晋城和昌吉地区煤层甲烷碳同位素分馏特征对比分析.pdf

第3 7 卷第5 期中国矿业大学学报 V 0 1 ．3 7N o ．5 2 0 0 8 年9 月 J o u r n a lo fC h i n aU n i v e r s i t yo fM i n i n g ＆T e c h n o l o g y S e p ．2 0 0 8 晋城和昌吉地区煤层甲烷碳 同位素分馏特征对比分析 段利江1 ，唐书恒1 ，刘洪林2 ，李贵中2 ，王勃2 1 ．中国地质大学 北京 能源学院，北京1 0 0 0 8 3 ； 2 ．中国石油勘探开发研究院廊坊分院，河北廊坊0 6 5 0 0 7 摘要为了探讨煤层甲烷碳同位素分馏特征，采集晋城和昌吉地区样品进行了罐装解吸实验．结 果表明，晋城地区煤样解吸气体8 1 3 C ，随时间增加逐渐变重；昌吉地区煤样解吸气体艿1 3 C 。随时 间增加先轻后重，后者是由于取心操作及煤样解吸过程中的基质收缩变形破坏了煤体原生结构， 从而对正常的同位素分馏效应产生了影响。晋城地区煤样解吸气体的同位素分馏效果比昌吉地 区的明显，孔隙结构差异是一个主要影响因素。罐装煤样气体解吸半量时间点所取气样的同位 素值能代表全部解吸气体的同位素平均值，对于昌吉地区煤样，应先剔除异常数据点，然后再对 实验数据进行分析。由于压裂裂缝的存在影响了煤层甲烷碳同位素的分馏效果，使得开采初期 井口气样护C 。的变化规律不明显． 关键词煤层甲烷；碳同位素；分馏；晋城地区；昌吉地区 中图分类号P6 1 8 ．1 1文献标志码A文章编号1 0 0 0 1 9 6 4 2 0 0 8 0 5 一0 7 1 5 0 4 C o n t r a s t C o a l b e d A n a l y s i so nC a r b o nI s o t o p eF r a c t i o n a t i o no f M e t h a n ei nJi n c h e n gA r e aa n dC h a n g jiA r e a D U A NL i j i a n 9 1 ，T A N GS h u h e n 9 1 ，L I UH o n g l i n 2 ， L IG u i z h o n 9 2 ，W A N GB 0 2 1 ．E n e r g yR e s o u r c e sS c h o o l ，C h i n aU n i v e r s i t yo fG e o s c i e n c e s ，B e i j i n g1 0 0 0 8 3 ，C h i n a i 2 ．L a n g f a n gB r a n c h ，R e s e a r c hI n s t i t u t eo fP e t r o l e u mE x p l o r a t i o na n dD e v e l o p m e n t ， C N P C ，L a n g f a n g ，H e b e i0 6 5 0 0 7 ，C h i n a A b s t r a c t I no r d e rt oi n v e s t i g a t ec a r b o ni s o t o p ef r a c t i o n a t i o no fe o a l b e dm e t h a n e ，ac a n i s t e rd e - s o r p t i o ne x p e r i m e n to f c o a l w a sc a r r i e do u tw i t ht h es a m p l e sc o l l e c t e df r o mJi n c h e n ga n d C h a n g j ia r e a s ．T h er e s u l t ss h o wt h a tt h em e a s u r e d8 1 3C lv a l u e so fd e s o r b e dg a sf r o mJi n c h e n g a r e ai n c r e a s ea l o n gw i t ht i m e ，a n dt h em e a s u r e d8 1 3C lv a l u e so fd e s o r b e dg a sf r o mC h a n g j ia r e a d e c r e a s ef i r s t l ya n dt h e ni n c r e a s e ．T h i si sb e c a u s et h a tt h ec o r i n go p e r a t i o na n dm a t r i xs h r i n k - a g ed u r i n gd e s o r p t i o nd a m a g e dt h eo r i g i n a ls t r u c t u r eo fc o a l ，a n di n f l u e n c e dt h en o r m a li s o t o p e f r a c t i o n a t i o ne f f e c t ．T h ec a r b o ni s o t o p ef r a c t i o n a t i o ne f f e c t o fs a m p l e sf r o mJ i n c h e n gi sm o r e a p p a r e n tt h a nt h a tf r o mC h a n g j i ，w h i c hi sm a i n l ya t t r i b u t et ot h e d i f f e r e n tp o r es t r u c t u r eo ．f c o a ls a m p l e s ．T h ed e s o r p t i o nm i d p o i n tt i m ei ss u g g e s t e df o rt a k i n gr e p r e s e n t a t i v eg a ss a m p l e s 收稿日期2 0 0 7 0 7 一0 3 基金项目国家高技术研究发展计划 8 6 3 项目 2 0 0 6 A A 0 6 2 2 3 5 ；国家自然科学基金项目 4 0 7 7 2 0 9 6 ；国家重点基础研究发展计划 9 7 3 项月 2 0 0 2 C B 2 1 1 7 0 2 ；教育部新世纪优秀人才支持计划 作者简介段利江 1 9 8 2 一 ，男，河南省商丘市人，博上研究生，从事煤层气地质及开发方面的研究． E - m a i l d u a n I i j i a n 9 2 0 0 5 1 6 3 ．c o mT e l ；0 1 0 - 8 2 3 2 0 6 0 1 } 1 3 4 6 6 3 0 6 9 4 9 万方数据 中国矿业大学学报第3 7 卷 f o rc a r b o ni s o t o p i ca n a l y s i s ．F o rs a m p l e sf r o mC h a n g j i ，t h eu n u s u a lf i g u r e ss h o u l db ee l i m i n a t e db e f o r et h eo t h e rd a t aa r ea n a l y z e d ．D u et Ot h ee f f e c to ff r a c t u r i n go nt h ei s o t o p ef r a c t i o n a t i o n ，t h e8 1 3C lv a l u e so fm e t h a n ec o l l e c t e di nw e l lh e a dc h a n g e si r r e g u l a r l yi nt h ei n i t i a ls t a g e s ． K e yw o r d s c o a l b e dm e t h a n e ；c a r b o ni s o t o p e ；f r a c t i o n a t i o n ；J i n c h e n ga r e a ；C h a n g j ia r e a 在进行煤层气成因类型判识时，人们习惯沿用 常规天然气的方法，即把甲烷碳同位素组成 占1 3 C 。 作为一项重要的评价参数【l { j ．然而煤层气作为 一种吸附气，在解吸一扩散一运移过程中甲烷碳同 位素发生分馏L 3 q J ，即同位素组成是不断变化的，所 以如何选取有代表性的艿”C 。进行分析是一个值 得重点关注的问题．室内实验表明，同一煤样解吸 出的煤层气，其8 1 3 C 。随解吸时间延长而逐渐变 重_ 6 ] ，但煤层气井排采初期不同时问所取气样的 8 1 3 C ，却变化较小n J ] ．为了探讨上述问题，作者通 过罐装煤样解吸实验研究了降压解吸过程中甲烷 碳同位素的分馏特征． 1 实验方法 分析样品采自山西沁水盆地南部晋城地区 1 ．9 ％ R o 5 ．2 5 ％ [ 8 3 和新疆准噶尔盆地南缘 昌吉地区 0 ．6 5 ％ R o 0 ．9 7 ％ ．在煤层气井钻 探过程中，利用绳索取心工具迅速提取煤心并立即 装入解吸罐，每块岩心直径约7 ．6c m ，长约3 0c m ． 先在现场后在实验室对罐内煤层 吸附 气进行解 吸实验，用水浴加热法保持罐内温度与储层温度相 近．在选定的时间点，用排水集气法采集解吸出的 气样，取样的时间间隔从最初的数分钟到后来的数 小时，以保证有足够体积的气样做实验分析L 6 ．9 J ， 实验进行到一周内煤样解吸气量平均每天小于1 0 c m 3 时为止．在解吸的初期，解吸气量与时间的平 方根成直线关系，反向延长该直线，在解吸气苗坐 标轴卜截距的绝对值即为损失气量u ⋯．气样的甲 烷碳同位素组成用F i n n i g a n2 5 2 同位素质谱仪测 定，分析精度为0 ．2 ‰ P D B ． 2 实验结果 晋城地区煤样的实验结果表明，解吸过程中所 取气样的甲烷碳同位素组成随时间延长逐渐变重， 并且8 ”C ，和解吸时间呈对数关系，即6 C ，变重 趋势具先快后慢的阶段性特点 图l a ．昌吉地区 煤样解吸气体的同位素组成测定结果却与此不完 全相符，4 h 时采集气样的6 媳C 。测定值重于2 4 h 的 测定值，而2 4 h 后8 1 3 C 。总体呈增重趋势 图l b ． 害．2 8 囊。3 2 6 3 6 龟．4 0 解吸I t q l g q ／d 解吸时间，d a 皆城J s h l l - 1 5 3 煤 b 昌吉c h j l - 6 - l 煤 图1 晋城J s h l 卜1 5 3 煤和昌吉C h j l 6 1 煤样 甲烷8 ”C 值变化曲线 F i g ．1R e l a t i o n s h i p sb e t w e e nc a r b o ni s o t o p i cc h a n g e so f m e t h a n ea n dt h ed u r a t i o no fd e s o r p t i o nf r o mc o a ls a m p l e s J s h l1 - 1 5 3o fJ i n c h e n ga r e aa n dC h j l 6 1o fC h a n g j ia r e a 3 讨论 3 ．1 煤层甲烷碳同位素分馏特征 煤心样从钻井中提到地面并放人解吸罐后，吸 附气体所受围压降低，开始从吸附点解吸并通过煤 中微孑L 隙扩散、运移出来．在此过程中，由于1 2 C H t 和1 3 C H 。质量和极性有差异，扩散时所受地层色层 效应的影响也不相同，导致1 2C H 。的扩散速度比 ”C H 。的大[ 6 ] ，使得1 2 C H 。优先变成游离气，取样时 被排出．连续的取样操作使得煤心中1 3 C H 。的含量 相对增加，即所取气样的甲烷碳同位素组成随着时 间的增加是逐渐变重的．由于煤样前期的解吸气量 很大，同位素分馏显著，后期解吸气量变小，艿”C 增加缓慢，即同位素分馏呈现阶段性．晋城地区煤 样解吸实验所得结论与上述理论相符． 昌吉地区煤样中的吸附气体解吸时，气体的 艿”C ，随时问增加先轻后重，是因为该区煤的演化 程度较低，煤质相对疏松，在取心时煤体原生结构 受到一定程度的破坏，并且由于解吸初期气体解吸 量较大口0 。，煤基质快速收缩变形，造成部分煤体破 碎，使得微孔中富”C 。的部分吸附气也被解吸出 来，所以4 h 时测定的8 1 3 C 。偏重．随着解吸时间的 延长，解吸气量呈指数减少，煤基质收缩变形程度 减弱，煤体结构几乎不再发生变化，同位素分馏趋 于稳定，所以2 4 h 后测定的8 1 3 C 。总体呈增重趋 势．为了确定有代表性的煤层甲烷护C 。值，需要 去除煤体结构变化造成的影响． 晋城地区煤的热演化程度普遍较高，主要为无 烟煤Ⅲ号，煤质致密，不易破碎，所取煤心对储层具 有很好的代表性．对该区煤样的实验研究表明，解 吸过程中8 ”C 。的变化和取样点对应的累积解吸 气量与总解吸量的比值呈很好的相关性 图2 a ． 黧 i 一， 一巨 万方数据 第5 期段利江等晋城和昌吉地区煤层甲烷碳同位素分馏特征对比分析7 1 7 而对于昌吉地区样品来说，为了减少煤体结构破坏 所造成的影响，在研究解吸过程中8 1 3 C 。的变化规 律时，应把由实验误差造成的异常数据点 即第1 个点 去掉．经过上述处理修正之后，掣3 C 。的变化 与相应取样点的累积解吸气量与总解吸量的比值 也具有较高的相关性 图2 b ，符合煤层甲烷碳同 位素分馏规律．然后根据该相关关系可以反推出 4 h 时的6 1 3 C l 值． 唇．3 0 曼埘 孑一3 8 ％．4 2 ．5 8 ．6 0 ．6 2 ．6 4 6 6 ．6 8 02 04 06 08 01 0 0 解吸气量与全部解吸量的比值／％解吸气鼠与拿部解吸虽的比值／％ a 晋城J s h II - 1 5 - 3 煤 b 吕吉C h j 卜6 I 煤 图2 晋城J s h l 卜1 5 - 3 煤和昌吉C h j l 一6 1 煤样 甲烷∥C 值与解吸气量比值关系曲线 F i g ．2R e l a t i o n s h i p sb e t w e e nc a r b o ni s o t o p i cc h a n g e so f m e t h a n ea n dt h ep e r c e n t a g eo fm e t h a n ed e s o r b e d f r o mc o a ls a m p l e sJ s h l1 15 - 3o fJ i n c h e n ga r e a a n dC h j 卜6 1o fC h a n g j ia r e a 3 ．2 煤层甲烷碳同位素分馏的影响因素 前人研究表明，在不同孑L 隙结构的煤中，气体 扩散一运移时所受的影响程度也不相同．在微孔 垂 5 0n m 中，气 体的运移受控于粘滞流和连续扩散流 分子与分子 的碰撞 [ 12 | ．对比可知，气体流经微孑L 时与微孔壁 发生更强的相互作用，受到了更强的限制，在大孔 中气体的流动只受到轻微的限制． 随着煤成熟度的增高，原生孔隙减少，次生孔 隙增多[ 1 3 ] ，微孔相对丰度增加u 引，这就导致在煤层 气扩散过程中更强的“分子筛”效应和更显著的同 位素分馏效果，上述实验结果也证实了这一点．图 2 中解吸气量比值为零的点代表气体启始解吸的 时间点，碳同位素开始分馏，比值为1 0 0 ％的点代 表解吸过程结束的时间点，分馏效应停止．从图中 可以看出，晋城地区煤样解吸过程中8 ”C 。的变化 量△8 1 3 C ， 1 2 ．1 4 ％o 比昌吉地区煤样8 1 3 C 。的变化 量△艿1 3 C 。 1 0 ．2 1o 要大，即解吸扩散的分馏效应 更强． 此外，煤的基质组成、竞争流体的状况 湿度和 重烃含量 、地应力、超压等因素也会影响解吸气体 的同位素分馏效果[ 1 引． 3 ．3 煤层甲烷碳同位素分馏的研究意义 在进行煤层气成因类型判识时，人们习惯使用 煤样解吸过程中测定的艿1 3 C 。值，从上述分析可 知，对于基质疏松的煤样，有时可能会出现明显的 异常数据．而对于基质致密的煤样，其实验结果的 代表性较强．由图1 a 可知，随着解吸过程的进行， 含1 3 C ，值是逐渐变大的，即在某一个时间点所取气 样的同位素值不一定能代表全部解吸气体的同位 素值．D a r i u s z 2 0 0 6 的研究表明，罐装煤样气体解 吸半量时间点所取气样的同位素值能代表全部解 吸气体的同位素的平均值[ 6 ] ，所以在进行煤层甲烷 碳同位素研究时，应获得这个最具有代表性的值． 通过甲烷占1 3 C 与解吸气量比值关系曲线 图2 a ， 可以确定出解吸半量时问点对应的6 ”C ，值．对于 基质疏松的煤样，可使用剔除异常数据点后的实验 数据 图2 b ． 刘洪林等 2 0 0 4 对晋城地区J s h l 煤层气井试 采过程中井口气样8 1 3 C 。进行了为期4 个月的跟 踪分析．测试结果表明，8 1 3 C ，变化在一3 0 ．3 8 ％0 ～ 一3 2 ．6 ‰之间，平均值为一3 1 ．6 3 ％o ，最大偏差为 1 ．O ‰左右L 7 J ．作者分析认为，在进行煤层气井压裂 时破坏了煤储层原生结构，这对煤层甲烷碳同位素 的分馏产生了一定的影响，造成艿1 3 C ，并不是随时 间延长而增秀．裂缝的有效长度越大，对储层原生 结构的改变越大，对气体解吸过程中同位素分馏的 影响也就越大．因此，较短时间内的生产井井口气 样的8 ”C 。变化由于受到压裂的影响而不能真实 反映煤层甲烷碳同位素的分馏特征．所以，在研究 煤层甲烷碳同位素分馏效应时，应尽量采用罐装煤 样解吸时的6 ”C 。测定值，而不是井口气样的测定 值． 一 4 结论 1 晋城地区煤样解吸实验中测定的甲烷碳同 位素值随时间延长逐渐增重，昌吉地区煤样气体解 吸过程中测定的艿1 3 C ，值先轻后霞．后者是由于取 心操作及基质收缩变形破坏r r 煤体原牛结构，从而 对正常的同位素分馏效应产生了不利影响。 2 晋城地区煤样煤质致密，煤体原生结构不 易受到破坏，解吸气体艿1 3C 。值的变化和取样点对 应的累积解吸气量与总解吸量的比值呈很好的相 关性．昌吉地区的实验数据在剔除异常点后，两者 的相关性也较好． 3 晋城地区煤样解吸气体的同位素分馏效果 比昌吉地区的明显，这是因为随着煤成熟度增高， 万方数据 7 1 8中国矿业大学学报第3 7 卷 煤中微孑L 相对丰度增大，气体通过微孔时同位素扩 散分馏作用加强． 4 晋城地区煤样解吸时的碳同位素测定值具 有很好的代表性，解吸半量时间点所对应的同位素 值能代表全部解吸气体的值．而对于昌吉地区的煤 样，在分析解吸气体的碳同位素变化时，应将误差 值大的异常数据点剔除，然后再进行分析． 5 压裂裂缝的存在可能对煤层气井解吸气体 的甲烷碳同位素的分馏效果产生影响．因此，采用 开采初期压裂井井口气样的艿n C ，测试数据，可能 不利于对煤层甲烷碳同位素分馏效应的分析。 参考文献 [ 1 ] [ 2 ] [ 3 ] [ 4 3 [ 5 ] [ 6 ] M A R T l N IAM ，W A L T E RLM ，K UTC 。e ta 1 ． M i c r o b i a lp r o d u c t i o na n dm o d i f i c a t i o no fg a s e si ns e d i m e n t a r yb a s i n s ag e o c h e m i c a lc a s es t u d yf r o maD e v o n i a ns h a l eg a sp l a y ，M i c h i g a nb a s i n [ J ] ．A A P G B u l l e t i n ，2 0 0 3 ，8 7 1 3 5 5 - 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