绝热氧化法研究煤的自燃特性.pdf

第3 4 卷第2 期 2 0 0 5 年3 月 中国矿业大学学报 J o u r n a lo fC h i n aU n i v e r s i t yo fM i n i n g ＆T e c h n o l o g y V 0 1 ．3 4N o ．2 M a r ．2 0 0 5 文章编号1 0 0 0 1 9 6 4 2 0 0 5 0 2 0 2 1 3 0 5 绝热氧化法研究煤的自燃特性 陆伟，王德明，周福宝，戴广龙，李增华 中国矿业大学能源与安全工程学院，江苏徐州2 2 1 0 0 8 摘要介绍了一种绝热氧化实验设备及其实验方法，利用该设备测试了3 种煤样的低温氧化自 热升温过程，成功实现了1 0 0g 左右小煤样的煤自然发火过程模拟试验研究，获得了煤在绝热状 态下的氧化升温曲线，建立了煤的绝热氧化产热量计算的数学模型，对实验过程中煤在绝热条件 下的氧化产热量进行了计算，获得了不同温度段煤的绝热氧化升温速率和产热速率． 关键词煤；绝热氧化；自然发火；升温速率；产热速率 中图分类号06 4 3 ．2 1 ；T D8 2文献标识码A S t u d yo - nS p o n t a n e o u sC o m b u s t i o no fC o a l b yA d i a b a t i cO x i d a t i o n L UW e i ，W A N GD e m i n g ，Z H O UF u b a o ，D A IG u a n g - l o n g ，L IZ e n g h u a S c h o o lo fM i n e r a l S a f e t yE n g i n e e r i n g ，C h i n aU n i v e r s i t yo fM i n i n g T e c h n o l o g y ， X u z h o u ，J i a n g s u2 2 1 0 0 8 ，C h i n a A b s t r a c t A na d i a b a t i co x i d a t i o ne q u i p m e n ta n dt h ee x p e r i m e n t a lm e t h o dw e r ei n t r o d u c e d ．T h e s p o n t a n e o u sc o m b u s t i o np r o c e s so ft h r e ec o a ls a m p l e sw a ss t u d i e dw i t ha d i a b a t i co x i d a t i o nu s i n gt h i s e q u i p m e n t ．I tw a ss u c c e s s f u lt or e a l i z et h es i m u l a t i o no fs p o n t a n e o u sc o m b u s t i o no fc o a lw i t h10 0g s a m p l ea n dg e tat e m p e r a t u r ec u r v eu n d e ri d e a la d i a b a t i cc o n d i t i o n ．T h em a t h e m a t i c m o d e lo f a d i a b a t i co x i d a t i o nw a sb u i l t ．A c c o r d i n gt ot h em o d e la n dt h et e s td a t a ，t h et e m p e r a t u r er i s er a t e a n dg e n e r a t i n gh e a to fd i f f e r e n tt e m p e r a t u r es e c t i o n sw e r eo b t a i n e d ． K e yw o r d s c o a l ；a d i a b a t i co x i d a t i o n ；s p o n t a n e o u sc o m b u s t i o n ；t e m p e r a t u r er i s er a t e ；g e n e r a t i n g h e a tr a t e 煤炭自燃是煤矿开采和煤炭储运过程中常见 灾害之一．煤炭自燃不但会烧毁大量的煤炭资源， 也给煤矿安全生产和人们的生命财产带来极大的 威胁．破碎的煤在与空气接触过程中会被不断氧 化，放出微小热量，在适当环境下，如果热的散失小 于热的生成，那么热量就会不断积聚，从而使煤体 的温度缓慢上升，煤的氧化速度逐渐加快，并放出 更多的热量，当达到煤的着火点时，煤就会自发燃 烧起来．如果热量的散失能力大于热量的产生能 力，该环境下的煤体就不能发生自燃．因此，煤炭自 燃过程也就是煤低温氧化产生热量和热量向环境 散失的矛盾发展过程． 煤炭低温氧化特性研究可以分为两大类．一类 是煤自燃过程模拟实验，用来模拟在破碎有氧环境 下煤氧化升温的过程和各种影响因素，这包括大 型、中型和小型模拟实验；另一类是非过程模拟研 究，这些方法有早期的着火点法、双氧水氧化法，以 及后来的交叉点温度法[ 1 ] 、静态和动态吸氧量 法‘2 ‘3 | ．在大中型模拟实验[ 4 书] 中，所需煤样量为2 0 0 ～10 0 0k g ，有的甚至数吨，数十吨，测试一个煤样 往往需要数天，数十天甚至数月的时间． 煤氧化过程中的热量的散失主要由煤接触的 收稿日期2 0 0 4 ～0 5 1 2 基金项目国家重点基础研究发展规划项目 2 0 0 1 C B 4 0 9 6 0 1 0 2 作者简介陆伟 1 9 7 7 一 ，男，四川省广安市人，博士研究生，从事煤炭自燃机理、矿井通风与防灭火、安全科学等方面的研究 万方数据 中国矿业大学学报第3 4 卷 环境因素所决定的，而煤的氧化能力，或者说其自 燃倾向性则是煤本身具有的特性．绝热氧化法就是 尽量消除环境对煤氧化升温的影响，将煤产生的微 小热量通过绝热装置和绝热措施保留在煤样中，煤 样仅仅因为自身产生并积聚热量而使其温度上升， 以此来研究煤自燃特性的一种实验方法． 煤自燃绝热研究方法最早由D a v i s 和B y r n e [ 6 ] 在1 9 2 5 年提出，直到7 0 年代这一研究并没有得到 应有的重视．但在最近数十年里，绝热氧化法被广 泛用来研究煤的低温氧化和自燃特性f 7 。9 ] ． 但是，这些绝热氧化研究中还存在以下不足 1 不少绝热氧化实验并没有使煤样温度达到一个 很高温度，由的甚至只上升了几度，这就表明其采 取的绝热装置和绝热措施不理想．这样的绝热实 验，其数据显然是不可靠的；2 没有对绝热实验过 程中的绝热性进行计算，从而不知道试验过程中煤 样向环境散失热量的多少和散失热量与产生热量 比值的大小，以及能不能对散失的热量不予考虑， 并在后续实验中进行设备和方法的改进；3 没有 计算绝热氧化过程煤样的产热速率，而该值对于确 定煤的自燃特性和倾向性具有重要意义． 本绝热氧化实验仅需要1 0 0g 煤样，测试周期 为数小时到数十小时．在尽量不使热量从煤样罐内 散失的同时，该实验系统也确保了环境不对煤样加 热． 1实验设备 实验设备为中国矿业大学安全实验室自行设 计研制，其系统组成如图1 所示，主要由程序控温 炉、绝热煤样罐、气路系统等部分组成． 程序控温炉的炉膛为不锈钢内胆，外加石棉保 温层．炉中装有加热器，其加热功率由计算机程序 控制．内装高速旋转风扇，以保证炉中空气温度场 的均匀．程序控温炉的温度控制方式有1 恒温． 炉温保持在某一设定的值，控温精度为0 ．1 ‘C ； 2 程序升温．炉温可按照设定的升温速率自动升 温，最大升温速率为2 0 ℃／m i n ；3 跟踪温度控制． 炉温始终跟随煤样的温度变化而变化，此时煤样罐 内部和外界温差值可以自行设定．该设备中所有的 测温探头均为P t l 0 0 铂电阻温度探头． 图1 实验系统图 F i g ．1 S c h e m a t i cd i a g r a mo ft h ea d i a b a t i c o x i d a t i o ne q u i p m e n t 绝热煤样罐采用杜瓦瓶绝热形式，为双层玻璃 构造，内外表面光洁并镀银防止辐射传热，中间抽 真空防止对流传热，采用玻璃材质和双层构造有效 减少了传导传热．绝热煤样罐内部容积为1 5 0m l ， 中部圆柱内直径5 0m m ，外径为6 0m m ，中部圆柱 高为6 0m m ，下底面为半球型，上部开一内径为3 0 m m 的罐口，罐口高2 0m m ，罐整体高1 1 5m m ，中 部圆柱约占整个绝热煤样罐体容积的7 0 ％．由于 内部圆柱高与直径相差不大，而且又是小煤样绝热 性实验，因此，实验过程中煤样罐内煤样各点的温 度相差很小，可视为均匀温度场． 气体流量由质量流量控制器控制，最小控制流 量能够达到0 ．0 1g ／r a i n ．气路在炉膛内接有一段 1 5m 长的铜质导气管，确保进入煤样罐内的气体 温度同炉膛内的环境温度一致． 2 实验过程 对3 个不同煤样进行了绝热氧化实验，煤样均 采自于采煤工作面，在制样时去掉煤块表面被氧化 部分后取一块煤破碎，并筛分出0 ．2 ～0 ．4m m 的 煤样1 0 0g 作为实验煤样．煤样的工业和元素分析 见表1 ． ’ 表1 煤样工业与元素分析 T a b l e1 A n a l y t i c a ld a t af o rc o a ls a m p l e s 将煤样装入煤样罐，连接好进气管、出气管和 温度探头，并检查气路的气密性． 进气管先向绝热煤样罐内通人氮气，调节气体 流量控制器，使氮气流量为0 ．0 5g ／m i n ．同时将温 度控制箱体的温度设定在恒温1 0 5 ‘C 状态，目的是 将煤中的外在水分通过1 0 5 C 的氮气流带走，尽量 消除外在水分对煤低温氧化的影响，也就是在惰性 气体环境下对煤样进行干燥，干燥时间持续了 万方数据 第2 期 陆伟等绝热氧化法研究煤的自燃特性 1 0h ，并在氮气保护状态下从1 0 5 。C 降低到到实验 起始温度时，立即将氮气换为干空气，将干空气流 量调节为0 ．0 2g ／m i n ，同时将炉膛的温度控制方 式设置为一1 ℃跟踪温度控制方式，使炉膛内的温 度始终比绝热煤样罐内煤样温度低1C ．跟踪煤样 的温度，一是为了更好地对煤样绝热，二是气体通 过气体预热铜管预热通入到绝热煤样罐中的干空 气，使进气温度接近绝热煤样罐中煤样的温度，尽 量不使通过煤样罐的气流带走煤样氧化产生的热 量．采取一1 C 跟踪而不等温跟踪，是为了防止环境 温度波动而将环境热量带人到煤样中．采取这些措 施后，煤样氧化生成的微小热量绝大部分保留在煤 样中，这就模拟了煤自燃的最理想状态，反映了煤 自身的自燃特性． 3 实验数据与参数计算 3 ．1 原始实验数据 在上述实验方法和条件下，得到如图2 所示的 煤样温升曲线． 2 0 0 p1 6 0 41 2 0 8 0 4 0 0 61 21 82 43 03 64 24 8 t ／h 图2 煤绝热氧化实验温升曲线 F i g ．2T e m p e r a t u r er i s ec u r v e so fa d i a b a t i co x i d a t i o nt e s t 3 ．2 绝热性计算 绝热性计算即对实验过程中煤样向环境的散 失热量的汁算．设Q d i 。为罐体内煤样向环境散失的 总热量，包括空气流通过煤样罐内所带着的热量 Q ，，玻璃夹层内残余气体分子形成的对流换热量 Q 。，瓶颈处的热传导量Q 。，罐塞的热传导带走的热 量Q 。和以及辐射散热量Q 。． 1 空气流通过煤样罐带走热量 Q l C p g 。A T ， 1 式中Q 。为对流带着热量，W ；C 。为比定压热容， k J ／ k g K ；q 。为质量流量，g ／s ；A T 为进气出气 温度差，K ． 空气在o ～2 0 0 ‘C 时比定压热容为C ，一1 ．0 0 6 k J ／ k g K [ 引，口。一0 ．0 0 5g ／s ，凹一1K ，代人数 据到式 1 得，Q 。一0 ．0 0 50 3W ． 2 绝热煤样罐双层间残余气体对流传热量[ 1 叩 Q 2 一K a p T 2 一T 1 A ， 2 式中K 为系数，w ／ m 2 K a ；a 为气体分子在 丁。，T 。表面总的适应系数；P 为气体压力，P a ；T 。， 丁。为热壁、冷壁的温度，K ；A 为传热面积，m 2 ． 本试验所用的绝热煤样罐，可以近似为同轴圆 筒形状．在丁。，7 。小于4 0 0K 时，空气的K 值为 1 ．1 7 25 1 0 4 w ／ m 2 K a ；在常温到2 0 0 C 时 口 0 ．8 ；真空度p 1 0 0P a I T 2 一T 1 1K ；A 为绝热 煤样罐外表面积，经计算得A 0 ．0 1 68m 2 ．代人 数据到式 2 得，Q 。一0 ．0 0 01 5 8W ． 3 通过瓶颈导出的热量[ 1 1 ] r 1 7 r Q 。一一A - 妇薏， 3 式中A 。为瓶颈横截面面积，经计算为9 ．4 2 1 0 - 5 m 2 ；妇一0 ．7w ／ m K [ 1 1 1 ；温差d T 为一1K ，瓶 颈长d z 为0 ．0 3 5m ．代人数据到式 3 得，Q 。一 0 ．0 0 18 8 5W ． 4 通过橡胶塞子热传导 若橡胶塞子截面面积为0 ．0 0 07 0 69m 2 ；橡胶 的热传导系数为0 ．0 4 8w ／ m K [ 1 1 ] ；温差为一1 K ；塞子长度为0 ．0 3m ．将上述数据代人到式 3 得通过橡胶赛子传热量为Q 。一o ．0 0 11 3 1W ． 5 辐射散热 高真空绝热容器在不考虑气体辐射热的时候， 高温面向低温面的净辐射传热流量Q 。由下式子计 算‘1 0 3 Q 。 C o e ．F ，[ 焉 4 _ 焉 4 ] ‰㈤ 式中Q 。为高温面传向低温面的净辐射热流量， w ；C o 为黑体辐射常熟，C 。 5 ．6 7 1 0 _ 8 w ／ m 2 K ；F ，为高温面的面积，m 2 ；丁，T 。为高， 低温表明温度，K ；F 。一。为热表面对冷表面的辐射系 数，在热表面被冷表面包围时，一般取为1 ；E n 为有 效辐射系数，此处可以看作高温度面被低温面包 围，并且形状不定的情况，岛可以视为内表面银的 发生率E n 一0 ．0 3 [ 9 3 ；在本实验条件下，T 2 一丁1 1 ． 因此，Q 5 5 ．6 7 1 0 8 0 ．0 3 0 ．0 1 6 8 1 0 8 [ 丁。 4 一 丁。一1 4 ] ，这里将T 一4 7 3K 时的最大热 辐射量作为辐射热损失量，即Q 。一1 ．2 1 1 0 - 1 0W ． 通过上面计算，实验过程煤样总的热损失量 Q d i 。一Q l Q 2 Q 3 Q 4 Q 5 0 ．0 0 82 0 4W ． 3 ．3 绝热氧化模型的建立与生成热计算 煤低温氧化升温过程的热平衡为煤样生成热 量一煤样散失热量 煤样内能的增量． 由热平衡方程得出煤样绝热氧化生成热氧化 量计算公式为 Q g e 。 丁 一Q d i s 丁 十优f 7 ’ K 丁 ， 5 式中Q 。。 T 为煤样产热率，w ；Q d i 。 丁 为导出绝 万方数据 2 1 6中国矿业大学学报 第3 4 卷 热煤样罐的热量，W ；m 为煤样质量，g ；C T 为煤 样热容，J ／ g K ；K T 为绝热氧化过程中煤样 A 个 的升温速率，K ／s ，K 丁 昔． Q d i 。 T 随温度的变化很小，可视为常数，由上 知Q d i 丁 0 ．0 0 80 8 3w ；从煤样元素分析得到各 煤样含碳量，根据煤的比热与碳含量的关系可 知[ 1 2 ] ，北皂矿煤样的比热容为1 ．3 2J ／ g K ，柴 里矿煤样的比热容为1 ．1 6J ／ g K ，李一矿煤样 比热容为C T 1 ．2J ／ g K ，由于煤的比热容 在2 0 ～2 0 0 。C 时随温度的变化范围较小，因此在这 个温度范围内的比热容可以视为常数； K T 用温度每升高1 0 ℃这一个过程的平均 升温速率表示，煤样绝热氧化过程表现出来的升温 速率如图3 所示．将升温速率代入式 5 并通过计 算，得到煤样绝热氧化过程的每1 0 ℃的平均升温 速率如图3 所示，每1 0 ℃间该煤样的平均产热速 率的计算结果如图4 所示．图5 为实验过程中煤样 向环境散热速率与产热速率之比与煤样温度的关 系． ， ■ ● p ≮ * 魈 赡 索 图3 绝热氧化过程升温速率 F i g ．3T e m p e r a t u r er i s er a t eo fa d i a b a t i co x i d a t i o n 图5 散热与产热速率之比 F i g ．5P e r c e n t a g eo fd i s s i p a t e dh e a tr a t et o g e n e r a t i o nh e a tr a t e 4 结论 1 通过综合绝热措施，包括绝热煤样罐、气体 预热铜管和跟踪温度控制方式，成功实现了1 0 0g 小煤样的煤自然发火实验，使煤样在从4 0 C 氧化 自动升温到2 0 0 C 为了保护实验设备，在达到 2 0 0 ℃时停止实验 ． 2 建立了煤绝热氧化产热速率计算模型，通 过实验数据计算出煤在绝热氧化条件下的升温速 率和产热速率，并可通过升温速率和产热速率来鉴 定煤自燃倾向性的强弱． 3 计算出实验过程散热量与产热量之比，计 算结果表明在l l O U 以下散失热量与产热量之比 为4 ％～2 0 ％，在1 1 0 ℃以上为0 ．5 ％～4 ％． 4 通过氧化升温速率和产热速率曲线可以得 出，煤与空气刚接触时，主要是发生物理吸附放出 热量使煤温上升．当物理吸附饱和向化学吸附和化 学反应阶段转变时，由于化学吸附和化学反应速率 相对于物理吸附速率较为缓慢，放热强度降低，表 现为升温速率变小．随着温度不断上升，化学吸附， 特别使化学反应速率急剧增大，煤样氧化放出的热 量也急剧增加．在1 9 0 ‘C 左右，由于供空气量不足 导致产热量有所下降．在1 I O C 时，由于煤样中没 有干燥完全的水分蒸发而带走部分热量，使得煤的 升温速率有所下降，褐煤水分较多，在此阶段升温 速率下降尤其明显．由于水分而带走的热量在计算 中没能体现出来． 参考文献 [ 1 ]B a n e r j e eSC ．S p o n t a n e o u sc o m b u s t i o no fc o a la n d m i n ef i r e s f M - ] ．R o t t e r d a m B a l k e m a ，19 8 5 ． 罗海珠，钱国胤．煤吸附流态氧的动力学特性及其在 煤自燃倾向性色谱吸氧鉴定法中的应用[ J ] ．煤矿安 全，1 9 9 0 6 1 - 1 1 ． L u oHZ ，Q i a nGY ．K i n e t i cc h a r a c t e r so fc o a l a d s o r b i n gf l u i do x y g e na n da p p l i c a t i o n so fm e t h o df o r i d e n t i f y i n gt e n d e n c yo fc o a lt os p o n t a n e o u sc o m b u s t i o n b yo x y g e na d s o r p t i o nw i t hc h r o m a t o g r a p h [ J ] ．C o a l M i n eS a f e t y ，1 9 9 0 6 1 1 1 ． R e nTX ，E d w a r dJS ．A d i a b a t i co x i d a t i o ns t u d yo n t h ep r o p e n s i t yo fp u l v e r i s e dc o a l st os p o n t a n e o u s c o m b u s t i o n l - J ] ．F u e l ，1 9 9 9 7 8 1 6 1 1 - 1 6 2 0 ． 徐精彩，文虎，郭兴明．应用自燃实验研究煤的自热倾 向性指标I - J - I ．西安矿业学院学报，1 9 9 7 ，1 7 2 1 0 3 1 0 7 ． X uJC ，W e nH ，G u oXM ．O ni n d e xo fs e l f c o m b u s t i o n t e n d e n c y o fc o a l b ys p o n t a n e o u s c o m b u s t o i o ne x p e r i m e n t [ - j 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7 9 - 8 7 ． E 8 3B e a m i sBB ，B a r a k a tMA ．S p o n t a n e o u s c o m b u s t i o n p r o p e n s i t yo fN e wZ e a l a n dc o a l su n d e ra d i a b a t i c c o n d i t i o n s [ J ] ．I n t e r n a t i o n a lJ o u r n a lo fC o a lG e o l o g y ， 2 0 0 1 4 5 2 1 7 - 2 2 4 ． [ 9 ]刘桂玉．工程热力学[ M ] ．北京高等教育出版社， 1 9 9 8 ． [ 1 0 ] 达道安．真空设计手册 修订版 [ M ] ．北京国防工 业出版社，1 9 9 1 ． [ 1 1 ] 杨世铭．传热学 第三版 [ M ] ．北京高等教育出版 社，2 0 0 2 ． [ 1 2 ] 虞继舜．煤化学E M ] ．北京冶金工业出版社，2 0 0 0 ． 责任编辑陈其泰 上接第2 0 3 页 [ 1 7 ] [ 1 8 ] [ 1 9 ] 王学滨，潘一山，盛谦，等．动力应变局部化传播及 尺寸效应数值模拟[ J ] ．计算力学学报，2 0 0 2 ，1 9 4 5 0 0 5 0 3 ． W a n gXB ，P a nYS ，S h e n gQ ，e ta 1 ．N u m e r i c a l s i m u l a t i o no f d e v e l o p m e n t o f d y n a m i c s t r a i n l o c a l i z a t i o na n ds i z ee f f e c t [ J ] ．C h i n e s eJ o u r n a lo f C o m p u t a t i o n a lM e c h a n i c s ，2 0 0 2 ，1 9 4 5 0 0 5 0 3 ． 王学滨，潘一山，盛谦，等．平面应变岩样局部化变 形场数值模拟研究[ J ] ．岩石力学与工程学报，2 0 0 3 ， 2 2 4 5 2 1 5 2 4 ． W a n gXB ，P a nYS ，S h e n gQ ，e ta 1 ．N u m e r i c a l s i m u l a t i o no fl o c a l i z e dd e f o r m a t i o nf i e l df o rr o c ki n p l a n es t r a i ns t a t e [ J ] ．C h i n e s eJ o u r n a l o fR o c k M e c h a n i c sa n dE n g i n e e r i n g ，2 0 0 3 ，2 2 4 5 2 1 5 2 4 ． B e s u e l l eP ，D e s r u e sJ ，R a y n a u dS ．E x p e r i m e n t a l c h a r a c t e r i z a t i o no fl o c a l i z a t i o np h e n o m e n o ni n s i d ea v o s g e ss a n d s t o n ei nat r i a x i a lc e l l [ J ] ．I n t ．J ．R o c k [ 2 0 ] [ 2 1 ] [ 2 2 ] [ 2 3 ] M e c h ．M i n ．S c i ．＆．G e o m e c h ．A b s t r ．，2 0 0 0 ，3 7 1 2 1 2 2 3 1 2 3 7 ． 0 r dA ，V a r d o u l a k i sI ，K a j e w s k iR ．S h e a rb a n d f o r m a t i o ni ng o s f o r ds a n d s t o n eE J ] ．I n t ．J ．R o c k M e c h ．M i n ．S e i ．＆G e o m e c h ．A b s t r ．，1 9 9 1 ，2 8 5 3 9 7 4 0 9 ． V a r d o u l a k i sI ．S h e a rb a n di n c l i n a t i o na n ds h e a r m o d u l u so fs a n di nb i a x i a lt e s t s [ J ] ．I n t ．J ．N u m ． A n a l ．M e t h o dG e o m e c h ．，1 9 8 0 ，4 1 1 0 3 1 1 9 ． B a z a n tZP ，P i j a u d i e r C a b o tG ．M e a s u r e m e n to f c h a r a c t e r i s t i c l e n g t h o fn o n l o c a lc o n t i n u u m [ J ] ． J o u r n a lo fE n g i n e e r i n gM e c h a n i c s ，A S C E ，1 9 8 9 ， 1 1 5 4 7 5 5 7 6 7 ． T o r r e n t iJM ，B e n a i j aEH ，B o u l a yC ．I n f l u e n c eo f b o u n d a r yc o n d i t i o n so ns t r a i ns o f t e n i n gi nc o n c r e t e c o m p r e s s i o nt e s t [ J ] ．J o u r n a lo f E n g i n e e r i n g M e e h a n i c s ，A S C E ，1 9 9 3 ，1 1 9 1 2 2 3 6 9 2 3 8 4 ． 责任编辑邓群 万方数据