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书书书 第 3 9卷第 5期 2 0 0 9年 9月 东 南 大 学 学 报(自 然 科 学 版 ) J O U R N A LO FS O U T H E A S TU N I V E R S I T Y( N a t u r a l S c i e n c e E d i t i o n ) V o l . 3 9 N o . 5 S e p t . 2 0 0 9 d o i 1 0 . 3 9 6 9 / j . i s s n . 1 0 0 1- 0 5 0 5 . 2 0 0 9 . 0 5 . 0 2 6 蒸汽煤比对湍动循环流化床煤气化的影响 李 斌 黄亚继 金保升 仲兆平 段 锋 孙 宇 章名耀 ( 东南大学能源与环境学院,南京 2 1 0 0 9 6 ) 摘要以空气和水蒸气为气化剂, 在压力为 0 3MP a 的湍动循环流化床热态实验台上对淮北烟 煤进行了煤气化试验, 研究了蒸汽煤比( 质量比) 对气化过程的影响. 气化炉提升段具有下宽上 窄的特点, 床料采用宽筛分石英砂. 气化试验过程中, 实现了提升段下部湍动流化、 上部环核流 动. 试验结果表明 随着蒸汽煤比的增加, 煤气中 C H 4体积分数基本保持不变, C O体积分数从 1 3 1 2 %下降到1 1 9 8 %, H 2体积分数从初始1 2 3 %增加到1 4 6 3 %而后下降至1 4 1 9 %, C O2体 积分数从 1 3 8 4 %下降至 1 2 9 4 %后, 略微上升至 1 3 0 6 %. 蒸汽煤比的变化对干煤气产率、 冷煤 气效率及碳转化率都有影响, 其最大值分别为 2 8 9m 3/ k g , 5 9 %, 8 1 %. 关键词湍动; 循环流化床; 煤气化; 蒸汽煤比 中图分类号T Q 5 4 6 文献标志码A 文章编号 1 0 0 1- 0 5 0 5 ( 2 0 0 9 ) 0 5 0 9 9 8 0 4 E f f e c t o f s t e a m/ c o a l r a t i oo nc o a l g a s i f i c a t i o n i nt u r b u l e n t c i r c u l a t i n gf l u i d i z e db e d L i B i n H u a n gY a j i J i nB a o s h e n g Z h o n gZ h a o p i n g D u a nF e n g S u nY u Z h a n gMi n g y a o ( S c h o o l o f E n e r g ya n dE n v i r o n m e n t ,S o u t h e a s t U n i v e r s i t y ,N a n j i n g 2 1 0 0 9 6 ,C h i n a ) A b s t r a c t T h eg a s i f i c a t i o ne x p e r i m e n t o f H u a i b e i b i t u m i n o u s c o a l w i t ht h ea g e n t o f a i r a n ds t e a ma t 0 3 MP aw a s c a r r i e do u t o na t u r b u l e n t c i r c u l a t i n gf l u i d i z e db e dg a s i f i c a t i o ne q u i p m e n t . T h e e f f e c t s o f s t e a m/ c o a l r a t i oo ng a s i f i c a t i o np r o c e s s w e r e s t u d i e d . T h e c h a r a c t e r i s t i c o f l i f t i s t h a t t h e l o w e r p a r t i s b r o a d e r t h a nt h eu p p e r .Wi d e s c r e e nq u a r t zs a n di s u s e da sb e dm a t e r i a l .I nt h eg a s i f i c a t i o ne x p e r i m e n t ,t h el i f t c a na c h i e v et u r b u l e n t f l u i d i z a t i o ni nt h ed e n s e p h a s ez o n ea n dc o r e a n n u l u s f l o wi nt h e d i l u t e p h a s e z o n e . E x p e r i m e n t r e s u l t s s h o wt h a t w i t ht h e i n c r e a s e o f s t e a m/ c o a l r a t i o , C H 4c o n c e n t r a t i o ni ng a s r e m a i n s b a s i c a l l yu n c h a n g e d ,a n dC Oc o n c e n t r a t i o nd e c r e a s e s f r o m1 3 1 2 % t o1 1 9 8 %. H 2c o n c e n t r a t i o ni n c r e a s e s i n i t i a l l yf r o m1 2 3 % t o 1 4 6 3 %,a n dt h e nd r o p s t o 1 4 1 9 %.C O2c o n c e n t r a t i o nf i r s t d e c r e a s e s f r o m1 3 8 4 % t o1 2 9 4 %,a n dt h e ns l i g h t l yi n c r e a s e s t o1 3 0 6 %.S t e a m/ c o a l r a t i oh a s as i g n i f i c a n t i m p a c t o nt h ey i e l do f d r yg a s ,c o l dg a s e f f i c i e n c ya n dc a r b o nc o n v e r s i o n .T h e m a x i m a l y i e l do f d r yg a s ,c o l dg a s e f f i c i e n c ya n dc a r b o nc o n v e r s i o na r e 2 8 9m 3/ k g , 5 9 %, 8 1 % r e s p e c t i v e l y . K e yw o r d s t u r b u l e n t ;c i r c u l a t i n gf l u i d i z e db e d ;c o a l g a s i f i c a t i o n ;s t e a m/ c o a l r a t i o 收稿日期 2 0 0 9 0 6 0 1 . 作者简介李斌( 1 9 8 5 ) , 男, 硕士生;黄亚继( 联系人) , 男, 博士, 副教授, h e y y j @s e u . e d u . c n . 基金项目国家重点基础研究发展计划( 9 7 3计划) 资助项目( 2 0 0 7 C B 2 1 0 2 0 8 ) 、 教育部博士点基金资助项目( 2 0 0 7 0 2 8 6 0 3 4 ) 、 东南大学优秀 青年教师资助项目( 4 0 0 3 0 0 1 0 1 2 ) . 引文格式李斌, 黄亚继, 金保升, 等. 蒸汽煤比对湍动循环流化床煤气化的影响[ J ] . 东南大学学报 自然科学版, 2 0 0 9 , 3 9 ( 5 ) 9 9 8 1 0 0 1 . [ d o i 1 0 . 3 9 6 9 / j . i s s n . 1 0 0 1- 0 5 0 5 . 2 0 0 9 . 0 5 . 0 2 6 ] 循环流化床煤气化技术由于具有煤种适应性 强、 气化强度高和碳转化率高的优点, 近年来得到 了较快的发展. 中科院山西煤炭化学研究所进行了 常压循环流化床煤气化试验研究[ 1 ]. 中科院工程 热物理所在 C F B R 1 0 0热态试验系统上进行了循环 流化床煤气化概念实证性质试验, 完成了以氧气 水蒸气及空气 水蒸气为气化剂的煤气化试验[ 2 ]. 东南大学在小型气化炉上进行了 3种不同煤种的 循环流化床部分煤气化试验, 研究了空气、 蒸汽、 煤 种和添加剂对气化过程的影响[ 3 ]. 华中科技大学 在自行设计的 C F B G 8 0 0 I 型循环流化床粉煤气 化炉上研究了气化炉运行时各种参数变化对煤气 成分和煤气热值的影响[ 4 ]. L u r g i 公司在循环流化 床上对煤和其他燃料进行了超过6 0 0 0h 的气化试 验[ 5 ]. K i m等[ 6 ]在基于床层流体力学、 反应动力学 和高温裂解经验关联式对试验进行模拟的基础上, 在一台内循环流化床实验台上进行了煤气化试验, 分析比较了模拟结果和试验结果. H a r r i s 等[ 7 ]在压 力为 2 0MP a 、 温度为 17 7 3K的气流床试验装置 上, 研究了氧碳比、 颗粒停留时间和煤种对气化反 应的影响. 上述研究得到的煤气热值不高、 飞灰含 碳量较高、 碳转化率较低. 本文在加压湍动循环流 化床煤气化试验装置上研究了蒸汽煤比( 质量比) 对气化温度、 煤气成分、 干煤气产率、 冷煤气效率和 碳转化率的影响, 试验结果为今后加压湍动循环流 化床煤气化工业化应用提供参考依据. 1 试验系统、 试验用煤及床料 试验系统装置如图 1所示. 整个反应器由多段 莫来石浇注料堆叠而成, 设置在压力壳内, 压力壳 与反应器之间填有保温层. 流化床反应器压力壳为 1 5 8m m 4m m的耐热耐压钢管, 布风板至炉膛 出口有效高度为 6 6m, 提升管每隔 0 3m设有测 压管, 且提升段设计为下部宽、 上部窄. 布风板以上 1 2m为密相区, 内径为 7 0m m, 上部稀相区高 5 4 m, 内径为 6 0m m. 试验用煤为淮北烟煤, 其元素分析和工业分析 见表 1 .试验床料为平均粒径 0 8m m的粗石英砂 图 1 循环流化床煤气化试验系统图 和平均粒径 0 2m m的细石英砂. 粗石英砂作为密 相区载体, 细石英砂提高了提升段上部颗粒浓度, 并增加了循环通量, 且炉顶采用强约束类的 T形 出口, 能够在提升段上部形成环核流动. 煤及床料 通过螺旋加料器送入炉膛. 空气压缩机产生的空气 经过空气预热器加热到 3 5 0℃后, 与蒸汽再热器过 来的 2 0 0℃过热蒸汽在混合加热器内混合, 混合气 加热到 7 0 0℃后经风室和布风板进入炉膛. 提升管 和返料管均采用电加热方式, 提供床料预热和维持 燃烧过程中散热所需要的热量. 返料器所需的流化 风和返料风均由氮气瓶提供. 粗床料在提升管内的 静止床层高度为 5 0 0m m, 加料口和返料口均位于 密相湍动流化段内. 表 1 淮北烟煤煤质分析 工业分析/ %元素分析/ % Wa dA a d V a d w ( F Ca d)w ( Ca d)w ( Ha d)w ( Oa d)w ( Na d)w ( S a d) 低位发热量 Q/ ( k J k g - 1) 3 0 12 9 3 02 7 5 34 0 1 65 4 8 03 5 47 4 70 8 81 0 02 14 5 1 5 2 试验过程与结果分析 2 1 试验过程与数据处理 7 0 0℃的混合气经布风板进入炉膛内部后, 煤 颗粒与水蒸气发生反应. 在试验过程中, 通过测量 不同位置测压管的压差来判断炉内燃烧情况. 携带 细粉飞灰的煤气离开气化炉顶部出口, 进入一级、 二级旋风分离器, 其中一级旋风分离器收集下来的 飞灰从回料管经返料器返回气化炉进一步参加反 应, 二级旋风分离器收集下来的飞灰经控制阀门直 接排出, 部分用于测量飞灰含碳量. 二级旋风分离 器后接有烟气采集孔, 进行烟气分析. 本文中煤气的高、 低位发热量、 干煤气产率和 碳转化率的计算可参见文献[ 8 ] . 2 2 试验结果分析 2 2 1 蒸汽煤比对气化温度的影响 蒸汽煤比对气化温度( 指密相区平均温度) 的 影响如图 2所示. 试验过程中, 密相区温度始终维 持在 8 9 0~ 9 2 0℃之间. 由图 2可以看出, 随着蒸汽 量的增加, 气化温度持续下降, 主要原因是蒸汽煤 比越大, 炉内蒸汽与煤发生的气固水煤气反应和水 汽转换反应越快,其反应式为 C+ H 2O→C O+ H2 ( 1 ) C O+ H 2O→C O2+ H2 ( 2 ) 999第 5期李斌, 等 蒸汽煤比对湍动循环流化床煤气化的影响 式( 1 ) 为强吸热反应, 式( 2 ) 为放热反应, 总体 上引起气化温度降低. 此外, 蒸汽量增加后, 蒸汽分 解率相应下降, 未分解的蒸汽也会带走一定量的显 热, 同样使得气化炉温度下降. 图 2 蒸汽煤比对气化温度的影响 2 2 . 2 蒸汽煤比对煤气成分的影响 图 3为蒸汽煤比对煤气成分的影响. 从图 3可 以看出, 随着蒸汽煤比的加大. 煤气中 C H 4体积分 数基本保持不变, 维持在 2 2 1 % ~ 2 7 %之间; H 2 体积分数从初始值 1 2 3 %上升到最大值 1 4 6 3 %, 当蒸汽煤比超 过 0 5时 H 2体 积 分 数 下 降 到 1 4 1 9 %; C O 2体积分数初始时缓慢降低, 当蒸汽煤 比超过 0 5时略有回升; C O的质量分数一直处于 缓慢减少的趋势. 图 3 蒸汽煤比对煤气成分的影响 在气化炉压力不高时, C H 4主要来自煤中挥发 份生成[ 9 ]. H 2含量先增加后减少的变化规律可以 解释为 蒸汽量的增加有利于气固水煤气反应( 1 ) 和水汽转换反应( 2 ) 的进行. 但当加入的蒸汽量过 大时, 未反应的蒸汽量增加, 这一部分蒸汽带走的 显热量增加使得炉内温度降低, 影响到气化反应, 导致 H 2体积分数有所回落. C O变化规律主要由 于蒸汽量的增加降低了气化温度, 使得 C O体积分 数从 1 3 1 2 %下降到 1 1 9 8 %. 上述气体成分变化 趋势与文献[ 2 3 ] 在常压循环流化床上进行的煤 气化实验研究结果基本一致. 2 2 3 蒸汽煤比对发热量的影响 图 4为蒸汽煤比对发热量的影响. 从图 4可以 明显看出, 随着蒸汽量的增加, 高位发热量和低位 发热量都有一个先升后降的过程, 存在着某一蒸汽 煤比对应的最高发热量. 在初始气化阶段, 增加蒸 汽量可以增加煤气中 H 2的浓度, 提高煤气热值, 但当加入过量蒸汽后, 会造成部分未反应的蒸汽带 走炉内显热, 从而使炉内气化温度降低, 影响炉内 气化反应的进行, 导致发热量减少. 试验中高位发 热量最大值为 4 5 1 51 9MJ / m 3, 低位发热量最大 值为 4 1 3 51 5MJ / m 3. 通过与文献[ 2 ] 的比较还发 现, 文献[ 2 ] 中随着蒸汽煤比的增加, 煤气热值一 直处于缓慢下降的趋势; 而本文中煤气热值呈先升 后降的趋势. 肖睿等[ 9 ]在加压喷动流化床上进行 了部分煤气化试验, 得到的煤气热值变化规律与本 文相同, 当蒸汽煤比在 0 4~ 0 5时, 煤气高位发热 量达到最大值 4 5MJ / m 3. 图 4 蒸汽煤比对发热量的影响 2 2 4 蒸汽煤比对干煤气产率及冷煤气效率的影响 图 5给出了蒸汽煤比对干煤气产率及冷煤气 效率的影响. 从图 5中可知, 随着蒸汽量的增加, 干 煤气产率及冷煤气效率在初始气化阶段都有略微 上升, 而后则处于下降状态, 且两者各自都存在一 个最佳蒸汽煤比所对应的最大值. 这是由于初期蒸 汽量的少量加入, 炉内可燃成分有所增加, 使得干 煤气产率和冷煤气效率略有增加, 但当蒸汽量超过 某一值后, 可燃成分含量会减少, 从而使得干煤气 产率和冷煤气效率下降. 试验结果变化趋势与文献 [ 2 ] 在常压循环流化床上进行的煤气化实验结论 一致, 但冷煤气效率有所提高. 流化床在常压和加 压下的运行状况不同, 在相同的粒径分布和气速 下, 加压流化床运行平稳, 流化较均匀, 气泡小、 形 状扁平且分布均匀, 颗粒往复运动均匀[ 1 0 ], 所以加 压状态下, 煤气化时冷煤气效率有所提高. 2 2 5 蒸汽煤比对碳转化率的影响 图 6为蒸汽煤比对碳转化率的影响. 从图 6可 知, 反应初期加入少量水蒸气时, 碳转化率从 7 9 % 略微上升至 8 1 %, 当进一步加大蒸汽量后, 碳转化 率从 8 1 %下降至 7 3 %. 主要原因是由于初期蒸汽 量的增加, 使得气化反应加剧, 所以碳转化率有所 增加, 但由于气化反应是吸热反应, 导致炉内温度 0001东南大学学报( 自然科学版) 第 3 9卷 图 5 蒸汽煤比对干煤气产率、 冷煤气效率的影响 下降, 使得碳转化率降低. 本文与文献[ 1 1 ] 在加压 喷动流化床上研究蒸汽煤比对碳转化率影响的结 论一致, 但与常压循环流化床上研究的结论却有所 差别. 与常压下进行的循环流化床煤气化试验结果 相比, 流化床在加压后, 床内流化状态得到改善, 一 方面气化反应得以更深入地进行, 另一方面颗粒的 扬析量也大为减少, 以上 2种因素造成加压状态下 飞灰含碳量大大降低, 碳转化率得以提升. 图 6 蒸汽煤比对碳转化率的影响 3 结论 1 ) 随着蒸汽量的增加, 煤气中 C H 4含量基本 保持不变, C O含量下降, C O 2含量先降后升, H2含 量先升后降, 煤气热值先升后降. 本试验中可燃气 C O和 H 2最大含量分别为 1 3 1 2 %和 1 4 6 3 %, 煤 气高位发热量最大值为4 5 1 51 9MJ / m 3, 低位发热 量最大值为 4 1 3 51 5MJ / m 3. 2 ) 干煤气产率、 冷煤气效率随着蒸汽量的增 加都有先上升后下降的趋势. 当蒸汽煤比为 0 3 8 时, 干煤气产率达到最大值 2 8 9m 3/ k g , 冷煤气效 率达到最大值 5 9 %. 3 )随着蒸汽量的提高, 碳转化率先增加后减 少, 当蒸汽煤比为 0 3 8时, 碳转化率达到最大值 8 1 %. 4 ) 本试验实现了循环流化床提升段下部湍动 流化、 上部环核流动的特殊流场结构, 与已有研究 结果相比, 煤气热值、 煤气产率、 冷煤气效率都略有 提高, 更加适合煤气化. 参考文献 ( R e f e r e n c e s ) [ 1 ]F a n gY i t i a n , H u a n gJ i e j i e , Wa n gY a n g , e t a l . E x p e r i m e n t a n dm a t h e m a t i c a l m o d e l i n go f ab e n c h s c a l ec i r c u l a t i n g f l u i d i z e db e dg a s i f i e r [ J ] .F u e l P r o c e s s i n gT e c h n o l o g y , 2 0 0 1 , 6 9 ( 1 ) 2 9 4 4 . [ 2 ] Z h a n gR o n g g u a n g , N aY o n g j i e , L Q i n g g a n g . E x p e r i m e n t a l s t u d yo nc o a l g a s i f i c a t i o ni nac i r c u l a t i n gf l u i d i z e db e d[ J ] . P r o c e e d i n g so f t h eC S E E , 2 0 0 5 , 2 5 ( 9 ) 1 0 3 1 0 7 . [ 3 ]黄亚继, 金保升, 仲兆平, 等. 循环流化床部分煤气化 试验研究[ J ] . 煤炭科学与技术, 2 0 0 3 , 3 1( 2 ) 2 0 2 2 . H u a n gY a j i , J i nB a o s h e n g , Z h o n gZ h a o p i n g , e t a l .E x p e r i m e n t a n dr e s e a r c ho np a r t i a l c o a l g a s i f i c a t i o ni nc i r c u l a t e df l u i d i z e db e d [ J ] . C o a l S c i e n c ea n dT e c h n o l o g y , 2 0 0 3 , 3 1 ( 2 ) 2 0 2 0 . ( i nC h i n e s e ) [ 4 ]刘武标, 刘德昌, 米铁, 等. 流化床水煤气炉飞灰反应 性的实验研究[ J ] . 中国电机工程学报, 2 0 0 3 , 2 3 ( 9 ) 1 8 9 1 9 2 . L i uWu b i a o , L i uD e c h a n g , Mi T i e , e t a l . E x p e r i m e n t a l r e s e a r c ho nr e a c t i v i t yo f f l ya s hf r o maf l u i d i z e db e dw a t e r g a s g a s i f i e r [ J ] . P r o c e e d i n g so f t h eC S E E , 2 0 0 3 , 2 3 ( 9 ) 1 8 9 1 9 2 . ( i nC h i n e s e ) [ 5 ] H i r s c h f e l d e rH , V i e r r a t hH . E l e c t r i c i t ya n ds y n g a sf r o m b i o m a s s a n dw a s t e s a p p l y i n gC F Bg a s i f i c a t i o n [ C ] / / P r o c e e d i n g s o f 6 t hI n t e r n a t i o n a l C o n f e r e n c eo nC i r c u l a t i n g F l u i d i z e dB e d s .Wu r z b u r g , G e r m a n y , 1 9 9 9 4 5 9 4 6 7 . [ 6 ]K i mYJ , L e eJ M, K i mSD . Mo d e l i n go f c o a l g a s i f i c a t i o ni n a n i n t e r n a l l y c i r c u l a t i n g f l u i d i z e d b e d w i t h d r a u g h t t u b e[ J ] . F u e l , 2 0 0 0 , 7 9 ( 1 ) 6 9 7 7 . [ 7 ]H a r r i s DJ ,R o b e r t s DG ,H e n d e r s o nDG . G a s i f i c a t i o n b e h a v i o u r o fA u s t r a l i a nc o a l sa th i g ht e m p e r a t u r ea n d p r e s s u r e[ J ] . F u e l , 2 0 0 6 , 8 5 ( 2 ) 1 3 4 1 4 2 . [ 8 ]肖睿, 金宝升, 周宏仓, 等. 气化剂预热温度对加压喷 动流化床煤部分气化的影响[ J ] . 中国电机工程学报, 2 0 0 5 , 2 5 ( 2 2 ) 1 0 9 1 1 3 . X i a oR u i , J i nB a o s h e n g , Z h o uH o n g c a n g , e t a l . E f f e c t o f g a s i f y i n ga g e n t p r e h e a t e dt e m p e r a t u r e o np a r t i a l g a s i f i c a t i o no fc o a l i nap r e s s u r i z e ds p o u t f l u i db e d [ J ] . P r o c e e d i n g s o ft h eC S E E , 2 0 0 5 , 2 5 ( 2 2 ) 1 0 91 1 3 . ( i n C h i n e s e ) [ 9 ] X i a oR u i , Z h a n gMi n g y a o , J i nB a o s h e n g , e ta l . A i r b l o w np a r t i a l g a s i f i c a t i o no f c o a l i na p i l o t p l a n t p r e s s u r i z e ds p o u t f l u i db e dr e a c t o r[ J ] . F u e l , 2 0 0 7 , 8 6 ( 1 0 / 1 1 ) 1 6 3 1 1 6 4 0 . [ 1 0 ]章名耀, 李大骥, 金保升, 等. 增压流化床联合循环发 电技术[ M] . 南京 东南大学出版社, 1 9 9 8 . [ 1 1 ]肖睿, 金保升, 周宏仓, 等. 高温气化剂加压喷动流化 床煤气化试验研究[ J ] . 中国电机工程学报, 2 0 0 5 , 2 5 ( 2 3 ) 1 0 0 1 0 5 . X i a oR u i , J i nB a o s h e n g , Z h o uH o n g c a n g , e ta l . C o a l g a s i f i c a t i o nu s i n gh i g ht e m p e r a t u r ep r e h e a t e dg a s i f y i n g a g e n t i nap r e s s u r i z e ds p o u t f l u i db e d [ J ] . P r o c e e d i n g s o f t h eC S E E , 2 0 0 5 , 2 5 ( 2 3 ) 1 0 0 1 0 5 . ( i nC h i n e s e ) 1001第 5期李斌, 等 蒸汽煤比对湍动循环流化床煤气化的影响
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