呈半椭圆形，从坩埚心部到坩埚壁面，熔体的温度下 降非常快，熔体中心的高温有利于加速杂质元素的挥 发。 随着电子束功率增加，金属液温度升高，坩埚中被 熔化的金属增多。 图 ３ 传热平衡时金属温度场分布 （ａ） Ｐ＝１５ ｋＷ； （ｂ） Ｐ＝２５ ｋＷ； （ｃ） Ｐ＝３５ ｋＷ 金属固相率如图 ４ 所示。 可以看出，坩埚中心及 底部的金属熔化较多，四周区域的金属熔化较少，进一 步增加电子束功率有可能损伤水冷铜坩埚，因此可以 采用双电子束枪熔炼金属。 ２.２ 双电子束熔炼优化 采用两把电子束枪在坩埚直径三等分的位置对金 ５３１第 １ 期吴 健等 金属铀电子束熔炼实验及数值模拟研究 ChaoXing 图 ４ 坩埚中金属固相率 （ａ） Ｐ＝１５ ｋＷ； （ｂ） Ｐ＝２５ ｋＷ； （ｃ） Ｐ＝３５ ｋＷ 属液进行熔炼。 分别设定电子束枪的功率 Ｐ＝１５ ｋＷ、 ２５ ｋＷ、３５ ｋＷ，熔池的温度分布及坩埚中金属固相率 分别见图 ５ 和图 ６。 相比于单电子束枪熔炼，双电子 束枪可使熔池温度分布更加均匀。 随着功率增加，熔 池温度升高、体积增大。 两把电子束枪以 ２５ ｋＷ 以上 功率进行熔炼时，可保持较大的熔池宽度和深度。 图 ５ 双电子束熔炼传热平衡时金属温度场分布 （ａ） Ｐ＝１５ ｋＷ； （ｂ） Ｐ＝２５ ｋＷ； （ｃ） Ｐ＝３５ ｋＷ 图 ６ 双电子束熔炼坩埚中金属固相率 （ａ） Ｐ＝１５ ｋＷ； （ｂ） Ｐ＝２５ ｋＷ； （ｃ） Ｐ＝３５ ｋＷ ３ 实验研究 在数值模拟分析的基础上，开展贫化铀电子束熔 炼实验。 研究所用原料为直径 ４０ ｍｍ 的贫化铀锭，熔 炼前清除原料锭表面的油渍以及粉尘。 将原料锭放置 于水冷铜坩埚中，当炉内真空达到 ０.０５ Ｐａ 后开始送 电，使用两把电子束枪对水冷铜坩埚中的金属进行熔 炼。 根据数值模拟结果，电子束功率设定为 ２５ ｋＷ，熔 炼时间为 １５ ｍｉｎ。 分别对原料锭及电子束铸锭取样，采用原子发射 光谱法（ＩＣＰ-ＡＥＳ）进行材料化学成分分析，结果见表 ２。 可以看出，电子束纯化后主要杂质元素均一定程度 去除，Ａｌ、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｆｅ 元素去除效果明显。 表 ２ 贫化铀材料电子束熔炼前后主要杂质含量/ μgg －１ 元素种类ＣＮＡｌＳｉＭｎＦｅＮｉＣｕ 原料３２０２８１３１２１１３６１３２５ 纯化后１０５２０１.５１.２０.２３.８８.６９.２ 对样品进行金相分析，结果如图 ７ 所示。 可以看 出，相比于原料锭，电子束熔炼铸锭中夹杂物数量大幅 减少，且主要聚集在铸锭的边缘区域。 这主要是因为 电子束熔炼时，熔池通过电子束枪的加热与搅拌下，驱 使熔池中的夹杂物析出和聚集上浮，部分夹杂物随金属 液对流在熔池边缘低温度区域形成夹杂物的聚集区。 ６３１矿 冶 工 程第 ４０ 卷 ChaoXing 图 ７ 电子束铸锭和原料锭的金相照片 （ａ） 原料锭； （ｂ） 电子束锭中部区域； （ｃ） 电子束锭边缘区域 ４ 结 论 １） 采用有限元模拟方法研究了贫铀电子束熔炼 过程温度场分布，结果表明，熔池中等温线近似呈半椭 圆形，随着电子束功率增加，金属液温度升高，坩埚中 熔化的金属量增多。 ２） 采用单电子束枪对贫化铀进行熔炼时，坩埚中 心及底部的金属熔化较多，四周区域的金属熔化较少。 采用双电子束枪熔炼时，可以获得较为均匀的温度场， 且当电子束功率大于 ２５ ｋＷ 时，可获得较大的熔池深 度和宽度。 ３） 根据数值模拟结果，开展了贫化铀电子束熔炼 实验，结果表明，夹杂物主要集中在铸锭边缘，通过电 子束熔炼可以降低夹杂物含量。 参考文献 ［１］ 葛 鹏. 贫铀材料的工业应用［Ｊ］. 稀有金属快报， ２００４，２３（２）８ －３０. ［２］ 蒋复量，张 帅，李向阳，等. 基于正交设计的类铀矿岩相似材料 配合比试验研究［Ｊ］. 矿冶工程， ２０１８，３８（２）２０－２４. ［３］ 张新建，汪小琳，罗 超. 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Ｅｌｕｃｉｄａｔｉｎｇ ｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ ｅｖｏｌｕ- ｔｉｏｎ ａｎｄ ｓｔｒｅｎｇｔｈｅｎｉｎｇ ｍｅｃｈａｎｉｓｍｓ ｉｎ ｎａｎｏｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅ ｓｕｒｆａｃｅ ｉｎｄｕｃｅｄ ｂｙ ｓｕｒｆａｃｅ ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ ａｔｔｒｉｔｉｏｎ ｔｒｅａｔｍｅｎｔ ｏｆ ｓｔａｉｎｌｅｓｓ ｓｔｅｅｌ［Ｊ］. Ａｃｔａ ｍａｔｅｒｉａｌｉａ， ２０１７，１２２１３８－１５１. ［８］ Ｌａｌｅｈ Ｍ， Ｋａｒｇａｒ Ｆ. Ｅｆｆｅｃｔ ｏｆ ｓｕｒｆａｃｅ ｎａｎｏｃｒｙｓｔａｌｌｉｚａｔｉｏｎ ｏｎ ｔｈｅ ｍｉｃｒｏ- ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ ａｎｄ ｃｏｒｒｏｓｉｏｎ ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓ ｏｆ ＡＺ９１Ｄ ｍａｇｎｅｓｉｕｍ ａｌｌｏｙ［Ｊ］. Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｌｌｏｙｓ ＆ Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ， ２０１１，５０９（３７）９１５０－９１５６. ［９］ Ｚｕｃｃｈｉ Ｆ， Ｇｒａｓｓｉ Ｖ， Ｆｒｉｇｎａｎｉ Ａ， ｅｔ ａｌ. Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ ｂｅｈａｖｉｏｕｒ ｏｆ ａ ｍａｇｎｅｓｉｕｍ ａｌｌｏｙ ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ ｒａｒｅ ｅａｒｔｈ ｅｌｅｍｅｎｔｓ［Ｊ］. Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｐｐｌｉｅｄ Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ， ２００６，３６（２）１９５－２０４. ［１０］ 杨建海，张玉祥，葛利玲，等. ２Ａ１４ 铝合金混合表面纳米化对电 化学腐蚀行为的影响［Ｊ］. 金属学报， ２０１６，５２（１１）１４１３－１４２２. ［１１］ 王胜刚，孙 淼，龙 康. 纳米晶 ３０４ 不锈钢板材的深度轧制技 术及其力学与腐蚀性能研究进展［Ｊ］. 精密成形工程， ２０１７， ９（３）１－７. ［１２］ 卢 柯. 梯度纳米结构材料［Ｊ］. 金属学报， ２０１５，５１（１）１－１０. 引用本文 杨 军，谢小龙，汪蓬勃，等. 超音速微粒轰击对 Ｑ３５５ＮＨ 耐 候钢表面结构及电化学腐蚀性能的影响［Ｊ］. 矿冶工程， ２０２０，４０（１） １３０－１３３. ７３１第 １ 期吴 健等 金属铀电子束熔炼实验及数值模拟研究 ChaoXing