基于PHREEQC模拟嗜酸氧化亚铁硫杆菌浸铀研究.pdf

4 6 有色金属 冶炼部分 h t t p ／／y s y l ．b g r i m m ．c n 2 0 2 0 年第l 期 d o i 1 0 ．3 9 6 9 ／j ．i s s n ．1 0 0 7 7 5 4 5 ．2 0 2 0 ．0 1 ．0 1 0 基于P H R E E Q C 模拟嗜酸氧化亚铁硫杆菌浸铀研究 王兵1 ’2 ，罗跃1 ’2 1 ．东华理工大学水资源与环境工程学院，南昌3 3 0 0 1 3 ； 2 ．东华理工大学核资源与环境重点实验室，南昌3 3 0 0 1 3 摘要为模拟微生物浸铀过程中各组分的动态变化，通过将微生物浸铀动力学过程的3 个反应和4 个方 程嵌入P H R E E Q C 地球化学数据库拟合试验结果。结果表明建立的基于P H R E E Q C 软件的微生物浸 铀动力学数据库能够模拟微生物浸铀的化学反应动力学过程，模拟结果分析发现，铀的浸出既受溶液中 铁离子浓度的直接影响，又受微生物数量和亚铁离子浓度及氧化的间接影响。 关键词微生物浸铀；P H R E E Q C ；嗜酸氧化亚铁硫杆菌；反应动力学 中图分类号T L 2 1 2 ．1 2文献标志码A文章编号1 0 0 7 7 5 4 5 2 0 2 0 0 1 0 0 4 6 0 6 S t u d yo nU r a n i u mB i o l e a c h i n gb yP H R E E Q CS i m u l a t i o nw i t h A c Z d Z f 庇f D 易口c f Z Z “sF P ，．r D o x f d c l 疗s W A N G B i n 9 1 ．L U OY u e l 2 1 ．S c h o o lo fW a t e rR e s o u r c ea n dE n v i r o n m e n t a lE n g i n e e r i n g ，E a s tC h i n aU n i v e r s i t yo fT e c h n o l o g y ，N a n c h a n g3 3 0 0 1 3 ，C h i n a 2 ．K e yL a b o r a t o r yo fN u c l e a rR e s o u r c ea n dE n v i r o n m e n t ，E a s tC h i n aI n s t i t u t eo fT e c h n o l o g y ．N a n c h a n g3 3 0 0 13 ，C h i n a A b s t r a c t I no r d e rt os i m u l a t ed y n a m i cc h a n g eO fv a r i o u sc o m p o n e n t sd u r i n gu r a n i u mb i o l e a c h i n g ，t h r e e r e a c t i o n sa n df o u re q u a t i o n so fm i c r o b i a li m m e r s i o nu r a n i u md y n a m i c sw e r ee m b e d d e di nP H R E E Q C g e o c h e m i c a ld a t a b a s et o f i te x p e r i m e n t a lr e s u l t s ．T h er e s u l t ss h o wt h a tm i c r o b i a li m m e r s i o nu r a n i u m d y n a m i c sd a t a b a s eb a s e do nP H R E E Q Cs o f t w a r e c a ns i m u l a t ec h e m i c a lr e a c t i o nk i n e t i c so fu r a n i u m b i o l e a c h i n g ．T h es i m u l a t i o nr e s u l t ss h o wt h a tl e a c h i n gO fu r a n i u mi sd i r e c t l ya f f e c t e db yc o n c e n t r a t i o nO f i r o ni o n si ns o l u t i o n ，a n di n d i r e c t l ya f f e c t e db yn u m b e ro fm i c r o o r g a n i s m sa n dc o n c e n t r a t i o na n do x i d a t i o n o ff e r r o u si o n s ． K e yw o r d s u r a n i u mb i o l e a c h i n g ；P H R E E Q C ；A c i d i ￡ i 0 6 口c i Z Z “sF e r r o o x i d a n s ；r e a c t i o nk i n e t i c s 面对全球高品位矿产资源储量的减少和日益突 出的环境问题，低品位矿石开采成为新的突破 点[ 1 培] 。低品位矿石开采具有储量高，但难处理，常 规的采矿工艺成本高、效率低，环境污染大等问 题[ 9 ] 。微生物浸矿技术是一种将细菌作用和湿法冶 金技术相结合的新工艺，通过细菌的生物化学作用， 有针对性地提取矿石中某一特定矿物的冶金技 术[ 1 ⋯。矿石中铀的微生物浸出过程是通过细菌氧 化矿石中的黄铁矿或尾矿液的亚铁离子转换为铁离 子[ 1 1 。，将铀矿中难溶的四价铀氧化为可溶的六价 铀，实现铀的浸出。 目前，微生物浸铀已有较多试验研究，但对其反 收稿日期2 0 19 一0 8 1 1 基金项目国家自然科学基金青年科学基金资助项目 4 1 6 0 2 2 5 8 ；江西省教育厅科技项目 G J J l 8 0 3 8 0 ；核资源与环境重点实 验室 东华理工大学 开放基金项目 N R E l 6 1 2 作者简介王兵 1 9 9 5 一 ，男，安徽肥东人，硕士研究生；通信作者罗跃 1 9 8 5 一 ，男，博士，讲师． 万方数据 2 0 2 0 年第1 期 有色金属 冶炼部分 h t t p ／／y s y l ．b g r i m m ．c n 4 7 应过程的数值模拟较少。数值模拟能够总结室内试 验成果，然后设计实际微生物浸铀工艺，对于微生物 浸铀研究具有重要意义。目前微生物浸铀的模拟 有R A S H I D I 等[ 1 2 3 建立的氧化亚铁硫杆菌在酸性 条件下浸出铀矿的动力学数学模型、T A V A K O I 。I 等[ 2 3 利用中心复合设计 C C D 建立的铀柱生物浸出 动力学模型、J A L A L I 等[ 3 ] 通过统计数学模型建立 的实验室柱式生物浸出的响应面模拟模型等。而微 生物与溶液各组分的反应较复杂，其反应速率受各 组分浓度影响较大[ 1 3 14 | ，以上模型仅仅模拟了微生 物生长及其相关离子的浓度变化。 生物浸铀模拟本质上属于地球化学模拟，通常 使用地球化学模拟软件来模拟。目前常用的免费开 源的地球化学模拟软件是P H R E E Q C ，该软件是由 美国地质调查局 U S G S 开发，是解决多种低温水 文地球化学反应计算的重要工具之一，常被用于以 下模拟计算平衡状态下溶液各组分的形态与饱和 指数、地球化学反应的反演过程、批反应与一维迁移 反应。在模拟这些均衡反应的同时，还可以模拟化 学反应动力学条件下生物与溶液各组分的反应，及 复杂条件下反应速率受各组分影响的变化结 果[ 1 3 - 1 4 ] 。国内多应用于化学反应中组分变化的分 析，而对于微生物作用下的模拟相对较少[ 15 。1 8 ] 。其 中对于微生物浸铀的数据库还在开发中。 本文针对P H R E E Q C 无微生物浸铀相关动力 学数据库问题，通过基于氧化亚铁硫杆菌酸化浸出 铀的试验，使用地球化学模拟软件P H R E E Q C ，将 生物浸铀的3 个反应 即微生物将溶液中的亚铁离 子氧化为铁离子、矿物中的U O 。与溶液中的铁离子 发生反应生成U 0 ；十溶解在溶液中、铁离子沉淀与 水解 和4 个方程嵌入P H R E E Q C 地球化学数据 库，通过化学形态和溶解度的计算，拟合试验结果， 研究其参与浸出过程中各组分的反应速率及浓度的 变化情况，分析铀浸出的影响因素，了解微生物浸铀 过程中的矿物与溶浸液的水文地球化学特征的变 化，及反应过程中各离子的形态和含量变化。同时 建立P H R E E Q C 软件的微生物浸铀动力学数据库， 为后期模拟微生物柱浸或者现场试验提供参考，同 时可以作为建立微生物浸铀耦合反应溶质迁移模型 的重要组成部分。 1 微生物浸铀反应机理 1 ．1 微生物生长 对于矿物的微生物氧化作用，考虑到微生物属 于一种好气硫化细菌，持续提供氧气和二氧化碳是 它们不断生长繁殖和保持活性的必要条件n 引，因此 此次模拟溶解氧和二氧化碳始终保持在细菌生长所 需的范围内，以避免微生物失活影响氧化结果。同 时铀矿常伴有其他金属，在浸出过程中便会溶解各 种离子 如C u 抖、M 9 2 、C a 抖、M o 抖、C 1 一等 ，这些 成分对硫杆菌毒性大而降低细菌的氧化活性[ 10 | ，模 拟过程中这些作用仅从试验结果无法得出，故模拟 计算不做考虑。本次模拟温度恒定为3 5 ℃，初始 p H 为2 ．0 。 通过微生物氧化作用将溶液中的亚铁离子转换 为铁离子，期间释放的所有能量，假设全部用于细菌 生长，且细菌的生长速率不考虑抑制作用。本文反 应速率表达式采用文献[ - 1 2 3 的数学模型，则细菌生 长公式[ 2 0 ] 为 ，。。。∥[cell]，z。。。。jii；；{粝[cell]1 式中，[ c e l l ] 为微生物浓度 c e l l ／m 3 ；岸为在氧 化铁条件下细菌特异性生长系数；肛。。，为细菌特异 性生长最大系数；M O L V F e 2 ] 为溶液中亚铁离子浓 度 t o o l ／L ；尼。为衬底饱和系数，在本次模拟中，极 限衬底假设为亚铁离子。 1 ．2 微生物氧化 对生物浸铀中F e I I 亚铁离子 氧化速率和 氧化亚铁硫杆菌增长的抑制敏感作用是由反应生成 的F e Ⅲ 铁离子 浓度、溶液中F e [ D 浓度和溶液 基质共同决定的。当溶液中铁离子浓度高于5g ／L 时，对于酸性氧化亚铁硫杆菌是有毒的[ 2 1 | 。相对于 本次模拟，溶液中铁离子、亚铁离子等小于临界值， 因此对抑制敏感作用不做考虑。故氧化亚铁离子公 式[ 2 2 3 为 璎 一一矿生鼍 2 式中，y 剐。瓜z 为基质中细菌产量。 1 ．3 矿物溶解 铀矿的溶解实际上是矿物中的U O 与溶液中 的铁离子发生反应[ 23 。，生成离子溶解在溶液中。铀 矿溶解的公式[ 2 4 ] 为 托一咱 器 ”托一叫- 丽瓦耐 x 『蕊MOLrFe3]MOL[FeⅥ]” ㈤ 式中，志。、忌。、研、以为常数。 万方数据 4 8 有色金属 冶炼部分 h t t p ／／y s y l ．b g r i m m ．c n 2 0 2 0 年第1 期 1 ．4 铁离子沉淀与水解 随着溶液中铁离子的增多，硫酸根离子结合铁 离子和溶液中其他阳离子在细菌的作用下生成黄铁 钒。同时由于亚铁离子的氧化，溶液中的氢离子被 消耗，p H 上升，生成的铁离子发生水解以补充消耗 的氢离子。 铁离子反应消耗的公式[ 2 5 ‘26 I ，印 一- - k 。 M O L [ F e 什] 。 ㈨ 豁 一 4 式中，k 。、k 。、g 、P 为常数。 2模拟结果 本文以R A S H I D I 等[ 1 2 1 试验结果为例，模拟在酸 性和氧化亚铁硫杆菌的作用下，铀矿浸出进入培养液 中溶解的过程口2 。，模拟溶液中F e Ⅱ 浓度、F e 1 1 ] 浓 度、细菌增长、铀矿溶解的变化情况。 2 ．1 溶液中各组分浓度变化 通过P H R E E Q C 软件模拟的结果与试验结果 比较，对拟合结果和溶液中各组分浓度的变化进行 分析。图1 为溶液中F e Ⅱ 浓度变化和微生物增 长曲线，图2 为溶液中F e H I 浓度变化和铀矿溶解 变化曲线。 图1溶液中F e Ⅱ 浓度变化和微生物增长曲线 F i g ．1 C u r v e so fF e Ⅱ c o n c e n t r a t i o na n d m i c r o o r g a n i s mc o n c e n t r a t i o nw i t ht i m e 2 ．1 ．1溶液中F e Ⅱ 浓度和细菌的生长 溶液中F e 1 I 浓度在初始时刻，因为输入文件 给定的初始溶液离子浓度在模拟运行之初会假设瞬 时达到溶液离子平衡，因此试验数据相对于模拟数 据初始值高4 8 ．2 2g ／m 3 图1 。由于模拟数据初始 值相对偏小，则反应速率偏小，在1 1h 时误差为 2 1 9 ．5 2g ／m 3 。随着反应的进行，反应物消耗的量与 反应速率成正比，因此F e 1 I 浓度会不断接近模拟 值，3 0h 以后，误差逐渐减小，误差范围o ～1 0g ／m a 。 通过计算得到，相对标准偏差2 ．0 6 87 7 1 ，相对平均偏 差为1 ．3 1 96 7 0 ，对试验结果的拟合基本满足要求。 图2溶液中F e Ⅲ 浓度变化和铀矿溶解变化曲线 F i g ．2 C u r v e so fF e Ⅲ c o n c e n t r a t i o na n d d i s s o l u t i o no fu r a n i u mw i t ht i m e 溶液中微生物的初始量虽然同模拟数据一样， 但由于生长速率受F e I I 氧化速率的影响，因此在 运行之初，模拟的微生物增长量相对偏低，在1 1h 时，模拟结果比试验结果低0 ．2 0 1 2 1 0 1 2c e l l ／m 3 图1 。随反应的进行，在3 0h 以后，误差逐渐减 小，范围在0 ～0 ．8 1 0 1 2c e l l ／m 3 。通过计算得到， 相对标准偏差为2 ．9 7 8 ，相对平均偏差为2 ．2 3 6 ，对 试验结果的拟合基本满足要求。 2 ．1 ．2 溶液中F e H I 浓度 溶液中F e H I 浓度在初始时刻，一方面由于输 入文件给定的初始溶液离子浓度在模拟运行之初会 假设瞬时达到溶液离子平衡，导致使用数据相对于 模拟数据初始值高4 ．3 lg ／m 3 ，另一方面，由于溶液 中F e Ⅲ 的生成是F e H 氧化的结果，所以F e 1 1 浓度 也影响F e I l i 的浓度，由于初始F e I I 浓度偏低， 导致氧化速率偏低，生成的F e 1 l I 相对偏少。两者 抵消，故在1 1 ～3 0h 试验数据与模拟数据拟合较 好，误差在0 ～1 0g ／m 3 。但在4 6h 时，试验数据比 模拟数据高1 9 4 ．1 7 7g ／m 3 ，这可能是试验测量误差 造成的，因此不做考虑。在5 4h 时试验与模拟数据 误差在1 1 ．9 3g ／m 3 ，随反应继续进行，误差一直在 1 0 ～3 0g ／m 3 。通过计算得到，相对标准偏差为 一1 ．0 3 81 3 ，相对平均偏差为一0 ．9 2 06 8 ，对试验结 果的拟合基本满足要求。 2 ．1 ．3 铀矿的溶解 考虑到铀矿的溶解是和溶液中F e H I 反应，因 万方数据 2 0 2 0 年第1 期 有色金属 冶炼部分 h t t p ／／y s y l ．b g r i m m ．c n 4 9 此铀矿的溶解受溶液F e Ⅲ 浓度影响。在整个反 应模拟过程中除2 2h 时试验数据与模拟数据误差 在1 ．4 8 8g ／m 3 以外，其他时间内误差在0 ．1 ～ 0 ．3g ／m 3 ，通过计算得到，相对标准偏差为5 ．5 5 80 2 1 ， 相对平均偏差为3 ．9 0 81 0 2 ，因此整体拟合结果相对 较好。 经上述分析可得，模拟结果与试验结果基本 吻合。 2 ．2 溶液中各组分浓度变化 2 ．2 ．1 溶液中F e Ⅱ 浓度变化和细菌的生长变化 溶液中F e Ⅱ 的氧化是细菌生长的决定性因 素之一，同时也是溶液中F e Ⅲ 补给的重要来源。 细菌生长所需的能量全部来自F e I I 氧化释放的 能量，因此F e 1 1 氧化速率很大程度上决定了细菌 生长的速度。 从图1 可看出，前4 0h 内，溶液中F e I I 的氧 化速率越来越高，细菌获得的能量也越多，对于细菌 的生长也越有利，所以细菌的生长也越来越快。但 之后随着溶液中F e Ⅱ 消耗殆尽，氧化速率变小，甚 至氧化作用消失，细菌的活性降低，其生长也开始趋于 平缓，最终细菌基数约在1 ．0 9 9 9 1 0 1 3c e l l ／m 3 。 2 ．2 ．2 溶液中F e I n 浓度变化 图2 中F e Ⅲ 的浓度随着F e I I 的氧化而逐 渐增高，但考虑到F e I I 氧化过程中消耗溶液中的 氢离子，导致溶液p H 上升，引起F e Ⅲ 发生水解 生成氢氧化铁 如F e O H 2 、F e O H ≯、F e O H 。 等 和氢离子，以维持培养基酸性一定，进而导致溶 液中游离的F e Ⅲ 会相应降低。同时随着F e 1 1 1 浓度的增高，溶液中S 0 ；一会结合F e Ⅲ 和其他阳 离子 如N a 、K 、N H 产、H 。O 等 生成一定量的 黄铁钒沉淀，但生成的沉淀对菌体的生长和氧化 F e Ⅱ 没有影响[ 20 | 。4 0h 后，F e I I 氧化为F e 1 l I 的物质的量特别低，而生成沉淀消耗的F e Ⅲ 相对 于氧化生成的量较多，从图2 可见，F e Ⅲ 浓度的 降低十分显著。模拟得到的结果中F e U I 浓度最 高为1 ．5 3 51 1 0 3g ／m 3 。 2 ．2 ．3 铀矿的溶解变化情况 铀矿的溶解实质是矿石中难溶的四价铀被F e Ⅲ 氧化为可溶的六价铀，故溶液中F e Ⅲ 浓度决定其 溶解速率。图2 中铀矿的溶解在前2 0h 因溶液中 F e Ⅲ 浓度较低，溶解速率较慢，随F e 1 1 I 浓度增 高，反应越快，对应的溶解速率也越快，在4 0h 以 后，随着F e 1 1 1 浓度的降低，溶解速率减慢直至完 全溶解。 经模拟分析可知，生物浸铀的变量因素F e U I 浓度、F e I I 浓度、细菌总数都对铀矿的溶解有一 定的影响作用。 2 ．3 溶液中各组分反应速率变化 通过P H R E E Q C 软件模拟得到微生物浸铀过 程中溶液各组分反应消耗的速率变化情况，分析溶 液中各组分反应速率变化。图3 为溶液中F e Ⅱ 氧化速率和微生物生长速率曲线，图4 为铀矿溶解 速率和溶液中F e 1 1 1 水解与沉淀消耗速率曲线。 图3溶液中F e Ⅱ 氧化速率和微生物生长速率 F i g ．3 C u r v e so fF e Ⅱ o x i d a t i o nr a t ea n d m i c r o o r g a n i s mg r o w t hr a t ew i t ht i m e 图4 铀矿溶解速率和溶液中F e Ⅲ 水解与沉淀消耗速率 F i g ．4 C u r v e so fu r a n i u md i s s o l u t i o nr a t e a n dF e Ⅲ h y d r o l y s i sa n dp r e c i p i t a t i o n c o n s u m p t i o nr a t ew i t ht i m e 2 ．3 ．1 溶液中F e I I 氧化速率变化和微生物生长 速率变化 从图3 可见，溶液中F e I I 氧化速率逐渐增 大，2 7h 时，达到最大值0 ．0 3 10 2 4g ／ m 3 s 。随 后由于溶液中F e U 浓度的降低，氧化速率开始下 万方数据 5 0 有色金属 冶炼部分 h t t p ／／y s y l ．b g r i m m ．c n 2 0 2 0 年第1 期 降，在7 6h 后趋于0 ，氧化作用逐渐削弱，直至氧化 结束。对应的从图3 可以发现，微生物的生长速率 在2 7h 也达到最大值6 ．9 8 0 4 1 0 7 c e l l ／ m 3 s 。 随后生长速率开始减小，在7 6h 为1 ．7 3 1 5 1 0 5c e l l ／ m 3 s ，此时生长速率很小。这也证实了 生物氧化过程中，F e 1 I 的氧化速率在一定程度上 决定了细菌的生长速率。 2 ．3 ．2 铀矿的溶解速率 图4 中铀矿的溶解速率在开始时增长缓慢，之 后增长越来越大，在3 4h 铀矿的溶解速率达到最大 峰值，为2 ．5 2 6 5 1 0 _ 4g ／ m 3 s ，随后逐渐减小， 在7 6h 时为1 ．6 3 5 4X1 0 叫g ／ m 3 s ，此时溶解速 率较小，表示铀矿的溶解接近尾声。 2 ．3 ．3溶液中F e Ⅲ 水解与沉淀消耗速率 从图4 可见，溶液中F e Ⅲ 的水解与沉淀从反 应一开始就伴随发生，随反应时间的延长，消耗速率 逐渐增大，3 1h 达到最大值0 ．0 2 27 7 9g ／ m 3 s ， 随后消耗速率逐渐减小，这与溶液中F e 1 1 浓度减 小有着间接关系。因为溶液中F e Ⅱ 浓度的减小， 对应的氧化为F e Ⅲ 的量减少，消耗的氢离子也随 之减少，F e 1 1 1 的水解作用也开始减弱，所以消耗 速率逐渐减小，直至溶液达到一个新的反应平衡。 2 ．4 模拟参数 基于文献[ 1 2 - ] 试验建立的数学模型的拟合参数 作为参考，在建立P H R E E Q C 数据库过程中，通过 在模拟运行输入过程中适当修改参数以实现拟合试 验结果，其中k ，、k 、志。以F e U 的相对分子质量换 算成m o l ／ I 。s ，对于k 。，由于单位和计算公式的 原因无法换算，因此采取输入试算得到7 ．8 l O _ 5 作为运算参数。具体模拟参数结果为k 。一1 ．1 0 6 6 1 0 _ 7m o l ／ I 。S 、k 2 0 ．1 0 7 5 6m o l ／L 、k 3 7 ．8 1 0 _ 5m o l l 4 ／ L 1 _ 。S 、走4 0 ．3 6 51 、k 。一 0 ．0 4 4 5 7m o l ／I 。m 2 ．8 6 3 5 、行一0 ．3 8 4 5 、q 1 ．4 0 1 6 、 户一一0 ．3 2 6 2 、卢⋯一2 ．4 1 0 5 c e l l ／ m o lF e 2 、 y 。。l I ／F 。一1 ．2 5 6 1 0 1 1S ～。 3结论 1 通过将微生物浸铀的3 个反应和4 个方程嵌 入P H R E E Q C 地球化学数据库中，经过化学形态和 溶解度的计算，直观获取了溶液中各物质的浓度变 化和形态变化数据，对比P H R E E Q C 模拟结果与试 验结果，二者基本吻合。 2 嗜酸性氧化亚铁硫杆菌既作用于F e Ⅱ 的 氧化，又从氧化F e 1 I 的过程中获取能量反馈自身 的生长，从而对溶液中F e Ⅲ 浓度增高起关键作 用。同时F e I I 氧化过程中消耗溶液中的氢离子， 引起p H 上升，促使F e Ⅲ 水解和F e Ⅲ 结合硫酸 根及其它阳离子生成沉淀过程中生成氢离子，维持 酸性一定，从而又降低了溶液中F e Ⅲ 浓度。 3 对铀矿中难溶的四价铀氧化为可溶的六价铀 的重要影响因素是F e 1 1 I 浓度，在不考虑其他因素 的影响下，模拟结果表明，F e I I I 浓度越大，铀的溶 解速率亦越大。 4 本文建立的P H R E E Q C 微生物浸铀反应动 力学数据库可以用于模拟嗜酸性氧化亚铁硫杆菌浸 铀过程，可为后期模拟微生物柱浸或者现场试验提 供地球化学模拟数据库，同时可以作为建立微生物 浸铀耦合反应溶质迁移模型的重要组成部分。 参考文献 [ 1 ] W A N GXG ，S U NZX ，L I UYJ ，e ta 1 ．E f f e c to fp a r t i c l e s i z eo nu r a n i u mb i o l e a c h i n gi nc o l u m nr e a c t o r sf r o ma l o w g r a d e u r a n i u mo r e [ J ] ．B i o r e s o u r c eT e c h n o l o g y ， 2 0 1 9 ，2 8 1 6 6 7 1 ． [ 2 ] T A V A K O L IHZ ，A B D O I 。I ，A H YM ，A H M A D ISJ ， e ta 1 ．E n h a n c i n gr e c o v e r yo fu r a n i u mc o l u m nb i o l e a c h i n g b yp r o c e s so p t i m i z a t i o n a n dk i n e t i c m o d e l i n g [ J ] ． T r a n s a c t i o n so fN o n f e r r o u sM e t a l sS o c i e t yo fC h i n a ， 2 0 1 7 ，2 7 1 2 2 6 9 1 - 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