煤孔隙结构对煤层中CO扩散的影响.pdf

第3 6 卷第5 期 中国矿业大学学报 V 0 1 ．3 6N o ．5 2 0 0 7 年9 月J o u r n a lo fC h i n aU n i v e r s i t yo fM i n i n g T e c h n o l o g y S e p ．2 0 0 7 文章编号1 0 0 0 1 9 6 4 2 0 0 7 0 5 0 6 3 6 0 5 。 煤孑L 隙结构对煤层中C O 扩散的影响 郭立稳1 ，肖藏岩1 ，刘永新2 1 ．河北理工大学资源与环境学院，河北唐山0 6 3 0 0 9 ； 2 ．河北理工大学化工与生物技术学院，河北唐山0 6 3 0 0 9 摘要针对开滦集团煤业公司3 个煤矿C O 长期超标的现象，测定了C O 在煤层中的扩散量和煤 的孔隙结构，分析了不同孔径对煤层中C O 扩散量的影响，讨论了煤的分形维数、比表面积与煤 层中C O 扩散量的关系．结果表明，C O 在煤层中的扩散主要为K n u d s e n 扩散及过渡型扩散方 式，过渡孔的增加有利于其扩散，而微孔的增加则不利于其扩散．C O 扩散量与煤内比表面积呈 二次曲线关系，随着内比表面积增加，C O 的扩散量先减少后增加，与分形维数呈二次曲线关系， 随着分形维数的增加先增加后减少． 关键词孔隙结构；扩散；分形维数；内比表面积；C O 中图分类号T D7 1 1 ．4 9 文献标识码A E f f e c to fC o a lP o r eS t r u c t u r eo nt h eC 0P r 0 1 i f e r a t i o n G U OL i w e n l 。X I A OC a n g y a n l ，L I UY o n g x i n 2 1 ．C o l l e g eo fR e s o u r c ea n dE n v i r o n m e n t ，H e b e iP o l y t e c h n i cU n i v e r s i t y ，T a n g s h a n ，H e b e i0 6 3 0 0 9 ，C h i n a 2 ．C o l l e g eo fC h e m i c a lE n g i n e e r i n ga n dB i o l o g yT e c h n o l o g y ，H e b e iP o l y t e c h n i cU n i v e r s i t y ， T a n g s h a n ，H e b e i0 6 3 0 0 9 ，C h i n a A b s t r a c t I nv i e wo ft h ep h e n o m e n o nt h a tC Oe x c e e d st h es t i p u l a t e ds t a n d a r d sf o ra1 0 n gt i m e i nt h et h r e ec o a lm i n e so fK a i l u a nG r o u pM i n i n gC o r p o r a t i o n ，t h eC Op r o l i f e r a t i o nq u a n t i t yi n c o a lb e d sa n dt h ec o a lp o r es t r u c t u r ew e r em e a s u r e d ．T h ei n f l u e n c eo fd i f f e r e n ta p e r t u r e so n C Op r o l i f e r a t i o nq u a n t i t yi nc o a lb e d sw a sa n a l y z e d ．T h er e l a t i o n s h i pb e t w e e nc o a lf r a c t a ld i m e n s i o n ，s p e c i f i cs u r f a c ea r e aa n dt h eC Op r o l i f e r a t i o nq u a n t i t yi n c o a lb e d sw a sd i s c u s s e d ． T h er e s u l t ss h o wt h a tt h em a i nC Op r o l i f e r a t i o nf o r m si nc o a lb e daret h eK n u d s e np r o l i f e r a t i o n a n dt h et r a n s i t i o np r o l i f e r a t i o n ．T h ei n c r e a s i n go ft r a n s i t i o nh o l ei sh e l p f u lt ot h eC Op r o l i f e r a t i o ni nc o a lb e d ，w h i l et h ei n c r e a s i n go fp o r eq u a n t i t yg o e sa g a i n s tt h a t ．T h er e l a t i o n s h i pb e t w e e nt h eC O p r o l i f e r a t i o nq u a n t i t ya n ds p e c i f i cs u r f a c ea r e ao rc o a lf r a c t a ld i m e n s i o ni sq u a d r a t i cc u r v e ．T h eC Op r o l i f e r a t i o ni sq u a n t i t yd e c r e a s e df i r s ta n dt h e ni n c r e a s e dw i t ht h ei n c r e a s i n go ft h es p e c i f i cs u r f a c ea r e a ，a n di n c r e a s e df i r s ta n dt h e nd e c r e a s e dw i t ht h ei n c r e a s i n g o ft h ec o a lf r a c t a ld i m e n s i o n ． K e yw o r d s p o r es t r u c t u r e ；p r o l i f e r a t i o n ；f r a c t a ld i m e n s i o n ；i n t e r n a lr a t i os u r f a c e ；C O 对于煤层中孔隙气体的赋存机理及扩散规律 前人已做过大量的研究工作．煤是一种复杂的多孔 介质，一般认为煤是包含微孔和大孔系统的双重孔 隙介质；微孔存在与煤基质部分，大孔系统由包含 收稿日期2 0 0 6 1 1 一0 1 基金项目国家自然科学基金项目 5 0 4 7 4 0 8 0 教育部留学回国人员科研启动基金项目 作者简介郭立稳 1 9 6 4 一 ，男，河北省藁城市人，教授，工学博士，从事矿山安全与技术方面的研究 E - m a i l g u o l i w e n h e u t ．e d u ．c a T e l 0 3 1 5 2 5 9 2 1 4 9 ，1 3 3 3 3 2 5 1 9 0 6 万方数据 第5 期郭立稳等煤孔隙结构对煤层中C O 扩散的影响6 3 7 煤基质被称为割理系统的天然裂隙网络组成口] ．煤 层中气体吸附于裂隙表面或以自由态赋存于裂隙 中．前人的工作主要针对C H 。气体，部分研究包括 C O 和N H 。气体等，对C O 气体的研究尚未见报 道．虽然煤体中C O 气体与C H 。气体的注入过程类 似，但由于C O 在化学性质、生成环境与过程等方 面具有不同特点，因而其赋存和扩散特点也不同， 有必要对煤层中C O 的赋存机理、扩散规律及影响 因素进行研究． 近年来国内许多矿井在开采中出现C 0 长期 超过煤矿安全规程规定但未发生自然发火的现 象．开滦集团煤业公司下属的东欢坨煤矿、崔家寨 煤矿、荆各庄煤矿均先后出现过这种现象，基于传 统的C O 由煤氧化产生的认识，采取了大量预防煤 层自然发火的措施，这不仅增加了生产投入，而且 影响生产进度，降低了资源开发的经济效益．开滦 东欢坨矿业公司对2 1 8 6 工作面C 0 进行了连续监 测，结果表明长期出现C O 浓度超标现象，并不是 煤层的自然发火引起的，可能是由煤层中赋存的 C 0 造成．论文对煤的孔隙结构、分行维数及比表 面积与C O 扩散量的关系进行分析，探索C O 在煤 层中的扩散规律． 1 实验 本研究采用美国麦克公司M i c r o m e r i t i c s 9 3 1 0 汞孔度仪测定了煤样的孔隙结构，采用煤炭科学研 究总院抚顺分院生产的W T 一1 型瓦斯扩散速度测 定仪测定了定量煤样在经过连续吸附C O 后突然 解压1r a i n 内的扩散量，采用江苏江分电分析仪器 有限公司生产的M A C - 2 0 0 0 全自动工业分析仪测 定了煤样的工业分析． 实验煤样采用了开滦东欢坨矿业公司、荆各庄 矿业公司、崔家寨矿业公司、林南仓矿业公司的2 2 种煤样． 2 实验结果及分析 2 ．1实验结果 实验所得的2 2 个煤样的扩散量见表1 ． 表1煤样扩散实验数据 T a b l e lP r o l i f e r a t ee x p e r i m e n td a t eo fc o a ls a m p l e s 编号 m 扩E 散．善i ∞。 扩散量／ 骊亏 m L ．g - 1 1 O ．1 6 6120．214 20．174130．223 30．222140．177 40．235150．182 50．164160．153 60．203 170．179 70．163180．165 80．167190．107 90．195200．108 100．179210．119 1 1 O ．1 8 4220．127 所取实验煤样为中、低变质程度的烟煤． 煤样的煤质特征，内存M a 。，灰份A 。。，挥发份 V 甜，固定碳F C 耐，镜质组最大的反射率R 。。等数 据见表2 ． 表2煤样的煤质特征实验数据 T a b l e2C h a r a c t e re x p e r i m e n td a t eo fc o a ls a m p l e s 编号 乱d ／％A 。d ／％V a d ／％F C 。d ／％R 。。／％编号M “／％A 。d ／％y 。d ／％F C , d ／％R 。。／％ 1 2 ．1 73 7 ．7 43 6 ．9 32 3 ．1 60 ．8 91 2 7 ．81 5 ．8 42 6 ．7 64 9 ．60 ．7 3 2 2 ．2 62 0 ．5 83 8 ．8 08 ．3 60 ．7 1 1 3 7 ．0 11 9 ．5 12 6 ．5 54 6 ．9 30 ．8 6 3 3 ．8 12 1 ．2 93 1 ．7 54 3 ．1 50 ．7 8144．872 2 ．3 72 8 ．3 64 4 ．40 ．7 5 4 2 ．29 ．8 53 3 ．95 4 ．0 50 ．81 5 3 ．72 4 ．0 82 6 ．3 34 5 ．8 90 ．8 9 5 4 ．4 11 9 ．4 43 3 ．64 2 ．5 50 ．7 8 164．44 2 9 ．0 12 2 ．7 4 3 ．8 50 ．7 1 6 2 ．97 ．4 63 5 ．5 15 4 ．1 30 ．8 21 7 4 ．8 81 1 ．43 2 ．9 85 0 ．7 40 ．7 9 7 3 ．3 83 0 ．13 2 ．9 3 3 ．6 20 ．8 71 8 3 ．4 51 3 ．1 63 2 ．4 35 0 ．9 60 ．8 3 8 2 ．61 5 ．7 22 8 ．2 55 3 ．4 30 ．8 91 9 1 1 ．1 33 9 ．7 22 6 ．42 2 ．7 50 ．6 8 9 3 ．8 12 1 ．2 93 1 ．7 5 4 3 ．1 50 ．7 82 0 1 2 ．7 44 0 ．4 92 4 ．9 82 1 ．7 90 ．6 7 1 0 5 ．1 23 5 ．9 83 2 ．42 6 ．50 ．8 72 1 9 ．6 2 3 8 ．2 62 6 ．7 8 2 5 ．3 40 ．7 1 1 1 4 ．93 5 ．7 13 2 ．0 62 7 ．3 30 ．6 72 2 1 8 ．1 67 ．5 82 4 ．8 64 9 ．40 ．7 3 煤是一种孔隙高度发达的多孔固态物质，目前 对煤中孔隙的分类还很不统一，一般采用X o z o T 的划分方法，将孔分为4 个级别大孔 10 0 0 n m 、中孔 1 0 0 ～10 0 0a m 、过渡孔 1 0 ～1 0 0 n m 、微孔 1 0n m E 2 。3 J ．根据压汞实验所得煤的 各种孔径分布情况累积计算煤样各种孑L 径所占的 体积分数． 煤样的孔径体积分数见表3 ． 万方数据 6 3 8中国矿业大学学报第3 6 卷 2 ．2 实验结果分析 2 ．2 ．1 煤层中C O 气体扩散模式的确定 根据现有资料研究分析[ 4 - 5 3 ，气体在煤层中的 扩散模式主要分为3 种 见图1 ，即F i c k 型扩散、 K n u d s e n 型扩散及过渡型扩散．这几种扩散模式的 确定主要是根据表征煤孑L 隙直径和分子运动平均 自由程相对大小的诺森数K n 确定，它的计算公式 为 K n d 以， 1 式中d 为孔隙平均直径，m ；A 为孔隙气体分子的 平均自由程，m ． ．I 一当， 以磊d o P 式中k 为玻尔兹曼常数，1 ．3 8 1 0 _ 2 3 ，J ／K ；T 为绝 对温度，K ；磊为分子有效直径，n m ；P 为气体的压 强，M P a ． 当K n ≥1 0 时，孔隙直径远大于孔隙气体分子 的平均自由程，这时孔隙气体子的碰撞主要发生在 自由孔隙气体分子之间，而分子和毛细管壁的碰撞 机会相对较少，此类扩散仍然遵循菲克定理，称为 菲克 F i c k 型扩散．当K n ≤0 ．1 时，分子的平均自 由程大于孔隙直径，此时孔隙气体分子和孔隙壁之 间的碰撞占主导地位，而分子之间的碰撞退居次要 地位，此类扩散不再遵循菲克扩散，此即诺森 K n u d s e n 扩散．当0 ．1 K n 1 0 时，孔隙直径与 孔隙气体分子的平均自由程相近，分子之间的碰撞 和分子与壁面的碰撞同样重要，因此此时的扩散是 介于菲克型扩散与诺森扩散之间的过渡型扩散[ 6 ] ． _ 1 0 dA 0 ．1 ～1 0 d 【a ，f i c k 型扩敢 b K n u d s e n 扩散 c 过渡扩散型 图1煤层气在煤层中的扩散模式 F i g ．1 P r o l i f e r a t i o np a t t e r no fc o a lb e dg a si nc o a lb e d 由X o z o T 对煤孔径的划分，在这里煤样取常 温常压 2 0 ℃，0 ．1M P a ，先取中孔孔径为1 0 0n m 由式 1 计算得中孔的K n 值为2 3 ．7 ；大孑L 孑L 径大 于中孔，故大孔的K n 值应大于2 3 ．7 ；按压汞实验 测得孔径最小值为7 ．2a m 计算微孔的K n 值为 0 ．1 8 4 ．过渡孔的K n 值如表4 ． 表4过渡孔的K n 值 T a b l e4 k nd a t ao ft h et r a n s i t i o nh o l eo fc o a ls a m p l e s 编号过渡孔K n 编号过渡孔K n 1 2 ．4 0 31 2 2 ．4 0 6 2 2 ．4 0 51 3 2 ．4 0 3 3 2 ．4 0 21 4 2 ．4 0 3 4 2 ．4 0 51 5 2 ．4 0 7 5 2 ．4 0 31 6 2 ．4 0 3 6 2 ．4 0 31 7 2 ．4 0 3 7 2 ．4 0 3 1 8 2 ．4 0 3 8 2 ．4 0 31 9 2 ．4 0 5 9 2 ．4 0 52 0 。2 ．4 0 3 1 0 2 ．4 0 52 1 2 ．4 0 3 1 1 2 ．3 9 92 2 2 ．4 0 3 由表4 可见，过渡孔的K n 值为0 ．1 K n 1 0 为菲克型扩散．而由表1 的数据 可以看出，煤的孔径主要以过渡孔及微孔为主，大 万方数据 第5 期郭立稳等煤孔隙结构对煤层中C O 扩散的影响 6 3 9 孔及中孔所占比重很小，可以忽略，故C O 在煤层 中的扩散主要为K n u d s e n 扩散及过渡型扩散2 种 方式． 2 ．2 ．2 煤层孔径与C O 扩散量的关系 煤样中各种孔径所占的体积分数与C O 在煤 层中扩散量之间的关系[ 7 ] 如图2 所示． 由图2 a 可见，C O 在煤层中的扩散量与大孔之 间没有明显的规律，扩散量呈离散式分布这可能是 由于大孔在煤的孔径结构中所占体积数过小，其规 律没有表现出． 由图2 b 可见，C O 的扩散量与中孔大致呈3 次 ， ’印 - j E 咖 蕴 b 抛物线的形式，中孔所占体积数多集中在1 ％“ - - 2 ％ 之间，对煤层中C O 的扩散量起一定的作用，但不 占主导． 由图2 c 可见，C 0 的扩散量与过渡孔之间呈线 性关系，扩散量随着过渡孔的增加而增加，煤中过 渡孔的体积数多集中在5 0 ％～6 0 ．0 7 ％之间，对 C O 在煤层中的扩散起着主导所用． 由图2 d 可以看出，C 0 的扩散量微孔之间呈线 性关系，扩散量随着微孑L 的增加而减少．微孔所占 的体积数多集中在3 7 ．9 4 ％～4 8 ．3 7 ％之间，对C O 在煤层中的扩散也起着很大的作用． ， ‘9 0 一 皇 鼍 删 釜 b O1 0 2 0 3 04 05 0 6 0 7 0 中孔／％过渡孔，％ 图2扩散量与各种孔径的关系 F i g ．2 R e l a t i o no fp r o l i f e r a t eq u a n t i t ya n dd i f f e r e n th o l e 2 ．2 ．3 煤的比表面积与C O 扩散量的关系 煤的比表面积是煤内部孔隙的表面积的反应， 是表征煤的表面特性和微孔结构的一个重要指标， 煤的比表面积与C 0 在煤层中的扩散量有着较为 密切的关系． 扩散量与内比表面积的关系如图3 所示． 总内比表面积／m 2 图3 C O 的扩散量与比表面积的关系 F i g ．3 R e l a t i o no fp r o l i f e r a t eq u a n t i t ya n d i ns u r f a c ea r e ao fc o a ls a m p l e s 由图3 可以看出C 0 的扩散量与内比表面积 呈二次曲线关系，开始随着煤样内比表面积的增加 先减少，在内比表面积增加到一定值时C O 的扩散 量达到最小值，之后，C O 的扩散量随着内比表面 积增加而增加．煤样的内比表面积增加说明煤样的 微孔结构增加，当微孔增加到一定值时可能是由于 微孑L 孔径由瓶颈结构变为平行结构而使C O 扩散 量随之增加I s 3 ． 2 ．2 ．4 分形维数与C O 扩散量的关系 国内外大量研究表明凹- l o ] ，含有大量孔隙、裂 ， ’印 一 E ≤ 倒 基 b 隙的煤体是一种分形体，其孔隙表面的断裂、变形、 孔隙率、渗透率及其物理性质均具有分形特征，分 形分维能刻画出煤体孔隙的本质特征性，用分维可 以描述孔隙的不规则程度．分形维数是由美籍法国 数学家B ．B ．M a n d e l b r o t 为表达曲线的复杂性和 处处不可微性而提出的，它突破了一般拓扑集整数 维的界限，引入分数维，分形维数D 与表面微观形 貌的幅度值变化的剧烈度有关，D 值大表明微观细 节丰富；D 值小表面则相对平缓．该维数一般满足 2 D 3 ，但也存在3 D 4 的情况[ 1 1 | ．其计算 方法根据M e n g e r 海绵[ 2 ] 的构造思想来模拟煤岩 体的孔隙特性计算． 煤样分形维数的计算结果见表5 表5煤样的分形维数计算数据 T a b l e5 F r a c t a ld i m e n s i o nd a t ao fc o a ls a m p l e s 煤样编号分形维数煤样编号分形维数 1 2 ．9 7 851 2 2 ．9 6 60 2 2 ．9 8 401 3 2 ．9 6 43 3 2 ．9 6 581 4 2 ．7 9 58 4 3 ．0 1 351 5 2 ．7 8 76 5 2 ．9 7 611 6 2 ．7 5 54 6 2 ．8 9 711 7 2 ．9 4 16 7 2 ．8 2 781 8 2 ．9 3 94 8 2 ．8 8 801 9 2 ．9 5 04 9 1 ．2 2 122 0 2 ．9 6 1O 1 0 2 ．8 6 202 1 3 ．0 7 75 1 1 2 ．8 5 682 2 3 ．0 1 40 注由表5 可以看出煤样的分形维数值除98 外均在2 ．8 ～3 ．1 之间，9 8 分维值过小可能是由于实验误差或其它原因，由 于其值严重影响分析结果，故将其去除． 分行维数与C 0 的扩散量的关系如图4 所示． 一I．害．1E／棚蕴轼 万方数据 6 4 0中国矿业大学学报第3 6 卷 f ∞ J E 删 釜 鼎 煤样分行维数 图4扩散量与分行分维之间的关系 F i g ．4 R e l a t i o no fp r o l i f e r a t eq u a n t i t ya n df r a c t a l d i m e n s i o nd a t ao fc o a ls a m p l e s 由上图可以看出，C O 扩散量与分形维数呈二 次曲线关系，即随着分形维数的增加先增后减少， 这可能是由于分形维数D 值的大小在一定范围 时，煤的孔隙结构中过渡孑L 所占比重较大，微孔所 占比重较小，随着D 值的增加，煤的微孑L 结构增 加，使C 0 在煤层中的扩散量减少． 3 结论 1 C O 在煤层中的扩散主要为K n u d s e n 扩散 及过渡型扩散2 种方式． 2 过渡孔、微孑L 在煤样中所占体积较大，是影 响C O 在煤层中扩散的主要因素．过渡孔的增加有 利于煤层中C O 的扩散，而微孑L 的增加则不利于煤 层中C O 气体的扩散． 3 C O 扩散量与煤内比表面积呈二次曲线关 系，随着内比表面积增加C 0 的扩散量先减少后增 加，与分形维数呈二次曲线关系，随着分形维数的 增加先增加后减少． 参考文献 [ 1 3 [ 2 ] [ 3 3 张力，何学秋，聂百胜．煤吸附瓦斯过程的研究 口] ．矿业安全与环保，2 0 0 0 ，2 7 6 1 - 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s t r u c t u r eo f c o a lr e s e r v o i r s [ J ] ．J o u r n a lo fC h i n aU n i v e r s i t yo f M i n i n g ＆T e c h n o l o g y ，2 0 0 1 ，3 0 3 2 2 6 2 2 7 ． [ 1 0 ]K A R A C A NC ．A ne f f e e t i v em e t h o df o rr e s o l v i n g ’， s p a t i a ld i s t r i b u t i o no fa d s o r p t i o nk i n e t i c si nh e t e r o g e n e o u sp o r o u sm e d i a a p p l i c a t i o nf o rc a r b o nd i o x i d e s e q u e s t r a t i o ni nc o a l [ J ] ．C h e m i c a lE n g i n e e r i n gS c i e n e e 。2 0 0 3 ，5 4 6 8 9 - 4 6 9 2 ． [ 1 1 ] 王荣杰，陈义胜，李保卫．用气体吸附法研究煤的 分形维数[ J ] ．包头钢铁学院学报，1 9 9 7 ，1 6 3 1 8 8 1 9 7 ． W A N GR o n g - j i e ，C H E NY i s h e n g ，L IB a o - w e i ． S t u d yo nf r a c t a ld i m e n s i o n so fc o a lw i t hg a sm e t h o d o fa d s o r p t i o n [ J ] ．J o u r n a lo fB a o t o uU n i v e r s i t yo fI r o na n dS t e e lT e c h n o l o g y ，1 9 9 7 ，1 6 3 1 8 8 1 9 7 ． 责任编辑姚志昌 万方数据