黑麦草-根内球囊霉联合修复铀污染土壤.pdf

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2 0 2 1 年第3 期 有色金属 冶炼部分 h t t p //y s ,1 .b g r i m m .c n 6 5 d o i 1 0 .3 9 6 9 ,j .i 鹤n .1 0 0 7 7 5 4 5 .2 0 2 1 .0 3 .o l l 黑麦草一根内球囊霉联合修复铀污染土壤 郭晨冉1,陈井影1 ’2 ,姚逸晖1,牛天洋1 ,卢玢宇1 ,张泽雨 1 .东华理工大学水资源与环境工程学院,南昌3 3 0 0 1 3 ; 2 .东华理工大学核资源与环境国家重点实验室,南昌3 3 0 0 1 3 摘要针对铀矿周边土壤污染修复问题,植物一微生物联合修复技术具备高效性、环保性优点,能有效解 决土壤污染问题而受到人们广泛关注。根内球囊霉 G z o m “si n £r n r n d i c P ,a 可与大多数植物形成互利 共生的关系,利用G i 接种黑麦草根部修复铀污染土壤。设置 接种黑麦草根部与未接种组对照,在不 同浓度 1 8 .7 4 、5 2 .1 5 、1 1 2 .4 0 、2 0 2 .4 0m g /k g 铀污染土壤进行修复模拟,探究 对黑麦草修复铀污染土壤 的强化过程。结果表明,所有铀处理组接种&的菌根侵染率均大于5 0 %;生物量显著提升,2 0 2 .4 0m ∥k 铀处理组中黑麦草地上部分、根部的生物量提升幅度达8 6 %、1 3 6 %;铀含量、生物富集系数以及吸收 氮、磷、钾元素含量均显著提升,但转运系数均低于未接种处理组,说明a 增强植物根部对铀的富集固 定作用,抑制铀由根部向茎叶转移。综上所述,G i 可以增加宿主植物对铀金属毒性的抗逆能力,强化铀 污染土壤的植物根部对铀的固定过程,有效提高黑麦草对铀的富集能力。 关键词铀;根内球囊霉;黑麦草;植物修复 中图分类号X 5 3文献标志码A文章编号1 0 0 7 7 5 4 5 2 0 2 1 0 3 一0 0 6 5 一0 6 S t u d yo nL o Z f “小P e r P 咒聆e G Z o m H sI 咒f r n r n d f c P C o m b i n e dR e m e d i a t i o no fU r a n i u m c o n t a m i n a t e dS o i l s G U oC h e n _ r a n l ,C H E NJ i n g y i n 9 1 ”,Y A OY i h u i l ,N I UT i a n y a n 9 1 ,L UB i n y u l ,Z H A N GZ e y u l 1 .S c h 0 0 1o fW a t e rR e s o u r c e sa n dE n v i r o n m e n t a lE n g i n e e “n g ,E a s tC h i n aU n i v e r s i t yo fT e c h n o l o g y , N a n c h a n g3 3 0 013 ,C h i n a ; 2 .S t a t eK e yL a b o r a t 。r yo fN u c l e a rR e s o u r c e sa n dE n v i r o n m e n t ,E a s tC h i n aU n i v e r s i t yo fT e c h n 0 1 0 9 y ,N a n c h a n g3 3 0 0 1 3 ,Ch i n a A b s t r a c t T oe f f e c t i v e l ya d d r e s sr e p a i ro fs o i l p o l l u t i o n , c o m b i n e dp l a n ta n dm i c r o b i a lr e m e d i a t i o n t e c h n o l o g y h a sa t t r a c t e dm u c ha t t e n t i o nb e c a u s eo fi t s h i g he f f i c i e n c y a n de n v i r o n m e n t a l p r o t e c t i o n .I n o c u l a t i o no f ;Z o m M si 竹£r 口r 口d i c P G i i nr o o t so fL o Z i “7 n 声P r P n 竹Pw a su s e dt or e p a i ru r a n i u m c o n t a m i n a t e ds o i lb e c a u s eo fi t ss y m b i o t i cr e I a t i o n s h i pw i t hm o s tp l a n t s .G ii n o c u l a t e dL o Z i “mp e r P 咒以已r o o t s w e r ec o m p a r e dw i t ht h en o n - A M Fa td i f f e r e n tc o n c e n t r a t i o n s 1 8 .7 4 , 5 2 .1 5 ,1 1 2 .4 0 ,2 0 2 .4 0m 刮k g a n d r e m e d i a t i o ns i m u l a t i o no fu r a n i u m c o n t a m i n a t e ds o i lw a sc a r r i e do u tt oe x p l o r ei n t e n s i f i e dp r o c e s so fG it o r e m e d i a t eu r a n i u m c o n t a m i n a t e ds o i l .T h er e s u l t ss h o wt h a ta l lm v c o r r h i z a li n f e c t i o nr a t eo fi n o c u l a t e d w i t hG ii s5 0 %a b o v ea n db i o m a s sr i s e ss i g n i f i c a n t l y .B i o m a s so ft h eu p p e rp a r to fL o z i “,规户P r P 咒行已a n d r o o t si n2 0 2 .4 0m g /k gu r a n i u mt r e a t m e n tg r o u pr i s e sb y8 6 %%a n d1 3 6 %r e s p e c t i v e l y .U r a n i u mc o n t e n t , b i o c o n c e n t r a t i o nc o e f f i c i e n t ,a n da b s o r b e dN ,P , Ke l e m e n tc o n t e n t sa r ea l ls i g n i f i c a n t l yr a i s e d , b u t t r a n s p o r tc o e f f i c i e n t sa r ea l ll o w e rt h a nt h o s eo fn o n A M F .I ts h o w st h a tG ie n h a n c e sp I a n tr o o t st of i x 收稿日期2 0 2 0 一1 0 一1 5 基金项目江西省自然科学基金资助项目 2 0 1 7 1 B A B 2 0 3 0 2 7 ;东华理工大学核资源与环境国家重点实验室开放基金资助项目 Z 1 5 0 7 作者简介郭晨冉 1 9 9 6 一 ,男,内蒙赤峰人,硕士研究生;通信作者陈井影 1 9 7 7 一 ,女,吉林长春人,博士,副教授,硕士生导师 万方数据 6 6 有色金属 冶炼部分 h t t p //y s y l .b g r i m m .c n 2 0 2 1 年第3 期 u r a n i u ma c c u m u l a t i o n ,a n dc a ni n h i b i tu r a n i u mt r a n s f e rf r o mr o o t st os t e m sa n d1 e a v e s .I ns u m m a r y , 五c a nr a i s e r e s i s t a n c eo fh o s tp l a n t st ou r a n i u mm e t a lt o x i c i t y , s t r e n g t h e nf i x a t i o np r o c e s so fu r a n i u mb yp l a n tr o o t si n u r a n i u m i c o n t a m i n a t e ds o i l ,a n dc a ne f f e c t i v e l yi m p r o v eu r a n i u ma c c u m u l a t i o na b i l i t yo fL o Z i 乱mp 已他规咒P . K e yw o r d s u r a n i u m ; G Z o m “si 咒£r 口r n d i f g G i ; L D Z i 甜7 咒户P ,.P 柙卵P ;p h y t o r e m e d i a t i o n 铀冶金工业产生的废渣引起放射性核素污染已 成为当今全球广泛关注的环境问题[ 1 1 ] 。为减少铀 引起的环境危害,目前主要采用淋洗、热处理、客土、 电动修复、固化和络合物浸提等多项方法进行修 复[ 1 ’4 ’8 | ,大多方法会产生二次污染、破坏原有土层 结构、难以大面积施展以及修复不彻底等问题,均未 能成为理想的铀污染土壤修复方法。近年来,植物 修复技术因其价格合理、大众认可、绿色无污染[ 9 1 等 优点,被广泛用于缓解或去除环境中污染物。但是, 大多数植物修复放射性核素污染土壤时,根际环境 受到核素破坏,植物生长受到抑制或毒害致死,导致 生物量达不到修复目的,成为技术发展的瓶颈,因而 限制了植物修复技术的发展[ 1 “1 1 ] 。 丛枝菌根真菌 A r 6 “s c “z 口r 优y ∞r r 矗i z 口z . 九g i ,A M F 能与大多数植物形成丛枝菌根共生 体,互利共生,克服了单一微生物或植物难以适应复 杂污染土壤环境的不足。何柳等[ 12 ] 以合果芋与内 生菌 X N N 8 在含铀o .5 、1 、2m g /L 的污水中构建 植物一微生物共生修复体系,相对于单一植物体系的 铀浓度下降幅度增加约4 %。郑文君胡对蜈蚣草接 种A M 真菌修复铀污染土壤发现,菌根共生体系可 促进N 、P 、K 、M g 等矿质元素吸收,间接提高蜈蚣 草的生物量,以此增加了蜈蚣草的铀富集量。因此, 着重把植物、微生物修复技术有效融为一体,提高植 物的重金属耐受能力,以此提升植物污染土壤的修 复效率,进一步改善污染治理效果。 通过对多种A M F ,包括根内球囊霉 G z o 仇“s i 咒£r 口r 口d i c e ,G i 、幼套球囊 G z 0 7 圯“58 £“,2 i c n t “m 、 摩西球囊霉 G z o 删z 5 研D s s e 口P 的比较研究发现[ 】4 | , Q 对增强黑麦草对铀耐受能力的效果最好。本研 究在黑麦草修复铀污染土壤体系接种G i 进行污染 修复,在多种铀浓度梯度下,通过G i 对黑麦草富集 和转运铀能力的影响以及对吸收营养元素状况的影 响,了解土壤中接种A M F 植物根际和菌丝环境如 何有效降解、去除土壤中的污染物,深入分析A M F 辅助植物修复放射性铀污染土壤修复的应用价值, 期望能为根内球囊霉一植物共生体系修复铀污染土 壤问题提供理论依据。 1材料与方法 1 .1 试验材料 供试植物黑麦草,禾本科,黑麦草属,购于种子 市场。选择粒满均一、无损伤的种子。供试种子用 1 0 %的H 0 2 灭菌1 5r n i n ,然后用无菌水冲洗3 ~5 次。 供试菌剂根内球囊霉 G i 。 供试土壤采集某铀尾矿坝下游稻田土壤 酸性 土,取表层O ~3 0c m ,土壤理化性质按常规方法测 定有机质含量3 8 .4 5 6g /k g ;p H 一6 .3 2 ;速效磷含 量3 5 .5 2 6m g /k g 、速效钾含量1 0 5 .6 4 2m g /k g 、碱解 氮含量1 1 2 .8 6 7m g /k g ,铀含量6 .7 2m g /k g 。 1 .2 试验设计 供试土壤加尿素 o .4 6g /k g 和磷酸二氢钾 o .4 2g /k g 作为底肥,喷洒铀溶液混匀,呈1 8 .7 4 、 5 2 .1 5 、1 1 2 .4 0 、2 0 2 .4 0m g /k g 四个不同浓度 分别 记为1 ~4 组 ,待自然风干,研磨过1m m 筛,在1 2 1 ℃ 灭菌锅中灭菌1h 。每次定量称取2k g 土壤装入酒 精消毒过的花盆 1 5c m 2 0c m 1 2c m 。处理土 壤混匀,浇水静置2 周后播种。 本试验分2 个处理项,如表1 所示未接种 组,l 、2 、3 、4 计4 组,每组栽种5 盆,每盆加2 0g 已 灭菌基质;接种G i 组,1 、2 、3 、4 计4 组,每组栽种5 盆,每盆加2 0g 菌剂。生长4 0d 后进行样品采集, 将地上部分、地下部分分开收割,去离子水洗净后, 在阴凉条件下风干、研磨成粉、过1m m 筛后,对各 项指标进行测定。 表1 试验设计 T a b l e1 E x p e r i m e n td e s i g n 黑麦草 G z 1 .3 测定指标与方法 植物样品/土壤中铀含量测定I C P M S 法。 万方数据 2 0 2 1 年第3 期 有色金属 冶炼部分 h t t p //y s y l .b g r i m m .c n 6 7 植物生物量的测定采用挖掘法[ 1 朝获取植株生 物量,测定黑麦草地上部分、根部的鲜重及干重。 植物/土壤矿质元素的测定黑麦草植物中的磷 含量采用钼酸比色法测定;钾元素采用原子吸收分 光光度法测定;硝态氮含量采用紫外分光光度法 测定。 菌根侵染率测定使用醋酸墨水染色法,显微镜 观察计算侵染率。 菌丝密度测定菌丝密度测定使用乳酸一曲利 苯蓝染色,采用交叉划线法在显微镜下计算。 1 .4 数据分析 使用E x c e l2 0 1 0 统计软件进行数据统计,S P S S 2 4 .0 软件用于分析数据 3 次平均数标准误差 。 然后采用O r i g i n2 0 1 8 绘图。 富集系数 B C F 一植物体内U 含量/土壤U 含 量;转移系数 T L F 一地上部U 含量/根部U 含量。 2 结果与分析 2 .1 铀胁迫下黑麦草的菌根侵染率、菌丝密度 对生长在核素铀污染土壤中的黑麦草接种G i 后,其根系侵染率、根际菌丝密度如图1 所示。所有 铀处理组 菌根侵染率均大于5 0 %,侵染率最高 的为2 0 2 .4 0m g /k g 处理组 6 3 .5 3 % 。随着铀浓度 的升高,菌根侵染率呈逐渐上升趋势,同时根际菌丝 密度也有一定上升。根际菌丝密度表现与侵染率基 本一致,说明在试验的铀污染浓度范围内,黑麦草为 抵抗较高浓度的铀污染迫害,与G i 结合更加紧密, 使得a 对其侵染率提高的同时根际菌丝密度也得 到有效提升。 堡 蜊 档 裁1 橱 , 瓣 蒜 趟 轴处理, m g k m ‘1 图1铀胁迫下黑麦草的菌根侵染率、菌丝密度 F i g .1M y c o r r h i z a li n f e c t i o nr a t ea n d r h i z o s p h e r eh y p h ad e n s i t yO fL o Z f H m p e r P 疗n Pu n d e ru r a n i u ms t r e s s 2 .2 接种A M F 对黑麦草富集能力的影响 接种A M F 对铀污染下黑麦草地上与根部的铀 富集量、生物富集系数、转运系数等指标的影响如表 2 和表3 所示。与未接种G i 组比较,经过接种G i 处理的黑麦草,植株地上部分和根部的铀含量明显 提高。黑麦草的地上部分和根部对重金属铀的富集 响应趋势基本保持一致,两部位富集的铀浓度都随 着土壤铀浓度增加而不断提高。G i 接种处理组黑 麦草对铀的富集系数 B C F 显著高于未接种组,且 B C F 值均超过了1 ,接种G i 组的转移系数 T L F 均 低于未接种组的,均未超过1 ,但黑麦草富集铀的含 量得到有效提升,黑麦草根部铀含量大于地上部分 的铀含量,并且有G i 侵染与没有G i 侵染的相比,根 部比地上部分累积更多的铀,仅在根中累积的总铀 的一小部分到达植物的地上部分,说明A M F 处理 后可显著提高黑麦草对核素铀的富集能力,尤其是 促进根部的富集。 表2 接种G Z 对铀胁迫下黑麦草 各部位铀富集浓度的影响 T a b l e2E f f e c t s0 fG fo nu r a n i u ma b s o r p t i O no f L D Z Z “mp e r e n n Pu n d e ru r a n i u ms t r e s s 表3 接种G Z 对黑麦草富集铀的转移系数 和生物富集系数的影响 T a b l e3 E f f e c t so fG £o nt r a n s l O c a t i o nf a c t o r a n db i o c O n c e n t r a t i o nf a c t o ro fL o Z f H mp e r e n n P 等铀譬理7 , 富集系数 根部富集系数 转移系数 2 .3接种G £对铀胁迫下黑麦草生长的影响 表4 为铀胁迫下黑麦草地上部分和根部生物量 万方数据 6 8 有色金属 冶炼部分 h t t p //y s y l .b g r i m m .c n 2 0 2 1 年第3 期 变化情况。黑麦草的整株生物量随着处理中铀浓度 的增加呈降低的趋势。黑麦草地上部分生物量均大 于根部,其中铀浓度 1 8 .7 4m g /k g 生物量最高,接 种G i 组中,2 0 2 .4 0m g /k g 铀处理中黑麦草地上部 分生物量显著高于未接种的,增加了8 6 %。接种G i 组中,根部生物量最高在5 2 .1 5m g /k g 处理组,但 2 0 2 .4 0m g /k g 铀处理中黑麦草根部生物量显著高 于无菌根组,增加幅度达1 3 6 %,说明经A M F 处理 后促进了植株生长,可显著提高黑麦草生物量。 表4 铀胁迫下接种俄对黑麦草生长的影响 T a b l e4E f f e c t so fG fi n o c u I a t i o no ng r o w t ho f L o “H mp P r e n n eu n d e ru r a n i u ms t r e s s 2 .4 接种G £黑麦草对营养成分吸收的影响 G i 对铀污染土壤黑麦草吸收营养成分的影响 如表5 所示。与未接种G 菌根组相比,接种G i 提 高了黑麦草植物体内N 、P 、K 元素含量,但各处理 组之间没有显著差异。与未接种G 组相比,黑麦 草对营养成分的吸收中,N 元素的含量提高2 倍, P 元素的含量提高o .7 倍,K 元素的含量提高o .6 倍,说明接种G i 有效促进黑麦草摄入更多的营养 元素。 表5接种G f 黑麦草对营养成分吸收的影响 T a b l e5E f f e c t sO fG fi n o c u l a t i o nO nn u t r i e n t s a b s o r p t i o no fL o Z f 比mp P r P n H P / m g k g _ 1 接种处理铀处理氮磷钾 1 8 .7 42 1 .4 6 3 土O .6 8 52 8 .3 6 3 士0 .3 6 6O .4 1 5O O .0 1 9 5 2 .1 52 3 .2 5 7 士O .3 4 73 0 .4 9 3 O .3 1 3O .3 8 37 0 .0 0 6 黑麦草 1 1 2 .4 02 3 .9 6 7 士O .0 4 53 2 .4 8 7 O .2 7 8O .3 7 40 O .0 0 6 2 0 2 .4 02 4 .3 0 7 士O .2 3 53 3 .4 9 0 O .2 1 9O .3 3 47 土.0 0 1 7 1 8 .7 47 1 .2 9 7 士O .5 1 25 0 .4 2 7 O .2 9 6O .6 5 57 O .0 3 6 黑麦草 5 2 .1 5 7 6 4 3 7 o 5 4 95 Z 6 0 7 土O 1 9 6o - 6 3 67 士O .0 0 6 G i 1 1 2 .4 08 0 .5 6 3 士O .4 2 05 7 .3 6 3 O .1 6 6O .6 1 63 士0 .6 1 6 2 0 2 .4 01 8 1 .4 0 7 O .2 2 95 7 .9 8 7 士O .3 4 8O .5 7 07 土O .0 2 2 3讨论 3 .1G f 对黑麦草抗铀能力的影响 在所有铀浓度处理下,G i 对黑麦草的侵染率均 超过5 0 %,侵染率最高的在2 0 2 .4 0m g /k g 处理组 6 3 .5 3 % ,随着铀浓度的升高,菌根侵染率以及根 际菌丝密度具有逐渐上升趋势。由于a 与黑麦草 根部结合更加紧密,使得在铀处理下的黑麦草耐受 力增强。接种Q 黑麦草的生物量明显提升,且地上 部分、根部生物量均大于未接种G 组,2 0 2 .4 0m g /k g 铀处理中黑麦草地上部分、根部的生物量提升幅度 分别为8 6 %、1 3 6 %。接种G i 后,菌丝通过根部的 表层细胞可以从植物体获得碳源,给菌丝生长提供 了有利条件[ 16 I 。G i 侵染黑麦草后,增大菌根的外 表面积、植物根系网络吸收营养元素或吸附重金属 的表面积,因此显著提升了黑麦草的生物量。有研 究表明n7 I ,植物与A M F 联合后,有效提高光合效 率,能够促进宿主植物生长以及增强其耐受能力。 在本研究中,a 有利于黑麦草生长,并提高了黑麦 草对土壤铀污染的耐受能力。 3 .2 俄对黑麦草富集转运铀能力的影响 A M F 对重金属可以产生活化或钝化、吸收与 固持的作用,从而影响植物根系和地上部分铀的吸 收和分配过程。在本研究各浓度处理中,与未接种 处理组相比,接种G i 处理组的黑麦草地上部分和根 的铀含量显著提高,接种G i 组的生物富集能力 B C F 显著高于未接种组,接种a 组的转移系数 T F 均低于未接种组,显著增加了铀在黑麦草根中 的富集,减少黑麦草地上部分的富集量。G i 真菌通 过提高重金属铀在土壤中的生物有效性,促进植物 体内对铀的吸收与富集,提升植物修复的效率。此 外,在重金属污染条件下,A M 一黑麦草共生体使得 土壤微环境得以改善,并提升植物细胞对营养元素 的吸收,以此减轻重金属对黑麦草的毒性,促进铀污 染土壤植物修复效率提升[ 18 | 。然而,G i 接种于植 物根系,形成菌根并释放更多的物球囊霉素,从而加 强根部吸收、固持重金属,使更多重金属被固定于植 物根系部位。R U F Y I K I R I 等[ 19 ] 试验发现,A M F 可 提升U 迁移至植物根系的效率,但A M F 的结构增 强植物根部对U 的吸附作用,因而抑制U 由根部向 茎叶的转移。C H E N 等[ 2 “2 1 ] 研究说明,A M F 虽能 促进根部吸收更多的铀,但铀从根部中转移到茎叶 的效率大幅降低,说明A M F 主要作用是促进土壤 中铀的固定。刘灵芝等[ 2 z ] 发现,在铬污染的土壤 万方数据 2 0 2 1 年第3 期有色金属 冶炼部分 h t t p //y s y l .b g r i m m .c n 6 9 中,A M F 一植物植株的生物量显著增加,接种植物根 系中的铬浓度和吸收量显著增加,但地上部分的铬 浓度和吸收量相应降低,与此次研究的结论是相符 合的,说明A M F 能够影响宿主植物的生长以及对 重金属的富集分配,侵染后的植物根系对重金属具 有强大的固持作用,这也可能是A M F 缓解宿主植 物遭受毒害的一个重要机制。因此,黑麦草一A M F 共生体针对铀污染土壤修复工作具良好的效果。 3 .3 伍接种黑麦草对铀污染土壤中养分的影响 俄接种黑麦草后,地上部分和根系中的N 、P 、 K 含量相比于未接种黑麦草,N 元素含量提高2 倍, P 元素含量提高0 .7 倍,K 元素含量提高o .6 倍,说 明G i 真菌可促进黑麦草对营养元素的吸收,土壤中 的N 、P 、K 营养元素可能由G i 介导而输送至植物 体内,促进生长发育,从而提高了黑麦草的生物量。 L I U 等[ 2 3 3 的研究表明金属对植物的毒害性,原因在 于它们能够阻碍植物摄人营养元素,导致植物生长 发育受到限制。本文结果显示,A M F 与宿主植物 形成共生体系,还在根系周围形成巨大的营养吸收 网,进一步扩大根系吸收面积,使植物的根部能够摄 入更多的矿质营养,以此增加铀的富集量,黑麦草通 过减少铀向地上部分的转运,避免生理活性最强的 部位积累毒性,体现了植物内部的分配机制,这是黑 麦草能够在铀污染土壤中存活的重要原因。 4结论 根内球囊霉可缓解土壤铀污染对黑麦草生长的 抑制作用,对营养元素的摄入具有积极作用,可增强 黑麦草对铀的富集和转运能力,根系部位具最明显 的富集效应。黑麦草接种根内球囊霉后其富集能 力、植株生物量、耐受能力都得到提升,在修复铀污 染土壤方面具有不错的效果和发展前景。 [ 1 ] [ 2 ] 参考文献 G A V R I L E S C UM ,P A V E LLV ,C R E T E S C UI . C h a r a c t e r i z a t i o na n dr e m e d i a t i o no fs o i l sc o n t a m i n a t e d w i t hu r a n i u m [ J ] .J o u r n a lH a z a r d o u sM a t e r i a l s ,2 0 0 9 , 6 3 2 4 7 4 5 1 0 . 成先雄,胡民火,连军锋,等.铀污染控制技术与还原态 U 0 2 s 稳定性研究进展[ J ] .安全与环境学报,2 0 1 9 , 1 9 3 1 0 1 6 1 0 2 7 . C H E N GXX ,H UMH ,L I A NJF ,e ta I .R e s e a r c h p r o g r e s sr e v i e wo nu r a n i u mp o l l u t i o nc o n t r o lt e c h n o l o g y a n ds t a b i l i t yo fr e d u c e dU 0 2 s [ J ] J o u r n a lo fs a f e t y a n dE n v i r o n m e n t ,2 0 1 9 ,1 9 3 1 0 1 6 1 0 2 7 . [ 3 ] K A T H R E NRL ,T O L M A C H E VSY .T h eU n i t e d s t a t e s1 h n S u r a 血u ma n dU r a n i u mR e g i s t r i e S U s r U R Af i v e - d e c a d ef o l l o w u po fp l u t o n i u ma n du r a n i u m w o r k e r s [ J ] .H e a I t hP h y s i c s ,2 0 1 8 ,1 1 7 2 1 1 0 . 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