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絮状活性污泥颗粒化处理高氨氮废水的研究 * 刘润安立超 南京理工大学 环境与生物工程学院， 南京 210094 摘要 以普通的絮状污泥为接种污泥， 保持 COD 不变， 通过逐渐提高进水氨氮浓度， 同时缩短沉淀时间， 在 SBＲ 反应器 中快速培养出具有短程硝化特性的好氧颗粒污泥。结果表明 保持 ρ COD 为 300 mg/L， 将进水 ρ NH 4 －N 从 50 mg/L逐渐提高至 500 mg/L， 沉淀时间从 40 min 逐渐缩短至 2 min， 并控制曝气量为 200 L/h， pH 值为 8. 0， 温度为 30 ℃， 在第 50 天成功培养出了粒径为1. 0 ～2. 0 mm， SVI 为20. 1 mL/g 的好氧颗粒污泥。在 ρ NH 4－N 为500 mg/L， 碳氮比为 3∶ 5时， 对氨氮和 COD 去除率分别达到了 90和 99， 亚硝态氮的积累率达到了 92， 出水 COD 和氨氮均 达到了理想的去除效果。 关键词 絮状活性污泥; 好氧颗粒污泥; 短程硝化; 低碳氮比废水 DOI 10. 13205/j． hjgc． 201409010 STUDY ON GＲANULATION OF FLOCCULENT ACTIVATED SLUDGE TO TＲEATMENT HIGH- STＲENGTH AMMONIA WASTEWATEＲ Liu ＲunAn Lichao School of the Environmental and Biological Engineering，Nanjing University of Science and Technology，Nanjing 210094，China AbstractTaking flocculent sludge as the inoculation sludge，keeping COD value unchanged，increasing influent ammonia concentration and gradually shortening the settling time，partial nitrification aerobic granular sludge in SBＲ was developed． The results showed that when COD value was kept at 300 mg/L and the concentration of ammonia nitrogen was increased from 50 mg/L to 500 mg/L gradually， settling time was shortened from 40 min to 2 min， aeration rate was controlled at 200 L/h， pH was controlled at 8. 0，the temperature was controlled at 30 ℃，the aerobic granular sludge was produced after 50 days． The particle size was 1. 0 ～2. 0 mm， SVI was 20. 1 mL/ g SS ． When the ammonia nitrogen concentration was 500 mg/L and the C/N ratio was 3 ∶ 5，the ammonia nitrogen and COD removal rate reached 90 and 99 respectively，and the nitrate accumulation rate reached 92，COD and ammonia nitrogen of outlet had reached the ideal removal efficiency． Keywordsflocculent activated sludge;aerobic granular sludge;partial nitrification;low C/N ratio wastewater * 2012 年度江苏省环保科研课题项目 2012046 。 收稿日期 2013 －10 －11 0引言 近年来， 合成氨工业、 化肥工业以及畜禽养殖业 等快速发展， 其生产过程中产生的高浓度氨氮废水给 环境带来了巨大压力， 对于高浓度氨氮废水的处理已 经成为近年来研究的重点［1- 4 ］。 好氧颗粒污泥技术是 20 世纪 90 年代初基于厌 氧颗粒污泥在 UASB 中的形成模式发展而来的一项 新技术 ［5 ］。好氧颗粒污泥是在氧气充足的情况下， 微生物通过相互聚集而形成的一种密度较大、 体积较 大、 体制条件较好的微生物聚集体［6 ］。好氧颗粒污 泥不仅具有出色的沉降性能、 较强的抗毒性能力， 因 为其特殊的生物结构还具有同步硝化反硝化能 力 ［6- 7 ］。氨 氧 化 细 菌 ammonia- oxidizing bacteria， AOB 是参与短程硝化反应的主要微生物， 其生长缓 慢， 世代周期长， 在普通悬浮污泥系统中容易流失， 通 常需要在载体上附着生长， 但使用载体投资较大［8- 9 ］。 好氧颗粒污泥在自固定化形成时可以将氨氧化细菌 和硝化细菌这类敏感且世代周期长的微生物固定， 同 时较快的沉降速度也有利于氨氧化细菌在反应器中 的截留 ［10- 11 ］。 目前对于短程硝化好氧颗粒污泥的培养， 主要有 2 种方式 一是采用普通的好氧颗粒污泥驯化， 二是好 04 环境工程 Environmental Engineering 氧颗粒污泥混合硝化污泥培养， 且大多数研究处理的 氨氮负荷偏低， 在0. 11 ～0. 4 kg/ m3 d 。以普通的絮 状活性污泥作为接种污泥来培养短程硝化好氧颗粒污 泥， 处理高浓度氨氮废水还鲜见报道。本文以普通的 絮状活性污泥为接种污泥， 在高氨氮、 低碳氮比的情况 下培养具有短程硝化能力的好氧颗粒污泥， 研究培养 过程中颗粒污泥物理性质变化、 颗粒污泥中各类微生 物活性变化以及硝化性能变化， 以期为短程硝化好氧 颗粒污泥的培养和实际应用提供理论参考。 1实验部分 1. 1接种污泥 接种污泥取自南京金陵石化栖霞山化肥厂曝气池 的絮状污泥， 颜色为黑褐色， 活性较差。经闷曝 24 h 后， 取 480 mL 活性已恢复的硝化污泥接种到 SBＲ 反 应器中， 接种后反应器内 MLSS 约为 2 300 mg/L， SVI 约为 83. 5 mL/g。 1. 2实验装置及运行工况 采用 SBＲ 作为好氧颗粒污泥培养和降解氨氮的 反应器， 如图 1 所示。SBＲ 反应器由有机玻璃组成， 内径63 mm， 高800 mm， 有效体积 2 L， 其中体积交换 率为 50， 反应器进水由蠕动泵控制， 从反应器顶部 进水， 中间出水。曝气量保持在200 L/h， 其中上升流 速为1. 8 cm/s， 通过水浴将反应器温度保持在30 ℃。 系统每天的运行周期 4 ～6 个， 每个周期运行 4 ～6 h， 包括进水 5 min， 曝气215 ～310 min， 沉淀2 ～40 min， 静置1 ～2 min， 出水3 min。周期、 曝气以及沉淀时间 随不同运行阶段而改变， 如表 1 所示。 图 1 SBＲ 装置 Fig． 1Schematic diagram of SBＲ system 1. 3实验用水 进水采用人工配水， 以 C6H12O6和 CH3COONa 为混合碳源且各占 COD 的 50， NH4Cl 为氮源， KH2PO4为磷源， NaHCO3为无机碳源并调节 pH， 其 中 ρ COD为 300 mg/L 左右， ρ TP为 5mg/L， ρ NH 4－N 为 50 ～ 500 mg/L， ρ NaHCO3 /ρ NH 4－N 为 10 ∶ 1， 同时向其中加入 MgSO47H2O、 CaCl2、 FeSO4、 EDTA 以及微生物生长所需的微量元素。不 同运行阶段 NH 4 －N 的浓度如表 1 所示。 表 1不同运行阶段下 NH4 －N 浓度的变化 Table 1The changes of Ammonia concentration in cultivation process 运行时间/dρ NH 4－N / mg L －1 周期/个 曝气/min 沉淀/min 1 ～450431040 5 ～7100621515 8 ～11150622010 12 ～1420062246 15 ～2025062255 20 ～2830062264 29 ～3240062264 33 ～5650062282 1. 4分析测定方法 每隔 6 个周期从反应器运行排水阶段取混合水 样测试各项指标。监测项目有 COD、 NH 4 －N、 NO － 2 －N、 NO － 3 －N、 MLSS、 MLVSS、 SV30、 SV5、 SVI、 密度和含水率 等， 均按标准方法测定［12 ］。 2结果与讨论 2. 1培养过程中好氧颗粒污泥形态结构的变化 采用光学显微镜对好氧颗粒污泥形成过程中的 外观形态变化进行观察。结果发现， 培养初期污泥逐 渐由絮状向颗粒状转变， 初期颗粒污泥粒径小、 形状 不规则且结构松散 图 2 。随着周期、 沉淀时间的缩 短以及氨氮浓度的逐渐提高， 污泥粒径逐渐增大， 最 终在第 50 天形成了形状规则、 粒径分布均匀、 结构密 实的好氧颗粒污泥。好氧颗粒污泥形成过程中粒径 分布的变化如图 3 所示， 第 40 天时好氧颗粒污泥的 粒径主要分布在 0. 6 ～ 0. 9 mm 和 0. 9 ～ 1 mm， 第 60 天粒径主要集中于 0. 9 ～1 mm， 并保持稳定。 图 4 为反应器运行 60d 后成熟的好氧颗粒污泥 表面放大 80 倍、 10 000 倍、 20 000 倍的 SEM 图。由 图 4a 可看出 好氧颗粒污泥呈不规则的球型结构; 由 图 4b 和 4c 可看出颗粒污泥表面主要由杆状微生物 和少量的球状微生物构成， 而氨氧化细菌和硝化细菌 又均为杆状菌 ［13 ］， 颗粒污泥表面的杆状细菌可能是 氨氧化细菌和硝化细菌; 图 4d 为颗粒污泥的内部结 14 水污染防治 Water Pollution Control 图 2培养过程中好氧颗粒污泥的形态变化 Fig．2The shape changes of aerobic granular in cultivation process 图 3培养过程中好氧颗粒污泥的粒径变化 Fig．3Variations of aerobic granular size in cultivation process 构， 可以看出颗粒污泥内部主要由丝状微生物混合胞 外聚合物质构成。因此， 在低碳氮比、 高氨氮的废水 中可以培养出粒径均匀、 结构紧实的好氧颗粒污泥。 分析其原因， 虽然碳氮比严重失衡， 但在培养过程中 维持稳定的曝气量和较短的沉淀时间， 在剪切力作 用、 胞外聚合物分泌以及沉降性能差污泥排出的条件 下就能够培养出粒径均匀且具有短程硝化能力的好 氧颗粒污泥。 2. 2培养过程中好氧颗粒污泥的物理性质变化 当氨氮浓度从 50 mg/L 逐渐升高至 500 mg/L， 运行周期从 6 h 降低到 4 h， 沉淀时间从 40 min 逐步 降低到 2 min 时， 反应器内污泥浓度和污泥的沉降性 能变化如图 5 所示。由图 5 可知 污泥浓度在培养初 期增加迅速， 第 10 天以后随着沉淀时间的缩短， 部分 图 4成熟好氧颗粒污泥的 SEM Fig．4SEM of mature aerobic granular sludge 沉降性能差的污泥被排出， 污泥浓度下降。随后， 沉 降性能好的污泥在反应器中逐渐占据优势并大量增 殖， 污泥浓度也逐渐上升， 在第 40 天以后 MLSS 保持 在 5 500 mg/L 左右， MLVSS/MLSS 也稳定在 90 左 右， 而 MLVSS/MLSS 是衡量污泥中微生物浓度的重 要指标， 一般在 70 ～80。同时， 在污泥浓度逐渐 增加的情况下， 污泥体积指数 SVI 却逐渐下降， 最 终稳定在 20 mL/g， SVI 值是判断污泥沉降浓缩性能 的重要参数， 通常认为 SVI 值为 100 ～ 150 mL/g 时， 污泥沉降性能良好［14 ］。 图 5培养过程中污泥浓度和沉降性能变化 Fig．5Variations of MLSS，MLVSS and SVI in cultivation process 在沉降性能提高的同时， 由表 2 可知， 污泥密度 逐渐增加， 含水率逐渐减小， 在第 50 天分别达到了 1. 0447 g/cm3和 94. 50， 而普通活性污泥的比重和 含水率分别为1. 002 ～1. 003 g/cm3和98 ～99［ 14 ］。 图6 为培养过程中污泥胞外聚合物的变化情况。 由图6 可知 絮状污泥在颗粒化过程中胞外聚合物 24 环境工程 Environmental Engineering 表 2培养过程中污泥密度和含水率的变化 Table 2The changes of specific gravity and moisture content in cultivation process 项目 时间 第 1 天第 25 天第 35 天第 50 天 密度/ g cm －3 1. 00431. 01471. 01651. 0447 含水率/98. 61 95. 1095. 3794. 50 EPS 也发生了变化。蛋白质 PN 由培养初期的 74 mg/ g VSS 稳步提升至 105 mg/ gVSS 左右， 多糖 PS变 化 较 小， 在 第 10 天 下 降 并 维 持 在 14 mg/ g VSS 左右， 但 EPS 在总体上呈现出缓慢的 增加趋势， 目前普遍认为胞外聚合物跟絮状污泥的颗 粒化有着密切的关系， 通常是随着颗粒的增大而增 大 ［15- 16 ］。实验发现， 培养成熟的好氧颗粒污泥不仅 污泥浓度高， 活性好， 还具有出色的沉降性能和较低 的含水率， 在实际应用中可以缩短沉淀时间， 降低污 泥含水率， 减少处理污泥成本。 图 6培养过程中污泥胞外聚合物的变化 Fig． 6Variations of PS，PN and EPS in cultivation process 2. 3培养过程中好氧颗粒污泥硝化性能的变化 在培养过程中， 由图 7 可知， 当氨氮浓度从 50 mg/L提高到200 mg/L 时， 氨氮的出水浓度维持在 1 mg/L 以下且几乎都转化为硝态氮。图 8 和图 9 也 说明在氨氮浓度为 200 mg/L 时， 出水主要是硝态氮。 当氨氮浓度提高至 250 mg/L 和 300 mg/L 时， 如图 7 所示， 出水氨氮和亚硝态氮浓度出现短暂升高之后又 逐渐降低， 硝态氮则相应的先降低后升高， 说明这个 阶段已经出现了短程硝化， 但是还不够稳定， 容易转 化为全程硝化。当氨氮浓度提高至 400 mg/L 时， 亚 硝态氮浓度迅速增加， 并逐渐升高至 250 mg/L 左右， 硝态氮则下降至 160 mg/L 以下。随着氨氮浓度的进 一步提高， 如图 8 和图 9 所示， 在 500 mg/L 时， 亚硝 态氮浓度逐渐升高并稳定在 470 mg/L 以上， 硝态氮 则逐渐下降至 40 mg/L 左右， 亚硝化率达到了 92 左右。图 10 也反应了在培养过程中好氧颗粒污泥硝 化性能的变化， 当氨氮浓度从 200 mg/L 提高到 500 mg/L时， 氨氮的去除率稳定在 90 左右， 而亚硝 酸盐的积累率则逐渐上升并稳定在 92 左右， 硝酸 盐的积累率则逐渐下降至 10 左右。实验过程中， COD 去除率始终保持在 99以上。 图 7好氧颗粒污泥培养过程中硝化性能的变化 Fig．7Variations of nitrification perance in cultivation process 图 8不同氨氮浓度下亚硝态氮随时间的变化 Fig．8Variations of NO － 2－N at different NH 4－N concentration 实验培养的短程硝化好氧颗粒污泥对氨氮的去 除率高， 亚硝化能力强。分析原因， 目前普遍认为游 离氨 FA 对氨氧化细菌和硝化细菌的抑制范围不 同 ［17- 19 ］。Anthonisen 等人认为氨氧化细菌的 FA 浓度 在 10 ～150 mg/L， 硝化细菌的 FA 抑制浓度在 0. 1 ～ 34 水污染防治 Water Pollution Control 图 9不同氨氮浓度下硝态氮随时间的变化 Fig． 9Variations of NO － 3－N at different NH 4－N concentration 图 10氨氮去除率、 亚硝酸盐和硝酸盐积累率随氨氮浓度的变化 Fig．10Variations of ammonium- nitrogen removal rate，nitrite and nitrate accumulation rate at different NH 4－N concentration 1 mg/L ［ 20 ］。本实验的进水 FA 浓度达到了 48.2 mg/L， 可能对硝化细菌产生抑制作用， 但在氨氧化细菌的承 受范围之内， 不会产生抑制， 同时污泥的颗粒化使得 氨氧化细菌固定在颗粒污泥中， 在反应器内长期停留 都可能是短程硝化颗粒污泥维持较高短程硝化能力 的原因。 3结论 1将普通的絮状污泥接种到内径为 63 mm， 高 为 800 mm 的 SBＲ 反应器中， 通过保持曝气量为 200 L/h， 温度为30 ℃， pH 为8. 0， 并逐渐提高氨氮浓 度， 降低沉淀时间， 在第 50 天左右培养出了粒径为 0. 9 ～1. 0 mm 的好氧颗粒污泥。 2培养成熟的短程硝化好氧颗粒污泥粒径分布 均匀， 结构密实。短程硝化好氧颗粒污泥由丝状细菌 和胞外聚合物构成了主体结构， 表面附着大量的杆状 细菌。 3培养成熟的短程硝化好氧颗粒污泥的污泥浓 度高达 5 500 mg/L， 但 SVI 却只有 20 mL/g， 说明其 沉降性能良好。成熟的短程硝化好氧颗粒污泥的比 重大， 含水率低， 分别达到了 1. 0447 g/cm3、 94. 50。 4好氧颗粒污泥处理高氨氮低碳氮比废水的效 果良好， 且亚硝酸盐的积累率达到了 92， 短程硝化 效果良好。 参考文献 ［1］陈怡， 卢建国． 曝气生物流化床处理高浓度氨氮废水［J］ ． 中国 给水排水， 2003， 19 4 88- 90. ［2］王献平， 李韧． 吹脱 A/O 工艺处理氮肥企业高氨氮废水的工 程实践［ J］ ． 环境工程， 2007， 25 5 102- 104. ［3］刘亚敏， 郝卓莉． 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