应用电子探针技术研究山东金青顶金矿床碲化物特征_李增胜.pdf

2018 年 5 月 May 2018 岩矿测试 ROCK AND MINERAL ANALYSIS Vol． 37，No． 3 266－274 收稿日期 2017－09－13; 修回日期 2018－01－08; 接受日期 2018－03－21 基金项目 国家自然科学基金资助项目 41772076 作者简介 李增胜， 博士， 工程师， 主要研究方向为电子探针分析及矿床地球化学。E- mail lizengsheng 126． com。 李增胜，吴敏，徐爽， 等． 应用电子探针技术研究山东金青顶金矿床碲化物特征［ J］ ． 岩矿测试， 2018， 37 3 266－274． LI Zeng- sheng， WU Min， XU Shuang， et al． Application of Electron Microprobe to Study the Features of Tellurides in the Jinqingding Gold Deposit， Shandong Province［ J］ ． Rock and Mineral Analysis， 2018， 37 3 266－274．【DOI 10．15898/j． cnki．11－2131/td．201709130150】 应用电子探针技术研究 山东金青顶金矿床碲化物特征 李增胜1，吴敏2，徐爽3，张燕挥4，迟乃杰1，林培军3 1． 山东省地质科学研究院，自然资源部金矿成矿过程与资源利用重点实验室，山东省金属矿产成矿地质 过程与资源利用重点实验室，山东 济南 250013; 2． 山东黄金矿业股份有限公司中华矿业事业部，山东 济南 250101; 3． 中国冶金地质总局山东局测试中心，山东 济南 250014; 4． 山东省物化探勘查院，山东 济南 250013 摘要 对含碲金矿中碲化物物相组成和元素赋存特征开展系统的研究， 有助于对此类金矿矿床成因的理解 和找矿勘查工作。山东金青顶金矿床伴生的碲化物由于碲化物颗粒较小， 不易被发现， 以往的研究缺乏对碲 化物元素分布的精细刻画。本文通过电子探针背散射图像、 波谱分析、 能谱分析结合面扫描技术对金青顶金 矿床碲化物进行了分析， 研究碲化物的种类、 共生关系、 化学成分以及元素分布特征等。结果表明 碲金银矿 与碲银矿密切共生， 常形成连生体， Au、 Ag 在连生体中不均匀分布， 面扫描图局部可见碲金矿亮斑; Te 总是 优先和 Ag 结合， 生成碲银矿， 随着 Ag 的消耗碲金银矿开始出现， Ag 被耗尽后 Te 与 Au 生成碲金矿， 成矿后 期热液中多余的金与碲金银矿或碲银矿反应生成非常规碲化物 如本文发现的 Ag2． 95Au1． 83Te ， 当 Te 消耗 完后生成自然金; 金银矿物的生长顺序是碲银矿碲金银矿碲金矿自然金。本研究为含碲金矿的综合 利用提供了技术支持。 关键词 碲化物; 分散元素; 电子探针; 金青顶金矿 要点 1 用电子探针分析了金青顶金矿床碲化物特征。 2 碲金银矿和碲银矿密切共生， 常常生成连生体。 3 本研究发现了一粒非常规的碲化物。 4 金矿矿物的生长顺序是碲银矿碲金银矿碲金矿自然金。 中图分类号 P575． 1; O613． 53文献标识码 A 碲是一种重要的分散元素， 在现代工业和国防 中起到桥梁作用， 其需求量也日益增加。碲化物的 种类有碲银矿 Ag2Te 、 碲金银矿 Ag3AuTe2 、 针碲 金 银 矿 AgAuTe4 、碲 金 矿 AuTe2 、碲 铅 矿 PbTe 、 碲汞矿 HgTe 、 碲铋矿 Bi2Te3 等。碲化 物在很多金矿中都有发现， 如菲律宾 Acupan［1 ］ 、 美 国 Cripple Creek［2 ］、斐 济 Emperor［3 ］、澳 大 利 亚 Golden Mile［4 ］， 我国河北东坪金矿［5 ］、 鲁西归来庄金 矿田 ［6－9 ］、 黑龙江三道湾子金矿［10－12 ］、 胶东部分金矿 如金青顶和英各庄 ［13－15 ］、 小秦岭杨寨峪金矿［16 ］ 和大湖金矿 ［17 ］、 河南嵩县松里沟金矿［18 ］、 甘肃省霍 勒扎德盖金矿 ［19 ］。前人对于对含碲金矿中碲化物 的地球化学特征、 矿物学特征及成矿机理作了较系 统的报道， 但对矿石中金、 银、 碲的物相组成和元素 的赋存状态或空间分布特征没有系统深入了解 ［8 ］， 这极大限制了对此类金矿矿床成因的理解和今后找 矿勘查工作。 牟平乳山金矿带位于胶东矿集区东部， 牟 662 ChaoXing 平即墨断裂的东侧， 是仅次于招莱成矿带的第二 大金矿远景区， 是胶东矿集区重要的黄金产地 ［20 ］。 该金矿带金矿类型明显区别于焦家型和玲珑型， 金 青顶金矿床位于该金矿带中段， 是我国目前发现的 规模最大的含金硫化物石英脉型金矿床。前人对金 青顶金矿的矿床地质特征、 叠加晕特征、 围岩蚀变、 成矿年龄、 成矿物质及成矿流体等的研究方面取得 了一些成果 ［21－25 ］， 对于伴生碲化物也作了初步矿物 学研究 ［13－14 ］， 金青顶金矿床伴生的碲化物主要是碲 银矿、 碲金银矿， 少量碲金矿、 碲铋矿、 碲铅矿等。由 于碲化物颗粒较小， 不易被发现， 以往的研究缺乏对 碲化物元素分布的精细刻画。本文通过电子探针微 束分析， 对金青顶金矿床碲化物矿物学特征、 化学成 分以及元素分布特征进行了系统研究， 并对碲化物 的沉淀机制展开了讨论。 图 1金青顶金矿床地质简图 据文献［ 23］ 修改 Fig． 1Geological sketch map of Jinqingding gold deposit Modified after Reference［ 23］ 1地质背景 矿区处于华北板块 Ⅰ 胶南威海造山带 Ⅱ 胶南威海隆起区 Ⅲ 威海隆起 Ⅳ 威海凸 起 Ⅴ 西部， 牟平乳山金成矿带中部。区内地层 简单， 构造、 岩浆活动强烈， 黄金矿产极为丰富， 其中 金青顶金矿是目前该成矿带上最大的金矿床， 也是 中国单脉金储量最大的金矿床， 已探明金储量 40 吨 以上， 平均品位 6． 4410 －6 ， 也是中国单脉金储量最 大的金矿床 ［25 ］。 区内构造以 NNE 向断裂最为发育， 为金矿热液 的富集成矿提供了有利的赋存空间， 其中将军石 曲河庄断裂是金青顶金矿床的控矿构造， 矿区处于 断裂南端， 该断裂纵贯全区， 也是区内最大的断裂 图 1 。该矿床的围岩为昆嵛山花岗岩， 在矿区内 古元古界荆山群 主要岩性为斜长角闪岩 呈小捕 762 第 3 期李增胜， 等 应用电子探针技术研究山东金青顶金矿床碲化物特征第 37 卷 ChaoXing 掳体产出， 脉岩以煌斑岩脉为主。矿区内主要沿断 裂及两侧产生围岩蚀变， 形成矿化蚀变带， 其规模、 产状严格受断裂构造控制。普遍具钾化、 绢英岩化、 黄铁矿化及绿泥石化等， 并具蚀变分带特征 ［14 ］。 根据显微镜及电子探针分析， 主要金属矿物为 黄铁矿， 少量闪锌矿、 方铅矿、 碲铅矿、 碲铋矿， 微量 黄铜矿、 磁黄铁矿。主要非金属矿物为石英， 少量绢 云母、 碳酸盐等。金银矿物为自然金、 碲银矿、 碲金 银矿， 少量碲金矿， 其中黄铁矿为主要载金矿物。 2样品采集及实验方法 电子探针分析所用的样品采自金青顶金矿Ⅱ号 矿体－385 m、 －685 m、 －825 m 中段黄铁矿石英脉， 挑选出代表性的样品磨制成探针片， 并在高真空环 境下喷镀一层碳膜， 然后进行电子探针分析。 矿石中大多数碲化物都是微米级的粒度， 用反 光显微镜对它们进行鉴定非常困难， 但其在背散射 图像中的亮度大大高于方铅矿以外的硫化物和透明 矿物。因此， 本次研究主要通过电子探针背散射图 像、 波谱分析、 能谱仪分析结合面扫描分析对碲化物 进行研究， 可以得到碲化物的成分、 共生组合特征、 元素分布特征等。 电子探针分析是在中国冶金地质总局山东局测 试中心完成， 应用 JEOL JXA－8230 型电子探针对碲 化物的化学成分进行了详细研究。测试条件如下 加速电压 15 kV， 束流 2． 010 －8 A， 束斑 spot， ZAF 修 正法。主量元素 含量大于 1 峰值积分时间 10 s， 背景积分时间 5 s; 微量元素 含量小于 1 峰 值积分时间 20 s， 背景积分时间 10 s。所用标样均 为美国 SPI 矿物标准。针对不同元素使用了不同标 样， Au、 Ag、 Te 使用的标样是纯金属; S、 Fe 使用的标 样是黄铁矿; Se 使用的标样是硒化铋; Co 使用标样 的是砷钴镍矿; Ni 使用的标样是镍黄铁矿; Cu 使用 的标样是赤铜矿; Zn 使用的标样是闪锌矿; Sb 使用 的标样是辉锑矿; Pb 使用标样的是方铅矿。面扫描 分析的条件 加速电压 15 kV， 束流 1． 010 －7 A， Fe、 Cu 选择 LiF 晶体; Ag、 Te 选择 PETJ 晶体; S、 Au 选 择 PETH 晶体。 能谱分析采用英国牛津 INCAx－act350 型能谱 仪， 测试条件如下 电压 15 kV， 采用点模式为 X 射 线采集。 3结果与讨论 3． 1碲化物矿物学特征 本次在金青顶金矿发现的碲化物有碲银矿、 碲 金银矿、 碲金矿、 碲铅矿、 碲铋矿 图 2 ， 金银碲化物 波谱定量分析见表 1。在背散射 BSE 图像下， 碲 化物比周围的硫化物 方铅矿除外 和透明矿物亮， 在背散射下找到感兴趣的矿物通过能谱来定性分 析， 可以判断矿物的种类。图 2 是发现的碲金矿、 碲 金银矿以及其能谱图。主要碲化物特征如下。 1 碲银矿 Ag2Te 如图 2c 所示， 呈长条状、 椭圆状、 细脉状， 大多形状不规则， 碲银矿与碲金银 矿密切共生 本文对连生体进行面扫描分析 。碲 银矿中 Te 含量为 36． 48 ～ 37． 53， 平均含量为 37. 02; Ag 含量为 60． 97 ～61． 89， 平均含量为 61． 54。含有微量的 Fe、 Cu、 S、 Au。 2 碲金银矿 Ag3AuTe2 如图 2a 所示， 主要 分布于黄铁矿的裂隙中， 与碲银矿密切共生。碲金 银矿中 Te 含量为 31． 57 ～ 32． 60， 平均含量为 32． 26; Au 含量为 24． 46 ～25． 20， 平均含量为 24． 79; Ag 含量为 40． 07 ～41． 66， 平均含量为 40． 42。含有微量的 Fe、 S、 Zn、 Ni 等。 3 碲金矿 AuTe2 如图 2b 所示， 在深部发现 碲金矿， 主要包裹于黄铁矿中。碲金矿中 Te 含量为 54． 89～55． 29， 平均 55． 08; Au 含量为 40. 55 ～40． 82， 平均 40． 69; Ag 含量为 0. 89 ～ 1． 07， 平均 0． 97; Fe 含量为 1． 14 ～ 3． 0， 平均 1． 80。含有微量的 S、 Zn、 Cu。 4 过渡矿物 发现一粒低碲含量的未命名碲 化物， Te 含量为 15． 69， Au 含量为 44． 35， Ag 含 量为 39． 19， 计算化学式为 Ag2． 95Au1． 83Te。 该矿床的成矿期次可划分为 Ⅰ． 粗粒黄铁矿－ 石英阶段; Ⅱ． 石英－黄铁矿阶段; Ⅲ． 石英－多金属 硫化物阶段; Ⅳ． 石英－碳酸盐阶段。其中， 第Ⅱ和 Ⅲ阶段为主要矿化阶段。矿石矿物成分分析结果表 明， 金银碲化物只存在于石英－黄铁矿阶段和石英－ 多金属硫化物阶段， 而且这两个阶段的金的品位高。 在矿物生成顺序上， 碲化物一般形成于矿化的晚期， 常常与自然金密切共生， 略早于自然金。金富集的 地段往往也是碲含量比较高的地段。因此认为， 金 青顶金矿碲化物主要形成于第Ⅱ和Ⅲ成矿阶段 ［14 ］。 862 第 3 期 岩矿测试 http∥www． ykcs． ac． cn 2018 年 ChaoXing a黄铁矿裂隙中的碲金银矿; b黄铁矿中包裹的碲金矿; c黄铁矿中包裹的碲银矿。 图 2金银碲化物背散射图像及能谱图 Fig． 2The backscattering images and EDS images of Au- Ag telluride minerals 表 1金青顶金矿床碲化物电子探针波谱分析数据 Table 1The composition of telluride minerals from the Jinqingding gold deposit measured by EPMA 碲化物种类 含量 FeCoNiCuZnSTeAuAgSbPbSe 总计 碲银矿0． 69//0． 010． 1437． 260． 0261． 89///100． 01 碲银矿0． 26///0． 010． 1536． 48/61． 66///98． 56 碲银矿0． 61/0． 010． 040． 040． 1737． 530． 0361． 64///100． 06 碲银矿1． 560． 02/0． 02/0． 2536． 820． 1560． 97///99． 79 碲金银矿1． 03/0． 02//0． 1232． 3024． 8140． 56//0． 0198． 85 碲金银矿1． 21///0． 040． 1132． 3025． 2040． 54//0． 0399． 44 碲金银矿1． 18/0． 030． 180． 040． 2431． 5724． 7340． 07//0． 0198． 02 碲金银矿1． 06////0． 1132． 3124． 4640． 66///98． 56 碲金银矿0． 27//0． 06/0． 0932． 6024． 7740． 29///98． 09 碲金矿3． 000． 04/0． 100． 030． 8755． 0640． 821． 07///100． 99 碲金矿1． 25////0． 0554． 8940． 550． 89//0． 0597． 67 碲金矿1． 14//0． 060． 090． 0555． 2940． 710． 96//0． 0198． 31 过渡矿物0． 66//0． 03/0． 0615． 6944． 3539． 19//0． 04100． 02 962 第 3 期李增胜， 等 应用电子探针技术研究山东金青顶金矿床碲化物特征第 37 卷 ChaoXing 3． 2碲化物面扫描分析 进行电子探针面扫描时， 若试样上某区域该元 素含量多， 荧光屏图像上相应区域的亮点就密集。 再由软件将亮点按明暗程度转化为彩色图像， 称为 X 射线扫描像或元素面分布图像。电子探针面扫描 对于元素的分布规律研究有重要作用， 刘亚非等 ［26 ］ 曾利用面扫描技术对黄铜矿和斑铜矿的共生体进行 研究， 得出金银矿物作为独立矿物出现。 最右边为色阶， 越往上代表元素相对含量越高。Py黄铁矿， Hes碲银矿， Ptz碲金银矿。 图 3碲化物元素分布图和背散射图 Fig． 3The scanning maps and BSE image of telluride minerals 图 3 是黄铁矿裂隙中的碲银矿、 碲金银矿连生 体的元素面扫描图， 从元素分布图可以看出， Cu 在 连生体中均匀分布， Te 与 Fe 具有明显的不相容。 碲金银矿 “镶嵌” 在碲银矿的边上， Au 在碲银金矿 中的分布不均匀， 局部集中形成碲金矿斑点， 而黄铁 矿中未见 Te、 Au、 Ag 的集合体， 但是碲银矿、 碲金银 矿都分布在黄铁矿裂隙中， 所以分布界限很分明。 Ag 在碲金银矿中的分布也不均匀， Ag 和 Te 分布图 相类似。 3． 3碲化物沉淀机制 高碲逸度、 低硫逸度的介质是大量碲化物形成 和积累的重要条件， 并且与碱性、 偏碱性侵入岩和火 山杂岩存在密切的时空联系 ［27 ］。在成矿初始， 具有 高硫逸度低碲逸度的特点， 黄铁矿、 黄铜矿、 闪锌矿、 072 第 3 期 岩矿测试 http∥www． ykcs． ac． cn 2018 年 ChaoXing 方铅矿等硫化物开始生成; 在成矿中期， 随着多金属 硫化物的沉淀， 由岩浆带来的深源 S 逐渐消耗， 并有 少量的碲化物开始形成; 随着热液向上部运移， 硫化 物大量沉淀， 硫逸度逐渐降低， 碲逸度则相对增高， 伴随着强烈的金矿化与金银碲化物的矿化 ［13 ］。在 成矿晚期， Te 与 Au、 Ag 常形成复杂的非标准单元的 碲化物使成矿溶液中残余的 Au、 Ag 沉淀下来。 关于非常规的金银碲化物， 在河北东坪金 矿 ［28 ］、 黑龙江三道湾子金矿［10 ］和鲁西归来庄金 矿 ［29 ］均有报道发现了 Au 2Te， 许虹等 ［10 ］认为 Au 2Te 可能是由过量 Au 与碲金矿反应生成。本文发现的 过渡矿物 Ag2． 95Au1． 83Te 可能是热液中多余的 Au 与碲银矿或碲金银矿反应生成。 4结论 采用电子探针分析仪配合能谱仪对金青顶金矿 床碲化物的种类、 化学成分、 元素分布以及共生关系 进行了分析， 得出碲化物主要有碲银矿、 碲金银矿， 少量碲金矿、 碲铅矿、 碲铋矿， 和前人在本区所得结 果一致。本研究方法对于微米级矿物赋存状态的研 究具有一定的推广意义。 另外， 新发现了一粒未命名碲化物过渡矿物 Ag2． 95Au1． 83Te， 可能是热液中多余的 Au 与碲银矿或 碲金银矿反应生成。Te 优先与 Ag 结合形成碲银 矿， 随着 Ag 的消耗碲金银矿开始出现， Ag 被耗尽 后， Te 与 Au 生成碲金矿 ［14 ］。最后 Te 被耗尽， 若此 时成矿热液中 Au 充足， 可能会结晶形成低 Te 含量 的复杂碲化物， 最终会结晶形成自然金。金银碲化 物的共生关系和沉淀机制总体反映出， 随着成矿过 程的演化， 成矿溶液逐渐富 Au， 具有 “碲银矿碲金 银矿碲金矿非常规碲化物自然金” 的生成顺 序， 说明随着成矿热液的不断演化， 在金银碲化物矿 物中 Au 含量有逐渐增加的趋势。 5参考文献 ［ 1］Cooke D R， McPhail D C． Epithermal Au- Ag- Te mine- ralization， Acupan， Baguiodistrict， Philippines Numerical simulationsofmineraldeposition ［J］ ． Economic Geology， 2001， 96 1 109－131． ［ 2］Eary L E， Runnells D D， Esposito K J． Geochemical controls on ground water composition at the Cripple Creek mining district， Cripple Creek，Colorado［J］ ． Applied Geochemistry， 2003， 18 1 1－24． ［ 3］Ahmad M， Solomon M， Walshe J L． Mineralogical and geochemical studies 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