煤的瓦斯吸附动力学机制及温度效应_位乐.pdf

第 51 卷第 8 期 2020 年 8 月 Safety in Coal Mines Vol.51No.8 Aug. 2020 煤的瓦斯吸附动力学机制及温度效应 位乐 （中煤科工集团重庆研究院有限公司， 重庆 400037） 摘要 基于煤对瓦斯的多层吸附假设， 推导了煤中瓦斯的多层吸附理论， 并采用此理论对煤的 瓦斯吸附试验规律进行拟合分析。结果表明 煤对瓦斯的多层吸附理论很好地拟合瓦斯等温吸 附， 拟合相关性均达到 0.99 以上； 煤体表面单层吸附瓦斯体积 Vm随温度降低而线性增大； 煤的 吸附热 Q 和瓦斯凝聚热 QL差值 （Q-QL） 与温度 T 线性相关； 瓦斯在煤表面吸附层数 n 随温度降 低线性增大。 关键词 环境温度； 多层吸附理论； 吸附/解吸速率； 吸附层； 变质程度； 吸附等温线 中图分类号 TD712文献标志码 A文章编号 1003-496X （2020 ） 08-0007-05 Kinetic Mechanism and Temperature Effect of Coal Gas Adsorption WEI Le （China Coal Technology and Engineering Group Chongqing Research Institute Co., Ltd., Chongqing 400037, China） Abstract Based on the multi-layer assumption of gas adsorption in coal, the multi-layer adsorption theory of gas in coal is deduced, with this theory, the test laws of gas adsorption are fitted, and the theoretical analysis are carried out. The results show that the multi-layer adsorption theory of gas is well fitted by gas adsorption isotherm, and the fitting correlation can reach more than 0.99. On the surface of coal body, the gas monolayer adsorption volume Vmincreases linearly with temperature decreasing. The difference value of adsorption heat Q and gas condensation heat QLis linear correlation with temperature T. The number of gas adsorption layers on coal surface increases linearly with temperature decreasing. Key words ambient temperature; multi-layer adsorption theory; adsorption / desorption rate; adsorbed layer; metamorphic degree; adsorption isotherm DOI10.13347/ki.mkaq.2020.08.002 位乐.煤的瓦斯吸附动力学机制及温度效应 ［J］ .煤矿安全， 2020， 51 （8） 7-11， 16. WEI Le. Kinetic Mechanism and Temperature Effect of Coal Gas Adsorption ［J］ . Safety in Coal Mines, 2020, 51 （8） 7-11, 16. 移动扫码阅读 基 金 项 目 “ 十 三 五 ” 国 家 重 点 研 发 计 划 资 助 项 目 （2018YFC0808001） 煤对瓦斯的吸附能力是影响煤层含气量的关键 因素之一，因此，研究煤对瓦斯的吸附特性是揭示 煤层瓦斯运移和积聚规律，准确预测瓦斯含量的关 键[1]。影响煤吸附瓦斯能力大小的因素主要有温度、 压力、 水分、 煤级等， 众多学者也对此开展研究， 得 到了大量有益结果[2-3]。其中温度对煤中瓦斯吸附的 影响试验成果众多[4-11]， 即瓦斯吸附量随温度升高而 减少。换而言之， 随着温度降低， 煤的瓦斯吸附能力 增强。基于此， 提出冷冻取心的技术思想， 即人造低 温取心，其中，低温环境煤的瓦斯吸附解吸特性是 研究的关键内容[12-14]。由此， 针对不同变质程度煤在 常温 （煤层温度） 及低温 （0 ℃以下） 环境下的吸附特 性开展理论和试验研究。由于煤表面分子受力不对 称而引起过剩能量，当煤表面从外部空间吸引瓦 斯， 其表面分子受力不平衡减弱， 表面自由能减小， 此即煤吸附瓦斯的根本动力[15]。 已有研究表明， 煤吸 附瓦斯放出的热量近似于瓦斯凝聚热[2,16-17]， 符合物 理吸附特点； 同时， 随温度升高， 煤中瓦斯吸附量逐 渐减小， 也符合物理吸附的特点[9,18]； 由此， 煤对瓦斯 的吸附是物理吸附。由于固体对气体物理吸附的主 要作用力是 Van den Waals 力，则被吸附的气体分 子和游离气体分子之间还存在着 Van den Waals 力，因此可以继续进行吸附，所以物理吸附可以是 多层的。而基于单分子层假设的吸附模型虽然得到 7 ChaoXing 第 51 卷第 8 期 2020 年 8 月 Safety in Coal Mines Vol.51No.8 Aug. 2020 一定应用，但在拟合煤吸附甲烷效果评价中，其拟 合效果最差[19-20]。基于煤吸附瓦斯的多分子层假设， 从煤中瓦斯吸附/解吸动力学出发， 理论分析了煤中 瓦斯多层动态吸附平衡特性。同时，在不同环境温 度 （30、 20、 -10、 -20、 -30 ℃） 下， 测试不同变质程度 煤的瓦斯吸附规律，并根据理论对煤的瓦斯吸附特 性进行分析。 1煤的瓦斯多层吸附理论 煤是一种含有复杂孔隙结构的多孔介质体， 其 巨大的比表面积对瓦斯具有极强的吸附能力。在煤 吸附瓦斯的过程中，也伴随着瓦斯的解吸过程， 当 达到吸附平衡后，瓦斯吸附量等于解吸量，即煤的 瓦斯吸附/解吸处于动态平衡。为此， 对煤的瓦斯吸 附动态平衡特性进行理论分析。 1.1基本假设 1） 瓦斯在煤的表面单层吸附后， 由 Van der waala 力 （范德华力） 作用可再吸附第 2 层、 第 3 层、 。 2） 相邻吸附层之间存在动态吸附/解吸平衡， 可 在上一层吸附满之后吸附下一层。 3） 第 1 层以后由 Van der waala 力作用吸附， 因 而各层吸附热均近似等于瓦斯的凝聚热。 1.2多层动态吸附平衡理论 瓦斯达到吸附平衡后， 假设煤表面覆盖度 （吸附 面积百分比） 为 θ0， 而第 1 层、 第 2 层、 第 3 层、 的 覆盖度分别为 θ1、 θ2、 θ3、 ， 因为各层间处于动态平 衡， 则第 i 层的瓦斯吸附和解吸速率相同， 即 kaipθi-1kdiθi（1） 式中 p 为吸附平衡压力； kai、 kdi分别为第 i 层 吸附和解吸速率。 根据 Arrhenius 经验公式， 第 i 层速率常数 kdi与 温度 T 的关系可表示为 kdikie -E/ （RT） （2） 式中 ki为指前因子； T 为环境温度； E 为各层瓦 斯吸附表观活化能； R 为气体常数。 对于式 （2） ， 当 i1 时 （第 1 层吸附） ， 煤体表面 直接作用于瓦斯分子， E 近似等于吸附热 Q， 即 E≈ Q；当 i＞1 时（第 2 层以上瓦斯吸附） ，吸附主要是 Van der waala 力 （范德华力） 作用， E 近似等于瓦斯 凝聚热 QL， 即 E≈QL。则由式 （1 ） ～式 （2 ） 可得 kaipθi-1kie -E/ （RT） θi （i1， E＝Q； i＞1,E＝QL）（3） 由式 （3） 可得 θi＝ （kai／ki） e E/ （RT） pθi-1 （i1， E＝Q； i＞1,E＝QL）（4） 由式 （4） 推理可得 θ1＝Cxθ0 θ2＝Cx 2 θ0 θ3＝Cx 3 θ0 θi＝Cx i θ0 ■ ■ ■ ■ ■ ■ ■ ■ ■ ■ ■■ ■ ■ ■ ■ ■ ■ ■ ■ ■ ■ ■■ ■ （5） 式中 x 和 C 为参数变量。 x kai ki e QL/ （RT） p C ka1 k1 ki kai e （Q－QL） / （RT） （6） 若瓦斯在煤表面吸附 n 层， 则 n i 0 Σθiθ0（1C n i i Σx i） 1 θ0 （1C n i i Σx i）-1 （7） 设煤体表面单层吸附瓦斯体积为 Vm， 则第 i 层 吸附瓦斯体积 Vi为 ViiVmθi 总吸附量 V 为 V n i 1 ΣViVm n i 1 Σiθi（8） 将 x 代入式 （8） ， 得 VVm n i 1 ΣiCx i θ0VmCθ0 n i 1 Σix i （9） 将式 （7） 代入式 （9 ） ， 整理得 V Vm C （1C n i 1 Σx i）-1 n i 1 Σix i （10） 对式 （10 ） 幂指数求和后， 整理得 V Vm C x 1- （n1） x n nx n1 ［］ （1-x）1 （C-1） x-Cx n1 ［］ （11 ） 当瓦斯压力 p 达到饱和蒸汽压 p0时， 瓦斯在煤 表面呈液态， 这时 V→∞， 则 x→1， 由式 （6） 可得 kai ki e QL/ （RT） p01（12） 将式 （12 ） 与式 （6） 比较， 可得 xp/p0（13） 8 ChaoXing 第 51 卷第 8 期 2020 年 8 月 Safety in Coal Mines Vol.51No.8 Aug. 2020 表 1煤参数测定结果 Table 1The testing results of coal parameters WY PM QF 2.24 1.53 1.01 8.68 7.14 11.01 8.47 11.84 36.04 1.61 1.43 1.40 1.35 1.28 1.28 15.86 10.35 8.52 水分 / 灰分 / 挥发分 / 真相对密 度/ （g cm-3） 视相对密 度/ （g cm-3） 孔隙率 / 煤样 图 1瓦斯吸附试验系统示意图 Fig.1Diagram of gas adsorption system 将式 （13） 代入式 （11 ） ， 可得 V VmCp1- （n1） （p/p0） n n （p/p0） n1 ［］ （p0-p）1 （C-1） （p/p0） -C （p/p0） n1 ［］ （14） 甲烷的临界温度是 Tc190.6 K[21-22]， 在高于临界 温度的试验温度下，压力再高也不能液化，故而在 此采用虚拟甲烷饱和蒸汽压 p0 [23-24]， 其计算式可表 示为[25-26] p0pc（T/Tc） 2 （15） 式中 pc为甲烷临界压力， 取 4.62 MPa[21]。 2不同温度煤的瓦斯吸附试验 2.1试验煤样及试验方法 1） 试验煤样。选取无烟煤 （WY） （焦作九里山） 、 贫煤 （PM） （新元） 和气肥煤 （QF） （潘北） 3 种变质程 度煤样，新鲜煤样密封保存后送实验室，根据试验 要求 （GB/T 195602004 ） ， 在室内将煤样破碎、 粉碎 和筛分， 制作粒度 60～80 目 （180～250 μm） 煤样， 烘 干 （含水率为 0） 。同时， 依照 GB/T 2122008 煤的 工业分析方法测试煤样参数，根据 GB/T 217 2008煤的真相对密度测定方法和 GB/T 6949 1998 煤的视相对密度测定方法 测试煤样的真相对 密度和视相对密度，进而得到煤的孔隙率。煤参数 测定结果见表 1。 2） 试验方法。为了测试不同温度煤样对瓦斯的 吸附规律，采用自制高低温吸附装置进行，瓦斯吸 附试验系统示意图如图 1。 试验分为以下 5 个过程 ①将 60～80 目的空气干燥基煤样称重后放入多功 能煤样罐 4 中， 并将煤样罐放入温度控制系统中； ② 煤样真空脱气， 直至罐中真空度低于 10 Pa； ③根据 试验方案，在温控系统中设定某一温度并维持稳 定； ④按照 GT/T 195602008 煤的高压等温吸附 试验方法 ， 在此温度下进行煤的瓦斯吸附量测试； ⑤重新设置温度， 重复试验步骤②～步骤④， 得到此 煤样不同温度下吸附规律；⑥更换煤样，重复上述 试验步骤①～步骤⑤，得到不同变质程度煤样在不 同温度下的吸附规律。 2.2煤的吸附试验结果 试验煤样设定温度为-30、 -20、 -10、 20、 30 ℃， 3 种变质程度煤样在不同温度下的瓦斯吸附规律如图 2。从图 2 可知， 不同温度下， 煤的瓦斯吸附量均随 吸附平衡压力增大而增大。且在同一瓦斯吸附平衡 压力下，不同变质程度煤的瓦斯吸附量均随着温度 降低而增大。这是因为这是因为甲烷分子在煤中的 吸附是吸附和解吸的动态过程，当吸附在煤表面的 甲烷分子获得足够能量时，脱离煤表面变成游离分 子。但降低温度降低了吸附瓦斯的能量水平，被吸 附的瓦斯无法获得足够的能量脱离吸附质成为游离 气体， 煤表面也将吸附更多的瓦斯分子， 即降低温度 促进了瓦斯吸附， 瓦斯吸附量增大。 3煤的瓦斯吸附动力学分析 根据式 （15 ） 和设定煤吸附试验温度， 可计算得 到甲烷虚拟饱和蒸汽压，不同试验温度甲烷虚拟饱 和蒸汽压见表 2。 根据式 （15 ） 和表 2 对不同变质程度煤样在不同 温度下的瓦斯吸附规律进行拟合， 拟合参数见表 3。 从图 2 和表 3 可以看出，采用瓦斯吸附动态平衡时 推导的煤中瓦斯吸附函数关系式 （15 ） 能够很好地拟 合瓦斯等温吸附， 拟合相关性均达到 0.99 以上。同 时， 从图 2 还可以看出， 同一变质程度煤， 不同温度 时吸附等温线形式一样， 均属于第Ⅰ类吸附等温线， 但不同温度下吸附量不同， 同一吸附平衡压力下， 随 着煤的温度降低， 瓦斯吸附量增大。 煤体表面单层吸附瓦斯体积 Vm如图 3。从图 3 可知，不同变质程度煤体表面单层吸附瓦斯体积为 9 ChaoXing 第 51 卷第 8 期 2020 年 8 月 Safety in Coal Mines Vol.51No.8 Aug. 2020 图 3煤体表面单层吸附瓦斯体积 Vm Fig.3Gas monolayer adsorption volume on coal body surface 表 3拟合参数 Table 3Fitting parameters 煤样温度/℃VmCnR2 WY PM QF 31.747 78 32.831 03 36.568 66 38.107 94 39.628 63 29.294 78 30.584 77 32.574 69 33.487 37 34.717 8 18.383 58 19.061 86 22.346 5 23.156 02 23.212 19 18.893 50 23.242 58 49.467 79 63.430 19 82.119 05 8.325 31 10.672 47 21.157 06 29.037 61 36.205 77 4.082 73 5.453 10 10.830 63 13.635 24 18.301 11 1.267 33 1.296 04 1.392 28 1.416 01 1.432 10 1.243 61 1.263 47 1.346 71 1.375 80 1.399 80 1.198 97 1.225 91 1.289 10 1.321 25 1.338 75 0.998 58 0.999 17 0.999 76 0.999 66 0.999 69 0.999 29 0.997 28 0.998 67 0.997 16 0.994 29 0.997 55 0.996 80 0.999 28 0.999 13 0.998 98 30 20 -10 -20 -30 30 20 -10 -20 -30 30 20 -10 -20 -30 图 2不同温度下的煤的瓦斯吸附等温线 Fig.2Adsorption isotherm at different temperatures 表 2不同试验温度甲烷虚拟饱和蒸汽压 Table 2Virtual saturated vapor pressure of methane in different experimental temperatures 试验温度/K甲烷虚拟饱和蒸汽压/MPa 243.16 253.16 263.16 293.16 303.16 7.519 353 8.150 540 8.807 161 10.929 630 11.687 990 Vm均随温度降低而线性增大，且变质程度越高， 同 一温度时 Vm值越大。 参数 C 随温度变化规律如图 4。 从图 4 可知， 拟 合参数值 C 值随着温度的降低呈指数增大。采用式 （7） 对参数 C 进行拟合， 不同变质程度煤的 C 随温 度的变化规律如图 4， 由其拟合关系可知， 不同变质 程度煤的吸附热 Q 和瓦斯凝聚热 QL与温度 T 线性 相关， 即 （Q-QL） / （RT） 基本相同， WY、 PM 和 QF 分别 为 1 757.98、 1 752.42 和 1 758.06，这充分说明了 （Q-QL） 随温度降低线性减小。同时， 不同变质程度 煤的吸附速率存在差别， 即 （ka1 ki） / （k1 kai） 不同， 煤 的变质程度越高， 此值越大。 瓦斯在煤表面吸附层数 n 随温度变化规律如图 5。从图 5 可以看出， 不同变质程度煤对瓦斯的吸附 均为多层吸附 （n1） ， 在第 1 层吸附饱和情况， 第 2 层吸附未达到吸附饱和 （2n1） 。但随着温度降低， 煤对瓦斯吸附量增大， 其第 2 层吸附饱和度增大， 即 n 值随温度降低而增大， 且同样温度下， 煤的变质程 10 ChaoXing 第 51 卷第 8 期 2020 年 8 月 Safety in Coal Mines Vol.51No.8 Aug. 2020 图 5瓦斯在煤表面吸附层 n 随温度变化规律 Fig.5The number of gas adsorption layer on coal surface 图 4参数 C 随温度变化规律 Fig.4The change laws of parameters C with temperature 度越高， n 值越大。 4结论 1） 煤对瓦斯的多层吸附理论很好地拟合瓦斯等 温吸附， 拟合相关性均达到 0.99 以上。 2） 不同变质程度煤体表面单层吸附瓦斯体积均 随温度降低而线性增大。 3） 不同变质程度煤的吸附热和瓦斯凝聚热差值 与温度线性相关。 4 ） 瓦斯在煤表面吸附层数随温度降低线性增大。 参考文献 ［1］ 张晓东， 秦勇， 桑树勋.煤储层吸附特征研究现状及展 望 ［J］ .中国煤田地质， 2005， 17 （1） 16-21. ［2］ 崔永君， 张庆玲， 杨锡禄.不同煤的吸附性能及等量吸 附热的变化规律 ［J］ .天然气工业， 2003， 23 （4） 130. ［3］ 张小东， 张子戌.煤吸附瓦斯机理研究的新进展 ［J］ .中 国矿业， 2008， 17 （6） 70-72. ［4］ Peter J Crosdale, Tim A Moore, Tennille E Mares. 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Thermodynamic description of the （下转第 16 页） 11 ChaoXing 第 51 卷第 8 期 2020 年 8 月 Safety in Coal Mines Vol.51No.8 Aug. 2020 作者简介 冯康武 （1983） ， 陕西渭南人， 副研究员， 重 庆大学在读博士研究生，主要研究方向为煤矿及隧道瓦斯 防治。 （收稿日期 2020-03-19； 责任编辑 王福厚） 切破坏结合的复合破坏； 当软煤分层倾角在 90时， 破坏类型主要是交界面滑动和拉伸的层裂破坏。 参考文献 ［1］ 涂庆毅.构造煤表观物理结构及煤与瓦斯突出层裂发 展机制研究 ［D］ .徐州 中国矿业大学， 2019. ［2］ 康向涛， 黄滚， 邓博知， 等.模拟原煤的相似材料试验 研究 ［J］ .东北大学学报 （自然科学版） ， 2015 （1） 138. ［3］ 张飞燕， 韩颖， 杨志龙.软煤力学参数的一种估算方法 ［J］ .煤矿安全， 2013， 44 （4） 13-16. ［4］ 张庆贺， 杨科， 袁亮， 等.吸附性气体对构造煤的损伤 效应试验研究 ［J］ .采矿与安全工程学报， 2019 （5） 995-1001. ［5］ 王刚， 王锐， 武猛猛.渗透压-应力耦合作用下煤体常 规三轴试验的颗粒流模拟 ［J］ .岩土力学， 2016 （6） 538-546. ［6］ 高瑞元， 蒋承林， 孟京京.石门揭煤过程颗粒流模拟的 探讨 ［J］ .煤矿安全， 2014， 45 （1） 147-151. ［7］ 张荣.复合煤层水力冲孔卸压增透机制及高效瓦斯抽 采方法研究 ［D］ .徐州 中国矿业大学， 2019. ［8］ 陈宇龙， 张宇宁， 李科斌， 等.单轴压缩下软硬互层岩 石破裂过程的离散元数值分析 ［J］ .采矿与安全工程 学报， 2017 （4） 795-802. ［9］ 蒋昱州， 朱杰兵， 王瑞红.软硬互层岩体卸荷蠕变力学 特 性 试 验 研 究［J］ . 岩 石 力 学 与 工 程 学 报 ， 2012 （4） 778-784. ［10］ 姚池， 李瑶， 姜清辉， 等.应力作用下软硬互层岩石破 裂过程的细观模拟 ［J］ .岩石力学与工程学报， 2015 （8） 1542-1551. ［11］ 殷鹏飞.层状复合岩石试样力学特性单轴压缩试验 与颗粒流模拟研究 ［D］ .徐州 中国矿业大学， 2016. ［12］ 何忠明， 彭振斌， 曹平， 等.层状岩体单轴压缩室内试 验分析与数值模拟 ［J］ .中南大学学报 （自然科学 版） ， 2010 （10） 1906-1912. process of gas liberation from a coal bed ［J］ . 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