聚丙烯酰胺残留物在矿井水处理中的迁移规律.pdf

第4 6 卷第1 期 2 0 2 1 年1 月 煤炭学报 J O U R N A LO FC H I N AC O A LS O C I E T Y V 0 1 ．4 6N o ．1 J a n ． 2 0 2 l 聚丙烯酰胺残留物在矿井水处理中的迁移规律 郭中权，毛维东，肖艳，马赛 中煤科工杭州研究院有限公司，浙江杭州3 1 1 2 0 1 摘要聚丙烯酰胺 P A M 作为一种高效絮凝剂被广泛应用于矿井水处理过程中，P A M 残留物 丙烯酰胺 A M 单体存在于矿井水处理环节中，而A M 已被国家癌症中心列为ⅡA 类致癌物。 为揭示P A M 残留物A M 在矿井水处理中的迁移规律，对1 0 个矿区的矿井水处理环节进行了检 测分析，并通过混凝沉淀与过滤实验研究了P A M 投加量、分子量、水解度、矿井水p H 值和含盐 量等因素对A M 质量浓度和处理效果的影响。结果表明在调研的l O 个矿区的矿井水处理中， 有8 0 ％的澄清 沉淀 池出水A M 质量浓度 0 ．0 0 05m g ／L ，在0 ．0 0 17 ～0 ．0 8 75m g ／L ，有6 0 ％ 的过滤出水A M 质量浓度 0 ．0 0 05m g ／L ，在0 ．0 0 11 ～0 ．0 7 67m g ／L ，过滤过程对A M 的去除 率在1 2 ．3 ％一9 9 ．1 ％，矿井水常规处理难以保证A M 质量浓度满足饮用水标准，回用于饮用水 需考虑P A M 选型和投加量的优化，或采用反渗透等膜技术处理；在试验条件下 P A M 投加量 o ．5 2 ．5m g ／L 、分子量5 0 0 万～l8 0 0 万、水解度5 ％～3 0 ％、聚合氯化铝投加量为8 0m g ／L ， A M 质量浓度在沉淀与过滤2 个处理环节均随各因素水平的增加而呈现先减小后增加的趋势， 过滤过程对A M 的去除率在3 0 ．0 ％～5 8 ．3 ％，当P A M 投加量为1 ．0m g ／L 、分子量为12 0 0 万、 水解度为2 2 ％，原水p H 值为7 、电导率为20 0 0 “S ／c m 时，沉淀和过滤出水A M 质量浓度最低， 实验中最低值分别为O ．0 0 26 和0 ．0 0 12m g ／L 。 关键词聚丙烯酰胺残留物；矿井水；迁移规律；浊度；过滤 中图分类号x 7 0 3文献标志码A文章编号0 2 5 3 9 9 9 3 2 0 2 1 O 卜0 2 4 5 0 6 】Ⅵi g r a t i o nr u l eo fp o l y a c r y l a m i d er e s i d u ei nm i n ew a t e rt r e a t m e n t G U OZ h o n g q u a n ，M A 0W e i d o n g ，X I A OY a n ，M AS a i 执￡n o 白n f 0 c ，} o ． o g y ＆E ，w i 凡卵 ，曙G r o z 妒爿n ，t g 矶o u 胁e 凸n c h 』，玷￡n u ‘e ，H n ，舭o u 3 l1 2 0 l ，c i n n A b s t r a c t P o l y a c r y l a m i d e P A M i sw i d e l yu s e da s ah i g h e m c i e n c yn o c c u l a n ti nt h ep r o c e s so fm i n ew a t e rt r e a t m e n t ．A c r y l a m i d e A M m o n o m e re x i s t sa sar e s i d u eo fP A M i nt h em i n ew a t e rt r e a t m e n tp m c e s s ，a n dA Mh a sb e e n l i s t e da s ⅡAc a r c i n o g e nb yt h eN a t i o n a lC a n c e rC e n t e r ．I no r d e rt or e v e a lt h em i g r a t i o nm l eo fP A Mr e s i d u eA Mi n m i n ew a t e rt r e a t m e n t ，m i n ew a t e rt r e a t m e n tu n i t si n10m i n e sa r et e s t e da n da n a l y z e d ，a n dt h ei m p a c t so fP A M d o s a g e ， m o l e c u l a rw e 培h t ，d e g r e eo fh y d r o l y s i s ，p Hv a l u ea n ds a l tc o n t e n to fm i n ew a t e ro nA Mc o n t e n ta n dt r e a t m e n te f b c t w e r es t u d i e dt h r o u g hc o a g u l a t i o ns e d i m e n t a t i o na n df i l t r a t i o ne x p e r i m e n t s ．T h er e s u l t ss h o wt h a ti nt h em i n ew a t e r t r e a t m e n to f1 0m i n i n ga r e a si n v e s t i g a t e d ，8 0 ％o ft h ec l a r i f i e r s e d i m e n t a t i o n e m u e n tA Mc o n t e n ti sm o r et h a n 0 ．0 0 05m g ／L ，b e t w e e n0 ．0 0 17m g ／La n d0 ．0 8 75m g ／L ，a n d6 0 ％o ft h ef i l t e r e de m u e n tA Mc o n t e n ti sm o r et h a n 0 ．0 0 05m g ／L ，b e t w e e nO ．0 0 11 m g ／La n d0 ．0 7 67m g ／L ，t h er e m o V a lm t eo fA Mi n t h e6 l t m t i o np r o c e s si s 收稿日期2 叭9 1 2 3 0修回日期2 0 2 0 一0 7 2 4责任编辑韩晋平D O I 1 0 ．1 3 2 2 5 ／jc n k l j c c s ．2 0 1 9 ．1 6 7 8 基金项目中国煤炭科工集团有限公司科技创新创业资金专项重点资助项目 2 0 1 8 2 一z D 0 0 1 作者简介郭中权 1 9 7 3 一 ，男，安徽肥西人，研究员。E m a i l g z q l 6 3 1 6 3 ．c o m 引用格式郭中权，毛维东，肖艳，等．聚丙烯酰胺残留物在矿井水处理中的迁移规律[ J ] ．煤炭学报，2 0 2 l ，4 6 1 2 4 5 2 5 0 ． G U 0Z h o n g q u a n ，M A 0W e i d o n g ，X I A 0Y a n ，e ta 1 ．M i 铲a t i o nr u l e0 fp 0 1 y a c r y l a m i d er e s i d u ei nm i n ew a t e rt r e a t m e n t [ J ] ．J o u m a lo fc h i n ac o a lS o c i e t y ，2 0 2 l ，4 6 1 2 4 5 2 5 0 ． 移动阅读 万方数据 煤炭学报 2 0 2 1 年第4 6 卷 1 2 ．3 ％一9 9 ．1 ％．I ti sd i m c u l tt oe n s u r et h a tt h ec o n t e n to fA Mi nt h em i n ew a t e rc a nm e e tt h ed r i n k i n gw a t e rs t a n d - a r di nt h ec o n v e n t i o n a lt r e a t m e n t ．T h eo p t i m i z a t i o no fP A Mt y p es e l e c t i o na n dd o s a g es h o u l db ec o n s i d e r e di nt h er e - u s eo fd r i n k i n gw a t e r ，o rm e n l b r a n et e c h n o l o g ys u c ha Sr e v e r s eo s m o s i ss h o u l db eu s e d ．U n d e rt 1 1 ee x p e r i m e n t a lc o n d i - t i o n s P A Md o s a g e O ．5 2 ．5m g ／L ，P A Mm o l e c u l a rw e i g h t 5m i l l i o n 1 8m i U i o n ，P A Mh y d r o l y s i sd e g r e e 5 ％一 3 0 ％，p o l ya l u m i n u mc h l o “d ed o s a g e 8 0m g ／L ，t h ec o n t e n to fA Mf i r s td e c r e a s e da n dt h e ni n c r e a s e dw i t ha ni n - c r e a s i n gl e v e lo fv a r i o u sf a c t o r si nb o t hp r e c i p i t a t i o na n df i l t r a t i o nu n i t s ．T h er e m o V a lr a t eo fA M i s3 0 ．0 ％一5 8 ．3 ％i n 6 l t r a t i o nu n i t ．W h e nP A Md o s a g ei s1 ．0m g ／L ，m o l e c u l a rw ℃i g h ti sl2m i l l i o n ，h y d r o l y s i sd e g r e ei s2 2 ％，p HV a l u eo f r a ww a t e ri s7 ，c o n d u c t i v i t yi s20 0 0 斗S ／c m ，A Mc o n t e n to fp r e c i p i t a t e da n d6 l t e r e dw a t e ri st h el o w e s t ，t h el o w e s tV a l u e si nt h ee x p e r i m e n ta r e0 ．0 0 26a n d0 ．0 0 l2m g ／Lr e s p e c t i V e l y ． 1 【e yw O r d s p o l y a c r y l a m i d er e s i d u e ；m i n ew a t e r ；m i g r a t i o nm l e ；t u r b i d i t y ；f i l t r a t i o n 矿井水是伴随煤炭开采而排出的废水，同时又是 一种可利用的水资源。5J 。近年来，我国在矿井水的 处理技术与资源利用方面进行了大量试验研究与工 程应用【6 ‘J 。对矿井水的处理通常采用混凝沉 淀 澄清 过滤的工艺2 | ，为提高处理效果，在处理 过程中投加絮凝剂，聚丙烯酰胺 P A M 作为一种高 效絮凝剂被广泛应用于矿井水处理过程中3 | 。 丙烯酰胺 A M 为聚丙烯酰胺的单体，作为聚 丙烯酰胺残留物存在于矿井水处理环节中。目前， 在矿井水处理方面，对P A M 投加量、投加方式和优 化条件的研究较多【H ’19 | ，但对其残留物的研究较 少。而A M 已被国家癌症中心列为ⅡA 类致癌物， 世界卫生组织及我国生活饮用水标准 G B 5 7 4 9 2 0 0 6 规定A M 最高限量不超 过0 ．0 0 05m g ／L ，因此开展聚丙烯酰胺残留物在矿 井水水处理中的迁移规律研究具有重要意义。 笔者对1 0 个矿区矿井水处理中澄清 沉淀 和 过滤出水中A M 进行检测，研究其在矿井水处理中的 迁移规律。同时，以冀中能源邢东矿井水为原水，实 验研究P A M 投加量、分子量、水解度、矿井水p H 值 及含盐量对A M 迁移规律的影响。 l 水样采集与实验 1 ．1 水样采集检测 在山西、陕西和河北的共1 0 个矿区进行矿井水 采样，样品现场调研情况见表l 。 A M 的分析检测采用气相色谱法E c D 检测器国 标法。浊度采用H A C H 2 0 1 1Q 型便携式浊度仪现场 测定，电导率采用D D S 一3 0 7 电导率仪测定，p H 值采 用W T W M u l t i 3 4 0 i 多参数水质分析仪测定。 表l 现场采样与调研情况 T a b l elO n s i t es 锄p I i n ga n di n v e s 6 9 a t i 蚰 1 ．2 实验部分 1 ．2 ．1 实验水样 实验水样为邢台邢东矿区矿井水。 1 ．2 ．2 实验装置及方法 针对P A M 的分子量、投加量、水解度、原水含盐 量与p H 值5 种因素分别进行混凝沉淀与过滤实验。 万方数据 第1 期郭中权等聚丙烯酰胺残留物在矿井水处理中的迁移规律 混凝沉淀实验装置采用中润z R 4 6 混凝试验搅 拌仪。实验装置控制参数为混合时问为1m i n ，转速 为1 2 0r ／m i n ；反应时间为1 0m i n ，转速为6 0r ／m i n ； 沉淀时问为1 0m i n 。沉淀结束后，取其上清液进行有 关指标的测定，其余处理水进入过滤装置进行处理。 过滤实验装置为直径1 0 0m m 有机玻璃管，滤柱 高20 0 0m m ，内部由上而下分别装有6 0 0m m 高的石 英砂滤料和2 0 0m m 高的砾石。 实验过程主要监测A M 质量浓度和浊度。 2 结果与讨论 2 ．1 采集水样检测分析 通过对水样进行A M 质量浓度检测以及相关水 质指标的实验测定，其结果见表2 。 表2 采集水样检测与实验结果 T a b l e2T 豁t 锄de x p e r i m e n t a lr 鹳u l t so fw a t e rs 籼p l ec o Ⅱe c t i o n 注括号内数据为实验室反渗透实验产水。 由表2 可知，因矿井水原水水质、P A M 投加量与 P A M 性能不同等，各矿井水A M 的质量浓度在澄清 和过滤两个处理环节中差别较大，以及过滤过程对 A M 质量浓度的去除率也不尽相同，在调研的l o 个 矿井水处理中，有8 0 ％的澄清 沉淀 池出水A M 质 量浓度 0 ．0 0 05m g ／L ，在0 ．0 0 17 0 ．0 8 75m g ／L ， 有6 0 ％的过滤出水A M 质量浓度 0 ．0 0 05m g ／L ，在 O ．o o ll o ．0 7 67m g ／L ，过滤过程对A M 的去除率在 1 2 ．3 ％～9 9 ．1 ％，说明矿井水常规处理难以保证丙烯 酰胺质量浓度满足饮用水标准。而1 0 0 ％反渗透产 水中A M 质量浓度 0 ．0 0 05m g ／L 。 2 ．2 P A M 投加量对迁移规律的影响 根据各矿区矿井水处理的P A M 加药量调研结 果，其中投加量的最大值为2 ．5m g ／L ，最小值为 0 ．5m ∥L ，确定本实验采用P A M 投加量为0 ．5 ，1 ．0 ， 1 ．5 ，2 ．0 ，2 ．5m ∥L ，分子量为12 0 0 万，聚合氯化 铝 P A c 投加量为8 0m g ／L ，然后进行混凝沉淀与过 滤实验。对实验处理后的水样进行监测，其结果如图 1 所示。 由图1 可以看出，在出水浊度方面，矿井水经过 混凝沉淀和过滤处理后，出水浊度均在3N T u 以下， 且在P A M 投加量为1 ．5m ∥L 时处理效果最好，出水 浊度为1 ．5 3N T u 。2 个处理环节的出水浊度随P A M 宝 b D 薹鑫 瑷蠖 区咖1 匿 图1P A M 投加量对A M 质量浓度与出水浊度的影响 F i g ．1 E 由f e c to fP A Md o s a g eo nA Mc o n t e n ta n de m u e n t t u r b i d i t y 投加量的增加均呈现先减少后增加的趋势，这是因为 初期随着P A M 投加量的增加，P A M 较好的架桥和网 捕作用能够促进水中颗粒物的凝聚和沉降，使出水浊 度降低，但当P A M 投加到一定量时，P A M 的这种作 用达到平衡，继续增加P A M 投加量，P A M 能够吸附 部分P A C 和胶粒，从而降低 昆凝沉淀作用，出水浊度 升高5 I 。出水A M 胺含量在2 个处理环节的变化趋 势均为先减后增，在P A M 投加量为1 ．0m ∥L 时达到 最低，其在混凝沉淀后出水和过滤后出水分别为 O ．0 2 4m g ／L 和o ．0 1 3m g ／L ，同时随着P A M 投加量增 加，A M 质量浓度增长速率加快，当P A M 投加量为 2 ．5m g ／L 时，A M 质量浓度已经达到0 ．1 2m g ／L 。通 万方数据 煤炭学报 2 0 2 1 年第4 6 卷 过数据分析，在此实验条件下，过滤过程对A M 的去 除率介于3 5 ．6 ％～5 3 ．3 ％。 当P A M 投加量为1 ．0m g ／L 时滤池出水浊度为 2 1 0N T u ，A M 含量最低，因此，此矿井水处理的 P A M 最佳投加量为1 ．0m g ／L 。 2 ．3P A M 分子量对迁移规律的影响 据调研结果，各矿井水处理选用的P A M 分子量 介于6 0 0 万～l8 0 0 万，本实验采用的P A M 分子量分 别为5 0 0 万、8 0 0 万、10 0 0 万、l 2 0 0 万、l5 0 0 万， 18 0 0 万，投加量均为1 ．0m g ／L ，P A c 投加量为 8 0m g ／L ，共进行6 组混凝沉淀与过滤实验，其结果如 图2 所示。 宝n ∞ 善扣 瑷蠖 眩寒o ． 图2P A M 分子量对A M 质量浓度与出水浊度的影响 F i g ．2 E f f e c to fm o l e c u l a rw e i g h to fP A Mo nA Mc o n t e n t a n de m u e n t t u r b i d i t y 由图2 可以看出，矿井水经混凝沉淀和过滤处理 后的出水浊度与A M 质量浓度均随P A M 分子量的升 高呈现先降低后升高的趋势。2 个指标在P A M 分子 量为l2 0 0 万时达到最低，此时2 个处理环节的出水 浊度分别为3 ．0 2N T u 与1 ．5 3N T u ，A M 质量浓度分 别为0 ．0 2 4 与0 ．0 1 4m g ／L ；在不同P A M 分子量的处 理条件下，过滤过程对A M 的去除率介于4 0 ．6 ％～ 5 3 ．8 ％。 综上所述，从处理效果、处理效率以及经济性角 度来看，选用分子量为12 0 0 万的P A M 处理效果最 好。 2 ．4 P A M 水解度对迁移规律的影响 选用分子量为l2 0 0 万的不同水解度的P A M 进 行实验分析，水解度分别为5 ％ 低水解度 ，2 2 ％ 中 水解度 ，3 0 ％ 高水解度 ，投加量均为1 ．0m g ／L ， P A C 投加量为8 0m g ／L ，结果如图3 所示。 由图3 可以看出，两项指标均在P A M 水解度为 2 2 ％时最低，此时处理效果最好，两个处理环节的出 水浊度分别为3 ．2 9N T U 与1 ．5 9N T U ，A M 质量浓度 分别为0 ．0 l 与0 ．0 0 58m g ／L ；P A M 水解度为5 ％时 的处理效果较差。 宝 曲 薹蠢 骧蠖 暖删 略 图3P A M 水解度对A M 质量浓度与出水浊度的影响 F i 昏3 E f 亿c to fP A Mh y d m l y s i sd e g r e eo nA Mc o n t e n t a n d 枷u e n tt u r b i d i t y 综上所述，选用中水解度 2 0 ％一2 5 ％ 的P A M 处理矿井水效果最好。 2 ．5 原水p H 值对迁移规律的影响 通过对原水加酸或加碱进行p H 调节，使原水 p H 值分别处于3 ，5 ，7 ，9 进行4 组混凝沉淀实验与过 滤实验，实验过程P A M 的投加量均为1 ．om g ／L ，分 子量为l2 0 0 万，P A C 的投加量为8 0m g ／L ，实验结果 如图4 所示。 宝 ∞ 薹鑫 裴鹾 幢鲫 略 图4 原水p H 值对A M 质量浓度与出水浊度的影响 F i g ．4E f 玷c t “p Hv a l u e “r a ww a t e ro nA Mc o n t e n t a n d 硎u e n tt u r b i d i t y 由图4 可以看出p H 值为7 时混凝沉淀与过滤 效果最佳，出水浊度与A M 质量浓度均达到最低，分 别为0 ．0 0 26 和0 ．0 0 l2m g ／L 。当p H 值过低 原水 呈酸性 时P A c 水解反应受到抑制，降低了混凝过程 中的架桥作用，难以形成较大絮体，絮凝效果较差；当 p H 过高 原水呈碱性 时P A c 溶解成络合离子而降 低混凝效果ⅢJ ，碱性环境对浊度去除的影响不大，但 明显增加A M 质量浓度。在此条件下，过滤过程对 A M 有3 2 ．4 ％一5 3 ．8 ％的去除率。 2 ．6 原水含盐量对迁移规律的影响 通过矿井水原水与不同量的N a C l 溶液，C a C l 溶 液、N a H C O ，溶液、去离子水进行调配，使其具有不同 含盐量。含盐量通过电导率表示，实验控制水样的电 万方数据 第l 期郭中权等聚丙烯酰胺残留物在矿井水处理中的迁移规律 2 4 9 导率分别为l0 0 0 ，20 0 0 ，30 0 0 ，40 0 0 ，50 0 0 仙S ／c m ， 进行5 组混凝沉淀实验与过滤实验，实验过程P A M 的投加量1 ．0m g ／L ，分子量为12 0 0 万，P A C 的投加 量为8 0m g ／L ，实验结果如图5 所示。 o 一混凝沉淀后出水丙烯酰胺质量浓度 宝_ ∞ 鋈鑫 蝮蠖 幢删 嵝 电导率／ u s c m 一1 图5 含盐量对A M 质量浓度与出水浊度的影响 F 培5 E f f e c to fs a l tc o n t e n to nA Mc o n t e n ta n de m u e n t t u r b i d i t y 由图5 可知，2 个处理环节的出水浊度均随含盐 量的增加逐渐降低，说明增加原水含盐量对浊度的去 除具有一定的促进作用，而2 个环节的出水A M 质量 浓度随着电导率的增加呈现先减小后增加的趋势，其 在电导率为2o o o 汕s ／c m 时达到最低值，其值分别为 0 ．0 1 5 与0 ．0 0 68m g ／L 。由图5 还可以看出，不同含 盐量处理条件下的滤后出水浊度均在2N T u 以下， 均能很好满足排放要求，同时过滤过程对A M 有 4 2 ．1 ％～5 8 ．3 ％的去除率。 3 结论 1 矿井水原水水质、P A M 投加量与P A M 性能 对澄清和过滤2 个处理环节A M 的质量浓度影响较 大，在调研的l O 个矿区的矿井水处理中，过滤过程对 A M 的去除率在1 2 ．3 ％～9 9 ．1 ％。 2 针对邢东矿井水，在P A M 投加量0 ．5 ～ 2 ．5m g ／L 、分子量5 0 0 万～18 0 0 万、水解度5 ％～ 3 0 ％，P A C 投加量为8 0m g ／L 的试验条件下，滤后出 水浊度均能达到5N T U 以下，出水A M 质量浓度均随 各因素水平的增加呈先减后增的变化趋势。过滤过 程对A M 去除率在3 0 ．O ％～5 8 ．3 ％。 3 当P A M 分子量为l2 0 0 万、水解度为2 2 ％， 原水p H 值为7 、电导率为2o o o s ／c m 时，出水A M 质量浓度达到最低。 4 矿井水常规处理难以保证出水A M 质量 浓度满足饮用水标准，出水作为饮用水时需考虑 P A M 选型和投加量的优化，或采用反渗透等膜技 术处理。 参考文献 R e f e r e n c e s [ 1 ] 何绪文，杨静，邵立南，等．我国矿井水资源化利用存在的问题 与解决对策[ J ] ．煤炭学报，2 0 0 8 ，3 3 1 6 3 6 6 ． H EX u w e n ，Y A N GJ i n g ，S H A 0L i n a n ，e ta 1 ．P r o b l e ma n dc o u n t e 卜 m e a s u r eo fm i n ew a t e rr e s o u r c er e g e n e r a l i o ni nc h i n a [ J ] ．J o u m a l0 f c h i n aC o a ls o c i e I y ，2 0 0 8 ，3 3 1 6 3 6 6 ． [ 2 ] 高亮．我国煤矿矿井水处理技术现状及其发展趋势[ J ] ．煤炭科 学技术，2 0 0 7 ，3 5 9 卜5 ． G A 0L i a n g ．S t a t u so ft e c h n o l o g yf o rp r o c e s s i n gm i n ew a t e ra n d i t sI r e n di nc h i n a [ J ] ．c o a ls c i e n c ea n dT e c h n o l o g y ，2 0 0 7 ，3 5 9 l 一5 ． [ 3 ] 孙亚军，陈歌，徐智敏，等．我国煤矿区水环境现状及矿井水处 理利用研究进展[ J ] ．煤炭学报，2 0 2 0 ，4 5 1 3 0 4 3 1 6 ． S U NY a j u n ，C H E NG e ，X UZ h i m i n ，e ta 1 ．R e s e a r c hp m g r e s so fw a t e r e n v i m n m e n t ，l r e a t m e n Ia n du t i l i z a t i o ni nc o a lm i n j n ga r e a so fC h i n a [ J ] ．J o u m a lo fc h i n ac o a ls o c i e t y ，2 0 2 0 ，4 5 1 3 0 4 3 1 6 ． [ 4 ] F A NL i m i n ，M Ax i o n g d e ．Ar e v i e wo ni n v e s t i g a t i o no fw a t e 卜p r e - s e r v e dc o a l m i n i “gi nw e s t e mc h i n a [ J ] ．I n t e m a t i o n a lJ o u m a l0 f C o a ls c i e n c e T e c h n o l o g y ，2 0 1 8 ，5 4 4 l l 一4 1 6 ． [ 5 ] 武强，刘宏磊，赵海卿，等．解决矿山环境问题的“九节鞭”[ J ] ， 煤炭学报，2 0 1 9 ，4 4 1 1 0 一2 2 ． w uQ i a n g ，u uH o n g l e i ，z H A OH a i q i “g ，e la J ．D i s c u s s i o no n t h en i n e a s 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