热液金矿床石英及其流体包裹体中稀土元素配分特征及地质意义.pdf

热液金矿床石英及其流体包裹体中稀土元素配分 特征及地质意义 李艳军 1，魏俊浩1，谭俊1，周京仁2 1. 中国地质大学资源学院，武汉 430074； 2. 山东烟台鑫泰黄金矿业有限责任公司，烟台 265147 摘要摘要稀土元素可以有效地示踪热液矿床的成矿流体来源。本文根据近年来积累的文献资料 研究发现①热液金矿床石英中稀土元素主要赋存于富 Zr、Ti 的微细矿物包裹体中，如榍 石、褐帘石、锆石、金红石、尖晶石、钛铁矿等，石英流体包裹体中稀土元素的含量很少， 其比例范围介于 0.009～1.340之间，均值为 0.110。②石英流体包裹体中的稀土元素含 量与石英的稀土元素含量间具有较好的线性关系和相似的球粒陨石标准化配分模式，可以 利用石英流体包裹体的稀土元素或石英的稀土元素配分特点及相关参数特征示踪成矿物质 和成矿液体的来源和性质。同时，笔者也强调应用石英及其流体包裹体稀土元素示踪研 究应加强对成矿物理化学条件的研究，重视稀土元素示踪与同位素示踪相结合，更有助于 准确地判断成矿流体的来源。 关键词关键词石英；流体包裹体；稀土元素；配分特征；热液金矿床 1.引言引言 稀土元素属于不活泼元素， 在热液体系中， 稀土元素地球化学可以有效地示踪成矿流体 的来源 [1],作为原始成矿流体被保存在包裹体中的流体的稀土元素是示踪成矿流体来源最具 说服力的证据之一。但由于流体包裹体细小及次生包裹体的存在,其中的稀土元素低含量制 约其应用。近年来，电感耦合等离子体质谱（ICP- MS）由于具有灵敏度高、背景低,大部分 元素的检出极限在110- 3- 110- 2ng.ml- 1的优点, 可以实现痕量和超痕量元素的测定 [2]， 被广 泛用来测定流体包裹体中的微量和稀土元素。 关于石英及其流体包裹体的稀土元素， 前人已 作过大量的研究 [3～16]， 然而在应用石英及其流体包裹体稀土元素示踪流体来源方面仍存在一 些问题值得斟酌。本文主要以胶东马塘金矿、东季金矿 [12]，新疆准噶尔地区包谷图金矿、科 克萨依金矿 [13]及四川大渡河黑金台子金矿[15]等热液金矿床中石英及石英流体包裹体的稀土 元素资料和数据为例子，结合该领域其他一些研究资料，进行相关问题的讨论。 2.我国热液金矿床成矿地质背景我国热液金矿床成矿地质背景 我国处于欧亚板块、 太平洋板块和印度板块的交汇地带， 大地构造演化大致经历了太古 宙古元古代原始地壳克拉通化阶段， 中、 新元古代早古生代大陆边缘或陆内盆地演化阶 段，晚古生代欧亚板块拼合，古欧亚大陆形成阶段和中、新生代受太平洋板块和印度板块俯 冲产生的叠加构造阶段，构成了古亚洲、滨太平洋和特提斯喜马拉雅三大成矿域 [17]。热液 基金项目中国教育部博士点基金（20040491502）资助。 作者简介作者简介李艳军，男，1982年生，硕士，从事矿产普查与勘探及矿床地球化学研究. E- mail liyanjun21023 1 金矿床多分布在这些不同构造单元的交界部位及区域性深大断裂带及其次级断裂的交汇部 位。根据热液矿床产生的地质环境和热液来源，热液矿床可以分为岩浆气液矿床、非岩浆热 液矿床、 火山-次火山气液矿床和变质热液矿床四类 [18]。 我国热液金矿床成矿热液来源复杂， 且不同热液来源金矿床的分布区域不同， 与岩浆热液和变质热液有关的脉状金矿床主要分布 在华北地台的周边或地台内部的深大断裂的两侧， 主要的金矿集中区有胶东金矿集中区、 冀 东金矿集中区等； 与岩浆热液有关的矽卡岩型的伴生金矿床主要分布在长江中下游地区、 华 北地台北缘和东北的局部地区；与火山-次火山热液有关的斑岩型和火山岩型金矿，主要分 布在东南沿海地区、东北地区、以及西部的造山带地区。 3.数据选择及处理数据选择及处理 目前对热液矿床石英流体包裹体的稀土元素研究积累了大量的数据， 但大多都缺乏对与 其对应的石英样品稀土元素的分析， 这使得对石英及其流体包裹体稀土元素的对比研究所需 的数据极为有限。 本文收集了最近几年国内已公开发表的马塘金矿、 东季金矿、 包谷图金矿、 科克萨依金矿、大渡河黑金台子金矿等热液金矿床中9组石英及其流体包裹体中的稀土元素 的含量数据（表1） 。 将收集到的石英流体包裹体的各稀土元素含量与其对应的石英的稀土元素的含量的比 值（大渡河黑金台子金矿中5组未检出值的数据不纳入统计范围）取以2为底的对数，并将各 对数值作为统计量 （样本数n121） ， 用柯尔莫哥洛夫准则检验其符合正态分布， 均值 （mean） 为-9.815， 标准方差Std.Dev为1.797。 对于正态分布， 在 （mean－2Std.Dev， mean 2Std.Dev） 范围内已占95.6的概率。经相关计算得出石英流体包裹体的稀土元素含量与其对应的石英 的稀土元素的含量的比值即石英流体包裹体中稀土元素所占的比例集中于0.009～1.340 （95.6的置信区间） ，均值为0.110（图1） 。 4.结果及讨论结果及讨论 正确认识稀土元素在石英中的赋存状态,是正确应用稀土元素讨论各种地质问题的重要 前提。 稀土元素在石英中的赋存状态有三种可能性1流体包裹体;2富稀土元素的矿物包 裹体;3以类质同象的形式存在于矿物晶格中。 从晶体化学的角度来看,稀土元素的离子半径大多数在10nm以上,最小也在8.4nm,而Si4 的离子半径为3.4nm [19],稀土元素是不可能以类质同象的形式存在于石英晶格中的，这一点 Ghazi 等 [5]用压碎- 淋虑法测试了淋滤液中和淋滤后残留石英中的稀土元素含量， 发现残留石 英中的稀土元素含量普遍极低而得到证实。 那么稀土元素主要是赋存在石英的流体包裹体中还是富稀土元素的矿物包裹体中呢 Gerler [4]认为稀土元素存在于石英的微细矿物包裹体中； Ghazi等[5] ,Monecke等[10]和Rossman 等 [20]的结果表明镧族元素和Rb、Sr的性质相似，优先进入流体包裹体中，稀土元素主要赋 存在流体包裹体中；Gtze等 [14]通过CIA（Capillary Ion Analysis） 、SEM（Scanning Electron Microscopy）和GC（Gas Chromatography）法并没有检验出采于Norway和 Namibia的石英样 2 品中的稀土元素的赋存状态， 只是根据样品中稀土元素含量与流体包裹体的数量和水的含量 的关系而推测稀土元素赋存在石英的流体包裹体中；范建国等 [8]、李厚民等[12]分别研究了辽 宁四道沟热液金矿床和胶东马塘金矿、东季金矿中石英及石英流体包裹体的稀土元素组成， 认为石英中的稀土元素主要来自包裹体。 由前人 [12，13，15]所测的对应的石英及其流体包裹体稀土元素数据 （表1） 可看出流体包裹 体中的稀土元素含量远小于石英的稀土元素含量 （图2） 。 李厚民等 [12]认为这是和黄铁矿一样， 包裹体稀土元素含量与爆裂的包裹体丰度有关，由于石英无解理，包裹体不易完全破裂，致 使包裹体的稀土总量低于石英矿物的稀土总量。然而毛光周等 [21]利用分步溶样及ICP-MS 测 试方法,对江西金山金矿含金黄铁矿中的稀土元素进行了详细研究，测得含金黄铁矿包裹体 中稀土元素所占的比例为0.07 ～0. 70 ,（均值为0.25），远小于黄铁矿中所包裹的硅 酸盐相∑REE所占比例（82.30 ～94.99 ）。表1中所统计的石英流体包裹体稀土元素所占 的比例很小，均值为0.110（图1） ，略小于江西金山金矿黄铁矿中流体包裹体稀土所占的比 例，这种差别可能是由爆裂的包裹体丰度所致，石英包裹体爆裂丰度低，致使其包裹体稀土 元素含量低，黄铁矿爆裂丰度高，其包裹体稀土元素含量也高 [12]。假定爆裂法提取流体成分 的过程中没有稀土元素被石英吸附， 且稀土元素全部赋存于流体包裹体中， 那么流体包裹体 的稀土含量与石英的稀土总量的比值应于石英流体包裹体的爆裂丰度一致。 尽管石英流体包 裹体的爆裂丰度很难确定，但在500～600℃的爆裂条件 [7，22]下，爆裂丰度不应该小于 1.340石英流体包裹体中稀土元素所占的比例为0.009～1.340。 因此， 稀土元素主要存 在于石英的流体包裹体中这种说法是不准确的。 研究表明稀土元素在热液中可以富集到较高的浓度 [6，23，24], 如太古代的金矿、斑岩铜矿 等热液地质环境的变化都是稀土元素活动的间接证据 [25，26]。稀土元素以F- 、Cl-、SO42-络合 物或以三者的混合形式运移，但在包裹体流体中主要以Cl-络合物，其次是SO42-和F-络合物 的形式运移 [6，27]， 且各种络合物中的LREE和HREE的稳定性不同[6，28], 稀土元素的Cl- 络合物 在低温下非常不稳定，但当温度升高时其稳定性急剧增强 [29]。热液矿床形成过程中，随着温 度的降低， 稀土元素络合物的稳定性降低， 稀土元素进入赋稀土元素的矿物包裹体中。 因此， 石英稀土元素应主要存在于其微细矿物包裹体中 [4]，这些微矿物富Zr、Ti,如榍石、褐帘石、 锆石、金红石、尖晶石、钛铁矿等 [21，30]，只是这些微矿物由于颗粒太小，究竟是以包裹体 子晶的形式存在,还是以捕虏晶的形式存在尚有待进一步研究。 石英的稀土元素用来示踪成矿物质和成矿流体的来源和性质,这些工作的前提是认为石 英中的稀土元素都存在于石英流体包裹体中。上述论述已经说明,含矿石英中流体包裹体的 稀土元素含量是很少的,稀土元素主要存在于石英中所包裹的富 Zr、 Ti 微矿物中。 本人选择 了表 1 中的 B629-1、K2714-4、Mb16、Mb32、Jch59 和 Q9（FGJ-9）6 个样品的石英及其包裹 体中稀土元素的测试数据进行了分析， 以石英的稀土元素的含量为横坐标， 包裹体中的稀土 元素的含量为纵坐标，两者显示出了较好的线性关系（图 3），这表明两者具有同源性。石 英及其流体包裹体的稀土元素都来源于原始成矿流体， 由于稀土元素的运移方式和运移时的 稳定性不同 [6，27～29]， 当温度等物理化学条件改变时稀土元素进入矿物包裹体中而导致两者间 3 数量的不同。 此外， 流体包裹体稀土元素与石英稀土元素具有相似的球粒陨石标准化 [31]配分模式 （图 4），配分模式图中除石英及其流体包裹体的稀土元素的含量多少不同外，仅Eu元素有差别。 这可能与稀土元素在包裹体中运移时的温度、 氧逸度 [32]、 稀土元素在矿物包裹体中的总分配 系数以及次生包裹体的加入量有关。 对应的稀土元素的球粒陨石标准化配分模式与辽宁四道 沟热液金矿床中石英及石英流体包裹体的稀土元素的结果一致， 表明了石英中稀土元素与流 体包裹体中稀土元素的特征具有一致性 [8]。所以，我们认为,在稀土元素主要存在于石英的 矿物包裹体的前提下， 利用石英流体包裹体的稀土元素示踪成矿物质和成矿液体的来源和性 质仍是可信的。 近年来，部分学者 [10，14]直接用石英的稀土元素的含量来判断原始流体的来源及性质， 从上述石英稀土元素与流体包裹体稀土元素间的线性关系及相似的球粒陨石标准化配分模 式，可见这种工作也是可行的。 5.结论及建议结论及建议 本文通过对前人研究的热液矿床的石英流体包裹体与其对应的石英的稀土元素含量的 比值的统计分析和稀土元素间的线性关系、 球粒陨石标准化配分模式的对比研究， 主要得出 如下结论 （1）石英中的稀土元素主要赋存于富 Zr、Ti 的微细矿物包裹体中，石英流体包裹体中稀 土元素的含量很少，其含量范围介于 0.009～1.340之间，均值为 0.110。 （2）石英流体包裹体中稀土元素含量与石英的稀土元素含量间具有较好的线性关系和相 似的球粒陨石标准化配分模式， 可以利用石英流体包裹体的稀土元素或石英的稀土元素配分 特点及相关参数特征示踪成矿物质和成矿液体的来源和性质。 目前， 有关石英及其流体包裹体稀土元素的研究已有大量的报道， 但许多报道都是直接 应用石英或石英流体包裹体稀土元素的标准化配分模式来判别成矿流体的来源及性质， 但这 种工作受次生流体包裹体的影响。 为此， 笔者对石英及其流体包裹体的示踪研究提出以下建 议 （1）加强对成矿物理化学条件的研究。成矿物质的活化、迁移和沉淀是在一定的物化条 件下进行的。氧化还原条件（氧逸度）的变化，是导致成矿物质从迁移到沉淀的重要因素， 稀土元素由于自身的稳定性和差异性迁移使得其对氧化还原条件有明显的指示作用， 溶液中 的 Eu2和 Eu3的相对稳定性以及 Eu 异常的出现与温度、氧逸度关系密切 [32]。加强对流体包 裹体的均一温度，盐度和压力等物理化学条件的研究，使稀土元素的示踪与地质事实一致。 （2）重视稀土元素示踪与同位素示踪的结合。由于当前对流体包裹体的测定对象还是群 体包裹体， 部分后期次生包裹体的混入影响了测试结果， 这对原始流体的性质判别具有一定 的影响。同位素在一般的地质作用过程中地球化学性质稳定，可以很好地示踪流体的来源。 结合同位素对流体来源的示踪分析，从而对稀土元素示踪结果是否合符实际作出判断。 4 6.致谢致谢 在论文的修改过程中得到了赵永鑫、 张可清副教授和姚春亮博士的宝贵的修改意见， 在 此表示衷心的感谢 5 参 考 文 献 [1] Henderson P. 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On the basis of high precisely data published recently, some important conclusions are presented ① REEs in quartz from hydrothermal gold deposits are mainly located in the Zr,Ti- rich tiny minerals wrapped in quartz, such as titanite, allanite, zircon , rutile , spinelle , ilmenite, etc. However, the ratios of rare earth elements in fluid inclusions of quartz range from 0.009 to 1. 340, with mean of 0.110. ② REEs in fluid inclusions of quartz have good linear relations and the same chondrite- normalized REE patterns with those in quartz, so we can use REE in quartz or in fluid inclusions of quartz to trace the sources of ore- ing materials and the sources and characteristics of ore- ing fluids in hydrothermal gold deposits. Meanwhile, the authors also emphasize that tracing with rare earth elements in quartz or in fluid inclusions of quartz one should strengthen the study of physical and chemical conditions of gold mineralization, pay attention to the combination between tracing with rare earth elements and isotopic study. Key words quartz, fluid inclusion,REE, distribution characteristics, hydrothermal gold deposits 8 图件说明 图 1 石英流体包裹体稀土元素比例正态分布曲线 Fig. 1 Normal distribution curve of the value of rare earth elements in quartz’s fluid inclusions 图 2 新疆准噶尔地区金矿床石英及石英流体包裹体稀土元素柱状对比图（数据引自文献 13 ;出图幅部分表 示其稀土元素的含量高于纵坐标最大值 Fig. 2 Histogram comparative figure of REEs in quartz and quartz’s fluid inclusions from gold deposits, Zhungaer area, Xinjiang data from Wang et al., 2004; the segments over maps indicate REEs in quartz are larger than the largest values of y- axis 图 3 石英流体包裹体与石英稀土元素含量线性关系图 Fig. 3 The linear relations figure between REEs in quartz’s fluid inclusions and REEs in quartz. 图 4 石英及其流体包裹体稀土元素标准化分配模式（标准化数值据引自文献 31） Fig. 4 chondrite- normalized REE patterns of rare earth elements in quartz and quartz’s fluid inclusions the normalized data from Sun et al., 1989 9 图 1 10 图 2 11 图 3 12 图 4 13 表 1 热液金矿床石英及其对应流体包裹体稀土元素含量 Table 1 Rare earth elements in quartz and quartz’s fluid inclusions from hydrothermal gold deposits 矿床 新疆包谷图金矿 新疆科克萨依金矿 胶东马塘金矿 东季金矿 四川黑金台子金矿 样品号 B629- 1 K2714- 1 K2714- 4 Mb16 Mb32 Jch59 Jch20 Q1 FHJ- 1 Q9 FGJ- 9 测定对 象 石英 流体包裹 体 石英 流体包裹 体 石英 流体包裹 体 石英 流体包 裹体 石英 流体包 裹体 石英 流体包 裹体 石英 流体 包裹 体 石英 流体包裹 体 石英 流体包裹 体 La 0.107 178.971 0.287 678.602 0.203 157.284 8.031 3849 15.0845 6580 30.4709 5647 0.00851 86 0.16 259.5 0.41 753.3 Ce 0.197 376.048 0.652 1809.71 0.489 331.114 14.918 6491 25.6396 11282 56.1621 9959 0.01157 99 0.36 579 0.81 1537.6 Pr 0.017 45.026 0.074 258.73 0.048 40.325 1.58 672 2.64344 1167 5.49117 1046 0.00127 14 0.05 46.2 0.08 183.1 Nd 0.071 195.068 0.344 1209.37 0.173 186.183 5.523 2292 8.59681 4176 21.0114 3802 0.00479 86 0.3 206.7 0.48 995.9 Sm 0.015 58.377 0.085 318.702 0.026 36.336 0.937 393 1.22867 743 3.62856 668 0.0008 8 0.12 66.9 0.28 286.3 Eu 0.059 25.027 0.059 77.59 0.035 9.248 0.134 123 0.19131 635 0.59563 134 0.00074 12 0.05 23.4 0.11 131.7 Gd 0.024 57.704 0.167 263.251 0.031 33.525 0.759 289 0.67096 631 2.74986 494 0.00178 13 0.2 110.8 0.29 428.3 Tb 0.003 8.489 0.034 32.98 0.003 3.822 0.115 41 0.06305 91 0.38163 57 0.00025 2 0.05 18.2 0.05 89.1 Dy 0.027 64.276 0.251 165.209 0.016 31.225 0.786 261 0.23104 533 2.33936 301 0.00208 12 0.1 86.5 0.36 479.8 Ho 0.006 11.937 0.059 34.467 0.003 5.681 0.162 53 0.02811 107 0.46159 55 0.00058 3 0.05 28.3 0.06 113.5 Er 0.02 32.508 0.184 88.811 0.009 19.861 0.504 172 0.0521 291 1.31548 153 0.00137 7 0.13 52.5 0.18 326.2 Tm 0.003 4.6 0.032 11.887 0.001 2.245 0.073 26 0.00506 42 0.18726 23 0.00023 1 0.05 13.7 0.05 52.8 Yb 0.026 32.519 0.219 73.363 0.01 20.496 0.46 183 0.02626 272 1.15099 149 0.00174 10 0.22 49.7 0.33 231 Lu 0.004 4.34 0.034 9.799 0.001 3.03 0.062 30 0.00337 40 0.14597 22 0.00024 2 0.07 13.7 0.05 62.1 资料来 源 文献 13 文献 12 文献 15 （注石英单位为10 -6，流体包裹体单位为10-12，Q1 与 FHJ- 1、Q9 与 FGJ- 9 分别为同一样品） 14