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第6 2 卷第1 期 2010 年2 月 有色金属 N o n f e l l “ 0 1 1 8M e t a l s V 0 1 ．6 2 ，N o ．1 F e b r u a r y ．2010 基于S t o n e r ．W o h l f a r t h 模型的纳米磁性颗粒系统 磁化过程M o n t eC a r l o 模拟 唐 丹1 ，田晔2 ，王伟丽1 1 ．辽宁工程技术大学基础教学部，辽宁葫芦岛1 2 5 1 0 5 ； 2 ．北京矿冶研究总院，北京10 0 0 4 4 摘要采用S W 模型以改进的M o n t eC a r l o 算法计算纳米磁性颗粒系统的磁学性质。改进的算法充分考虑低温时系统的热 扰动以及具体磁化反转过程的反转路径。模拟的结果再现了系统的N ＆e l 驰豫特性，同时建立起了M o n t eC a r l o 步和实验测量时问 之问的关系。对于无相互作用的纳米磁性颗粒系统，对于易磁化方向随机分布和同一分布的系统，二者的剩磁和矫顽场均随温度 的增加而减小。改进算法能充分再现纳米磁性颗粒系统的磁学特性．为以后复杂系统的模拟提供了很好的基础。 关键词磁性材料；磁化过程；S W 模型；M o n t eC a r l o 方法 中图分类号0 4 8 2 ．5文献标识码A 文章编号1 0 0 1 0 2 1 1 2 0 1 0 0 1 0 0 5 9 0 5 自从上个世纪4 0 年代以来，科学家对磁性纳米 粒子进行了广泛的研究。这不仅是因为磁性纳米粒 子对研究基本磁性理论具有特殊的意义，而且在实 际应用中有着广泛的用途 例如磁流体、磁记录以 生物学上的应用 。早期的研究由于实验条件的限 制主要集中在理论方面，其中最有代表性的工作是 上个世纪4 0 年代N S e l 弛豫模型⋯。同时，在磁性 纳米颗粒为单畴、单轴磁各向异性和一致转动假定 前提下，S t o n e r 和W o h l f a r t h 详细研究了微粒的转动 磁化过程，建立了后来称之为S W 模型的转动磁化 机制[ 2 1 。自从S W 模型一出现，就引起了科学家的 广泛兴趣，各种以S W 模型为基础的理论与实验应 接不暇。科学家的共同努力使S W 模型对实际材料 的描述也获得了很大的成功1 。 另一方面，由于描述S W 粒子的哈密顿量是已 知的，使得M o n t eC a r l o 方法成为研究磁性纳米颗粒 体系磁学特性的一个天然工具。要注意的是，对于 S W 模型描述的磁性颗粒，如果采用标准的M e t r o p o ． 1 i s 算法，由于没有考虑颗粒的初始状态和颗粒磁矩 转动的路径，因此模拟不出这类系统磁滞行为H 1 。 鉴于此，许多修正的适用于S W 模型的M C 方法相 继提出，归纳起来主要有局部动力学方法和两态模 收稿日期2 0 0 9 0 9 1 5 基金项目辽宁省教育厅科技研究项目 2 0 0 8 2 9 0 作者简介唐丹 1 9 7 9 一 。女，辽宁阜新市人，讲师，博士，主要从 事计算机模拟等方面的研究。 型方法。前者需引入一个和模拟系统无关且人为可 调的外部参数8 斗⋯，这里8 斗⋯指每一个M C S 磁矩 最大可转动的范围p 。1 。后者没有完全考虑磁性颗 粒在低温时的热扰动，并且离散化会导致不确定的 后果1 。另外在大多数文献中选择M C 方法模拟 S W 粒子磁学特性时，对M C 步数的选择有很大的随 意性，从而忽略了可能和实际系统的驰豫特性相关 的一个重要的模拟参数，M C 步数【9 1 ，进而给模拟的 结果带来错误。‘ 研究中主要是针对传统的M C 算法存在的缺 点，充分考虑S W 粒子在低温时候的热扰动和具体 的磁化反转过程的路径，提出一个新的M C 算法分 别模拟了易磁化轴同一分布和随机分布两类S W 粒 子系统的磁学特性，同时分析了M C 步数对系统磁 滞特性的影响。 1模型与方法 在S W 模型中，取单轴磁各向异性能K 匕．2 0 和 外磁场能一斗。M 。V H 。。。 a 一0 作为单轴单畴S W 粒 子的总能量E ，见式 1 H 川，式中K 、M ，、日分别为 磁性颗粒的磁各向异性系数、饱和磁化强度和外磁 场强度；V 为磁性颗粒系统的体积；a 和0 分别是外 场与易磁化方向的夹角和磁化强度与易磁化方向的 夹角，用e 表示易磁化轴方向，具体如图1 所示。 E K V 。，。2 0 一p o M 。V H ⋯ a 一目 1 式 1 也可变换为式 2 ，式中h H ／H 。为约 万方数据 6 0 有色金属第6 2 卷 图1S W 模型示意 F i g ．1S Wm o d e l 化外场，H 。 2 K ／／．t 。M ，。用一个新的变量占 E ／K V 表示约化能量密度。当外场Ⅳ与易磁化方向e 一定 时，存在一个临界转变场h 。 1 ／[ s i n o t 2 ” c o s 0 【 2 ／3 ] Ⅳ2 。当IhI h ，，能量密度占有一个极大 值，一个极小值，如图2 b 所示。当lh I h ，时，能 量密度占有两个极大值，两个极小值，见图2 a 。 E ／K V s i n 2 0 2 ．O h c o s a 一0 2 用两态模型方法模拟S W 粒子系统的磁学特性 时”1 ，根据S W 粒子的N 6 e l 弛豫特性，规定一个冻 结温度，当模拟温度小于颗粒的冻结温度时，S W 粒 子以一定的概率限定在能量极小态之间跃迁，当温 度高于冻结温度时，采用传统的M e t r o p o l i s 算法。 这种算法的一个很大的缺点是忽略了系统低温时的 热扰动，随后J a l i l 等人用离散化的五态模型代替两 态模型，对两态模型做了一定的改进o 。改进的算 法则完全考虑了低温时系统的随机热扰动。 当约化外场小于临界场h ，时，此时纳米颗粒的 能量有两个极小值和两个极大值，用吕。；。表示两个 极大值中的极小值。能量和磁化方向的关系图 占； 一0 图 根据能量的极值区域可分为两个区间I 和 Ⅱ，如图2 a 所示。设占i 表示某纳米磁性颗粒的 初始磁化方向对应能量，随后M C 算法产生的颗粒 磁化方向对应的能量为占。。如果占； 占。；。和占。 占咖并且8 ，和占。对应的颗粒磁矩方向分属于不同 的区间，考虑磁化反转过程，颗粒的磁矩由8 i 态反 转到占。态时，至少要跨越的能垒为占。；。一占。，因此在 M C 算法中，反转概率应为e x p [ 一K V 占。；。一占， ／ k 。T ] 而不是一般的M C 方法中的e x p [ 一K V g 。一 占， 以。r ] ，后者对应的磁矩反转概率完全没有考虑 颗粒的反转路径。其他情况下，颗粒磁矩反转过程 没有能垒需要跨越，因此采用传统的M e t r o p o l i s 算 法。改进算法有一个非常直观的物理图象，避免了 引入人为可调的模拟参数6 斗。。，并且完全考虑了系 统在任何非零温度下的热扰动。 图2 能量密度和磁化方向的关系 F i g ．2E n e r g yd e n s i t ya saf u n c t i o no f m a g n e t i z a t i o nd i r e c t i o n 在以下的模拟中，分别选取易磁化方向都沿外 场方向分布和易磁化方向随机分布两种构型进行模 拟，模拟的S W 粒子数均为1 0 0 0 。 2 模拟结果与讨论 图3 显示的是系统的约化温度T R k 。T ／K V 0 ．0 6 时，易磁化轴同向的S W 粒子系统的驰豫曲 线。系统的初始状态是设置所有粒子的磁化方向都 沿同一个易磁化方向。模拟的结果显示系统的驰豫 过程可以用A r r h e n i u s ．N 6 e l 驰豫模型来拟合⋯，系 统的磁化强度随时间变化呈现指数弱减，即肘。 t ／ M 。 0 e x p 一t ／T ，其中M 。 t 和M 。 0 分别为 系统在t 时刻和初试的磁化强度，r 为和温度相关的 特征时间常数 ，如图3 所示。对于易磁化轴沿同 一方向的体系磁性颗粒的能垒A E K V ，通过拟合 驰豫曲线，再由1 - T o e x p A E ／k 口T x ，一般取下o 1 0 一，可得lS 一1 ．6 1 0 8 M C S s 。如此则建立了实际 测量时间和M C 步数之间的关系。 图3 易磁化轴同向的S W 粒子的驰豫曲线 F i g ．3R e l a x a t i o nc u r v eo fS Wp a r t i c l e sw i t hs a m e p r e f e r r e dd i r e c t i o no fm a g n e t i z a t i o n 。罨v 万方数据 第l 期唐丹等基于S t o n e r - W o h l f a r t h 模型的纳米磁性颗粒系统磁化过程M o n t eC a r l o 模拟 6 l 图4 为不同约化温度下系统的磁滞回线，总的 M C 步为1 0 0 0 0 0 ，对后5 0 0 0 0 步进行平均。左图为 易磁化方向沿外磁场方向时模拟的结果，右图对应 的是易磁化方向随机分布的系统。对两种系统模拟 的结果均显示，随着约化温度的升高，系统地磁滞行 为变弱。比较两种系统的磁滞回线的方形度，模拟 的结果显示易磁化方向相同的颗粒系统比易磁化方 向随机分布的颗粒系统要好。如左图T R 0 ．0 1 显 示的磁化曲线，当外磁场比较弱时，初始一段比较平 的线段O A 对应的是可逆的磁化转动过程。随着外 场的增加，颗粒磁化反转所需要克服的能垒变小，此 时热扰动的影响显现出来，颗粒的可逆磁化转动与 不可逆磁化转动并存。最后随着外磁场的进一步增 加，所有颗粒都经历不可逆磁化反转过程使整个系 统达到饱和，随后的反向磁化过程和系统的初始状 态相关，系统显示磁滞行为。比较不同约化温度下 的磁化曲线，模拟结果显示随着温度的增加，由于热 扰动的影响加剧，发生可逆磁化反转过程的磁场区 间越来越小。用改进的M C 算法模拟出来的结果很 好的再现了S W 粒子系统随温度以及易磁化方向变 化的趋势。 图4 不同约化温度下系统的磁滞回线 F i g ．4M a g n e t i ch y s t e r e s i sl o o p sa td i f f e r e n t r e d u c e dt e m p e r a t u r e s 图5矫顽场和剩磁随温度的变化关系 F i g ．5 C o e r c i v ef i e l d sa n dr e m a n e n c e sa sf u n c t i o n so fT 如前所述，对于由S W 粒子组成的系统，模拟出 的系统的磁学特性不但和温度相关而且还和M C S 相关。为了显示这种相关性，分别计算了总M C S 为 1 0 0 0 0 0 后5 0 0 0 0 步进行平均 和1 0 0 0 0 后5 0 0 0 步 进行平均 下系统的矫顽场和剩磁随温度的变化关 系，如图5 中实心和空心圆所示。图5 a 和图5 b 对应的是易磁化方向都沿同一方向的系统，图5 c 和图5 d 是易磁化方向随机分布的系统对应。 系统的剩余磁化强度和矫顽场均随温度的增加而减 小。对于无相互作用的S W 粒子系统，系统的矫顽 场随温度的变化关系一般可以用日。 l 一口 k 。1 “ ／ K V 4 来表述卜”] ，其中的a 和厣依赖于S W 粒子 万方数据 6 2 有色金属第6 2 卷 系统易磁化方向的分布，用上述表达式来拟合模拟 的数据，如图5 a 和图5 C 的实线所示。对于易 磁化方向同一分布的系统拟合可得J B 0 ．5 ，其值与 用数值计算方法得到的数值一致，a 3 ．7 对应总 共1 0 0 0 0 0 M C S s 的试验数据 与O t 3 ．3 对应总共 1 0 0 0 0 M C S s 的试验数据 ，系统的冻结温度可由 O t 2 k B T K V 得出，即1 4 k B T K V a 3 ．7 和1 l k 日T K V a 3 ．3 。这和一般的冻结温度2 5 k 。T K V 相比，模拟出来的冻结温度偏高。这是因为O t [ 1 n r ／r 。 ] 8 和实际测量时间相对应，由前面的拟和数 据可得1s 一1 ．6 1 0 8 M C S s ，对于模拟步数 1 0 0 0 0 0 和1 0 0 0 0 M C S s ，这相对于测量时间1 0 ～一1 0 。4 S 远 低于一般实验测量时间1 0 2 8 。对于易磁化方向空间 随机分布的系统拟合可得J B 0 ．7 4 ，a 2 ．9 1 0 0 0 0 M C S s 与d 3 ．3 1 0 0 0 0 0 M C S s 。 总的来说，采用一种新的M C 算法，这个算法充 分考虑了纳米磁性颗粒在低温时的热扰动，模拟的 参考文献 结果能显示S W 粒子系统的一些典型特征。 另一方面，对于实际的由纳米磁性颗粒组成的 系统，颗粒颗粒之间总会存在相互作用，比如交换 能、偶极相互作用能，并且颗粒的尺寸存在一定的分 布4 ‘15 。。然而，现阶段模拟的是一个比较简单的系 统，很难找到相对应的实验对等物，只是为实际系统 的模拟提供一个基础工作。对于颗粒之间的存在相 互作用的实际体系，颗粒之间的相互作用场和外磁 场可以看成一个总的外场，不会影响上述方法的普 遍性，对于存在相互作用实际系统的模拟是下一阶 段的主要目标。另一方面，对于改进的模拟方法1s 一1 ．6 1 0 8 M C S s ，因此由于计算速度的限制，用当 前的模拟方法模拟基本上不可能模拟一般的1 0 2 s 试验测量时间，但可以把模拟方法和别的快速M C 算法联合起来6 。埔。解决的这个问题，这是下一阶段 另一个需要解决的问题。 [ 1 ] H a n s e nMF ，M O r n pS ．M o d e l sf o rt h ed y n a m i c so fi n t e r a c t i n gm a g n e t i cn a n o p a r t i c l e s [ J ] ．J o u r n a lo fM a g n e t i s ma n dM a g n e t i c M a t e r i a l s ，1 9 9 8 。1 8 4 3 2 6 2 2 7 4 ． [ 2 ] J a m e sM ，W e r n s d o r f e rW ，T h i r i o nC ，e ta 1 ．M a g n e t i ca n i s o t r o p yi ns i n g l ec l u s t e r s [ J ] ．P h y sR e vB ，2 0 0 4 ，6 9 2 0 2 4 4 0 1 1 1 2 ． [ 3 ] M o m o s eS ，K o d a m aH ，U z u m a k iT ，e ta 1 ．M a g n e t i cp r o p e r t i e so fm a g n e t i c a l l yi s o l a t e dL I O F e P tn a n o p a r t i c l e s 【J ] ．A p p lP h y s L e t t ，2 0 0 4 ，8 5 1 0 1 7 4 8 1 7 5 0 ． [ 4 ] CX u ，Z YL i ，P MH u i ．M o n t eC a r l os t u d i e so fh y s t e r e s i sc u r v e i nm a g n e t i cc o m p o s i t e sw i t hf i n em a g n e t i cp a r t i c l e s [ J ] ．JA p p l P h y s ，2 0 0 1 ，8 9 6 3 4 0 3 3 4 0 7 ． [ 5 ] A n d e r s s o nJO ，J o n s s o n T ，S v e d l i n d hP ，e ta 1 ．M o n t eC a r l os t u d i e so ft h ed y n a m i c so fa ni n t e r a c t i n gm o n o d i s p e r s i v em a g n e t i c p a r t i c l es y s t e m [ J ] ．P h y sR e vB ，1 9 9 7 ，5 6 2 1 1 3 9 8 3 1 3 9 8 8 ． [ 6 ] W a n gL ，D i n g J ，K o n gHZ ，e ta 1 ．M o n t eC a r l os i m u l a t i o no fa c l u s t e rs y s t e mw i t hs t r o n gi n t e r a c t i o na n dr a n d o ma n i s o t r o p y [ J ] ． P h y sR e vB ，2 0 0 1 ，6 4 2 1 2 1 4 4 1 0 1 1 0 ． [ 7 ] D i m i t r o vDA ，W y s i nGM ．M a g n e t i cp r o p e r t i e so fs u p e r p a r a m a g n e t i cp a r t i c l e sb ya M o n t eC a r l om e t h o d [ J ] ．P h y sR e vB ，1 9 9 6 ， 5 4 1 3 9 2 3 7 9 2 4 1 ． [ 8 ] J a l i lMBA ．T h e r m a ld e p e n d e n c eo fm a g n e t o t r a n s p o r ti nn a n o g r a n u l a rm a g n e t i cm e d i a J ] ．J o u r n a lo fA p p l i e dP h y s i c s ，2 0 0 3 ， 9 3 1 0 8 0 5 0 8 0 5 2 ． [ 9 ] L i nH e ，D e s h e n gK o n g ，C h i n p i n gC h e n ．M a g n e t i s ma n dt h ee f f e c to fa n i s o t r o p yw i t ha o n e d i m e n s i o n a lm o n a t o m i cc h a i no fc o b a l t u s i n gaM o n t eC a r l os i m u l a t i o n [ J ] ．J o u r n a lo fP h y s i c s ，2 0 0 7 ，1 9 4 4 4 4 6 2 0 7 1 1 0 ． [ 1 0 ] G a r c i a O t e r oJ ，P o r t oM ，R i v a sJ ，e ta 1 ．M o n t eC a r l os i m u l a t i o no fh y s t e r e s i sl o o p s o fs i n g l e d o m a i np a r t i c l e sw i t hc u b i c a n i s o t r o p ya n dt h e i rt e m p e r a t u r ed e p e n d e n c e [ J ] ．J o u r n a lo fM a g n e t i s ma n dM a g n e t i cM a t e r i a l s ，1 9 9 9 ，2 0 3 1 3 2 6 8 2 7 0 ． 、 [ 11 ] S h a r r o c kM ．P a r t i c l e - s i z ee f f e c t so nt h es w i t c h i n gb e h a v i o ro fu n i a x i a la n dm u l t i a x i a lm a g n e t i cr e c o r d i n gm a t e r i a l s [ J ] ．I E E E T r a n s a c t i o n so nM a g n e t i c s ，1 9 8 4 ，2 0 5 7 5 4 7 5 6 ． [ 1 2 ] L i nH e ，C h i n p i n gC h e n ．E f f e c to ft e m p e r a t u r e ．d e p e n d e n ts h a p ea n i s o t r o p yo nc o e r c i v i t yf o ra l i g n e dS t o n e r - W o h l f a r t hs o f t f e r r o m a g n e t s [ J ] ．P h y sR e vB ，2 0 0 7 ，7 5 1 8 1 8 4 4 2 4 1 6 ． [ 13 ] N u n e sWC ，F o l l yWSD ，S i n n e c k e rJP ，e ta 1 ．T e m p e r a t u r ed e p e n d e n c eo ft h ec o e r c i v ef i e l di ns i n g l e d o m a i np a r t i c l es y s t e m s [ J ] ．P h y sR e vB ，2 0 0 4 ，7 0 1 0 1 4 4 1 9 1 6 ． 万方数据 第l 期唐丹等基于S t o n e r - W o h l f a r t h 模型的纳米磁性颗粒系统磁化过程M o n t eC a d o 模拟 6 3 [ 1 4 ] L e eHK ，S c h u h h e s sTC ，L a n d a uDP ，e ta 1 ．M o n t eC a r l os i m u l a t i o n so fi n t e r a c t i n gm a g n e t i cn a n o p a r t i c l e s [ J ] ．J o u r n a lo f A p p l i e dP h y s i c s ，2 0 0 2 ，9 1 1 0 6 9 2 6 6 9 2 8 ． [ 1 5 ] 肖艳，冯倩，陈志高，等．磁性薄膜自旋重取向行为的M o n t eC a r l o 模拟[ J ] ．计算物理，2 0 0 4 ，2 1 1 4 9 5 3 ． [ 1 6 ] C h e n gXZ ，J a l i lM BA ，L e eHK ，e ta 1 ．T i m e - q u a n t i f i a b l eM o n t eC a r l om e t h o df o rs i m u l a t i n ga m a g n e t i z a t i o n - r e v e r s a lp r o c e s s [ J ] ．P h y sB e yB ，2 0 0 5 ，7 2 9 0 9 4 4 2 0 1 8 ． [ 1 7 ] L e eHK ，O k a b eY ，C h e n gX ，e ta 1 ．S o l v i n gt h em a s t e re q u a t i o nf o re x t r e m e l yl o n gt i m es c a l ec a l c u l a t i o n s [ J ] ．C o m p u t e r P h y s i c sC o m m u n i c a t i o n s ，2 0 0 5 ，1 6 8 3 1 5 9 1 6 4 ． [ 18 ] M u f i o zJD ，N o v o t n yMA ，M i t c h e l lSJ ．R e j e c t i o n - f r e eM o n t eC a r l oa l g o r i t h m sf o rm o d e l sw i t hc o n t i n u o u sd e g r e e so ff r e e d o m [ J ] ．P h y sR e vE ，2 0 0 3 ，6 7 2 0 2 6 1 0 1 1 4 ． M o n t eC a r l oS i m u l a t i o no fM a g n e t i z a t i o nP r o c e s so fM a g n e t i cN a n o p a r t i c l e s B a s e do nS t o n e r ．W o h l f a r t hn o d e l T A N GD a n l 。T I A N 托2 ，W A N GW e i l i l 1 ．D e p a r t m e n to f m 弦泌，L i a o n i n gT e c h n i c a lU n i v e r s i t y ，H u l u d a o1 2 5 1 0 5 ，L i a o n i n g ，C h i n a ； 2 ．B e 彬n gG e n e r a lR e s e a r c hI n s t i t u t eo fM i n i n ga n dM e t a l l u r g y ，B e 彬n g1 0 0 0 4 4 ，C h i n a A b s t r a c t T h em a g n e t i cp r o p e r t i e so fm a g n e t i cn a n o p a r t i c l e sa r ei n v e s t i g a t e dw i t hM o n t eC a r l os i m u l a t i o nb a s e do nt h e S t o n e r - W o h l f a r t h S W m o d e l ．T h et h e r m a lf l u c t u a t i o no ft h em a g n e t i cm o m e n t so ft h en a n o p a r t i c l e sa tl o w t e m p e r a t u r e si sc o m p l e t e l yc o n s i d e r e d ．T h es i m u l a t e dr e s u l t ss h o wag o o da g r e e m e n tw i t ht h e N 6 e lr e l a x a t i o n p r o p e r t yo ft h eS Wp a r t i c l e s ．T h er e l a t i o nb e t w e e nt h eM o n t eC a r l os t e p a n dr e a lm e a s u r e m e n tt i m ei sa l s o e s t a b l i s h e d ．T h ec o e r c i v i t ya n dr e m a n n e n c eo ft h ea s s e m b l yo fm a g n e t i cn a n o p a r t i c l e sw i t h o u ti n t e r a c t i o ni s d e c r e a s e dw i t ht h ei n c r e a s eo ft e m p e r a t u r e ．T h i sm e t h o dw i l l p r o v i d e t h ef o u n d a t i o nf o rt h es i m u l a t i o no f c o m p l i c a t e dn a n o m a g n e t i cs y s t e m ．m a g n e t i ． K e y w o r d s m a t e r i a l ；m a g n e t i z a t i o np r o c e s s ；S t o n e r W o h l f a r t hm o d e l ；M o n t eC a r l os i m u l a t i o n 万方数据
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