富氢气氛中CO选择性氧化催化剂的研究.pdf

收稿日期“ 基金项目江苏石油化工省重点实验室项目 * A B C DE F 6 * . - - G , 第 G卷 第期中国矿业大学学报 HC I A G JC A “ 年* *月 C 8 K L I C M N 9 ; L OL ; P K Q ; R 7C M S; L ; L TUV B 9 L C I C T 7JC P WW W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W W A“ 文章编号 * . * , G P X c ; b R ; C LN R I 7 Q R Q ; Ld7 b K C T L . e ; B 9f Q gO d ; . ; /h i O ; L . j 9 C 8 /h i O k L T . I ; /h i O 9 C . l ; /h O d8 ; /f m Jfg L B I m L T ; L K ; L T L bV B 9 L C I C T 7 / N 9 ; L OL ; P K Q ; R 7C M S; L ; L TUV B 9 L C I C T 7 /n 8 j 9 C 8 / ; L T Q 8“ “ * - /N 9 ; L o p q r s 4 t r V 9 B R ; P ; R 7 L bQ I B R ; P ; R 7M C KN XQ I B R ; P B R I 7 R ; BC c ; b R ; C L; L9 7 b K C T L . K ; B 9T QC L L L C Q ; j bC c ; b Q; R 9Q 8 K M B DC b ; M ; B R ; C L L b R QQ 8 u u C K R bN 8 X B R I 7 Q R Q K ; L P Q R ; T R b AV 9 K Q 8 I R Q Q 9 C R 9 R R 9 B R ; P ; R 7 L bQ I B R ; P ; R 7M C K N XC c ; b R ; C LC LL L C Q ; j b C c ; b Q Q 8 u u C K R bN 8 XB R I 7 Q R Q v 7 b b ; L TN K D8 B 99 ; T 9 K R 9 LR 9 R v 7 b b ; L T’/ST /Z L L b Z K AN X B R ; P ; R 7; QR 9 9 ; T 9 Q Rv 7 b b ; L T] R ; C L . u K B ; u ; R R ; C LD; c b; R 9u K C DC R K ; Q C M 9 ; T 9 K B R ; P ; R 7R 9 LR 9 R v 7; Du K T L R ; C L AN X“b C u b; L R C Q 8 u u C K R u I 7 Q B K ; R ; B I K C I ; L; Du K C P ; L TR 9 B R ; P ; R 7 L bQ I B R ; P ; R 7C M N XC c ; b R ; C L AV 9 B R I 7 R ; B Q I B R ; P ; R 7C M N X; R 9 R Q Q B K K ; K ; Q D8 B 99 ; T 9 K R 9 LR 9 R ; R 9L L C . YI“XA V 9 B ; R ; P ; R 7C M N 8 . N v ; L K 7B C Du C Q ; R Q 8 u u C K R bN 8 XB R I 7 Q R Q; QR 9 9 ; T 9 Q R L bN XB C Du I R B C L P K Q ; C LR Du K R 8 K ; Q* _AV 9 B R I 7 Q R ; R 9N 8 . Z Kv ; L K 7B C Du C Q ; R QB K K ; K9 QI C K B ; R ; P ; R 7M C KN X C c ; b R ; C L AV 9 u ; P C R I M B R C KC MN X Q I B R ; P C c ; b R ; C L; L9 7 b K C T L . K ; B 9T Q; Q b B K Q ; L TN XC c ; b R ; C LK B R ; C LR Du K R 8 K A wF xy z s { q N XQ I B R ; P C c ; b R ; C L ‘L L C . YI“X‘B C Du C Q ; R C c ; b ‘N ‘N 8 XB R I 7 Q R Q 低碳醇和烃类部分氧化或水蒸气重整制氢中 常含有| 1纳米氧化物负载8 催化剂是选择性催化 氧化8 的一个研究热点1对于8 报道了用共沉淀凝胶法可制得有利 于8 氧化的具有适宜孔径分布及比表面的纳米 氧化物1在此基础上本文选用 A , B , C 8 - 作为掺杂助剂采用共沉淀凝胶法制备纳米 D “ *MX 5 1 * 5 1 MM的催化剂装填在Y ;MMZ 4MM的 石 英 管 反 应 器 中1反 应 气 的 组 成 为 [ 2 8 7 为4 \ [ 2 7 为 \ [ 2 8 7 为 \ [ 2 97 为; * \空速为5 5 5I ]41 反应尾气中8 的含量 用色谱仪 Q 8 检测器在线检测和分析1 以8 反 应的转化率_8 表征催化活性以‘ 8 表征反应的 选择性1 _8 a 4] [ 2 8 72 4][ 2 747 [ 2 8 742 4][ 2 77 ‘8 a 5 1 * [ 2 8 74_8 [ 2 74_ 式中b [ 2 8 7 4 [ 2 74分别为原料气中8 的体 积分率c [ 2 8 7 [ 2 7分别为尾气中8 的体 积分率1 G 1 d 催化剂表面吸附性能表征 用程序升温脱附2 Q e 7法表征反应气体在催 化剂表面的吸附性能1 J 结果与讨论 J 1 G f gJhW载体的孔径分布及i j k k j l 测定结 果分析 O P Q测 试 结 果载 体“ 5 1 4M F A 1 孔径分布如图4所示1 Q P 测试结果 如图所示1 图4氧化铝载体的孔径分析 m / A 1 4 Q I -N . C -K / n -U / K 0 C / L 0 / B. o “; 第期于海蔚等b富氢气氛中8 选择性氧化催化剂的研究 万方数据 式中 “为波尔兹曼常数 范围内最有利 于 的氧化反应由图可以看出载体AB ,’ ’ g L . AB, 7时 即可完全转化5 且选择性高达 ’ ’ g而添加 其 他 助 剂 的 催 化 剂 即 使 温 度 升 至 , 75 的最大转化率也仅为 g G ,的添加量及添加方式对 氧化性能的 影响5测试结果如表,所示以转化率为’ g的温 度l ’ 来表示催化剂的活性 表C E V FC的负载量对催化剂的活性的影响 R S T U VC W X X V Y Z [ \ XZ ] VS Y Z _ Z ‘\ XY S Z S U ‘ [ Z [ S a a b c a X X V d V b Z Y \ b Z V b Z \ XE V FC 催化剂 l . 7l’ . 7P’ . g g G ,h g L . AB, g G ,h g L . AB, g G ,h g L . AB,; 中国矿业大学学报第 A B C D . E A B ’ F F C . A B C E “A G H A I A JH E DB 5 A I A J K 2 L MK N M N MK的O P Q谱图分析 分别用 “*, R S T “ , R S T “*, R S T法考察 了 催 化 剂 2 U R VF . H A ’ . , F . C . H VV DD B C . F A C EB F A . ’ V C “* “ “*J 5 DC I . H A H 5 J B A B 0 2 分子催化’ ’ 2 A ’B CD E F 0 G H 0 , I IG J0 , I , K 0 L M , IG NO M ,“ G P O , QR , 0 K O 4 0 ,G S T K O G NG J ; G 4 0 N K “ G J UG “ , L 4 “ K 0 R R “ , T K Q, IDD’‘ L ,‘[\ J J , L O G J a , R 0 G QG O G NG NO M ,I 4 0 J K L ,0 , K L O G NR K 0 K Q, O , 0 I G J F O 5 b . “J G 0 O M ,I , “ , L O C ,G S T K O G NG J ; G 4 0 N K “ G J W N O , 0 N K O G N K “; G 4 0 N K “G J cV T 0 G H , N\ N , 0 H V ’ ’ ] - 1 8 ] . 9 A , T QK dD’cG L , C K 0A ’B , C , L; e N , O L IG J I , “ , L O C , ; G 4 0 N K “ G J 中国矿业大学学 报’ ’ - 1 8 2 . 2 B 4;/ ’4c [’[K N He’, OK “ \ J J , L OG J“ K R , 0 O 4 0 , I QG T 4 “ K O G N K N T K 4 S “ K 0 V G N L K O K “ V O L R , 0 J G 0 QK N L , G J F T 5 “9 ; ; G 4 0 N K “G J M N K fN C , 0 I O VG JU N N Hg X , L M N G “ G H V ’ ’ - 1 8 2 . 2 9 ] 曹声顺’胡艾希’尹笃林催化原理及其工业应用技术 9 U 长沙8湖南大学出版社’ 2 -责任编辑 姚志昌1 中国矿业大学学报第 卷 万方数据