华北隐伏型煤矿地下水水化学演化多元统计分析_陈陆望.pdf

第41卷第6期 2013年12月 煤田地质与勘探Vol. 41 No.6 Dec. 2013 COAL GEOLOGY 2.宿州学院地球科学与工程学院，安徽宿州234000 摘要为了阐明采动影响下华北隐伏型煤矿地下水化学演化规律，选取淮北煤田任楼煤矿为研究 示范，运用系统聚类与主成分分析法对任楼煤矿不同时期的四合、煤系、太友与奥灰含水层地下 水水样的常规，水化学指标（KNa＋、Mg2,Ca2＋、c1－、soi－、HC03与coh开展多元统计分析， 从而划分不同水化学类型，进而揭示地下水化学形成条件．研究结果表明地下水“脱硫酸”程度 揭示系统逐渐封闭，受采动影响逐渐减弱；“硬化”程度揭示系统逐渐开放，受采动影响逐渐增强； “成化”作用贯穿于“脱硫酸”与“硬化”作用过程中．而且，地下水因受采动与“成化”作用影响，“脱 硫酸”与“硬化”作用程度表现几乎相反的变化趋势． 关键词多元统计分析；水化学；演化；地下水 中图分类号P64l.3文献标识码ADOI 10.3969/j.issn.1001-1986.2013.06.011 Multivariate statistical analysis on hydrochemical evolution of groundwater in the concealed coal mines in North China CHEN Luwang1, YIN Xiaoxi 1, LID Xin1, GUI Herong2 1. School of Resources and Environmental Engineering, Hejei University o/Technology, H.价i230009, China; 2. School of Earth Sciences and Engineering, Suzhou University, Suzhou 234000, China Abstract ln order to illustrate the hydrochemical evolution law of groundwater in the concealed coal mines in North China, taking the Renlou mine in Huaibei coal field for example, hierarchical cluster analysis and principal component analysis are used to analyze the conventional hydrochemical data恨、N矿，Mg2,Ca2\ Cl-, SOJ-, HC03 and COil of the fourth aqui缸ofthe Quaternary, the coal measures, Taiyuan ation limestone and Ordovician limestone. Based on these analysis, different hydrochemical types are partitioned and hydrochemical ation conditions are clarified accordingly. Research results show that “desulfurizing”suggests increasing closeness in the groundwater system and decreasing mining disturbance while “hardening”suggests decreasing closeness in the groundwater systei and increasing mining disturbance, and “salinizing”lies in “desulfurizing”and “hardening”process. Because of mining disturbance and “salinizing飞“desulfurizing”and “hardening”show almost opposite trends in the groundwater system. Key words multivariate statistical analysis; hydrochemical; evolution; groundwater 我国华北隐伏型煤矿区水文地质条件极为复 杂，是存在不同程度水力联系的若干含水层组成的 复杂地下水系统。煤矿开采无论是矿井的正常涌水， 还是以防治水害为目的的人为疏放水或采动裂隙充 水，都会不同程度地影响或破坏含水层，使地下水 循环模式发生改变，水化学环境恶化［1-3）。目前，许 多专家意识到煤炭开采对地下水的危害，但很少探 讨采动影响下含水层中水化学场的变化机制，不能 合理解释地下水系统环境恶化的根本原因以及准确 预测其发展趋势［付。再者，为了有效防治煤矿重大 收稿日期2013-01-18 突水事故，“预测预报”是首当其冲的任务。许多研 究者另辟蹊径，通过捕捉突水预兆期内的水化学信 息，从简单水质类型对比、标型组分判别逐渐发展 到非线性分析方法、多元统计学方法分析突水水源 类型以及评价突水的可能性［5-12）。但是，这些成果 考虑地质及水文地质条件不够，只是把地下水系统 看作孤立含水层的简单组合，成果只局限于含水层 的静态水化学场，很少考虑采动影响下地下水系统 中的水化学演化，以致突水水源判别模型及其评价 成果在矿井后续生产过程中的适用性受到限制。 基金项目国家自然科学基金项目（41173106;41372244; 41172216）；安徽省自然科学基金项目（1308085ME61 作者简介陈陆望（1973一），男，湖北革开春人，博士，副教授，从事煤矿水文地球化学研究． ChaoXing 第41卷 本文以典型华北隐伏性煤田一斗住北煤田临涣 矿区境内的任楼煤矿为研究示范，采用多元统计理 论分析主要充水含水层水化学演化机制，为水资源 保护与利用以及突水预测预报奠定基础。 （简称“四含”，由含水层沉积环境与基岩面控制，埋 深300m左右）、二叠系煤系砂岩裂隙含水层（简称 “煤系”，与开采煤层埋深有关，可分别划分为不同 的含水组）、石炭系太原组岩溶含水层（简称“太灰”， 埋深600m左右，一般划分为14-15含水组）及奥陶 系岩溶含水层（简称“奥灰”，埋深圳Om左右，勘探 不详）。任楼煤矿水文地质条件复杂，其中四含、煤 系、太灰与奥灰含水层为矿井煤层开采过程中的主 要充水含水层。 煤田地质与勘探 44 利用任楼煤矿地面水文钻孔、井下放水孔以及井 下出水点等处（采样点编号见图1）从上而下分别取四 研究方法2 研究区地质背景 任楼煤矿始建于1985年11月，1997年12月 正式投产，位于淮北煤田临涣矿区境内，北起界沟 断层，南至F7断层与许瞠煤矿比邻，东南部以F31 断层为界，浅部以11号煤层露头为界，深部至31 煤层－800m等高线的平面投影，如图1所示。任 楼煤矿走向长9.8-14恤，倾斜宽1.2～3.5恼，总 面积约43km2。从上而下可分为松散层第四含水层 1 F刁 il -- l i --- HU -- iJj ; F\ // 』＼，/ 如 且〓JD启 愕φjφ 百辛煤矿J 涣l恼 F, 。。.5I km 阁iJ 「正断层一一一煤层露头线」丁」逆断层 一－）＇.）三尖灭线－- --3,MU二－800m平面投影一←←井田边界 煤系采样点及其编兮 奥灰采样点及其编号 回 命 四含采样li.及其编号 ti Fig. l 图l任楼煤矿地质及水文地质概况 General geological and hydro geological conditions of Renlou mine 太灰采样点及其编号 ChaoXing 第6期陈陆望等华北隐伏型煤矿地下水水化学演化多元统计分析 45 含、煤系、太灰与奥灰不同时期地下水样品共68个。中，cot、HC03视试方法为酸碱、滴定法；er、soi－、 采样时，先用取样点水将预先清洗的样品瓶冲洗3次测试方法为离子色谱法； Ca2,Mg2＋测试方法为 后装样，密封后带回实验室低温保存，直至分析。测EDTA滴定法；KNa＋测试方法为火焰原子吸收分 试常规水化学指标包括KNa,Mg2, Ca2＋、Cl一、 光光度法。取样点布置见图1，地下水样品测试结 soi－、HCOj“、cot，并作为多元统计分析变量。其果见表1。 表1任楼煤矿地下水常规水化学指标测试结果 Table 1 Testing results of conventional hydrochemical inds of Renlou mine mg/L 序号采样点编号取样时间取样地点层位KNa Mg2 Ca2 c1- so- HCOi coJ- 建井初期452 362.1 155.3 305.7 988.3 534.1 291.8 。 2 建井初期453 163.7 211.8 393.1 I 007.3 534.1 282.8 。 3 3 建井初期522 300.7 94.6 183.9 237.8 817.2 382.4 。 4 4 2006/8 水1195.4 20.8 17.9 118.9 112.8 302.7 13.8 5 4 2006/8 水1 四 290.2 0.7 9.4 432.0 8.3 30.6 9.1 6 5 建井初期水4118.3 43.7 45.7 182.0 90.6 225.3 9.4 7 6 建井初期水，488.2 109.6 349.2 1 072.5 585.6 319.3 。 8 6 2002/11 水，471.5 24.0 117.4 905.8 23.6 39.7 。 9 6 2006/8 水，450.0 4.0 143.2 912.2 6.1 72.3 。 10 7 建井初期上一回风石门396.3 105.0 268.2 823.2 515.7 323.1 。 11 7 建井初期上一回风石门 含 335.7 111.8 272.5 709.1 544.4 370.1 。 12 8 建井初期上一采区428.4 90.5 231.7 783.8 523.6 282.6 。 13 9 建井初期炸药库187.0 90.9 206.8 384.8 530.6 267.0 9.6 14 10 2006/8 水5381.7 92.3 55.7 763.3 230.5 28.7 5.5 15 II 2006/8 水13228.9 18.1 4.4 104.7 121.7 243.7 67.8 16 12 2007/1 水16160.6 15.2 12.1 35.5 165.9 218.0 25.2 17 15 建井初期3624 479.3 3.8 8.2 250.3 20.2 785.9 38.6 18 16 1998/7 -520南大巷759.6 11.8 16.9 631.5 96.9 658.2 127.1 19 17 2000/3 7217机巷867.4 3.9 7.0 685.4 16.8 1 028.2 52.8 20 18 2001/7 中一轨道下山788.3 6.8 10.6 739.7 24.5 762.l 45.7 21 19 2002/2 II 7222风巷910.1 3.6 31.5 967.5 131.7 508.7 。 22 19 2002/11 II 7222风巷煤860.3 4.9 8.4 496.3 11.5 I 139.2 69.6 23 19 2006/8 II 7222风巷968.0 2.5 6.0 580.9 11.4 I 384.4 102.0 24 20 2006/8 中三变电所710.4 2.5 13.4 559.2 48.0 854.5 31.1 25 21 2006/8 -720主石门755.3 1.0 4.1 395.5 3.7 I 213.4 62.6 26 22 2009/11 7240机巷563.1 253.1 141.2 999.3 561.8 539.2 。 27 23 2009/11 7257风巷526.0 4.3 1.3 267.7 5.8 918.0 14.3 28 24 2009/11 7257机巷608.8 3.1 1.5 235.8 9.0 1 146.8 33.4 29 25 2009/11 II 8210机巷812.2 24.6 11.4 572.5 135.0 I 129.8 。 30 26 2009/11 -720北大巷 系 699.5 4.3 3.7 596.4 2.9 818.5 19.1 31 27 2009/11 II z辅助三车场655.2 4.3 2.9 514.9 4.1 835.5 19.1 32 28 2009/11 II 7224底机巷635.4 4.3 1.9 442.1 6.6 897.6 20.5 33 29 2010/7 II SI轨道下山845.2 4.4 3.2 682.5 19.2 I 075.8 34 30 2010/7 -720北大巷851.1 2.7 5.7 621.5 311.1 754.3 35.8 35 31 2010/7 II SI轨道大巷732.2 2.2 6.3 613.4 12.5 789.0 57.2 37 38 建井初期56s 太 242.5 62.4 110.6 355.1 247.4 367.7 。 38 39 建井初期水505.7 97.2 341.0 I 019.3 621.4 324.9 。 39 39 2006/8 水7 灰 363.7 81.4 369.5 I 088.8 318.0 220.3 。 40 40 建井初期水g516.5 64.8 402.6 1 050.3 639.0 305.1 。 ChaoXing 46 煤田地质与勘探第41卷 表1（续） 序号采样点编号取样时间取样地点层位 KNa Mg2 Ca2 c1-so- HCOi co} 41 41 1999/10 II l轨道下Ll.J262.8 91.2 375.9 I 194.3 361.5 76.3 15.5 42 42 1999/10 风1323.0 66.5 374.9 978.3 273.8 301.4 。 43 43 2000/3 7218机巷451.1 76.9 335.7 I 096.0 330.9 250.1 23.7 44 44 2000/3 7215轨道石门 太 340.5 81.2 378.0 1 079.1 262.2 271.5 。 45 43 1999/9 7218机巷363.7 81.4 369.5 1 088.8 318.0 220.3 。 46 41 2000/12 II l轨道下山278.2 116.5 296.8 972.4 293.9 169.6 5.0 47 40 2006/8 水g481.9 22.6 147.8 990.1 76.9 40.7 。 48 45 2002/11 7218水仓附近352.0 59.1 184.4 732.0 203.7 198.3 。 49 42 2006/11 风l467.6 77.3 324.2 908.3 594.0 298.3 。 50 42 2009/7 风1514.8 120.9 277.4 1078.9 531.9 270.3 7.3 51 46 2002/2 风2523.1 114.6 321.6 952.5 558.1 243.6 。 52 46 2002/2 风2460.0 98.8 235.1 996.2 225.0 334.4 。 53 46 2002/2 风2563.7 86.8 274.3 1 025.6 538.3 317.6 。 54 46 2009/7 风2518.8 82.9 311.7 915.2 688.0 296.3 。 55 46 2009/11 风z375.2 202.0 62.5 641.3 416.1 291.4 。 56 47 2009/7 风3380.9 140.5 231.4 729.8 447.5 308.1 5.4 57 47 2009/11 风3406.9 210.5 77.8 697.8 440.8 349.7 。 58 48 2009/7 风4464.6 93.6 292.7 933.1 593.8 205.1 14.5 59 48 2009/1 I 风4485.6 290.7 84.8 899.4 568.4 328.4 。 60 49 2006/8 水14129.0 7.6 4.2 55.4 37.3 150.8 50.7 61 50 2006/1 I 水u 灰 366.7 113.9 297.2 897.4 488.4 238.5 23.4 62 51 2008/4 水20531.6 92.2 268.5 981.1 598.9 244.3 。 63 52 2009/11 II I下口680.8 112.7 66.3 964.6 324.3 409.5 。 64 52 2010/7 II I下口25.8 7.8 12.7 30.2 I I.I 5.1 。 65 58 建井初期水6453.2 51.0 328.7 806.6 545.2 378.6 。 66 58 2002/1 I 水6 奥 6.5 3.7 14.8 1.8 9.8 64.1 。 67 58 2006/8 水6 灰 32.7 5.9 22.3 13.8 26.9 126.3 。 68 59 2008/1 水17345.6 51.9 214.0 560.4 407.9 346.2 。 3 分析结果 Ca2＋当量浓度所占的百分数逐渐增加，具有“硬化” 3.1 系统聚类分析 趋势，地下水逐渐演化为太灰水特征（Ca气Mg2＋含 系统聚类分析是根据“物以类聚”的道理［13－闷， 量高）；反之，Ca2＋当量浓度所占的百分数逐渐减小， 对68个地下水样品在没有先验知识的情况下进行 具有“软化”趋势，地下水逐渐演化为煤系水特征 分类。选择欧氏距离作为样品数据类间相似距离的 KNa＋含量高）。部分太灰样品聚类成Cl；四含、 度量。基于系统树状结构，样品聚类结果见图2。 太灰与奥灰样品在C2、C3、C4,C5与C6中几乎 通过欧氏距离为2.5的点纵穿系统树状结构画同型 均有分布；绝大部分煤系样品集中于C7与C8中。 线，把欧氏距离小于2.5的组合成一类，68个样品 任楼煤矿煤系相对封闭，水化学特征稳定；太灰或 分成8类，分别命名为Cl一C8。其中，Cl-C5与 奥灰通过角度不整合与上覆四含接触，且在矿区北 cι-C8可分别看成两大类，它们之间欧氏距离较 部山区大量灰岩出露，含水层相对开放，四含、太 大，具有显著不同水化学特征。在Cl-C5大类中， 灰与奥灰含水层间存在较强的水力联系，地下水表 Cl与C2类间欧氏距离较小，C3、C4与C5类间欧 现不同程度的“硬化”特征。 、 氏距离较小。在cι－C8大类中，C7与C8类间欧 3.2 主成分分析 氏距离较小。为了描述每一类水化学特征，根据上 主成分分析是利用降维的思想，在力保数据信 述Cl-C8各类7种离子中值，确定各类中间水化 息损失最少的原则下，把多个分析变量转化为少数 学类型，并获得图2左端水质板状图解。据图解， 几个综合变量（主成分）的一种对多变量数据进行最 从C8→C7→C6→C5→C4→C3→C2→Cl, 佳综合简化的多元统计方法［17］。选定KNa,Mg2, ChaoXing 第6期陈陆望等华北隐伏型煤矿地下水水化学演化多元统计分析 47 6 DUWω ∞ 叫rM 川rMm （的一 J驾含系灰灰一一一一 －L 四煤太奥－ m ←制口 .. 。一一一一 α 一 一欧一一一一马－ L － q 一句一－ SL 一 一川－ M 一－ CN 刊一 ω ← 1 一ω － 7创一 α －一－ w －m － l 刷一又叫内← vrb－44 一一一盹二 8ω iuE 「 En －－｜－－ ut －－zb － αZ 了－1i 川川’ ITE引ll ’妇刮－ L’ lru片，而 mF 如川 l门川卡引l 才汀uhvl40502161 － EUJh汀8 － JLohu 斗 － 93 扫扫吁－33 一 肘UUUUUUUUUTutu Mω 目UEu uuuturu RU M －U RMUUUEUUMmuω岳阳配乞EEUUE乞缸们 αh 一钊 l3hoaι 州飞一份 11 一 钊一刊 AME刀一份 解 7m音。 cz77 出削αrom04却叫去）α町Lm）αHq 十四） YKUE 十世王军陆 ω 叫叫WA半工业半主吼 丢到（ a叫苦归aC 十 mMGAadM 吗 NCMJE＼；王一＼cfh ｛一） T － NY －－一） N 一）一｝ a －h ’之一｝ r 制「 M叽rM吼 FA 咄「刷 rM叽 NrM 吼 a 「“ 图2系统聚类树状结构 Fig. 2 Tree s位uctureof the hierarchical cluster Ca2, c1－、soi－、HC03与co－7种离子作为分析变 量，主成分与分析变量之间的相关系数称为荷载值。 采用方差最大旋转法得到的主成分1与主成分2与 各分析变量荷载值的平面分布见图3。 图3中，主成分I解释了52.234方差，与 KNa, HC03表现高的荷载值。任楼煤矿地下水 在水循环过程中都不同程度地与煤系地层存在联 系，煤系地层所含的黄铁矿（FeS2）易与地下水携带的 氧气接触产生反应2FeS2 702 2H20 2FeS04 4『＋2sot，当氧气耗尽，地下水系统处于封闭状 态，产生“脱硫酸”作用so；一＋2C 2H20 H2S 2 HCOi“，以致HCOi“含量增加。主成分2解释了 23.788方差，与Ca2,Cl－表现高的荷载值。受 1.0 0.8 0.6 战 飞去 辅 臣。4 “;f. 。。 但0.2 J脱硫酸 盼υ 备 战－0.2 萨a 东－0.4 笠 ＋讨一0.6 so, Mge co骂 一0.8 远程 一1.0 -1.00.8 -0.60.4 -0.2 0 0.2 0.4 0.6 0.8 l 主成分1（贡献率＝52.234）衍载 图3主成分l与主成分2变量荷载分布 Fig. 3 Distribution of variable loads of the first two principal components 采动影响，原来封闭的地下水环境逐渐开放，携带 C02地下水溶解含水层灰岩介质，产生反应CaC03 H」Ca2 HC03，以致Ca2＋含量增加。另外，越 靠近图3右端或上端，主成分1或主成分2与KNa 或er表现高的荷载值。地下水沿径流方向KNa＋与 Cl逐渐升高，矿化度增大，地下水表现“咸化”特征。 因此，可以把主成分1轴看作“脱硫酸”轴，表 示地下水在水循环过程中，sot在封闭条件下被还 原成H2S，导致HCOi“增高，越靠近右端，系统封闭 程度越高，“脱硫酸”作用越强。可以把主成分2看 作“硬化 下水溶解含水层灰岩介质，越向上移，灰岩溶解作 用越强。越向er或KNa＋靠近，地下水“咸化”特 征越明显，“咸化”贯穿于“脱硫酸”与“硬化”作用过 程中。 4讨论 样品各分析变量值与某一主成分荷载值之积再 求和即为样品的该主成分得分［16］。将任楼煤矿四含、 煤系、太灰与奥灰不同时期68个水样的分析变量 KNa, Mg2, Ca2, er、sot、HCOi“与coi 分别代人前两个主成分得分表达式 F1-0.957x1-0. l07x2一0.336x30.221x4一 O. l 89x50.845x60.323x7 F20.146x10.196x20.840 x30.878x4 0.454x5-0.272x6-0.198x7 其中F1和几分别为样品主成分1与主成分2得 分，X1-X1分别为KNa,Mg2＋、Ca2＋、er、so／－、 HC03-CO／哝度，单位mg/L。由此可得任楼煤矿地下 水样品主成分1－主成分2的得分散点图（图4a）。从 ChaoXing 48 煤田地质与勘探 第41卷 -2.0 -2.0 -1.5 -l.0 --0.5 0 0.5 1.0 l.5 2.0 2.5 -2.5 -2.0 -1.5 -1.0 --0.5 0 0.5 l.0 主成分1（贡献率＝52.234并导分主成分I（贡献率＝52.234并导分 （。主成分得分b）水化学形成条件 图4样品主成分I一主成分2得分及相关水化学形成条件 Fig. 4 Sample scores of the first two components and the relatede hydrochemical conditions 图中可以看出，四含样品集中于第2、3象限（第3 象限居多）；与建井初期四含样品比较，第2象限四 含样品水化学特征变化不大，基本上能代表四含开 采前的水化学特征（高er，“威化”明显）；第3象限 四含样品有“软化”趋势，与采动影响下其它类型水 体混人四含有关。煤系样品主要集中于第4象限， 表现“脱硫酸”特征；与建井初期煤系样品相比，煤 系水质受采动影响不大，低Ca2＋、Mg2,soi－，高 KN矿，“咸化”明显。太灰样品主要集中于第二3 含系灰灰 四煤太奥 口O AUεJ 句，＆’A . .| ” / , ＼想 . 主l.O “;. gg 0.5 于n川且硫酸 ’叶U卢一一 锺 芭-0.5 4气 结－l.O .. . A - ae -- ， JA喻 EEEEEEFEEtEEEEEE 胁’tttttl J’』沽部 q bVJJJJ JavAT ’ nu ’’’’ nunu ,, F . O ．。 ,, U 」1叫 5ρ 一 ’A 句，＆ 建井初期 在任楼煤矿地下水样品主成分1－主成分2得分 坐标系中，把系统聚类Cl-C8中的样品分别用椭圆 进行圈定，其中心分别为o，一Os，见图4b。比较 O,-Os在坐标系中的位置，可看出任楼煤矿地下水 “脱硫酸”程度为Cl→C2→C4→C6→cs→C3 →C8→C7，揭示地下水系统逐渐封闭，其中的水化 学特征受采动影响逐渐变小；“硬化”程度为C6→C7 →C4→C8→C3→cs→C2→Cl，揭示地下水系 统逐渐开放，受采动影响逐渐增大，其中的灰岩介质 溶滤溶解作用逐渐增强。从图4b揭示的水化学形成 条件可以看出，任楼煤矿自建井以来，地下水主要发 生“脱硫酸”与“硬化”作用，且受采动影响，表现几 乎相反的作用程度。而且从图4b可知，任楼煤矿地 下水在“脱硫酸”与“硬化”作用过程中，C3、C4,CS、 C6“威化”不明显，Cl、C2、C7、C8“咸化”显著。受 采动影响，地下水“咸化”作用是导致“脱硫酸”与“硬 化”表现不完全相反作用程度的根本原因（“脱硫酸” 作用程度为Cl→C2→C4→C6→cs→C3→C8 →C7；“硬化”作用程度为C6→C7→C4→C8→ C3→cs→C2→Cl）。 象限（第2象限居多），“硬化”作用明显，这与含水层 中的灰岩含水介质密切相关；第2象限太灰样品多 且水化学特征变化不大，基本上能代表太灰水在开 采前的水化学特征（以高C沪、Mg2,er为其水质特 征，“咸化 势，与采动影响下其他类型水体混入太灰有关。奥灰 样品主要集中于第2、3象限（第3象限居多）；奥灰受 采动影响小，地下水流速快，水－岩作用不充分，“硬 化”、“脱硫酸”与“威化”作用程度相对较弱。 2.0 1.5 Ct a C2 C3 口C4 C5 。C6 C7 .. cs 求1.。 更 运0.5 r、 F、 N A。 有量 芭--0.5 r、， 4其 需－1.0 脱硫酸 l.5 2.0 2.5 5结论 通过任楼煤矿四含、煤系、太灰与奥灰4个主要 充水含水层地下水样品聚类分组与主成分分析，可知 地下水“脱硫酸”作用揭示地下水系统逐渐封闭，受采 动影响逐渐减弱；“硬化”作用揭示地下水系统逐渐开 放，受采动影响逐渐增强；“咸化”作用贯穿于“脱硫 酸”与“硬化”作用过程中。任楼煤矿地下水因受采动 影响，“脱硫酸”与“硬化”表现几乎相反的作用程度。 “脱硫酸”、“硬化”与“咸化”作用是任楼煤矿地下水在 采动影响下水化学演化的主要原因。 参考文献 [l] QIAO X J, LI GM, LIM, et al. 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