地浸采铀工艺分类方法的探讨.pdf

2 0 1 5 年第1 期 有色金属 冶炼部分 h t t p ／／y s y l ．b g r i m m ．c n 。3 7 ‘ d o i 1 0 ．3 9 6 9 ／j ．i 龉n ．1 0 0 7 7 5 4 5 ．2 0 1 5 ．0 1 ．0 1 0 地浸采铀工艺分类方法的探讨 周义朋1 ”，沈照理1 ，史维浚2 ，孙占学2 ，刘金辉2 ，刘亚洁2 1 ．中国地质大学，北京1 0 0 0 8 3 ；2 ．东华理工大学，南昌3 3 0 0 1 3 摘要随着地浸技术的发展，一些新工艺很难简单地用传统的酸、碱分类方法进行界定，出现工艺归类与 地浸实际工作状态不一致的现象，也造成了技术交流的不便。在综述目前主要地浸工艺及其铀迁移原 理的基础上，对地浸采铀工艺分类方法进行了探讨，提出了分别以地浸工作液p H 和浸出铀的迁移形式 为依据的分类方法。 关键词地浸采铀；工艺分类；酸法地浸；碱法地浸；中性地浸 中图分类号T L 2 1 2 ．1 ’2 ；T D 8 6 8文献标志码A文章编号1 0 0 7 7 5 4 5 2 0 1 5 o 卜0 0 3 7 一0 5 D i s c u s s i o no nT e c h n o l o g yC l a s s i f i c a t i o no f I n s i t uL e a c h i n gU r a n i u mM i n i n g Z H UY i p e n 9 1 ～，S H E NZ h a o l i l ，S H IW e i j u n l ， S U NZ h a n x u e 2 ，L I UJ i n - h u i 2 ，L I UY a j i e 2 1 ．C h i n aU n i v e r s i t yo fG e o s c i e n c e s ，B e 小n g1 0 0 0 8 3 ，C h i n a ； 2 ．E a s tC h i n aI n s t i t u t eo fT e c h n o l o g y ，N a n c h a n g3 3 0 0 1 3 ，C h i n a A b s t r a c t W i t hd e v e l o p m e n to ft e c h n o l o g yo fi n s i t u1 e a c h i n gu r a n i u mm i n i n g ，i ti sd i f f i c u l tt od e f i n es o m e n e wt e c h n i q u e sb yt r a d i t i o n a lc l a s s i f i c a t i o nm e t h o d sb yw h i c ht h ei n s i t ul e a c h i n gt e c h n i q u e sa r eg r o u p e d i n t oa c i dl e a c h i n ga n da l k a l i n el e a c h i n g ．C o n f u s i o na n di n c o n v e n i e n c eo c c u rd u r i n gt e c h n o l o g i c a la n d a c a d e m i ce x c h a n g e sd u et oi n c o n s i s t e n c i e sb e t w e e nc l a s s i f i c a t i o na n da c t u a li n s i t ul e a c h i n gc o n d i t i o n s ． B a s e do nt h er e v i e wo fm a i nt e c h n i q u e so fi n s i t ul e a c h i n ga n du r a n i u mm i g r a t i o nt h e o r y ，t h ec l a s s i f i c a t i o n m e t h o d so fi n s i t ul e a c h i n gu r a n i u mm i n i n gt e c h n i q u ew e r ed i s c u s s e d ，a n di m p r o V e dc l a s s i f i c a t i o nm e t h o d s w e r ep r o p o s e db a s e do np Hv a l u eo f1 e a c h i n gs 0 1 u t i o na n dm i g r a t i o nf o r mo fd i s s o l v e du r a n i u m r e s p e c t i v e l y ． K e yw o r d s i n s i t ul e a c h i n gu r a n i u mm i n i n g ；t e c h n o l o g yc l a s s i f i c a t i o n ；a c i di n s i t ul e a c h i n g ；a l k a l i n ei n s i t u l e a c h i n g ；n e u t r a li n s i t ul e a c h i n g 铀矿地浸开采是集采、选、冶于一体的地下原位 采矿工艺，2 0 世纪6 0 年代首先在美国和前苏联得 到应用H 1 j 。长期以来人们习惯于按溶浸试剂的不 同将地浸工艺分为酸法和碱法两大类[ 4 。9 ] 。随着国 内外铀矿地浸技术的发展，出现一些很难简单地以 酸法或碱法进行界定的新的地浸工艺，例如在地层 水富含重碳酸盐的矿床，采用仅加氧气的浸出工艺， 所加试剂既不是酸也不是碱，很难说它是酸法还是 碱法，乌兹别克的托尔斯多夫称之为“天然试剂”或 “无试剂”地浸工艺叩；而近年来又出现中性 或弱 酸一中性 地浸工艺的说法[ I “，中性是指浸铀的水化 学介质状态是p H 一6 ～7 ，例如，采用低浓度硫酸 收稿日期2 0 1 4 一0 9 一0 7 基金项目国家自然科学基金资助项目 4 0 8 7 2 1 6 5 ；国家重点基础研究发展计划 9 7 3 计划 项目 2 0 1 2 C B 7 2 3 1 0 1 作者简介周义朋 1 9 7 4 一 ，男，博士研究生，副教授． 万方数据 3 8 有色金属 冶炼部分 h t t p ／／y s y l ．b g r i m m ．c n 2 0 1 5 年第1 期 一般在1g ／I 。以下 与围岩反应形成碳酸氢盐对 铀的浸出 托尔斯多夫将其称为重碳酸盐一硫酸浸 出r 1o ] ” ，以及C 0 2 0 2 、C 0 2 N H 。H C 0 3 0 2 等 浸出工艺[ 1 1 | ，B ．H 别列茨基等学者则将这些工艺 统归为碳酸盐的浸出[ 12 | ，而在美国，则将c 。 0 浸出工艺归入碱法范畴[ 1 3 ] 。可见，仅取决于配制 溶浸液的材料属性的传统地浸工艺分类方法已很 难涵盖目前的一些地浸工艺，也不能准确反映地 浸过程的状态，从而出现工艺归类与地浸实际工 作状态不一致的现象，造成地浸工作讨论和交流 的困难。 1目前的地浸采铀工艺 地浸采铀工艺自工业化应用以来，由于矿床条 件差异和技术工艺的不断进步，先后发展出了众多 不同的工艺方法，概况起来主要有[ 6 。8 ’1 0 ‘1 2 。34 1 “烈性”酸浸出。主要是采用浓度较高的硫酸 溶液 酸度 1 0g ／L ，酸化时达到2 5 ～3 0g ／L ，高者 甚至可达8 0 ～1 0 0g ／L ，浸出液余酸一般高于 2g ／L 。铀以硫酸铀酰络合物形式浸出。 2 稀酸浸出。采用较低浓度的硫酸溶液 酸度 5 ～8g ／L ，酸化时为1 2 ～1 5g ／L ，浸出环境p H 一 般低于2 ．o ～2 ．5 。溶液中铀以硫酸铀酰络合物形 式存在。 3 重碳酸盐一酸法浸出。采用低浓度硫酸溶液 酸度o ．1 ～1 ．2g ／I 。 与岩石中的碳酸盐反应使得 溶液中H C O 。一大量富集进行浸铀，有的工艺也适 当补加部分重碳酸盐，通常辅以氧气等氧化剂加强 浸出。浸出环境p H 在4 ．5 ～7 ．5 浸出液p H 一般 为6 ．o ～7 ．o 。浸出液中铀以碳酸铀酰络合物形式 存在 主要为二碳酸铀酰络合物 。 4 钠、钾、铵的碳酸盐、重碳酸盐浸出。一般采 用1 ～2g ／L 的重碳酸铵或重碳酸钠溶液作溶浸液， 辅以氧气、双氧水等氧化剂进行浸出。浸出环境 p H 在7 ．5 以上 浸出液p H 一般高于8 ．5 。溶液 中铀以碳酸铀酰 三碳酸铀酰为主 络合物形式存在。 5 天然试剂浸出 有时也称作“无试剂”浸出 。 采用饱和氧气 或空气 的富含重碳酸根的地层水为 溶浸液进行浸出。浸出环境p H 一般在7 ．5 ～8 ．5 。 溶液中铀以碳酸铀酰 主要是三碳酸铀酰 络合物形 式存在。 6 C 2 十0 2 、C 2 N H 。H C 0 3 2 浸出。采 用c 0 或C O 。 N H 。H c 。的溶液为溶浸液，辅以 氧气 有时也用双氧水 作为氧化剂进行浸出。浸出 环境p H 一般在6 ．o ～7 ．o 。溶液中铀以碳酸铀酰 络 主要是二碳酸铀酰 络合物形式存在。 7 微生物一硫酸浸出。采用嗜酸微生物 常用 氧化亚铁硫杆菌和氧化硫硫杆菌 氧化黄铁矿或硫 酸亚铁获得富含三价铁离子的溶液，加入适量硫酸 酸度一般为3 ～4g ／L 作为溶浸液。浸出环境p H 一般在1 ．5 ～2 ．o 浸出液p H 不超过2 ．o 。溶液中 铀以硫酸铀酰络合物形式存在。 2 传统分类法及其局限性 传统地浸采铀工艺是按照配制溶浸液的材料进 行分类的，将其分为酸法和碱法两大类。用酸 一般 都用硫酸 配制地浸溶浸液称为酸法；用碱式盐 如 碳酸氢鲅、碳酸氢钠、碳酸钠等 配置地浸溶浸液称 为碱法。 酸、碱法的分类方法最初是基于配制溶浸液材 料的酸、碱属性，随着地浸技术的不断发展，配制溶 浸液的试剂材料多样化，已不能简单地采用酸、碱属 性加以归类。酸、碱分类法已经难以涵盖目前已有 的工艺，也不能准确反映实际的地浸工作状态，其局 限性也逐步显现出来，在实践中给地浸工作的交流 带来不便。因此，有必要在传统分类方法的基础上， 根据目前地浸工艺技术现状及其发展，对地浸工艺 的分类进行探讨和发展完善。 3地浸过程中铀迁移的基本原理 为对地浸采铀工艺的分类进行深入讨论，首先 有必要对地浸采铀工作中铀迁移的基本原理进行论 述，因为地浸工艺分类原则只有将地浸工作原理考 虑在内，才能使分类更科学和全面。 众所周知，自然界铀的基本形式主要有两种四 价铀和六价铀。四价铀的氧化物 u 0 。 的溶解度很 低，只有5 1 0 卅g ／L [ 37 ‘，一般情况下是不发生水迁 移的。只有当铀氧化为六价铀时，才以铀酰离子及 其络合物的形式进入水中，随之迁移。六价铀的迁 移机理和条件是由铀的存在形式决定的，在地浸过 程中，铀的存在形式则是由溶浸工作液 溶浸液与矿 石作用的产物 的成分和性质决定的。地浸工程中 铀的迁移形式基本上有3 种硫酸铀酰 包括铀酰 、 二碳酸铀酰和三碳酸铀酰。从迁移强度来说，硫酸 铀酰、三碳酸铀酰的水迁移强度最大，二碳酸铀酰稍 弱 表1 _ 3 副 。 万方数据 2 0 1 5 年第1 期 有色金属 冶炼部分 h t t p ／／y s y l ．b g r i m m ．c n 3 9 表1 某些铀化合物在蒸馏水中的溶解度 2 0 ℃ T a b l el S o l u b i l i t yo fs o m eu r a n i u mc o m p l e x e s i nd i s t i I l e dw a t e r 2 0 ℃ ／ g L 一1 铀化合物 U 2 S 1 3 H 2 U 2 C 3 N a 4U 2 C 3 3 K 4 U o z C 3 3 M g U 2 C 0 3 3 3 H 2 C a 2 U 2 C 3 3 1 0 H 2 铀的硫酸铀酰迁移是以硫酸为溶浸剂的烈性酸 浸和稀酸浸出的主要工作状态。在硫酸溶浸液酸化 作用下，浸出环境的p H 下降到4 ．5 时，六价铀开始 以硫酸铀酰形式被逐渐浸出，高浓度的硫酸溶液对 四价铀矿物还有一定的氧化作用，这是典型的酸法 浸出工艺。硫酸的强化学活性能使酸法工艺取得较 高的浸铀效率，但是反应选择性差，脉石矿物对硫酸 的大量消耗使得浸出成本增加，对水环境也有较强 影响。 一碳酸铀酰的铀迁移环境是发生在p H 为4 ．5 ～6 ．o 的弱酸性环境中，迁移能力很弱 溶解度仅 9m g ／L ，处于此p H 范围的氢氧铀酰迁移能力更 弱 溶解度o ．2 7m g ／I 。 ，这两种铀形式都可以形成 铀的次生矿物 菱铀矿和水柱铀矿 ，因此在地浸工 作中人们一般不采用这两种迁移形式进行浸铀。 弱酸一中性地浸条件下的铀迁移形式主要是二 碳酸铀酰，浸出环境的p H 一般在6 ．o ～7 ．o ，这是 C O 、C O N H 。H C O 。 的浸出工艺的工 作状态，当然也包括一些地层水富含重碳酸根的矿 床、只需加O 的“无试剂”浸出工艺，形成的二碳酸 铀酰络合物C a U 2 C 0 3 2 3 H 2 0 和M g u 0 2 C 。 3 H O 具有较强的迁移能力。与酸法和碱 法工艺相比，这种浸出工艺较温和，也相对清洁和环 境友好。 铀的三碳酸铀酰迁移是钾、钠、铵的重碳酸盐和 碳酸盐浸出工艺的工作状态 碳酸铀酰钠的溶解度 很高，为6 6g ／I ， ，浸出环境p H 一般在7 ．5 以上，溶 浸试剂和浸出环境都属碱性，这是典型的碱法浸出 工艺，其工作效率低于酸法。与酸性介质中可利用 三价铁来氧化四价铀所不同的是，在碱性溶液中，铀 不能被三价铁氧化，碱法浸铀一般采用氧气作为氧 化剂，钾、钠的重碳酸和碳酸盐浸出对环境的影响比 酸法小。 地浸过程中，铀的浸出和迁移与溶浸液试剂、溶 浸液与岩石矿物反应形成的工作液的化学组分及其 关键属性p H 以及铀的络合物形式等因素密切 相关，讨论地浸工艺分类时也不应脱离这些关键要 素。有必要说明的是，上述p H 界限并不是严格精 准和一成不变的，在实践中会因具体的水化学组分 和性质不同而稍有差异，因此，以上给出的p H 界限 应理解为在其上下小幅变化的相对模糊值。 4地浸工艺分类的改进建议 从上述讨论可以看出，地浸的工作状态实际上 是由其工作液 溶浸液与矿石作用所形成的浸铀溶 液 的成分和性质来决定的。溶浸液的性质和成分 对溶浸工作液的性质和成分只具有初始贡献，而溶 浸液与矿石作用的结果对工作液乃至浸出液的性质 和成分具有最终影响权。因此，仅以配制溶浸液的 试剂的酸碱属性来对浸出工艺加以归类，难以准确 反映实际的地浸工作状态，例如，微酸浸出工艺配制 溶浸液试剂是硫酸 一般O ．1 ～1 ．2g ／L ，但实际的 浸铀工作状态是重碳酸盐和碳酸盐浸出，而浸出环 境则是弱酸一中性，如果以试剂材料的酸碱属性来 对其加以归类显然是不合理的。相比之下，以地浸 工作液的属性对各种工艺进行分类，更能准切地反 映地浸工作的真实状态。p H 是工作液水化学性质 的关键属性，它对地浸过程中的水岩作用、工作液的 水化学成分以及铀的存在形式都有关键性影响。 如果说工作液的水化学性质是使得铀从矿石中 被浸出的“因”，那么在相应条件下进入溶液中的铀 的具体存在形式则是浸出的“果”，两者是区别不同 地浸工艺的两个重要方面。因此，作者建议在传统 的酸、碱法分类基础上，从工作液的水化学关键属 性p H ，以及浸出铀的存在形式这两个方面，对 地浸工艺的分类方法加以完善。 1 根据工作液的p H 属性，将地浸工艺分为酸 法、中性和碱法三大类工作液p H 4 ．5 的浸出工 艺归为酸法，烈性酸法浸出、稀酸浸出以及微生物一 硫酸浸出工艺等归为此类；工作液p H 在6 ．o ～7 ．5 的浸出工艺归为中性，包括微酸 1 ．2g ／I 。以下的硫 酸 0 2 H 2 0 2 、微酸 N H 。H C O 。 0 2 H 2 2 、 C 0 2 0 2 H 2 0 2 、C 0 2 N H4H C O 。 0 2 H 2 0 2 、 加O 。的“无试剂”浸出工艺等；工作液p H 在7 ．5 以 上的浸出工艺归为碱法。主要是钾、钠、铵的重碳酸 盐和碳酸盐辅以0 等氧化剂的浸出工艺、天然碱 性重碳酸钠水加0 的“无试剂”浸出工艺等。 2 根据浸出铀的存在形式，将地浸工艺分为硫 酸铀酰浸出、二碳酸铀酰浸出和三碳酸铀酰浸出三 警一芸品 万方数据 4 0 有色金属 冶炼部分 h t t p ／／y s y l ．b g r i mm ．c n 2 0 1 5 年第1 期 大类。由于浸出铀的存在形式由地浸工作液成分和 性质所决定，因此这三大类工艺分别可与前一分类 方法中的酸法、中性和碱法工艺一一对应。 5结论 传统的酸、碱地浸工艺分类法是在长期地浸实 践中形成的，并为地浸工作者所接受，有其历史由来 和基础。随着地浸技术的发展，该分类方法的局限 性逐渐显现出来．在传统分类基础上，从工作液的 p H 以及浸出铀的存在形式两方面对地浸工艺的分 类方法加以完善，以适应地浸技术的不断进步。 参考文献 [ 1 ] B e c h e r k i nSG ，B a k h u r o vVG ，L u t s e n k oIK ．U n d e r g r o u n dl e a c h i n go fu r a n i u mf r o ml o w g r a d ei ns i t uo r e s [ J ] ．A t o m i cE n e r g y ，1 9 6 8 ，2 4 2 1 5 4 1 5 9 ． [ 2 ] G a r d n e rJ o h n ．I 。e a c h i n go fu r a n i u mo rei ns i t u u s ， 3 3 0 9 1 4 0 [ P ] ．1 9 6 7 一0 3 1 4 ． [ 3 ] U n d e r h i l lDH ．I ns i t ul e a c hu r a n i u mm i n i n gi nt h eU n i t e ds t a t e so fA m e r i c a p a s t ，p r e s e n ta n df u t u r e [ c ] ∥ 1 A E A ．P r o c e e d i n g so faT e c h n i c a lC o m m i t t e eM e e t i n g U r a n i u mi ns i t u1 e a c h i n g ．V i e n n a ，1 9 9 2 1 9 4 3 ． r 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年中国学术期刊影响因子年报提供的数据，2 0 1 3 年有色金属 冶炼部 分 复合影响因子为0 ．7 2 6 ，影响因子学科排序第1 6 位。 万方数据