基于响应面法的无烟煤煤尘降尘剂配方优化_阎杰.pdf

第 50 卷第 12 期 2019 年 12 月 Safety in Coal Mines Vol.50No.12 Dec. 2019 煤尘的润湿性是煤的重要表面性质之一。在煤 矿现场，煤的润湿性直接影响煤尘注水技术，进而 抑制煤体开采时的产尘能力， 水或水溶液能够一定 程度上减少开采时的煤尘飞扬[1-3]。然而水的降尘作 用远远不如表面活性剂的作用，国内外的学者对表 面活性剂进行大量实验研究，为矿井粉尘防治技术 提供基础理论依据[4-6]。降尘剂是由表面活性剂和粘 结剂按一定比例混合配制而成，具有较好的润湿能 力[7-8]。响应面优化法 （RSM） ， 是一种实验条件寻优 的方法，方法准确、操作方便，广泛应用于各个领 域。将采用响应面分析法，对降尘剂配方进行优化 设计[9-10]。实验将选用一种无烟煤 TX 作为样品进行 实验论证， 通过对回归过程和响应曲面， 找出预测的 响应值， 从而制备效果最好的降尘剂。 1煤质分析 实验选取无烟煤 （TX 煤） 作为研究对象， 经过破 碎、 筛分， 选取粒度小于 200 目 （75 μm） 的煤尘干燥 后备用。煤的工业分析和元素分析参照 GB/ T 212 2001 煤的工业分析方法 和 GB/T 4762001 煤的 元素分析方法 测定， 煤尘的工业分析和元素分析见 表 1。 由表 1 可知， TX 煤的挥发分含量小于 10， 属 于无烟煤， 变质程度深； 水分含量为 1.29， 灰分含 量为 2.99， 水分和挥发分含量都非常低； 固定碳含 量高， 为 88.09， 氢和氧含量也都很低。 DOI10.13347/ki.mkaq.2019.12.005 基于响应面法的无烟煤煤尘降尘剂配方优化 阎杰 1， 2，刘兴隆1， 单豆豆1， 舒新前2，谢 军 1 （1.河北建筑工程学院 土木工程学院， 河北 张家口 075000； 2.中国矿业大学 化学与环境工程学院， 北京 100083） 摘要 为了改善煤尘表面的润湿效果， 添加表面活性剂以提高煤尘表面的润湿性， 采用响应面 分析法对降尘剂配方进行优化设计。 选取非离子表面活性剂烷基糖苷 APG （A） 、 阴离子表面活性 剂 SDBS （B） 和阳离子聚丙烯酰胺 PAM （C） 作响应变量， 以沉降时间 t 和透过率作为响应值， 按照 Box-Behnken 中心组合实验设计原理， 对无烟煤降尘剂进行了优化。结果表明， 煤尘润湿性最好 时各成分的最佳浓度为 0.15APG， 0.43SDBS 及 0.03CPAM， 沉降时间预测值为 10.761 9 s， 透过率预测值为 89.850 5， 可同时达到润湿和团聚的最佳状态。 关键词 润湿机理； 煤尘沉降； 表面活性剂； 响应面； 团聚； 降尘剂 中图分类号 TD712文献标志码 A文章编号 1003-496X （2019 ） 12-0018-05 Optimization of ula of Dust Remover for Anthracite Coal Dust Based on Response Surface ology YAN Jie1,2, LIU Xinglong1, SHAN Doudou1, SHU Xinqian2, XIE Jun1 （1.School of Civil Engineering, Hebei University of Architecture, Zhangjiakou 075000, China；2.School of Chemical and Environmental Engineering, China University of Mining and Technology（Beijing） , Beijing 100083, China） Abstract To improve the wetting effect of coal dust surface, surfactant is added to improve the wetting effect of coal dust surface. In this paper, the response surface analysis is used to optimize the design of the ula of dust remover. Taking nonionic surfactant APG （A） , anionic surfactant SDBS （B）and cationic surfactant CPAM （C）as response variables, with sedimentation time t and transmittance as response values, according to Box-Behnken center combination experiment design principle, the anthracite coal dust agent is optimized. The results show that the optimum concentration of each component is 0.15APG, 0.43SDBS and 0.03CPAM, the predicted value of sedimentation time is 10.761 9 s, and the predicted value of transmittance is 89.850 5, which can reach the optimal state of wetting and agglomeration at the same time. Key words wetting mechanism； coal dust sedimentation； surfactant； response surface ology； reunite； dust remover 基金项目 国家自然科学基金资助项目 （51074170） ； 2019 年河北 省教育厅青年基金资助项目 （QN2019218） 18 ChaoXing Vol.50No.12 Dec. 2019 第 50 卷第 12 期 2019 年 12 月 Safety in Coal Mines 2煤尘润湿机理 煤尘润湿过程包括粘湿、 铺展和浸湿 3 个过程， 煤尘的润湿过程如图 1。粘湿是与煤尘接触的气体 被液体取代的过程，铺展是液体自动在煤尘表面铺 展后挤掉气膜的过程；浸湿是固体完全进入液体 中，所有固-气界面完全被固-液界面取代的过程。 其中， 铺展过程是煤尘能否润湿的关键性环节[11]。 润湿剂由极性的亲水基（如-OH、 -COOH-等） 和非极性的疏水基 （如有机物的碳氢链等） 构成。润 湿剂溶于水时，分子完全被水分子包围，亲水基处 于水中，疏水基被排斥而延伸到空气中，润湿剂的 分子在水溶液表面形成紧密的定向排列，即界面吸 附层[12]。界面吸附层使水的表层分子与空气接触状 态发生变化，接触面积大大减小，导致水的表面张 力减小， 使水易于在煤尘表面铺展润湿。同时， 朝向 空气的疏水基与煤尘之间的吸附作用把尘粒带入水 中，界面吸附层能将低能的煤尘表面变为高能表 面，增强与水的亲和性，并且润湿剂能在液滴表面 形成细长的分子链，使液滴之间能发生凝聚现象， 加速了煤尘的沉降。 3表面活性剂的选择 润湿剂是选取适当的表面活性剂与水配成一定 浓度的溶液。由于煤的特殊性质，所选择的表面活 性剂必须是无毒无味并不可燃的试剂，并选择具有 易溶于水、 价格低廉， 环保型的表面活性剂为宜。基 于课题组对表面活性剂的研究成果及国内外学者的 研究基础，分别选择了阴离子、阳离子及非离子型 表面活性剂， 实验试剂及类型见表 2。 4响应面实验 1） 实验试剂。对于无烟煤， 表面活性剂的润湿 效果从大到小依次为 APG＞TX-6＞SDBS＞CTAB[13]。 为 了验证阴离子表面活性剂、阳离子表面活性剂与非 离子表面活性剂的复配效果，选取 APG、 SDBS 及 CPAM 作为表面活性剂复配进行实验分析。 2） 响应值测定方法。沉降法是指量取一定量的 试剂溶液至烧杯中， 将待测煤尘散落在溶液表面， 煤 尘层从接触液面到完全没入水中所需时间即为润湿 时间。该方法通过测定沉降时间表征煤尘的润湿 性， 并能直观的观察粉尘的润湿效果。 3）响应面实验设计。通过响应面软件 design expert 8.0.6 进行响应面分析， 响应面实验的因素与 水平见表 3。 4） 响应面实验结果及分析。响应面实验设计及 结果见表 4。 5润湿性响应面结果分析 5.1润湿性模型建立及方差分析 通过响应面软件 design expert 8.0.6.1 对表 4 中 数据进行回归分析， 获到了复配体系 （ABC） 对沉 降时间的回归方程 R19.980.26A3.46B2.17C-1.99AB1.97AC- 0.47BC-1.53A21.47B20.58C2 式中 R1为响应面体系中复配体现对沉降时间 的回归方程。 对沉降时间回归方程进行方差分析，润湿性二 表 1煤尘的工业分析和元素分析 水分灰分 挥发 分 固定 碳 碳氢硫氮氧 1.292.997.6388.0994.753.500.600.900.25 图 1煤尘的润湿过程 表 2实验试剂及类型 试剂类型试剂名称代号 阴离子型 十二烷基苯磺酸钠SDBS 月桂醇醚磷酸酯MOA-3P 阳离子型 十六烷基三甲基溴化铵CTAB 聚丙烯酰胺CPAM 非离子型 烷基多糖苷APG-0810 壬基酚聚氧乙烯醚-6TX-6 表 3响应面实验的因素与水平 变量 因素与水平 -101 APG 浓度 A/ SDBS 浓度 B/ CPAM 浓度 C/ 0.15 0.30 0.03 0.20 0.40 0.04 0.25 0.50 0.05 19 ChaoXing 第 50 卷第 12 期 2019 年 12 月 Safety in Coal Mines Vol.50No.12 Dec. 2019 试验号 APG 浓度/ SDBS 浓度/ CPAM 浓度/ 沉降 时间/s 渗透率 / 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 0.25 0.20 0.20 0.20 0.15 0.15 0.20 0.15 0.25 0.15 0.20 0.25 0.20 0.20 0.25 0.20 0.20 0.4 0.4 0.4 0.4 0.5 0.4 0.3 0.4 0.4 0.3 0.5 0.3 0.3 0.4 0.5 0.4 0.5 0.05 0.04 0.04 0.04 0.04 0.03 0.03 0.05 0.03 0.04 0.05 0.04 0.05 0.04 0.04 0.04 0.03 19.85 14.08 20.49 16.89 15.39 7.14 5.48 8.23 5.87 6.08 17.63 8.41 10.05 6.26 9.77 9.16 14.92 92.3 86.8 90.4 89.3 93.3 87.1 83.5 86.3 84.2 82.7 94.4 86.9 89.5 87.9 88.4 87.7 92.5 表 4响应面实验设计及结果 表 5润湿性二次模型方差分析表 变异 来源 离差 平方和 自由度均方F 值 模型185.60920.627.66 概率值 p 0.006 8 显著性 0.010 A B C AB AC BC A2 B2 C2 残差 失拟项 0.53 95.84 37.63 15.80 15.56 0.86 9.86 9.06 1.40 18.83 15.34 1 1 1 1 1 1 1 1 1 7 3 0.53 95.84 37.63 15.80 15.56 0.86 9.86 9.06 1.40 2.69 5.11 0.20 35.62 13.99 5.87 5.78 0.32 3.67 3.37 0.52 - 5.86 0.670 4 0.000 6 0.007 3 0.045 9 0.047 1 0.588 4 0.097 1 0.109 1 0.493 8 - 0.060 2 0.001 0.010 0.050 0.050 相关系数0.907 9 信噪比10.317 0 次模型方差分析见表 5。 由表 5 可知， 模型的相关系数 R20.907 9， 说明 响应值 （沉降时间） 90.79的变化来源于变量 APG、 SDBS、 CPAM， 该模型可以较好的反映因素与响应值 之间的关系。方程的 F 值为 7.66，概率 0.006 8＜ 0.01， 说明该模型是显著的， 失拟项的 F 值为 5.86， 概率为 0.060 2＞0.05， 说明失拟项不显著， 表明所得 模型拟合结果较好，实验误差小，可以用该模型对 不同试剂单体浓度配比条件下的润湿性进行预测。 信噪比是指信号对噪声的比例，方程所得信噪比 10.317＞4，再次说明该模型可以用来分析和预测复 配溶液润湿性较高时的最优配比。 由表 5 中显著性可知，参数 B、 C、 AB、 AC 是模 型中的显著模型参数，说明 SDBS、 CPAM 在复配体 中， 对煤尘润湿性起主导作用； 其中 CPAM 作为黏 结剂，依靠氢键作用团聚煤尘的同时也起到了润湿 煤尘的作用； APG/SDBS、 APG/CPAM 的交互作用进 一步提高了煤尘的润湿性。 5.2润湿性响应面图形分析 响应三维图是根据所得方程，各因素与响应值 所构成的三维空间曲面图， 可以清晰直观的看到各因 素对响应值的影响，并分析因素之间的相互作用关 系。响应面三维图是指 1 个变量在中心水平情况下， 另外 2 个变量的变化趋势及对响应值的影响。 为了考察 3 个试剂单体对润湿性的影响及两两 试剂之间的交互作用，对响应面图形进行分析。试 剂浓度对沉降时间的响应面三维图如图 2。 图 2试剂浓度对沉降时间的响应面三维图 20 ChaoXing Vol.50No.12 Dec. 2019 第 50 卷第 12 期 2019 年 12 月 Safety in Coal Mines 表 6团聚性二次模型方差分析表 变异 来源 离差 平方和 自由度均方F 值概率值 p 显著性 模型 A B C AB AC BC A2 B2 C2 残差 失拟项 173.47 0.72 84.50 28.88 20.70 19.80 4.20 10.08 3.82 1.53 10.36 2.26 9 1 1 1 1 1 1 1 1 1 7 3 19.27 0.72 84.50 28.88 20.70 19.80 4.20 10.08 3.82 1.53 1.48 0.75 13.02 0.49 57.08 19.51 13.98 13.38 2.84 6.81 2.58 1.03 - 0.37 0.001 4 0.508 1 0.000 1 0.003 1 0.007 3 0.008 1 0.135 9 0.034 9 0.152 2 0.343 4 - 0.779 4 0.010 0.001 0.010 0.010 0.010 0.050 相关系数 信噪比 0.943 6 12.966 0 从图 2 （a） 可以看出， APG 和 SDBS 之间存在重 要的交互作用， 随着 SDBS 的浓度增加时， APG 浓度 可以适当的减小， 反之亦然。结合方差分析可知， 二 者间的交互作用对煤尘的润湿性显著。 从图 2 （b） 可以看出， APG 与 CPAM 之间存在重 要的交互作用， APG 浓度的变化对沉降时间的相对 影响较小， 浓度减小， 沉降时间略有减小； CPAM 对 沉降时间的影响比较明显，随着浓度增加，沉降时 间逐渐减小， 润湿效果提高。 从图 2 （c）可以看出， 二者之间无明显交互作 用， SDBS 浓度增加， 沉降时间减小， 降幅在 6～10 s 之间； CPAM 对沉降时间的影响比较明显， 随着浓度 增加，沉降时间先减小后逐渐增加，可能由于黏结 剂浓度越高，煤尘表面分子间的静电斥力增加， 不 利于煤尘表面的润湿。 5.3润湿性最优化条件 通过软件分析可知，煤尘润湿性最好时各成分 的最佳浓度为 阳离子聚丙烯酰胺 （CPAM） 0.04， 十二烷基苯磺酸钠 （SDBS） 0.40， 烷基糖苷 （APG） 0.20。在此浓度配比下， 模型预测的复配体的沉降 时间为 6.26 s。 6团聚性响应面结果分析 6.1团聚性模型建立及方差分析 通过响应面软件 design expert 8.0.6 对表中数 据进行回归分析， 获到了复配体系 （ABC） 对透过 率的回归方程 R288.420.30A3.25B1.90C-2.27AB2.22AC- 0.12BC-1.55A20.95B20.60C2 式中 R2为响应面体系中复配体现对透过率的 回归方程。 对透过率回归方程作进一步分析，团聚性二次 模型方差分析见表 6。 由表 6 可知， 模型的相关系数 R20.943 6， 说明 响应值 94.36的变化来源于所选变量 APG、 SDBS、 CPAM、 APG/SDBS 及 APG/CPAM 的影响，该方程可 以较好的反映因素与响应值之间的关系。方程的 F 值为 13.02， 概率 0.001 4＜0.01， 说明该模型是显著 的， 失拟项的 F 值为 0.37， 概率为 0.779 4＞0.05， 说 明失拟项不显著，表明所得方程拟合结果较好， 实 验误差小，可以用该方程对不同试剂单体浓度配比 条件 下的 透过率进行 预 测 。方 程所 得信 噪 比 12.966＞4，再次说明该方程可以用来分析和预测复 配溶液的团聚性较高时的最优配比。 由表 6 中显著性可知， 参数 B、 C、 AB、 AC、 C2是 模型中的显著模型参数，即 SDBS、 CPAM 对团聚影 响很大，提高了煤尘的团聚性，并且试剂间 APG/ SDBS 及 APG/CPAM 的交互作用对煤尘团聚影响也 较大。因此，在反应过程中对煤尘团聚起主导作用 的依然是黏结剂，而表面活性剂在一定程度上提高 了黏结剂在煤尘表面的吸附作用。 6.2团聚性响应面图形分析 为了考察 3 个试剂单体对团聚性的影响及两两 试剂之间的交互作用，对响应面图形进行分析。试 剂浓度对渗透率的响应面三维图如图 3。 从图 3 （a） 可以看出， 二者之间具有明显的交互 作用， APG 浓度的变化对透过率的相对影响较大， 随着浓度的增加， 透过率呈先升高后减小的趋势， 且 变化幅度较大； SDBS 对透过率的影响较大，浓度增 加， 透过率明显提高， 浓度达到 0.5时， 透过率达到 最大值， 团聚效率效果显著。 从图 3 （b） 可以看出， 二者之间有重要的交互作 用， 意味着， 当 APG 浓度增加时， CPAM 浓度可以适 当的减小， 反之亦然。 从图 3 （c）可以看出， 二者之间无明显交互作 用， SDBS 和 CPAM 浓度增加，透过率都有明显的提 高， 且二者浓度达到最大值时， 透过率达到 90左 右， 团聚效果最好。 6.3团聚性最优化条件 通过软件分析可知，煤尘团聚性最好时各成分 的最佳浓度为 烷基糖苷 （APG） 0.20， 十二烷基苯 21 ChaoXing 第 50 卷第 12 期 2019 年 12 月 Safety in Coal Mines Vol.50No.12 Dec. 2019 表 7最优化条件实验验证 实验号沉降时间/s透过率/ 1 2 3 均值 预测值 11.15 11.18 10.21 10.85 10.76 89.40 90.52 90.41 90.11 89.85 图 3试剂浓度对渗透率的响应面三维图 磺酸钠（SDBS） 0.40，阴离子聚丙烯酰胺 （CPAM） 0.04。在此浓度配比下， 模型预测的复配体的透过 率为 90.4。 7降尘剂最优化条件及实验验证 综合表 5、 表 6 的实验结果， 同时达到润湿团聚 效果均优的试剂浓度为烷基糖苷 （APG） 0.15， 十二 烷基苯磺酸钠 （SDBS） 0.43，阳离子聚丙烯酰胺 （CPAM） 0.03。在此浓度配比下， 模型预测的沉降 时间为 10.761 9 s， 透过率为 89.850 5。 为了验证响应面分析法对实验结果预测的准确 性，采用预测浓度进行了 3 组平行实验。实验中， APG 为 0.15， SDBS 为 0.43， CPAM 为 0.03。最 优化条件实验验证见表 7。 由表 7 中数据可知， 3 次实验结果及平均值与 模型预测值接近，进一步说明了所得模型的可靠性 和准确性。因此， 对于 TX 煤尘， 当试剂单体浓度分 别为 APG 0.15， SDBS 0.43， 及 CPAM 0.03时， 可同时达到润湿和团聚的最佳状态。 8结论 1） 选用响应面分析法考察 APG、 SDBS、 CPAM浓 度对煤尘润湿性的影响，建立了试剂与沉降时间的 回归模型， 模型的相关系数 R20.907 9， 方程的 F 值 为 7.66，概率 0.006 8＜0.01，说明模型拟合结果较 好； 响应面图形分析可知， APG 和 SDBS 之间存在重 要的交互作用，对润湿性影响显著， SDBS 和 CPAM 对煤尘润湿性起主导作用。阳离子聚丙烯酰胺 （CPAM） 0.04，十二烷基苯磺酸钠（SDBS） 0.40， 烷基糖苷 （APG） 0.20。在此浓度配比下， 模型预测 的复配体的沉降时间为 6.26s。 2） 响应面分析法分析 APG、 SDBS、 CPAM 浓度对 煤尘团聚性的影响，建立了试剂与透过率的回归模 型，模型的相关系数 R20.943 6，方程的 F 值为 19.27， 概率 0.001 4＜0.01， 说明模型拟合结果较好； 响应面图形分析可知， APG 和 CPAM 之间存在重要 的交互作用，对团聚性影响较小， SDBS 和 CPAM 对 煤尘团聚性起主导作用；模型得到的团聚性最优条 件为 0.20APG， 0.50SDBS 及 0.05CPAM。在此 浓度配比下， 模型预测的复配体的透过率为 90.4。 3） 煤尘润湿和团聚效果最优的试剂复配浓度为 0.15APG， 0.43SDBS 及 0.03CPAM， 沉降时间预 测值为 10.761 9 s， 透过率预测值为 89.850 5 。采 用最优预测浓度进行实验， 结果表明， 3 次实验结果 与模型预测值接近， 进一步说明所得模型的准确性。 参考文献 ［1］ 彭小兰， 吴超.化学抑尘剂新进展研究 ［J］ .中国安全生 产科学技术， 2005， 1 （5） 44-47. ［2］ 张文案， 霍磊霞， 刘海龙， 等.复合型煤尘抑制剂的制 备及性能研究 ［J］ .煤化工， 2009， 5 （3） 21-24. ［3］ 刘邱祖， 韩振南， 王志坚， 等.呼吸性粉尘润湿机理及 润湿剂复配实验研究 ［J］ .中国粉体技术， 2014， 20 （2） 1-5. ［4］ 范鹏飞， 刘邱祖.液滴表面张力对煤尘润湿影响的数 （下转第 27 页） 22 ChaoXing Vol.50No.12 Dec. 2019 第 50 卷第 12 期 2019 年 12 月 Safety in Coal Mines 离散元模拟 ［J］ ．辽宁工程技术大学学报 （自然科学 版） ， 2016， 35 （9） 897－901． ［4］ 张振南， 茅献彪， 郭广礼．松散岩块压实变形模量的试 验研究 ［J］ ．岩石力学与工程学报， 2003， 22 （4） 578. ［5］ 张振南， 缪协兴， 葛修润．松散岩块压实破碎规律的试 验研究 ［J］ ．岩石力学与工程学报， 2005， 24 （3） 451. ［6］ 题正义， 秦洪岩， 李树兴．矸石充填的压实特性试验分 析 ［J］ ．水资源与水工程学报， 2012， 23 （4） 129－131． ［7］ 黄艳利， 张吉雄， 张强， 等．充填体压实率对综合机械 化固体充填采煤岩层移动控制作用分析 ［J］ ．采矿与 安全工程学报， 2012， 29 （2） 162－167． ［8］ 马文强， 王同旭， 曲孔典．基于薄板模型的高韧性煤层 难冒放机理分析 ［J］ ．采矿与安全工程学报， 2017， 34 （4） 644－649． ［9］ 付建新， 宋卫东， 谭玉叶．岩体力学参数对巷道变形特 性的影响程度分析 ［J］ ．浙江大学学报 （工学版） ， 2017， 51 （12） 2365－2372. ［10］ 严秋荣， 冯君， 杨涛， 等．节理岩体力学参数确定的数 值试验方法 ［J］ ．同济大学学报 （自然科学版） ， 2017， 45 （2） 188－194． ［11］ 王泮飞， 刘国磊， 袁承录， 等．北皂煤矿油页岩上行开 采对软岩巷道的影响分析及支护对策 ［J］ ．煤炭工 程， 2011， 43 （7） 53－55． ［12］ 吴琼． 复杂节理岩体力学参数尺寸效应及工程应用 研究 ［D］ ．武汉 中国地质大学， 2012． ［13］ 崔臻， 冷先伦， 朱泽奇， 等．非贯通随机节理岩体的结 构效应对地下洞室地震响应的影响 ［J］ ．岩土力学， 2014， 35 （S2） 645－652． ［14］ 朱杰．节理岩体边坡的关键块体失稳概率和可靠度 研究 ［D］ ．南京 河海大学， 2006． ［15］ 刘海军．基于蒙特卡罗法的岩体裂隙网络模型及渗 透张量的研究 ［D］ ．哈尔滨 哈尔滨工业大学， 2011． ［16］ 李满枝， 王洪涛， 张广路．蒙特卡罗法在二重积分中 的改进算法 ［J］ ．海南师范大学学报 （自然科学版） ， 2010， 23 （3） 242－244． 作者简介 王泽雨 （1994） ， 男， 江苏泗洪人， 在读硕士 研究生， 主要研究方向为矿山压力与岩层控制。 （收稿日期 2018-10-18； 责任编辑 朱蕾） 值模拟和实验研究 ［J］ ．中国粉体技术， 2015， 21 （2） 86－89． ［5］ 张小良， 陈建华．矿山粉尘防治技术及其在掘进工作 面的应用 ［J］ ．煤炭科学技术， 2006， 34 （12） 38－41． ［6］ 程卫民， 聂文， 周刚， 等．煤矿高压喷雾化粒度的降尘 性能研究 ［J］ ．中国矿业大学学报， 2011， 40 （2） 185. ［7］ Z Xi, M Jiang, J Yang. 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