矿山充填复垦场地重金属含量对比研究.pdf

第3 6 卷第4 期 2 0 0 7 年7 月 中国矿业大学学报 J o u r n a lo fC h i n aU n i v e r s i t yo fM i n i n g T e c h n o l o g y 文章编号1 0 0 0 1 9 6 4 2 0 0 7 0 4 0 5 3 1 0 6 矿山充填复垦场地重金属含量对比研究 董霁红，卞正富，王贺封 中国矿业大学环境与测绘学院，江苏徐州2 2 1 i 1 6 V 0 1 ．3 6N o ．4 J u l y2 0 0 7 摘要为保证矿山充填复垦场地作为农用地的生态安全性，通过对现场不同深度土壤、小麦根系 采样分析，研究了粉煤灰和煤矸石两种不同物料充填复垦场地中A s ，H g ，P b ，C u ，C d ，C r ，Z n 等 重金属的含量，并与当地对照土壤比较．结果表明粉煤灰中P b ，C u 含量高于比照土壤，矸石中 C u ，Z n 含量高于比照土壤，但是充填复垦场地覆土土层O ～2 0c m 厚度内，除了矸石充填场地Z n 明显高于比照土壤外，其他元素含量均无明显差异，覆土土层4 0c m 厚度处，矸石充填场地C u ， Z n 含量明显高于比照土壤；而充填复垦场地作物根系中的重金属含量与对照场地不存在明显差 异，矸石与粉煤灰中重金属的含量与作物根系的重金属含量并不成正比． 关键词复垦土壤；重金属污染；矸石r 粉煤灰 中图分类号X5 3 文献标识码A C o m p a r i s o no fHe a v yM e t a lC o n t e n t s B e t w e e nD i f f e r e n tR e c l a i m e dS o i l sa n dt h eC o n t r o lS o i l D O N GJ i h o n g 。B I A NZ h e n g f u ，W A N GH e f e n g S c h o o lo fE n v i r o n m e n ta n dS p a t i a lI n f o r m a t i c s ，C h i n aU n i v e r s i t yo fM i n i n g8 LT e c h n o l o g y ， X u z h o u ，J i a n g s u2 2 1 1 1 6 ，C h i n a A b s t r a c t T ok e e pt h ee c o l o g i c a ls a f e t yo ft h er e c l a i m e dl a n d sf i l l e dw i t hm i n i n gw a s t e sa n df l y a s hu s e da sa g r i c u l t u r a lp u r p o s e ，t h ec o n t e n t so fh e a v ym e t a l sA s ，H g ，P b ，C u ，C d ，C r ，Z ni n d i f f e r e n ts o i l s ．i n c l u d i n gt h er e c l a i m e ds o i l sa n dc o n t r o ls o i lw i t hd i f f e r e n td e p t h sa n dt h er o o t s o fw h e a t ，w e r et e s t e d ．T h er e s u l ts h o w st h a tt h ec o n t e n t so fP ba n dC ui nt h ef l ya s ha n dC u a n dZ ni nm i n i n gw a s t e sa r eh i g h e rt h a nt h a ti nt h ec o n t r o ls o i l ，b u to n l yZ ni nt h ec o v e r e ds o i l w i t h2 0c md e p t ha n dZ na n dC ui nt h ec o v e r e ds o i lw i t h2 0c ma n d4 0c md e p t ho nm i n i n g w a s t e sf i l l e ds i t e sa r em a r k e d l yh i g h e rt h a nt h a ti nt h ec o n t r o ls o i lw i t ht h es a m ed e p t h ．H o w e v e r ，t h e r ea r en o tr e m a r k a b l ed i f f e r e n c e sf o rt h ec o n t e n t so fh e a v ym e t a l si nt h er o o t so fw h e a t o nd i f f e r e n tr e c l a i m e ds i t e sa n dt h ec o n t r 0 1s i t e ． K e yw o r d s r e c l a i m e ds o i l ；h e a v ym e t a lp o l l u t i o n ；c o a lm i n i n gw a s t e ；f l ya s h 我国8 0 年代初开始煤矿造地复田综合治理研 究，提出了矸石充填复垦、粉煤灰充填复垦和挖深 垫浅3 种复垦技术，8 0 年代至9 0 年代初井工矿山 复垦以这3 种复垦形式为主，复垦后土地利用方向 有较大的局限性，主要用于建设用地或娱乐场所． 利用废弃物料充填复垦形成农田往往需要较高的 投入，甚至由于二次污染等问题而不可行‘1 | ．由于 煤矿废弃物中含有多种重金属元素，矸石、粉煤灰 充填复垦有可能引起土壤污染；而且这些重金属污 染对土壤基本是一个不可逆的过程，重金属进入土 收稿日期2 0 0 6 一0 9 1 8 基金项目国家自然科学基金项目 5 0 5 7 4 0 9 5 ；中国矿业大学科技基金项目 2 0 0 5 8 0 1 9 ，D 2 0 0 4 0 5 作者简介董霁红 1 9 6 7 一 ，女，山西省芮城县人，副教授，博士研究生，从事矿山生态与土地污染方面的研究 E - m a i l d o n g j i h o n g c u m t ．e d u ．c nT e l 1 3 7 7 6 7 7 1 4 5 0 万方数据 5 3 2中国矿业大学学报第3 6 卷 壤后很难通过自然过程得以从土壤环境中消失或 稀释，对生物体的危害和对土壤生态系统结构与功 能的影响不容易恢复[ 2 ] ．为此，需要对复垦后的土 地土壤质量状况进行跟踪监测和试验研究，减少重 金属污染带来的危害，合理规划耕作模式．国内外 越来越多的学者也开始关注复垦土壤中是否存在 重金属污染情况的研究[ 3 。6 ] ． 本文以徐州市柳新矿区复垦场地为试验区，通 过对复垦土壤、作物根系中重金属含量的测定，分 析以粉煤灰和煤矸石两种不同充填物料复垦带来 的土壤重金属污染的程度，以及复垦场地作为正常 耕地使用的安全性，旨在为煤矿塌陷地的充填复 垦、矿区耕作制度的确定提供依据． 1 试验场地概况 试验场地位于徐州市西北2 0k m 的铜山县柳 新乡境内，该区北靠微山湖，东邻京杭大运河，3 0 7 公路从东部穿过，并有矿区专用铁路线连接京沪、 陇海两大干线．柳新乡境内有两座较大的煤矿，即 姹城矿和柳新矿．这两座煤矿使柳新乡塌陷土地 17 6 6 ．6 7h m 2 ，集中分布在8 个村，部分村组复垦 前人均耕地不足0 ．0 0 67h m 2 ，因此复垦后土地依 然用于农业种植．整个试验场地位于东至3 0 7 国 道，西至柳沿公路、南至柳新矿北侧，北至苏北堤 河，总面积7 0 3 ．3 3h m 2 的区域内 见图1 ．塌陷地 由柳新、坨城两矿采煤所致，桃园河以南主要受柳 新矿开采影响，桃园河北主要受姹城矿开采影响． 在桃园河北、河南各有一个下沉盆地的盆底，积水 深2 ～3m ．平均下沉2m 左右． 父柳新矿 图1试验场地范围 F i g ．1 L o c a t i o no fs o i ls a m p l i n gs i t e si n r e c l a m a t i o na r e a so fL i u x i nc o a lm i n i n g 矸石回填复垦场地位于坨城矿以北秦楼村境 内，工程于1 9 9 8 年实施，采用的复垦方法是将块粒 大小不等的煤矸石直接充填塌陷区，然后覆上4 0 ～4 5c m 的黏土，进行种植；坨城矿南、桃园河北岸 试验点是于2 0 0 1 年采用粉煤灰回填复垦，该复垦 方法是将电厂粉煤灰场的粉煤灰采用管道输送到 粉煤灰场西侧的塌陷区，然后覆上4 0 ～5 0c m 的沙 土，进行种植．试验对照土壤选择一块土层深度大 于1m 的地块，该地块在未塌陷区内与复垦场地 邻近，耕作制度和种植作物相同，受地下水影响基 本相同，而且与复垦场地未复垦前土壤性质基本一 致，为矿区黏土． 2 研究方法 该试验在3 月份进行，选择3 块试验地包括粉 煤灰充填复垦地、煤矸石充填复垦地以及正常土壤 比照地，3 块试验地种植的都是小麦；根据试验田 的面积和形状，均采用蛇形采点取样，每个试验田 内均取5 个样点，复垦区采集每个样点的表土，2 0 ， 4 0c m ，界面和6 0c m5 个不同深度的土壤样品，对 照场地采集表土、2 0 ，4 0 ，6 0c m4 个不同深度的土 壤，并采集小麦植株根系进行试验．对每个样点的 土壤和植株根系中的A s ，H g ，P b ，C u ，C d ，C r ，Z n7 种重金属含量进行测定，其中砷的测定方法为氰化 物一原子荧光光谱法；汞的测定方法为原子荧光光 谱法；C r ，Z n ，P b ，C d ，C u 的测定方法为原子吸收分 光光度法、火焰法．具体测定工作在徐州市产品质 量监督检验所完成． 3结果分析 3 ．1粉煤灰充填复垦场地重金属含量变化 粉煤灰充填复垦场地中重金属在不同土壤深 度中的含量变化见表I ． 1 试验场地粉煤灰中P b 的含量大于土层中 的含量，2 0 ～4 0c m 的土层中W P b 平均为3 2 ．2 1 0 1 由测值m g ／k g 换算得到，以下同 ，在土 壤环境质量标准[ 7 ] 一级值3 5 1 0 _ 6 的限值内，从 界面到粉煤灰W P b 从4 1 ．3 1 0 _ 6 上升到5 1 ．2 1 0 ，但依然在土壤环境质量标准二级值3 5 0 1 0 _ 6 的标准内；W A s 在不同深度土层中差别 不大，但略高于粉煤灰，总体值比较低，为4 ．5 1 0 - 6 ～8 ．4 1 0 ～6 ，所有样点值均远远小于土壤环 境质量标准二级值2 5 1 0 叫的标准，介于1 8 ％～ 3 4 ％之间． 2 从整体看试验场地内W H g 均低于土壤 环境质量标准一级值0 ．1 5 1 0 叫的标准，介于 1 9 ％～9 2 ％，土层中W H g 不到粉煤灰中的 5 0 ％，据朱祖祥等[ 8 1 的研究发现，土壤中的H g 对 淹水栽培下的水稻的污染，远比旱作条件下对小麦 的污染鲜明，而且实验场地地下水位较高，经常有 万方数据 第4 期董霁红等矿山充填复垦场地重金属含量对比研究 被水淹没的可能．因此，个别地方H g 含量偏高也 是可能的；另外，C u 在2 0c m 土层中的含量高于 表层土和4 0c m 土层，但明显低于粉煤灰，从表层 土到界面叫 C u 均值为5 4 1 0，占土壤环境 质量标准二级值1 0 0 1 0 _ 6 的5 4 ％，粉煤灰中为 1 1 7 ．7 1 0 ～，占土壤环境质量标准三级值4 0 0 1 0 叫的2 9 ％．粉灰里的H g ，C u 含量在空间分布上 没有呈现出明显的变化[ 9 ] ，这说明充填的粉煤灰中 的H g ，C u 活性较小，在土壤里的移动性很弱，没 有大量向表层土壤迁移． 3 C r 在2 0C 1 T I 土层中含量最高，从表层土到 粉煤灰叫 C r 为5 0 1 0 ～～8 3 1 0 ～，占土壤环 境质量标准一级值9 0 1 0 _ 6 的5 6 ％～9 2 ％，可以 认为土壤中C r 还未造成污染；而C d 从表层土到 粉煤灰虽变化不大，但均值为2 ．4 1 0 一，远超过 了土壤环境质量标准二级值1 l o _ 6 的标准，因 此，土壤可能存在C d 的污染． 4 从整体看7 ．U Z n 均值为6 5 ．5 1 0 ～，在 土壤环境质量标准一级值1 0 0 1 0 叫的标准内． 2 0c m 土层中Z n 的含量高于表层土和4 0c m 土， 原因可能是大气和施加的肥料会增加表层土壤里 的Z n 含量，此时粉煤灰的Z n 虽然会随着水分的 蒸发向上移动，但从整体上看这种迁移并未出现． 表1粉煤灰充填场地重金属含量 T a b l e l H e a v ym e t a lc o n t e n t si ns o i l sf i l l e dw i t hf l ya s h 注～．为不确定值． 3 ．2 煤矸石充填复垦场地重金属含量变化 煤矸石充填复垦场地重金属在不同土壤深度 中的含量变化见表2 ． 可以看出，A s 和H g 在土层和煤矸石中的含 量变化不大．其中A s 的含量土层略高于煤矸石， 硼 A s 为9 ．2 1 0 - 6 ～1 7 ．9 1 0 ～，在土壤环境 质量标准二级值2 5 l o 一6 的3 6 ．8 ％～7 1 ．6 ％的 标准以内；硼 H g 为0 ．0 2 1 0 _ 6 ～0 ．0 5 1 0 一， 仅占土壤环境质量标准一级值0 ．1 5 1 0 _ 6 的 1 3 ．3 ％～3 4 ％．P b ，C u 和C r 在矸石复垦场地中含 量具有基本相同的变化趋势，均是土层中的含量高 于煤矸石中的含量，且界面处含量最低．其中 w P b 为3 6 ．4 1 0 叫～5 9 ．3 1 0，占土壤环境 质量标准二级值3 5 0 1 0 _ 6 的1 0 ％～1 7 ％； w C u 平均为7 8 ．0X1 0 一，在土壤环境质量标 准二级值1 0 0 1 0 “的标准内；C r 从界面到煤矸 石的含量低于土壤环境质量标准二级值3 0 0 1 0 _ 6 的标准，土层中的硼 C r 为9 3 ．1 1 0 _ 6 ～ 1 0 2 ．3 1 0 ，占3 1 ％～3 4 ．1 ％．C d 从土层到煤矸 石看变化不大，整体7 ．U C d 均值为4 ．2 1 0 ，但 远远超过了土壤环境质量标准二级值1 1 0 _ 6 的标准，可能存在C d 污染．从整体看，训 Z n 在 土壤环境质量标准二级值3 0 0 x1 0 _ 6 的标准内， 2 0c m 土层中的含量最高，这可能与施肥、种植品 种以及复垦年限有关． 万方数据 5 3 4中国矿业大学学报 第6 卷 0 ～表层土壤1 ．1 5 40 ．0 1 24 ．5 0 07 ．9 8 40 ．9 9 98 ．6 6 15 9 ．2 4 0 ⋯⋯． 2 0 土壤0 ．5 6 2 0 ．0 0 26 ．5 7 71 2 ．3 3 61 ．0 1 61 5 ．9 3 5 6 3 ．9 7 4 称准差4 0 土壤 2 ．9 4 9 o ．0 0 4O ．8 7 91 2 ．0 0 6O ．5 5 41 3 ．7 8 01 8 ．9 3 7 i 壁互歪i Q i 1 3 ．3比照地重金属含量变化见表3 ． 比照地重金属在不同土壤深度中的含量变化 表3 比照地重金属含量 T a b l e3 H e a v ym e t a lc o n t e n t si nt h ec o n t r o ls o i l 从试验场地来看，比照地中的重金属含量都在 土壤环境质量标准的一级值或二级值的指标范 围内．其中A s 在不同深度土壤中含量变化不大， W A s 均值在1 4 ．9 9 1 0 _ 6 ～1 6 ．9 1 0 _ 6 之间，符 合土壤环境质量标准二级值2 5 1 0 叫的标准； P b ，C u ，C d 的含量具有一定的共性，都是在表层土 中的含量最高，其质量分数的均值分别为5 8 ．8 6 1 0 一，8 1 ．0 8 1 0 ～，5 0 ．8 1 0 ，但它们都在规定 的标准内；W C r 为9 5 ．2 1 0 叫～1 1 9 ．9 1 0 ～， 在土壤环境质量标准二级值3 0 0 1 0 _ 6 标准内； 比照地中Z n 的含量变化起伏比较大，但也在土 壤环境质量标准二级值3 0 0 1 0 _ 6 的标准内，平 均值在1 0 2 ．7 4 1 0 _ 6 ～2 0 0 1 0 _ 6 之间，最大值达 到2 4 4 ．7 7 1 0 一． 3 ．4不同场地土壤中不同深度重金属含量比较 对于不同试验场地重金属在不同土壤深度的 含量比较见图2 ，并以该区域的1 9 8 9 年土壤背景 值 表4 作基准．从图2 中可看出，粉煤灰充填场 万方数据 第4 期 薰霁红等矿山充填复垦场地重金属含量对比研究 地、煤矸石充填场地和比照土壤中几乎所有重金属 的含量都高于1 9 8 9 年的土壤背景值，因此在 1 9 8 9 - - 1 9 9 8 年将近1 0a 的时间里，由于采煤、发电 厂及其它工厂等的运作不可避免地带来很多方面 的污染，致使该区域大面积的土壤质量不断下降． 因此主要进行了比照土壤和复垦场地中重金属含 量的比较分析． a 表土 b 2 0c m 深度 c 4 0c m 深度 d 6 0c m 深度 图2 不同深度土壤中重金属含量比较 F i g ．2C o m p a r i s o no fh e a v ym e t a lc o n t e n t si nd i f f e r e n td e p t h s 表4土壤元素背景值 1 9 8 9 年 P b ，C u ，C d ，C r 的含量偏高． T a b l e4 B a c k g r o u n dv a l u e so ft h ee l e m e n tc o n t e n t si ns o i l 数据来源徐州市土壤质量检验所． 在表土层中 图2 a ，煤矸石充填复垦场地和 比照土壤各元素含量基本一致，只有锌在煤矸石复 垦场地中含量高于比照土壤，而粉煤灰充填复垦场 地基本上各重金属含量均低于另外2 种，这是因为 煤矸石充填场地与比照土壤位置比较近，其它2 种 表土均为黏土，而粉煤灰充填场地表土为沙土． 在充填层 图2 d ，煤矸石中锌元素和铜元素 的含量明显高于比照土壤，粉煤灰中铅元素和铜元 素的含量明显高于比照土壤，因此由于粉煤灰和煤 矸石充填复垦可能在该试验区域土层带来含量增 加的元素主要有Z n ，C u ，P b ． 从图2 d 看出，粉煤灰中P b ，C u 含量高于比照 土壤，矸石中C u ，Z n 含量高于比照土壤；而从图 2 a ，b 发现，覆土土层0 ～2 0c m 厚度内，除了矸石 充填场地Z n 明显高于比照土壤外，其他元素含量 均无明显差异；图2 c 表明，覆土土层4 0c m 厚度 处，矸石充填场地C u ，Z n 含量明显高于比照土壤． 3 ．5小麦根系中重金属含量 复垦场地和比照场地中小麦根系重金属含量 及比较情况如表5 ，6 所示．从表5 ，6 中可以看出， 小麦根系中重金属的含量在3 种类型场地中的情 况基本一致，没有太大的差异．复垦场地小麦根系 中的C d 含量高于比照场地，C u ，Z n 低于比照场 地，粉煤灰场地中的P b ，C r 高于比照场地，而矸石 场地中的P b ，C r 低于比照场地；另外试验场地中 小麦根系都没有检测到A s ，H g 含量存在，需要进 一步试验，而相对于国家粮食规定标准[ 1 阳来说， 表5不同场地小麦根系中重金属含量 T a b l e5C o n t e n t so fh e a v ym e t a l si nt h er o o t so fw h e a t i nd i f f e r e n ts i t e s w B ／1 0 6 注n ．d ．为未检出． 表6小麦根系中重金属含量比较 T a b l e6 C o m p a r i s o no fh e a v ym e t a lc o n t e n t s i nt h er o o t so fw h e a tZ UB ／l o 6 注1 n ．d ．为未检出；2 土壤质量标准为G B l 5 6 1 8 - 1 9 9 5 ； 3 粮食卫生标准为G B 2 7 1 5 - 2 0 0 5 ． 4 结论 1 粉煤灰中P b ，C u 含量高于比照土壤，矸石 中C u ，Z n 含量高于比照土壤，但是充填复垦场地 覆土土层0 ～2 0c m 厚度内，矸石充填场地Z n 明 显高于比照土壤；覆土土层4 0c m 厚度处，矸石充 填场地C u ，Z n 含量明显高于比照土壤． 2 充填复垦场地小麦根系中的C d 含量高于 瑚mm⋯m啪舳∞∞加。 苦一、p i 万方数据 5 3 6中国矿业大学学报 第3 6 卷 比照场地，C u ，Z n 低于比照场地，粉煤灰场地中的 P b ，C r 高于比照场地，而矸石场地中的P b ，C r 低 于比照场地． 3 矸石与粉煤灰中重金属的含量与作物根系 中的重金属含量并不成正比，这与矸石、粉煤灰中 重金属的存在状态有关，也与植物的选择吸收有 关．矸石、粉煤灰充填复垦场地与对照场地的对比 研究表明，植物根系中重金属含量不存在明显差 异，但矸石、粉煤灰是否对作物品质产生影响，尚需 进一步的试验． 致谢感谢徐州市产品质量监督检验所在样品测定 工作方面给予的帮助；感谢徐州市农业局为本文提 供的土壤元素背景值数据． 参考文献 E l i 卞正富．国内外煤矿区土地复垦研究综述[ J ] ．中国土 地科学，2 0 0 0 ，1 4 1 6 - 1 1 ． B I A NZ h e n g f u ．R e s e a r c ho v e r v i e wo nl a n dr e c l a m a 一 [ 2 ] I - 3 ] t i o n i n c o a lm i n ea r e a [ J ] ．C h i n aL a n dS c i e n c e ， 2 0 0 0 ，1 4 1 61 1 ． 周启星，宋玉芳．污染土壤修复原理与方法[ M ] ．北 京科学出版社，2 0 0 4 4 - 1 5 ． 胡振琪，魏忠义，秦萍．塌陷地粉煤灰充填复垦土壤 的污染性分析口] ．中国环境科学，2 0 0 4 ，2 4 3 3 1 1 3 1 5 ． H UZ h e n - q i ，W E IZ h o n g y i ，Q I NP i n g ．C o n t a m i n a t i o nc h a r a c t e ra n a l y s i so ff i l l i n gr e c l a i m e ds o i lw i t h f l ya s hi ns u b s i d e dl a n d [ J ] ．C h i n aE n v i r o n m e n t a l [ 4 3 [ 5 ] [ 6 3 [ 7 ] [ 8 ] [ 9 ] [ 1 0 ] S c i e n c e ，2 0 0 4 ，2 4 3 3 1 1 3 1 5 ． 卞正富，张国良．矿山土地复垦利用试验[ J ] ．中国环 境科学，1 9 9 9 ，1 9 1 8 1 8 4 ． B I A NZ h e n g f u ，Z H A N GG u o l i a n g ．R e c l a m a t i o n a n du t i l i z a t i o no fm i n e s o i l se x p e r i m e n t [ J ] ．C h i n aE n v i r o n m e n t a lS c i e n c e ，1 9 9 9 ，1 9 1 8 1 - 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