温度－压力－吸附和煤与瓦斯突出的关系探讨_李东.pdf

第 51 卷第 5 期 2020 年 5 月 Safety in Coal Mines Vol.51No.5 May 2020 温度－压力－吸附和煤与瓦斯突出的关系探讨 李东， 张学梅， 郝静远， 马青华 （西安思源学院 能源及化工大数据应用教学研究中心， 陕西 西安 ７１００３８） 摘要利用沁水盆地大宁煤矿的原生煤和构造煤系列等温吸附实验数据求各自温度－压力－吸 附之间的相互关系。 结果证实吸附过程是放热过程。 定义了等量吸附焓、 单位等量吸附焓和单位 等量解吸焓。计算出在吸附量均为 ４５ ｃｍ３/ｇ 时， 构造煤的单位等量解吸吸热比原生煤要少吸热 ０．１５８ ｋＪ/ （ｍｏｌ ｃｍ３ ｇ） 。 相较于原生煤， 构造煤优先解吸； 相较于放热过程， 埋深强化解吸； 相较于 原生煤， 构造煤更容易从环境中吸入解吸所需的能量； 相较于原生煤， 构造煤自身的低渗透率和 低坚固性系数更容易导致煤与瓦斯突出的发生。 关键词原生煤； 构造煤； 温度－压力－吸附方程； 单位等量解吸焓； 煤与瓦斯突出 中图分类号TD712文献标志码A文章编号１００３－４９６Ｘ（２０２０）０５－0021-06 Discussion on Relationship Between Temperature-Pressure-Adsorption and Coal and Gas Outburst LI Dong, ZHANG Xuemei, HAO Jingyuan, MA Qinghua （Energy compared with the exothermic process, the buried depth strengthens the desorption; compared with the raw coal, the deed coal is easier to extract the necessary energy for desorption from the environment. Compared with raw coal, the low permeability and low firmness coefficient of deed coal are more likely to lead to coal and gas outburst. Key words raw coal; deed coal; temperature-pressure-adsorption equation; unit isosteric enthalpy of desorption; coal and gas outburst 煤与瓦斯突出事故是煤矿中最严重的灾害之 一。近年来， 随着煤层开采深度以每年 20 m 的速度 向深部发展导致采掘面冲击地压和煤与瓦斯突出 2 种动力灾害之间的相互影响越来越加剧，其产生的 机理变得更加错综复杂，监测预警以及防治难度更 大。为了确定煤与瓦斯突出事故灾变机理，寻找灾 变敏感指标，有探索煤的破坏程度、煤的坚固性系 数、瓦斯放散初速度和煤层瓦斯压力等单项指 标[1-5]， 也有研究煤层区域突出的单项指标和危险性 综合指标 D 值和 K 值[6-10]。还有学者认为煤体温度 与地应力、 瓦斯压力、 地质条件、 气候等多种因素相 关，瓦斯吸附过程是放热过程不利于在温度高的环 境下进行，而瓦斯解吸过程必是吸热过程不利于在 温度低的环境下进行，因此煤体温度的变化可以作 为预测煤与瓦斯突出的一个指标[11-16]。实际研究表 明, 因为构造软煤具有高瓦斯含量、 高瓦斯压力、 高 解吸速度、低渗透性和低力学强度的特点，真正对 煤与瓦斯突出起决定作用的因素是煤层瓦斯吸附- 解吸和构造软煤发育。煤与瓦斯突出涉及原生煤、 构造煤与瓦斯这 3 种相互共存、互为影响的固体和 DOI10.13347/ki.mkaq.2020.05.005 李东， 张学梅， 郝静远， 等．温度－压力－吸附和煤与瓦斯突出的关系探讨 ［Ｊ］ ．煤矿安全， ２０２０， ５１ （５） 21-26． LI Dong, ZHANG Xuemei, HAO Jingyuan, et al. Discussion on Relationship Between Temperature-Pres－ sure-Adsorption and Coal and Gas Outburst ［J］ . Safety in Coal Mines, 2020, 51 （5） 21-26.移动扫码阅读 21 ChaoXing 第 51 卷第 5 期 2020 年 5 月 Safety in Coal Mines Vol.51No.5 May 2020 气体， 而固体与气体之间的关联则是吸附-解吸 （涉 及温度-压力-吸附量） 这对互为可逆的过程。因此 希望用高阶原生煤和构造煤的系列等温吸附数据， 从温度-压力-吸附量的新角度，用克劳修斯-克拉 佩龙方程的不定积分式和计算等量吸附焓的热力学 分析来判断瓦斯解吸是吸热过程，以及如何正确比 较原生煤与构造煤的吸附量与表面能之关系。从而 进一步探讨为什么构造煤容易发生解吸，以及埋深 的影响。 1瓦斯吸附的放热过程 计算吸附过程的摩尔吸附焓之克劳修斯-克拉 佩龙方程的不定积分式为 ｌｎｐ＝ △ L ｇＨｍ Ｒ １ Ｔ ＋Ｃ（1） 式中 ｐ 为压力， MPa；△ L ｇＨｍ为摩尔吸附焓， g （gas）为始态， L （liquid）为终态； R 为气体常数， J/ （mol K） ； T 为温度， K； C 为任意常数。 从式 （1 ） 可知， 以 ｌｎｐ 对 1/T 作图应得一直线。 若直线的斜率为负值， 可以判定摩尔吸附焓△ L ｇＨｍ0， H0， 若系统向 环境放热， Qp１， 式 （2） 的右边值大于 0。要使式 （2） 的左边大于 0， 则必须摩尔吸附焓小于 0， 负负 得正。式 （2 ） 的物理意义是 要想维持同样的吸附 量， 当温度升高时必然要增大气体的压力。 2温度-压力-吸附方程 固体对气体的吸附量是温度和气体压力的函 数。在恒温下，反映吸附量与平衡压力之间关系的 曲线称为吸附等温线。其中最常用的是 Langmuir 吸 附等温方程。温度-压力-吸附方程（Temperature- Pressure-Adsorption Equation, TPAE） 是一个将温度、 压力、和吸附体积有机地联系起来的数学方程， 旨 在研究指定温度和气体压力下的煤岩或页岩吸附量 变化函数关系[17-21]。 Ｖ＝ １ ＭＴ姨 Ａ＋ＢpβＴ１．５exp △ T 姨 姨姨姨（3） 式中Ｖ 为吸附量， cm3/g； M 为吸附分子量； A 为微孔几何形体常数，无量纲； B 为吸附流量系数， 无量纲； β 为压力影响的参数，无量纲；△为一个吸 附分子的最低势能和活化能之间的能量差， K。 通过 TPAE 做等量吸附线是将已知吸附量 V 移 项， 将温度 T 为自变量， 而压力 p 为因变量， 得 ｌｎｐ＝ １ β ｌｎ ＶＭＴ姨－Ａ ＢＴ１．５exp △ T 姨 姨 姨 姨 姨 姨 姨 姨 姨 姨 姨 姨 姨 姨 姨 姨 姨 姨 姨 姨 （4） 现在只要判定 TPAE （式 （3） ）可以正确地描述 吸附量-吸附温度-吸附压力三者之间的关系， 式 （4） 的表达是正确的。 3原生煤和构造煤的等温吸附 有学者对沁水盆地南部的大宁煤矿 3煤层的 原生煤和有煤与瓦斯突出构造煤作系列等温吸附实 验[22]。煤样基本参数见表 1， 煤样的实测条件和兰氏 方程参数见表 2，表 2 中 Langmuir 参数形式的温度 吸附数据变量 a 为 Langmuir 体积， cm3/g； b 为 Lang－ muir 压力的倒数， MPa-1。 4结果与讨论 4.1TPAE 的参数回归 将表 1 中的兰氏参数代入 Langmuir 等温吸附 煤样 名称 工业分析 坚固性 系数 水分/灰分/挥发分/ 原生煤1.4618.1412.292.00 构造煤1.9522.1511.010.33 表1煤样基本参数表[22] Table 1Basic parameters of coal samples[22] 22 ChaoXing 第 51 卷第 5 期 2020 年 5 月 Safety in Coal Mines Vol.51No.5 May 2020 图3相同温度相同压力下原生煤与构造煤吸附量 Fig.3Adsorption capacity of primary coal and structural coal at the same temperature and pressure 表2煤样的实测条件和兰氏方程参数[22] Table 2Measurement conditions and parameters of Langmuir equation of coal samples[22] 方程计算出回归样本群。 每个温度计算 10 个压力点 （上限压力为 10 MPa） 。2 个测试温度， 原生煤和构 造煤各有 20 个回归样本。 按回归样本集的建立与计 算方法[21]， 用线性回归计算得到原生煤或构造煤 TPAE 的 4 个参数 A、 B、 △和 β 和相应的平均相对误差 δ。 根据表 1 兰氏体积和兰氏方程参数回归得到的 TPAE 参数见表 3。 δ 是原生煤或构造煤 20 对回归样本群与计算 样本群之间的相对平均误差百分数。很小的相对平 均误差说明系列等温吸附实验数据可以用一个将温 度、压力、和吸附体积有机地联系起来的数学方程 TPAE 来描述。 除了用相对平均误差以外，也可以用作图法来 显示 TPAE 与系列等温吸附实验数据的吻合程度。 作图法是用系列等温吸附的兰氏参数计算值为“实 测点”标示在用 TPAE 方程作温度-压力-吸附曲面 上。原生煤的实测点与 TPAE 回归曲面如图 1， 构造 煤的实测点与 TPAE 回归曲面如图 2，图 1 和图 2 就是原生煤与构造煤样的 “实测点” 和 TPAE 曲面比 较。从图中可以看出，在温度轴上显示的 2 组数据 表示在 303、 313 K 2 个温度下测试，在压力轴上的 10 组数据代表每个温度计算 10 个压力点。 从表 3 的相对平均误差的大小以及图 1 和图 2 点与曲面的吻合程度可以得出 TPAE 能精确的表示 系列等温吸附实验。 4.2相同温度和压力下原生煤与构造煤吸附量比较 相同温度相同压力下原生煤与构造煤吸附量如 图 3。 图 3 可以看出 1） 相同温度和瓦斯压力下， 原生煤的甲烷吸附 原生煤构造煤 A0.1680.168 B0.013 40.015 8 β0.205 00.239 8 △1 043959 δ/3.323.70 煤样 30 ℃ a/（cm3g-1）b/MPa-1b/MPa-1 原生煤51.891.3781.201 构造煤50.771.1010.979 a/（cm3g-1） 49.14 48.51 40 ℃ 表3根据表1兰氏体积和兰氏方程参数回归得TPAE参数 Table 3TPAE parameters obtained by regression of Langmuir volume and Langmuir equation parameters in Table 1 图1原生煤的实测点与TPAE回归曲面 Fig.1Measured points of primary coal and TPAE regression surface 图2构造煤的实测点与TPAE回归曲面 Fig.2Measured points of structural coal and TPAE regression surface 23 ChaoXing 第 51 卷第 5 期 2020 年 5 月 Safety in Coal Mines Vol.51No.5 May 2020 图4吸附量为5.0 cm3/g时原生煤与构造煤的lnp与1/T 关系 Fig.4The relationship between lnp and 1/T of primary coal and structural coal with adsorption capacity of 5.0 cm3/g 量略大于构造煤的吸附量; 但考虑到构造煤的坚固 性系数要远小于原生煤的，这说明相同温度和瓦斯 压力下构造煤比原生煤更容易被破坏，因此更容易 导致瓦斯突出的发生。 2） 原生煤和构造煤对甲烷气体吸附量都随着压 力的升高而加大， 但变化的程度是有差别的。 3） 原生煤和构造煤对甲烷气体吸附量都随着温 度的升高而降低，但变化的程度是有差别的。从吸 附量与温度变化成负相关的特征看，吸附过程应该 符合是放热过程。 4.3相同吸附量下 lnp 与 1/T 的关系 吸附等量线是在吸附量恒定时，描述吸附平衡 压力与温度之间函数关系。将式 （4） 中的吸附量恒 定为 5.0 cm3/g 后， 假定一系列热力学温度 T 可求得 相应的压力。 根据克劳修斯-克拉佩龙方程的不定积分式 （式 （2） ） ， 按 lnp 对 1/T 作图， 可得原生煤与构造煤 样在不同吸附量时吸附压力与吸附温度的相互关 系。吸附量为 5.0 cm3/g 时原生煤与构造煤的 lnp 与 1/T 关系如图 4。 从图 4 可以看出 吸附量为 5.0 cm3/g 时， 原生 煤与构造煤的 lnp 与 1/T 作图得 2 条具有不同负斜 率的直线。也就是说，原生煤与构造煤的等量吸附 焓均为负值。负斜率就说明吸附过程是放热过程。 4.4单位等量吸附焓 图 4 显示吸附量为 5.0 cm3/g 时， 原生煤与构造 煤的 lnp 与 1/T 的斜率分别为-3 516 和-2 656。因 为吸附焓是一个热力学的广度量，所以等量吸附焓 也应与已吸附的量有关。为了避免不必要的混乱， 新定义“单位等量吸附焓”为在吸附固定单位量 时， 每吸附 1 个单位量的焓值” 。单位等量吸附焓有 3 层含义 1） 固定单位量不一定必须是 mol， 也可以是瓦 斯吸附中最常见的单位 cm3/g。 2） 要想研究原生煤与构造煤对等量吸附焓的影 响，必须比较原生煤与构造煤在相同吸附量下（如 5.0 cm3/g） 的单位等量吸附焓 （1.0 cm3/g） 。 3） 而研究原生煤或构造煤不同吸附量 （如 5.0、 15.0、 25.0 cm3/g 等） 对吸附焓的影响， 必须比较原生 煤或构造煤在不同吸附量下的单位等量吸附焓。 根据吸附过程是放热过程，“单位等量吸附焓” 可以理解为 “单位等量吸附所放的热” 。注意 “吸附 所放的热” 是明确表示系统向环境放热， 即系统自身 的能量是减少的。 将煤样斜率乘以气体常数 R0.008 314 kJ/ （mol K） 得在相应吸附量下的等量吸附焓， kJ/mol； 将相应吸附量下等量吸附焓除以吸附量 （5.0 cm3/g） 得单位等量吸附焓 kJ/ （mol cm3 g） 。原生煤与构造 煤在吸附量为 5.0 cm3/g 时的单位等量吸附焓分别 为-5.85、 -4.42。 4.52 种煤在不同吸附量下的单位等量吸附焓 依次将式（4） 中的吸附量恒定为等增量吸附 （10.0、 15.0、 20.0、 25.0、 30.0、 35.0、 40.0、 45.0 cm3/g ）后 计算一系列温度 T 下所需相应的一系列压力 p。作 相应的 lnp 与 1/T 图， 计算相应单位等量吸附焓。原 生煤与构造煤的单位等量吸附焓与吸附量之间的相 互关系如图 5。 图 5 中显示 1） 不论是原生煤还是构造煤， 在不同吸附量下， 单位等量吸附焓总是负值。即不管是少量吸附还是 大量吸附，甲烷在原生煤或构造煤上的吸附过程都 是放热过程。 2） 原生煤或构造煤都显示随吸附量的增加， 单位 图5原生煤与构造煤的单位等量吸附焓与吸附量之间的 相互关系 Fig.5The relationship between unit equivalent adsorption enthalpyandadsorptioncapacityofprimarycoalandstructuralcoal 24 ChaoXing 第 51 卷第 5 期 2020 年 5 月 Safety in Coal Mines Vol.51No.5 May 2020 等量吸附放热 （吸附焓的绝对值） 而下降说明 不光 吸附介质（原生煤或构造煤层的裂隙与微孔） 表面 是不光滑的，且表面的能量是不均匀的；因为吸附 是放热过程，所以吸附总是首先发生在能量较高， 活性较大的位置上，随着高势能的位置被占据， 然 后依次发生在能量较低、 活性较小的位置上。 3） 因为根据热力学的判定， 凡是系统向环境放 热， 放热越多， 则系统越稳定。温度高 （埋藏深） 对吸 附不利。在吸附量都为 5 cm3/g 时， 原生煤的单位等 量吸附放热比构造煤多放 1.43 kJ/ （mol cm3 g） 。而 在吸附量都为 45 cm3/g 时，原生煤的单位等量吸附 放热比构造煤仅多放 0.158 kJ/ （mol cm3 g） 。 4） 如果原生煤和构造煤处在完全相同的条件下 （已吸附量、 温度、 压力等） ， 原生煤吸附瓦斯要先于 构造煤吸附瓦斯。 4.62 种煤在不同吸附量下的单位等量解吸焓 解吸作为吸附的逆过程， 情况是完全不同。 根据 解吸过程是吸热过程，“单位等量解吸焓” 可以理解 为 “单位等量解吸所吸的热” 。构造煤与原生煤的单 位等量解吸焓与吸附量之间的相互关系如图 6。 1 ） 在能量变化上解吸是吸热， 而且解吸是从低 能量的位置开始。根据热力学的判定，凡是系统向 环境吸热， 吸热越少， 则系统越稳定。 2） 温度高 （埋藏深） 对解吸有利。在吸附量都为 5 cm3/g 时， 构造煤的单位等量解吸吸热比原生煤要 少吸 1.43 kJ/ （mol cm3 g） 。在吸附量都为 45 cm3/g 时，构造煤的单位等量解吸吸热比原生煤要少吸 0.158 kJ/ （mol cm3 g） 。 3） 因此构造煤较原生煤更容易从冲击地压、 采动 卸荷、瓦斯解吸膨胀等环境中吸入能量。从而构造 煤更容易受煤尘、 湿度、 温度、 压力、 火源等多因素 的影响， 加之， 构造煤体渗透率低， 非常有利瓦斯保 存， 也更具有重复爆炸的可能。 4） 最为重要的是， 当原生煤和构造煤处在完全 相同的条件下 （已吸附量、 温度、 压力等） ， 构造煤解 吸瓦斯要优先于原生煤解吸瓦斯。 5结论 1） 根据克劳修斯-克拉佩龙方程的不定积分式 或等量过程焓的计算式可判定吸附过程是放热过 程， 解吸过程是吸热过程。 2） 温度-压力-吸附方程 （Temperature-Pressure -Adsorption Equation, TPAE） 可以精确描述原生煤 和构造煤的温度、 压力和吸附体积相互共存、 互为影 响的关系，并可以计算原生煤和构造煤的等量吸附 焓。 “单位等量吸附焓” 必须理解为 “单位等量吸附 所放的热” 。 “单位等量解吸焓” 必须理解为 “单位等 量解吸所吸的热” 。 3） 相较于原生煤， 构造煤优先解吸； 相较于放热 过程， 埋深强化解吸； 相较于原生煤， 构造煤更容易 从冲击地压、 采动卸荷、 瓦斯解吸膨胀等环境中吸 入解吸所需的能量； 相较于原生煤， 构造煤自身的 低渗透率和低坚固性系数更容易导致煤与瓦斯突出 的发生。 参考文献 ［１］ 王浩， 蒋承林， 杨飞龙．仿制构造煤的初始释放瓦斯膨 胀能特性研究 ［Ｊ］ ．采矿与安全工程学报， ２０１２， ２９ （２） ２７７－２８２． ［２］ 鲜学福， 辜敏， 李晓红， 等．煤与瓦斯突出的激发和发 生条件 ［Ｊ］ ．岩土力学， ２００９， ３０ （３） ５７７－５８１. ［３］ 蔡毅， 蒲家全， 李秋林．煤层突出危险性鉴定指标分析 ［Ｊ］ ．矿业安全与环保， ２０１１， ３８ （４） ８７－８８. ［４］ 王恩营．高瓦斯矿井煤与瓦斯突出区域预测瓦斯地质 方法 ［Ｊ］ ．煤矿安全， ２００６， ３７ （１０） ４２－４４. ［５］ 李成武， 何学秋．工作面煤与瓦斯突出危险程度预测 技术研究 ［Ｊ］ ．中国矿业大学学报， ２００５， ３４ （１） ７４． ［６］ 李成武， 付帅， 解北京， 等．煤与瓦斯突出能量预测模 型及其在平煤矿区的应用 ［Ｊ］ ．中国矿业大学学报， ２０１８， ４７ （２） ２３１－２３９． ［７］ 李铭．祁东煤矿 ６＃１ 煤层掘进面局部综合防突技术 ［Ｊ］ ．中州煤炭， ２０１６， ３１ （７） ５７－５８． ［８］ 孟贤正， 汪长明， 唐兵， 等．具有突出和冲击地压双重 危险煤层工作面的动力灾害预测理论与实践 ［Ｊ］ ．矿业 安全与环保， ２００７， ３４ （３） １－４． ［９］ 冯宝兴， 黄春明．首山一矿突出煤层突出敏感指标及 其临界值确定 ［Ｊ］ ．矿业安全与环保， ２０１０， ３７ （３） ７４． 图6构造煤与原生煤的单位等量解吸焓与吸附量之间的 相互关系 Fig.6Relationship between unit desorption enthalpy and adsorption capacity of structural coal and primary coal 25 ChaoXing 第 51 卷第 5 期 2020 年 5 月 Safety in Coal Mines Vol.51No.5 May 2020 ［1５］ 石嘉栋．矿井瓦斯爆炸机理探究 ［Ｊ］ ．科学技术创新， ２０１３ （３４） ８１. ［1６］ 王从银． 瓦斯爆炸火焰高内聚力特性与火焰传播机 理研究 ［Ｄ］ ．徐州 中国矿业大学， ２００１. ［1７］Munday G, Newitt D M. 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