应用响应面设计分析法研究碳酸锰吸收微波的性能.pdf

2 0 1 2 年2 期 有色金属 冶炼部分 h t t p ／／y s y l ．b g r i m m ．c n 9 d o i l O ．3 9 6 9 ／j ．1 s s n ．1 0 0 ‘7 - 7 5 4 5 ．2 0 1 2 ．0 2 ．0 0 3 应用响应面设计分析法研究碳酸锰 吸收微波的性能 马少健1 ，梁玉石2 ，封金鹏1 ，莫伟1 ，苏秀娟1 ，姚先超 1 ．广西大学资源与冶金学院，南宁5 3 0 0 0 4 ；2 ．广西大学环境学院，南宁5 3 0 0 0 4 摘要以碳酸锰为微波吸收材料，考察了微波输出功率、微波辐射时间、样品堆积厚度和样品质量等因 素对微波吸收率的影响。基于单因素条件影响试验结果，采用响应面法进行试验设计、方差分析、曲面 分析及模型优化。结果表明。各因素影响显著程度为微波功率 样品堆积厚度 样品质量 辐射时 间，且交互影响不显著。当微波功率为6 7 5w 、作用时间为1 3 1 ．5s 、样品堆积厚度为1 5 ．4m m 、样品质 量为1 5 3 ．6g 时，碳酸锰的微波吸收率模拟值最优为6 ．2 8 ％．与实际试验结果 5 ．8 9 ％ 能较好吻合，误 差约为6 ．6 ％。响应面分析法对矿物微波处理过程的因素影响程度有较好的预测性。 关键词微波；碳酸锰；响应面设计分析法 中圉分类号T B 3 4文献标识码A文章编号1 0 0 7 7 5 4 5 2 0 1 2 0 2 一O 0 0 9 一0 7 S t u d yo nM i c r o w a V eA b s o r b i n gP r o p e r t yO fM a n g a n e s eC a r b o n a t ew i t h R e s p o n s eS u r f a c eM e t h o d o l o g y M AS h a o ．j i a n l ，L I A N GY u s h i 2 ，F E N GJ i n p e n g “，M 0W e i l ，S UX i u - j u a n l ，Y A oX i a n c h a 0 1 1 ．S k h o o lo fR e s o u r c e sa n dM e t a l l u r g y ，G u a n g x iU n i v e r s i t y ，N a n n i n g5 3 0 0 0 4 ，C h i n a ‘ 2 ．s c h o o Io fE n v i r o n m e n t 。G u a n g x iU n i v e r s i t y 。N a n n i n g5 3 0 0 0 4 ，C h i n a A b s t r a c t M a n g a n e s ec a r b o n a t ew a su s e da sm i c r o w a v ea b s o r b i n gm a t e r i a l s ． T h ee f f e c t so fm i c r o w a v e p o w e r ，t r e a t i n gt i m e ，t h i c k n e s s ，a n dm a s so fs a m p l e so nm i c r o w a v ee n e r g ya b s o r p t i o nr a t ew e r ei n v e s t i g a t e d ．B a s e do nt h es i n g l ef a c t o re x p e r i m e n t a lr e s u l t s ，r e s p o n s es u r f a c em e t h o d o l o g y R S M w a sa d o p t e dt o d e s i g nt h eo p t i m i z e de x p e r i m e n t s ，a n a l y z et h ev a r i a n c ea n dc u r v e ds u r f a c e s ，a n dt oo p t i m i z et h ep a r a m e t e r s o ff i t t e dm a t h e m a t i c a lm o d e l ．T h es i m u l a t e dr e s u l t si n d i c a t e dt h a tt h ef a c t o r ss e q u e n c e da c c o r d i n gt ot h e s i g n i f j c a n tl e V e lw e r em i c r o w a V ep o w e r ，t h i c k n e s s ，m a s so fs a m p l e sa n dt r e a t i n gt i m e ，r e s p e c t i v e ly ． T h e i n t e r a c t i o nb e t w e e nt h et w oo ft h e s ef a c t o r sw a sn o ts i g n i f i c a n t ．T h eo p t i m i z e dc o n d i t i o n sw e r et h a tm i c r o w a V ep o w e rw a s6 7 5W ，t i m ew a s1 3 1 ．5s ，t h i c k n e s sw a s1 5 ．4m m ，a n dm a s so fs a m p l e sw a s1 5 3 ．6 g ． U n d e rt h e s ec o n d i t i o n s ，t h ep r e d i c t e da b s o r p t i o nr a t er e a c h e d6 ．2 8 ％b yt h ef i t t e dm o d e l ，w h i l et h ea c t u a l e x p e r i m e n t a lv a l u ew a sa b o u t5 ．8 9 ％w i t has m a l lr e l a t i v ee r r o rt ot h ef o r m e r ．T h e r e f o r e ，i ts h o w e dt h a t r e s p o n s es u r f a c ed e s i g na n di t sa n a l y s i sh a dag o o dp r e d i c t e dp e r f o r m a n c ei nm i c r o w a v et r e a t m e n tp r o c e s s o fm i n e r a l s ． K e yw o r d s m i c r o w a V elm a n g a n e s ec a r b o n a t e ；r e s p o n s es u r f a c em e t h o d o l o g y 近年来，微波加热作为一种清洁高效的加热技术在矿冶领域已经开始受到广泛研究。主要应用于 基金项目教育部新世纪优秀人才支持计划项目 N c E T 一1 0 一0 0 9 1 I 广西自然科学基金重点项日 2 0 1 0 G x N s F D o l 3 0 0 5 作者简介马少健 1 9 6 9 一 ，男．湖南湘潭人．教授．博士． 万方数据 1 0 有色金属 冶炼部分 h t t p ／／y s y l ．b g r i m m ．c n 2 0 1 2 年2 期 碎矿、磨矿、干燥、焙烧、难处理矿石的预处理等方 面Ⅲ。影响微波加热效果的因素很多、影响过程也 较复杂，尤其很难确定各因素影响与矿物微波吸收 效果之间的数量关系。为了实现微波加热效能的高 效利用，有必要对此二者之问的相关性进行深入研 究。 响应面法是一种基于多个因素函数并在三维曲 面中直观地表达预测函数模型的设计优化和分析方 法，它由一组数值分析方法和数理统计学方法组成， 可用于确定各因素及其交互作用在各种工艺过程中 对非独立变量的影响，可以精确地表述因素和响应 值之间的关系。响应面方法在化学工业、工程技术、 机械产品甚至成本估算评价等领域都有广泛的应 用L 2 ’4 ] ，与其他优化方法相比具有省时及工作量少 的特点] 。 文献报道[ 6 q ] ，矿样种类、质量、粒度、体积密 度、厚度、水分含量、微波辐射时间、温度和功率等许 多因素均会影响其吸收微波的效果。为探清各因素 与矿物材料吸收微波能力之间的关系，本文引入响 应面设计和分析方法对这些条件因素的影响程度进 行考察，以获得材料最优微波吸收能力的试验条件 参数。 1试验 1 ．1 原料和仪器 试验原料为分析纯碳酸锰，含M n4 4 ．O ％～ 4 8 ．O ％；微波加热设备为X H 一3 0 0 A 型电脑微波萃 取仪。 1 ．2 矿物吸收微波的试验方法3 目前国内外学者主要通过测定材料在微波场中 的升温速度、最高加热温度或其能否透过微波等方 式来考察材料对微波能的吸收效果，但利用上述方 法均难以建立材料吸收微波能力与影响因素之间的 定量关系。 本文采用介质差热法进行测定，将一个耐高温 的平底石英玻璃盘作为待测材料盛放容器放人微波 辐射腔中，在其上方叠放盛有一定量水的微波炉专 用塑料盒，打开微波仪并设置功率，加热一定时间 后。测定水温变化值△，。取出上述容器冷却至常 温，在玻璃盘中加入一定量的碳酸锰粉末，同时在塑 料盒中加人相同质量的水，按照上述方法，依次叠放 人微波辐射腔中，在相同功率和时问条件下进行微 波加热，然后测定水温变化值出z 。放入矿样前后水 对微波能吸收值之差即为矿样对微波能的吸收值 式1 ，输出的微波能为功率与作用时间的乘积值 式2 ，二者之比即为矿物的微波吸收率艿 式3 。 Q M 一△Q w Q w l 一Q w 2 一c w m w 出l 一△2 1 Q 衍一声f 2 艿 寒舢。％ 堕塑 些生型1 0 0 ％ 户￡ 3 式中，Q M 为矿样吸收的微波能，Q w 为水吸收的微 波能，f ，为水的比热容，m 。为水的质量，△t 为水温 变化值，Q ．。为微波输出能，户为微波输出功率，f 为 微波辐射时间。 1 ．3 响应面设计与模型建立 试验考察了微波输出功率、微波辐射时间、矿样 堆积厚度和矿样质量等因素对矿物微波吸收率的影 响。根据B o x B e n h n k e n 试验设计原理【9 ] ，试验采 用四因素三水平设计方案，试验结果输入S A S 软件 后。由S A S 系统创建响应面并完成数据分析，最终 构建二次多元数学模型。在试验设计和分析之前， 每个因素的实际值通过式 4 转化为编码值 一1 ，o ， 1 系列 X i 一 A ，一A 。 ／△A 4 式中，X 。为因素变量的编码值，A I 因素变量的实际 值，A 。为因素变量所取的最高值与最低值之间的中 间值，△A 为变量值的步长。 二次多项式的数学模型可通过式 5 来描述 III y 一岛 ∑A x 。 ∑＆x ．2 ∑岛x 。x ， J l l ，l J 微波辐射时间 X 。当然，在数值上它们的差异较小。此外，功 率、厚度、质量的二次项也达到较显著水平 P r ≤ O ．0 5 ，由此可见，影响因素数值的大小与响应值不 是简单的线性关系。 其相关系数计算结果平方误差o ．1 4 60 4 2 、变 异系数2 ．7 1 88 6 、模型的调整确定系数R 2 为 9 3 ．5 3 ％，可以较好地描述各因素与响应值之间的真 实关系，因此回归模型是高度显著的，试验值与预测 值拟合效果良好。 表l响应面试验方案与结果 T a b I el D 巧i g n sa n dr e s u l t so fr e s p o n s es u r f a c e 表2 响应值方差分析表 T a b l e2V a r i a n c ea n a I y s i so fr e s p o n s ev a l u e 万方数据 2 0 1 2 年2 期有色金属 冶炼部分 h t t p ／／y s y l ．b g r i m m ．c n 1 3 各因素经回归拟合后，响应变量Y 对功率、时 间、厚度、质量的二次多项回归方程如式 6 所示 y 一1 4 ．9 5 3 5 0 ．0 1 7 9 9 X 1 O ．0 3 2 3 5 6 X 2 0 ．8 9 0 9 3 8 X 3 O ．0 8 3 6 6 4 X 4 一O ．O O 0 0 1 3 X 12 2 E 一 7 X 】X 2 0 ．O O 0 0 3 5 X 1 X 3 2 ．6 6 7 E 一7 X 1 X 4 一 O ．0 0 0 1 3 9 X 22 一O ．0 0 0 2 4 8 X 2 X 3 O ．0 0 0 0 5 2 X 2 X 4 一 O ．0 2 4 5 0 8 X 32 一O ．0 0 0 6 9 8 X 3 X 4 一O ．0 0 0 2 6 X 4 2 6 2 ．3 响应曲面与等高线 根据回归分析结果和拟合预测模型绘制出的相 应的3 n 曲面图及2 D 等高线，能直观地反映各因素 对响应值的影响。当2 个变量固定在O 水平时，响 应变量y 会随其他2 个变量发生变化而呈曲面形 状，如图2 ～7 所示，从图中能直观看出4 种因素两 两间对微波吸收率的影响程度，进而可以分析出各 因素影响微波吸收率的显著性关系。 由图2 可以看出，微波输出功率对微波吸收率 的影响很显著，表现为曲面随着功率变化很大，形成 的曲面呈槽型抛物面状，等高线也较为陡峭；而辐射 6 6 F i x c dl e V e l s x 2 0 一卸 9 时间引起的影响较小，表现在响应曲面上为曲面较 为平直，所以显著性关系为微波输出功率 微波辐 射时间。另外，两个因素变量交互效应强弱和显著 性可以通过等高线的形状来反映；一般，椭圆形的等 高线意味着这两个因素之间的交互作用比较显著， 它们的共同作用对响应变量影响很大，而圆形则表 示交互作用效果较小[ 13 1 。因此，由图2 可以直观地 看出微波输出功率与辐射时间因素的交互作用显著 性并非特别明显。由于时间影响不显著，微波吸收 率的较大值出现在曲面的岭脊，所以在等高线图中 表现为狭长的椭圆；该区域较长，难以确定极大值 点。 同理，图3 ～7 反映出的显著性关系依次为输出 功率 样品厚度、输出功率 样品质量、样品厚度 辐射时间、样品质量 辐射时间、样品厚度 样。I 矗质 量。综合比较可发现，响应面因素对响应值的显著性 关系与方差分析结果相一致，说明通过响应面分析可 以较好地描述各因素与响应值之间的真实关系。 图2 微波输出功率和辐射时间对微波吸收率影响响应面及等高线图 F i g ．2R e s p o n s es u r f a c ea n dc o n t o u rm a p f o re f f e c t so fm i c r o w a V ep o w e ra n d i r 陷d j a t i 仰t i m eo nm i c r o w a v ee n e r g ya b s O r p t i o n 豫t e F i x e dl c V c l s 以卸■蝴 O ．9 图3 微波输出功率和样品厚度对微波吸收率影响响应面及等高线图 F i g ．3R e s p o n s es u r f a c ea n dc o n t o u rm a pf o re f f e c t so fm i c r o w a V ep o w e ra n ds a m p I e t h i c k n 鹤so nm i c r o w a V ee n e r g ya b s o r p t j o nm t e 万方数据 1 4 。 有色金属 冶炼部分 h t t p ／／y s y l ．b g r i m m ．c n 2 0 1 2 年2 期 6 5 ．4 6 F i x e dk V e l s x 一 ‘ 0 9 图4 微波输出功率和样品质量对微波吸收率影响响应面及等高线图 F i g - 4R e s p o n s es u r f a c ea n dc o n t o u rm a pf o re f f e c t so fm i c r o w a v ep o w e ra n d s a m p l em a s sO nm i c r o w a V ee n e r g ya b s o r p t i o nr a t e F i x e dl e V e l s xJ o ‘ o I ．9 图5辐射时间和样品厚度对微波吸收率影响响应面及等高线图 F i g ．5R e s p o n s es u r f a c ea n dc o n t o u rm a p f o re f f e c t so fi r r a d i a t i o nt i m ea n d s a m p l et h i c k n e s so nm i c r o w a V ee n e r g ya b s o r p t i o nr a t e F i x e dl e V e l s x I 0 一 o 9 1 1 ．q 』I ．b 0 ．3t lt 1 ．30 ．61 1 ．9 t 图6 辐射时间和样品质量对微波吸收率影响响应面及等高线图 F i g ．6R 骼p o n 鸵s u r f a c e 卸dc o n t o u rm a pf o re f f e c t so fi r r a d i a t i o nt i m e 柚d s 锄p l em 硒so nm i c m w a V ee n e r g ya b s O r p t j O nr a t e 通过软件分析，可得知拟合模型的稳定点为最 大值 6 ．2 7 6 5 ％ ，对应的因素变量为X l 一o ．3 0 2 6 7 5W ．X z 一一0 ．6 1 8 1 3 1 ．5s ，X 3 一一0 ．2 9 0 1 5 ．4m m ，X 一0 ．4 5 3 1 5 3 ．6g 。在该条件下，纯 碳酸锰矿样的微波吸收率获得最大值。 2 ．4 模型检验 为检验R S M 法拟合结果的可靠性．采用上述 最佳微波辐射条件进行碳酸锰样品的微波吸收试 万方数据 2 0 1 2 年2 期 有色金属 冶炼部分 h t t p ／／y s y l ．b g r i m m ．c n 验。试验重复进行3 次，样品的微波吸收率平均值为 5 ．8 9 ％，该值与理论预测值 6 ．2 7 6 5 ％ 相比，其相对 3结论 F i x e dI e V e l s x 一邑 0 误差为6 ．5 7 ％。由此可见，采用响应面法优化得到的 矿物微波吸收的条件参数较为可靠、重复性好。 图7 样品厚度和样品质量对微波吸收率影响响应面及等高线图 F i g ．7R e s p o n s es u r f a c ea n dc o n t o u rm a pf o re f f e c t so fs a m p I et h i c k n e s sa n d s a m p I em a s so nm i c r o w a V ee n e r g ya b s o r p t i o nr a t e 1 微波输出功率、微波辐射时间、样品厚度、样 品质量4 个因素变量对碳酸锰微波吸收率的显著性 影响次序关系为微波输出功率 样品厚度 样品 质量 辐射时间；同时功率二次项、厚度二次项也对 吸收率有显著性影响，各因素之间的交互项未发现 有显著影响。 2 响应面分析法对纯碳酸锰样品微波能吸收率 的最佳优化条件为微波输出功率6 7 5w ，微波辐射 时间1 3 1 ．5s ，样品厚度1 5 ．4m m ，样品质量1 5 3 ．6 g 。在该优化条件下，实际试验获得的微波吸收率平 均值为5 ．8 9 ％，与拟合模型预测值 6 ．2 7 6 5 ％ 误差 较小。 3 响应面法对考察矿物微波处理过程的因素影 响有较好的分析效果，对微波吸收率的条件优化有 较好的预测效果，其合理的试验设计可以有效地减 少工作量。 参考文献 [ 1 ] 赵俊蔚，赵国惠。郑晔，等．微波加热在矿冶方面的应用 研究现状[ J ] ．黄金，2 0 0 8 ．2 9 1 2 3 9 4 3 ． [ 2 ] B a sD ，B o y a c iIH ．M o d e l i n ga n do p t i m i z a t i o nI lu s a b i l i t yo fr e s p o n s es u r f a c em e t h o d o l o g y [ J ] ． J o u r n a lo f F o o dE n g i n e e “n g ，2 0 0 7 ，7 8 3 8 3 6 8 4 5 ． [ 3 ] B e z e r r aMA ，s a n t e l l iRE ．0 1 i v e i r aEP 。e ta 1 ．R e s p o n s es u r f 8 c em e t h o d o l o g y R S M a 8at o ‘】lf o ro p t i m i z a t i o ni na n a l y t i c a lc h e m i s t r y [ J ] ．T a l a n t a 。2 0 0 8 ，7 6 5 I9 6 5 9 7 7 ． [ 4 ] 王永菲，王成国．响应面法的理论与应用[ J ] ．中央民族 大学学报自然科学版，2 c 0 5 ，1 4 3 2 3 6 2 4 0 ． [ 5 ] G i o v a n n iM ．R e s p o n s es u r f a c em e t h o d o l o g ya n dp r o d u c t o p t i m i z a t i o n [ J ] ．F o o dT e c h n o l o g y ．1 9 8 3 ，3 7 4 1 4 5 ． [ 6 ] P i c k l e sCA ．M i c r o w a v e si ne x t r a c t i v em e t a l l u r g y P a r t 1 一R e v i e wo ff u n d a m e n t a l s [ J ] ． M i n e r a l s E n g i n e e r i n g ， 2 0 0 9 ，2 2 1 3 1 1 0 2 1 1 1 1 ． [ 7 ] P i c k l e sCA ．M i c r o w a v e si ne x t r 8 c t i v em e t a l l u r g y P a r t 2 一Ar e v i e wo fa p p l i c a t i o n s [ J ] ．M i n e r a l sE n g i n e e r i n g ， 2 0 0 9 ，2 2 1 3 1 1 1 2 一1 1 1 8 ． [ 8 ] M aSJ ，Z h o uXw ，S uXJ ．An e wp r a c t i c a lm e t h o dt o d e t e r m i n et h em i c r o w a v ee n e r g ya b s o r p t i o na b i l i t yo f m a t e r i a l s [ J ] ． M i n e r a l sE n g i n e e r i n g ，2 0 0 9 ，2 2 1 5 1 1 5 4 一1 1 5 9 ． [ 9 ] B 0 xGEP ．B e h n k e nDw ．S 0 m en e wt h r e el e v e ld e s i g n s f o rt h es t u d yo fq u a n t i t a t i v ev a r i a b l e s [ J ] ．T e c h n o m e t r i c s ，1 9 6 0 2 4 5 5 4 75 - ． [ 1o ] M o n t g o m e r yDC ．D e s i g na n da n a l y s i so fe x p e r i m e n t s [ M ] ．5 t he d i t i o n ．N e wY o r k w i l e y ，2 0 0 5 2 1 ．2 7 ． [ 1 1 ] M y e r sR ．H ，M o n t g o m e r yDC ．R e s p o n s es u r f a c e m e t h o d 0 1 0 9 y p r o c e s sa n dp r o d u c to p t i m i z a t i o nu s i n g d e s i g n e de x p e r i m e n t s [ M ] ． 2 n de d i t i o n ．N e wY o r k W i l e y ．2 0 0 2 5 7 6 1 ． [ 1 2 ] A t k i n s o nAc 。I o n e yAN ． p t i m u me x p e r i m e n t a ld e s i g n s [ M ] ．o x f o r d x f o r du n i v e r s i t yP r e s s ，1 9 9 2 ． [ 1 3 ] M u r a l i d h a rRV ，C h i r u m a m i l aRR ，M a r c h a n tR ．e t a 1 ．Ar e s p o n s es u r f a c ea p p r o a c hf o rt h ec o m p a r i s o no f 1 i p a s ep r o d u c t i o nb yC a n d i d ac y l i n d r a c e au s i n gt w od i f f e r e n tc a r b o ns o u r c e s [ J ] ．B i o c h e mE n gJ ，2 0 0 1 ，9 1 7 2 3 ． 万方数据