福建大田—漳平地区构造-热对煤系石墨成矿及赋存的控制探讨_丁正云.pdf

第 48 卷 第 1 期 煤田地质与勘探 Vol. 48 No.1 2020 年 2 月 COAL GEOLOGY 2. Fujian Exploration Institute of Coalfield and Geology, Fuzhou 350005, China Abstract Datian-Zhangping area, Fujian Province, is located in the east coast Pacific tectonic belt, magmatic hydrothermal processes and complex tectonic deation patterns in different periods provide favorable condi- tions for the ation of abundant graphite deposits in this area. In order to find out the metallogenic control fac- tors and distribution law of coal-based graphite in Datian-Zhangping area, through proximate analysis, elemental analysis, X-ray diffraction and Raman spectroscopy, the graphitization characteristics of coal and coal-based graphite with different metamorphic degree in different mining areas were studied. The samples with different de- ation characteristics were divided into three types coal-based graphite, coal-based semi-graphite and graph- ChaoXing 56 煤田地质与勘探 第 48 卷 itized anthracite. The results show that the deation characteristics of coal are basically consistent with the evolution type of coal-based graphite, and the graphitization degree of ductile deation samples is the highest, indicating that tectonic stress can promote the graphitization of coal; The distribution of coal-based graphite is controlled by magmatic-tectonic activity, graphite deposits tend to intrude from magmatic rocks into favorable surrounding rocks in external contact zones or adjacent fault zones, and the graphite deposits of coal-based graphite in Datian-Zhangping area have obvious characteristics of zonational distribution, the coal-based graphite mining areas are mainly concentrated in Zhangping area in the south of south-western Fujian depression, the graphitization degree of ore bodies in Datian area in the north is lower than that in Zhangping area, and most of them are coal-based semi graphite or graphitized anthracite. The results can provide a favorable basis for the comprehensive exploration, exploitation and utilization in this area. Keywords coal-based graphite; structure; magmatic activity; X-ray diffraction; Raman spectroscopy; occurrence regu- larity 煤系石墨是由富集型煤在煤化作用阶段进入石 墨化作用阶段形成的，随着演化程度的不同，其化 学组成和结构有序化程度发生变化。近年来，国内 外学者围绕煤成石墨的化学组成、微观结构和应用 等方面进行了探讨，取得了一定的成果[1-3]。一些学 者认为煤向石墨演化主要受岩浆热单一因素的影 响，并未重点关注构造，尤其是构造应力对煤成石 墨化的影响。然而，K. R. Wilks 等[4]、R. M. Bustin 等[5]通过模拟实验证明了应力可以促进煤向石墨演 化，且剪切应力的促进作用更加明显；构造煤的研 究发现，构造应力作用可以促使煤的超前演化，表 现为构造煤具有较大的大分子结构及结构的有序排 列[6-9]。因此，在多因素的制约下，煤成石墨化过程 更加复杂。福建省位于东部滨太平洋构造带上，岩 浆活动显著、构造十分发育、煤变质程度高，有较 好的煤系石墨资源前景。以福建省大田漳平地区 矿区为主要研究对象，选取不同矿区不同变质程度 的煤/石墨矿样品，结合岩浆-构造条件，研究煤系 石墨矿区的化学组成及微观结构特征，探讨煤系石 墨的岩浆活动及构造等特征及其分布规律，为煤系 石墨矿产综合勘查开发利用提供依据。 1 地质背景 福建省位于东部滨太平洋构造成矿带上，是煤 系石墨矿的富集区。自晚太古代以来经历了多次造 山运动影响， 特别是印支-燕山运动的活动影响最为 显著，NNENEE、NWEW 及 SN 走向断裂十 分发育，形成大小不同的地块。最突出的是 NE 向 的晋江–永安断裂带与 NNE 向的政和大埔构造- 岩浆带相交汇，将福建省割切为闽西北、闽西南及 闽东 3 个地块，各主要构造期均伴有规模不等的岩 浆侵入活动。 福建省大田漳平地区图 1位于闽西南加里 东–印支期陆内叠合造山带永梅拗陷区中段，政和– 大埔断裂带以西、晋江–永安断裂带以南地区。从西 往东由沙县–永安复式向斜，青水–龙岩复式向斜等 一系列 NE 向的次级构造单元组成，构造轴线总体 走向 NNE。研究区含煤地层为中二叠统童子岩组， 该含煤区经历了自晚古生代以来多次期构造运动， 岩 浆岩体分布广泛，尤以燕山期构造–岩浆活动最为强 烈和频繁，对煤系影响最为显著。 图 1 大田漳平地质简图及采样点 Fig.1 Geological sketch map and sampling locations of the Datian-Zhangping area 2 煤系石墨基本特征 2.1 样品宏观构造变形特征 以福建省大田漳平地区煤/石墨矿区为研究 对象，选取该地区 10 个矿区不同变质程度的 15 个 煤/石墨样品图 1，由于矿区含煤地层沉积、聚煤 环境等具有较大差异，样品变质程度的分布范围较 大。在一期或多期构造应力作用下，煤体原生结构 ChaoXing 第 1 期 丁正云等 福建大田漳平地区构造–热对煤系石墨成矿及赋存的控制探讨 57 会发生不同程度的脆裂、 破碎、 韧性变形或叠加破坏， 由此也引发了其内部化学成分和结构的变化[6]， 样品 宏观上既有脆性变形的碎粒、碎裂结构，也有构造 变形强烈的揉皱状结构或煤成石墨典型的鳞片结 构。如大田地区 9HP-1、QK-1-B、QK-2、9XGZ-2、 9XGZ-4、SQ-4-B 样品为构造变形稍弱的碎粒、碎 裂煤，原生结构难以辨认，样品易碎成小块。漳平 地区样品的变形类型不同，其中 WK-3-B、9WK-1、 KK-3-B、9KK-3-1、9KK-3-2 样品构造变形强烈， 主要以鳞片状、揉皱状的韧性变形特征为主，裂隙 发育较少，煤体可见揉皱现象，大田溪洋煤矿部分 样品XY-4也有此特征；而 WSG-1-B、SSK-1-B、 SBK-2-B 则主要以脆性变形为主， 煤体破碎较严重， 呈碎粒一小块状。依据变形机制不同，可将上述 3 种变形类型划分为脆性变形、 脆-韧性变形和韧性变 形表 1。 表 1 样品基本信息与工业分析、元素分析 Table 1 Basic ination and proximate analysis and element analysis data of coal-based graphite samples 采样点 工业分析 ω/ 元素分析 ω/ 样品编号 矿区 变形特征 Mad Ad Vdaf FCad Cd Hd H/C KK-3-B 漳平可坑矿区 0.27 22.96 4.27 73.75 73.23 0.00 0 9KK-3-1 漳平可坑矿区 1.02 42.17 20.46 46.00 47.80 0.19 0.048 WK-3-B 漳平乌坑矿区 0.38 10.90 2.57 86.81 85.31 0.00 0.000 9WK-1 漳平乌坑矿区 2.66 10.31 3.23 86.79 87.79 0.14 0.019 XY4 大田溪洋矿区 韧 性 变 形 4.59 15.57 6.89 78.61 80.49 0.29 0.043 9KK-3-2 漳平可坑矿区 脆 4.35 20.03 5.99 75.18 76.76 0.10 0.016 9XGZ-2 大田下盖竹矿区 – 7.31 21.43 3.14 76.10 75.59 0.13 0.021 9XGZ-4 大田下盖竹矿区 9.28 14.35 3.71 82.47 84.94 0.33 0.029 QK-1-B 大田琼口矿区 1.18 31.06 4.80 65.63 65.28 0.41 0.075 9HP-1 大田后埔矿区 韧 性 变 形 11.42 8.79 3.87 87.67 88.26 0.29 0.039 WSG-1-B 漳平乌石隔矿区 0.68 49.83 10.52 44.89 44.63 0.38 0.102 SBK-2-B 漳平石板坑矿区 1.11 17.37 3.44 79.83 79.09 0.33 0.050 SSK-1-B 漳平石笋坑矿区 2.06 10.61 3.38 86.37 85.71 0.36 0.050 SQ-4-B 大田苏桥矿区 0.74 22.31 3.45 75.01 74.40 1.17 0.188 QK-2 大田琼口矿区 脆 性 变 形 7.98 15.32 3.36 81.83 82.19 0.39 0.057 2.2 化学组成及微观结构特征 煤的石墨化是化学组成上富碳、去氢、脱氧、 大分子结构逐渐有序化的过程[10-12]，此过程中由多 种元素向单一元素组成演化，H、O、N、S 等异种 元素掺杂在芳环结构中造成异质原子吸附缺陷、取 代缺陷等[13]，随着碳含量增多，杂元素含量减少， 芳环结构中的缺陷逐步降低。 为探讨煤/石墨的化学组成、微观结构特征等煤 成石墨化特征变化，对样品进行工业分析、元素分 析、 X 射线衍射和激光拉曼光谱等实验表 1、 表 2。 由元素分析实验结果可知样品的演化程度很高， H/C 原子比基本小于 0.1， 属于国际煤岩学与有机岩 石学会ICCP所划定石墨的 H/C 范围[14-16]，随着变 质程度的增高，煤基本结构单元碳原子面网间距逐 渐减小[17]，同时各种类型的结构缺陷逐渐消亡，表 征石墨结构缺陷发育程度的拉曼光谱参数 R2AD1/ AD1AGAD2逐渐减小[12,19]，碳原子排列有序度较 高，逐渐形成三维有序的石墨晶体结构[19-20]。 根据文献[21]中高变质无烟煤-煤成石墨类型 的分类模板，以碳层间距 d002值和拉曼参数 R2值作 为结构指标，可以将大田漳平地区样品划分为煤 成石墨Ⅰ 、 煤成半石墨Ⅱ1和Ⅱ2和石墨化无烟煤Ⅲ 三大类表 2。根据表 2 可以看出，研究区韧性变形特 征样品的碳层间距 d002均位于 0.335 70.337 0 nm， R2＜0.6，石墨微晶结晶程度较好，石墨晶体的三维 有序度高，为煤成石墨；脆-韧性变形样品的碳层间 距 d002位于 0.3370.344 nm，R2为 0.40.7，微晶尺 寸Lc和 La增大，表明样品石墨化程度较高，已达到 煤成半石墨； 而脆性样品其 d002值部分大于 0.344 nm， R2基本小于 0.7，样品已经出现了一定程度的石墨 化，但部分样品石墨化程度不高，含有的结构缺陷 较多，尚未形成规整、有序的石墨晶体结构，属于 石墨化无烟煤。 3 煤系石墨的分布规律 研究区从石墨化无烟煤Ⅲ类到煤成半石墨 ChaoXing 58 煤田地质与勘探 第 48 卷 表 2 样品 X 射线衍射、拉曼光谱数据及石墨类型 Table 2 XRD and Raman spectral analysis data and distribution of different types of coal-based graphite samples 采样点 XRD/nm Raman 参数 样品编号 矿区 变形特征 d002 Lc La R2 FWG 石墨 类型 KK-3-B 漳平可坑矿区 0.336 1 18.096 50.500 0.340 23.213 Ⅰ 9KK-3-1 漳平可坑矿区 0.336 5 12.384 33.824 0.434 29.098 Ⅰ WK-3-B 漳平乌坑矿区 0.336 2 17.780 68.053 0.338 20.252 Ⅰ 9WK-1 漳平乌坑矿区 0.336 1 19.431 51.098 0.323 22.063 Ⅰ XY4 大田溪洋矿区 韧 性 变 形 0.335 7 16.940 10.003 0.460 26.460 Ⅰ 9KK-3-2 漳平可坑矿区 脆 0.337 2 11.775 43.341 0.469 24.336 Ⅱ1 9XGZ-2 大田下盖竹矿区 – 0.340 8 8.912 20.728 0.410 45.833 Ⅱ1 9XGZ-4 大田下盖竹矿区 0.341 8 2.198 7.385 0.611 51.419 Ⅱ2 QK-1-B 大田琼口矿区 0.339 0 3.629 7.466 0.654 43.449 Ⅱ2 9HP-1 大田后埔矿区 韧 性 变 形 0.343 1 2.235 6.630 0.670 Ⅱ2 WSG-1-B 漳平乌石隔矿区 0.339 0 7.012 2.457 0.532 40.410 Ⅱ1 SBK-2-B 漳平石板坑矿区 0.342 2 1.506 6.405 0.720 44.131 Ⅱ2 SSK-1-B 漳平石笋坑矿区 0.347 5 1.898 5.834 0.682 53.061 Ⅲ SQ-4-B 大田苏桥矿区 0.347 1 1.883 5.239 0.698 43.931 Ⅲ QK-2 大田琼口矿区 脆 性 变 形 0.347 0 2.310 2.220 0.690 30.850 Ⅲ 注FWG表示 G 峰的半高宽，cm–1。 Ⅱ1和Ⅱ2类、煤成石墨Ⅰ类均有分布表 2，其 中，漳平地区样品多为煤成石墨Ⅰ类，部分为煤 成半石墨Ⅱ1，大田地区既有煤成半石墨Ⅱ1和Ⅱ2 类，也有石墨化程度不高的石墨化无烟煤Ⅲ类， 之所以形成这样的分布格局，和大田漳平地区复 杂的构造-热条件有关图 1，图 2。 岩浆岩入侵产生的高温为煤层的石墨化提供了 热力条件，而构造格局，特别是断裂带的展布，对 煤系石墨的空间分布也有明显的控制作用，大田 漳平地区多期次构造运动形成了一系列 NNE、 NEE、 NW 及 EW、SN 向断裂带，构成了“东西分带、南 北分块”的基本构造格局图 2。煤系石墨的分布规 律有a. 该区煤系石墨矿分布具有明显的成区及成 带分布的特点，石墨成矿区主要集中在闽西南坳陷 南部的漳平一带，几乎都是煤成石墨Ⅰ类，其次 为煤成半石墨Ⅱ1和Ⅱ2类；而在北部大田一带分 布的矿区石墨化程度较漳平一带低，多为煤成半石 墨Ⅱ1和Ⅱ2类，还有部分石墨化无烟煤Ⅲ类。b. 煤系石墨成矿区主要呈 NE、NNE 向展布，少部分 为 NW 向展布。NE 向煤系石墨成矿区可分为两个 亚区，漳平可坑–乌坑成矿亚区和永安–大田成矿亚 区[21]。 c. 区内的Ⅰ级控矿断裂如政和–大埔断裂带 控制着主要成矿带的分布；次一级的Ⅱ级控矿断裂 如断裂带的派生构造或矿区发育的构造既控制着 不同期次的岩浆活动，成为岩浆热导热通道，也成 为地层变质的隔热层，为煤系石墨创造了良好的成 矿空间，故在此带上石墨矿相对集中分布。 图 2 大田–漳平地区煤成石墨分布 Fig.2 Distribution of coal-based graphite in Datian-Zhangping area ChaoXing 第 1 期 丁正云等 福建大田漳平地区构造–热对煤系石墨成矿及赋存的控制探讨 59 4 煤系石墨成矿的控制因素 研究区内多期构造演化形成了复杂多变的构造 格局和多种成岩成矿环境，是中国东南部重要的成 矿集中区，也是南岭东西构造带[22-23]与东部滨太平 洋成矿带的亚洲大陆边缘 NNE 向构造带交替演化 的叠合部位，两个构造带长期、反复剧烈活动，不 断演化，使其交汇部位的区域成岩、成矿条件发生 变化，形成封闭的挤压环境，成为重要的成矿带。 不同时期的岩浆热液作用和复杂多变的构造形变格 局，为大田漳平地区形成丰富的石墨矿床提供了 良好的成矿条件。 4.1 岩浆岩对煤系石墨成矿的控制 岩浆岩作为矿质及成矿热液的重要来源，其侵 入时产生的高温促进附近煤的变质作用和石墨化作 用，要达到一定石墨化程度，需要有达到能发生相 应石墨化作用的能量，理论上高温为原子重排、重 结晶、结构转化提供了活化能[24]，有利于煤向石墨 转变。研究区经历了印支期、燕山期等多期次岩浆 侵入活动，其中燕山期侵入规模最大，分布在政和- 大埔断裂带两侧，对含煤地层的影响最大。 大田漳平地区岩浆岩侵入体与石墨矿的成矿 关系主要表现在以下几个方面a. 在空间上，区内 绝大多数石墨矿床产出于岩浆岩侵入体外接触带或 附近断裂带的有利围岩地层中，如漳平可坑矿区的 构造动力–岩浆热变质带、岩浆热-构造变质带、构 造动力变质带[20]。就每一个矿区来说，矿床点经 常围绕花岗岩体接触带分布，可坑矿区、大田下盖 竹等矿区均属于此类；b. 岩浆岩体的产状、形态、 规模及其与围岩的接触关系对石墨矿的产出和富集 有显著的影响，岩体顺层侵入或岩体与含煤地层环 抱式侵入，对煤的石墨化程度影响各不相同，后者 对煤系石墨成矿最为有利，石墨矿的规模也相对较 大，如可坑矿区；c. 从岩浆岩体的侵位深度来看， 深成侵入相或中深成侵入相的大岩体、 岩基接触带、 大岩株的边缘等，侵入面积较大，热能充足，对煤 系石墨的成矿比较有利，如漳平可坑矿区；而较小 的岩浆岩体或小岩脉则很少有石墨矿产出。这可能 是因为浅成侵入的热源散失较快，冷却迅速，不利 于接收并保存来自于岩浆岩体侵入时的高温热液 气，且作用时间短，影响煤的石墨化范围较小，仅 在岩脉附近煤的石墨化程度较好，如石板坑、乌石 隔矿区。 4.2 构造对煤系石墨成矿的控制 构造对矿产的控制作用表现在对矿产形成、产 出、分布的控制，大规模的走滑断层及斜向逆冲构 造等断裂带的发育不仅能控制岩浆岩体的侵入活 动，作为岩浆热的导热通道，还能引起强烈的构造 变形，可形成封闭式环境，成为含煤地层热变质的 隔热层，起到保温作用，构成复杂的构造-热变质变 形环境，有利于石墨化的发生。 更重要的是构造应力不仅可以造成煤的宏观、 微观和超微观变形，同时可以作用于煤中大分子化 学结构，改变其化学组成。众多学者在构造煤的研 究中已经进行深入探讨，曹代勇等[25]提出在煤化作 用中的应力降解-应力缩聚机制； 王路等[18]对湖南鲁 塘矿区煤系石墨的研究中提出了应变诱导石墨化机 制；李小诗等[26]认为由于构造变形造成煤的化学结 构和次生缺陷的不同，是导致构造煤与原生结构煤 大分子结构不同的主要原因；张玉贵等[8]指出构造 煤演化中的力化学作用，可引起裂解、聚合、正构、 异构等化学变化。 大田漳平地区童子岩组含煤岩系由软硬岩层 相间组合而成，在其形成以后的构造运动中，作为 软岩层的煤层在构造作用力下破坏并发生塑性流 动，从区域构造背景来看，研究区位于东西两条逆 冲推覆构造带的中间层， 尤其沿政和-大埔断裂带附 近，受强烈的挤压、推覆构造的影响，煤在不同应 力-应变环境中形成不同的变形特征。压性、压扭性 或剪切变形环境，导致煤层受构造应力作用较强， 含煤地层受到强烈破坏， 形成脆性变形的碎粒煤、 碎 粉煤等； 在较强的构造应力作用、 较高的温度和压力 变形环境下产生流变、 揉皱变形或鳞片状等韧性变形 特征；而脆-韧性过渡的变形构造界于脆性和韧性之 间，煤的变形也表现出脆-韧性叠加的特点[9]。 在韧性变形环境下，岩浆热变质叠加动力变质 作用，煤层在岩浆热与构造应力共同作用下，促使 煤的石墨化程度变高。从样品变形类型来看，同一 地区不同矿区或同一矿区矿层产出于不同构造变形 环境的煤，其石墨化程度出现差异性，如漳平可坑、 乌坑矿区，以韧性变形为主的样品 KK-3-B 和 WK-3-B， 碳层间距减小为 0.336 1 nm 和 0.336 2 nm， 堆砌度和延展度增大，R2为 0.343 和 0.338，样品多 以Ⅰ类煤成石墨为主，说明韧性变形作用不仅促进 了脂族结构的降解和环化缩合，同时也使芳香结构 相互拼叠，形成了更大尺寸的芳香层片，发生了应 力缩聚作用，这也进一步表明构造应力作用能促进 煤的石墨化。 脆性断裂导致煤的变形以脆性变形为主，形成 ChaoXing 60 煤田地质与勘探 第 48 卷 碎粉状、碎粒状结构，断裂构造发育切断含煤地层， 成为岩浆热的导热通道，为煤的石墨化提供热源， 但又成为岩浆热的散热通道，形成一开放性环境， 煤的石墨化程度不高，d002值大于 0.344 nm 或 R2大 于 0.65， 如琼口石墨矿QK-2、 乌石隔矿WSG-1-B、 石板坑SBK-2-B等矿区，样品多形成Ⅱ2类煤成半 石墨，甚至是Ⅲ类石墨化无烟煤。而以脆-韧性变形 为特征的下盖竹、可坑等部分样品，变形表现出脆- 韧性叠加特点，如 9XGZ-4、9KK-3-2，其碳层间距 0.341 8 nm、0.337 2 nm和 R2值0.611、0.469明显 较韧性变形样品高又比脆性样品低， 在半开放-半封 闭式环境主要形成Ⅱ1和Ⅱ2类煤成半石墨。 5 结 论 a. 根据变形机制不同，可将煤的变形类型分为 脆性变形、脆-韧性变形和韧性变形。以碳层间距 d002值和拉曼参数 R2值作为结构指标，可以将大田 漳平地区不同变形特征的样品划分为煤成石墨 Ⅰ 、煤成半石墨Ⅱ1和Ⅱ2和石墨化无烟煤Ⅲ 三 大类，煤的变形特征与煤成石墨类型基本一致。 b. 绝大多数石墨矿床均产出于岩浆岩侵入体 外接触带或附近断裂带的有利围岩地层中，且岩浆 岩体的产状、形态、规模及其与围岩的接触构造形 式对石墨矿的产出和富集有明显的控制作用；深成 侵入相或中深成侵入相大岩体、岩基接触带、大岩 株的边缘等对煤系石墨的成矿比较有利。 c. 同一地区不同矿区或同一矿区产出于不同 构造变形环境的矿层， 煤的石墨化程度呈现差异性。 构造应力作用能促进煤的石墨化作用，韧性变形过 程中大分子结构的应力缩聚变形机理使得煤层在韧 性变形环境下，因岩浆热变质叠加动力变质作用， 其石墨化程度较高，以Ⅰ类煤成石墨为主。 d. 大田漳平地区煤系石墨矿具有明显的成 区、成带分布特点，煤成石墨成矿区主要集中在闽 西南坳陷南部的漳平一带，几乎都为Ⅰ类石墨；北 部大田一带分布的矿区矿体石墨化程度较漳平一带 低，多为煤成半石墨Ⅱ1和Ⅱ2类，甚至是石墨化 无烟煤；研究区煤系石墨成矿区主要呈 NE、NNE 向展布， 可进一步分为漳平可坑–乌坑成矿亚区和永 安–大田成矿亚区两个亚区。 请听作者语音介绍创新技术成果 等信息，欢迎与作者进行交流 参考文献References OSID 码 [1] MARQUES M， SUAREZ-RUIZ I， FLORES D， et al. 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