生物滴滤法净化间歇释放印刷覆膜废气.pdf

第3 7 卷第1 期 中国矿业大学学报 V 0 1 ．3 7N o ．1 2 0 0 8 年1 月 J o u r n a lo fC h i n aU n i v e r s i t yo fM i n i n g T e c h n o l o g y J a n ．2 0 0 8 生物滴滤法净化间歇释放印刷覆膜废气 华素兰1 ，王丽萍1 ，周敏2 ，朱玉丽1 ，吴晓1 1 ．中国矿业大学环境与测绘学院，江苏徐州 2 2 1 1 1 6 ； 2 ．中国矿业大学化工学院，江苏徐州 2 2 1 1 1 6 摘要研究了生物滴滤法 g P 3 0 0 20 0 0m m 净化间歇释放印刷覆膜废气的性能及其降解机理， 系统采用甲苯专性降解菌株P ．p u t i d a 接种，循环式“气一液相同步驯化挂膜”方法启动，“诱导 物一目标污染物”递进式驯化，考察了两种间歇运行方式下，生物滴滤器对印刷覆膜有机废气的 净化性能．结果表明当生物滴滤器采用白天运行、夜间停篷的运行模式，空床停留时间 E B R T 3 0 ．3s ，总挥发性有机物 T V O C 入口的质量浓度为5 5 0 ～7 5 0m g ／m 3 时，T V O C 平均去除率保 持在8 5 ％以上，甲苯去除效率在9 5 ％以上，乙酸乙酯去除效率稳定在8 0 ％～9 0 ％；采用双休日 停运2d 的运行模式，去除效率经过2d 的恢复期后达到稳定．甲苯耗氧降解封闭系统试验表明， 停止有机废气基质供应时，生物降解积累的q - 间产物邻苯二酚、苯甲醇等继续氧化可转化为生物 量，维持系统的稳定性． 关键词生物滴滤器；甲苯；乙酸乙酯；间歇释放；中间产物 中图分类号X7 0 1文献标识码A文章编号1 0 0 0 1 9 6 4 2 0 0 8 0 1 0 0 7 9 0 5 P e r f o r m a n c eo fa nI n t e r m i t t e n t l yL o a d e dB i o t r i c k l i n gF i l t e r f o rT r e a t i n gO r g a n i cW a s t eV a p o r sf r o m P r i n t i n ga n dC o a t i n gF a c i l i t i e s H U AS u l a n l ，W A N GL i p i n 9 1 ，Z H O UM i n 2 ， Z H UY u l i l ，W UX i a 0 1 1 ．S c h 0 0 1o fE n v i r O n I T I e n ta n dS p a t i a lI n f o r m a t i c s ，C h i n aU n i v e r s i t yo fM i n i n g ＆T e c h n o l o g y ， X u z h o u 。J i a n g s u2 2 1 1 t 6 ，C h i n a ；2 ．S c h o o lo { C h e m i c a lE n g i n e e r i n ga n dT e c h n o l o g y ， C h i n aU n i v e r s i t yo fM i n i n g T e c h n o l o g y ，X u z h o u ，J i a n g s u2 2 1 1 1 6 ，C h i n a A b s t r a c t T h ep e r f o r m a n c ea n dd e g r a d a t i o nm e c h a n i s mo fap i l o t s c a l eb i o t r i c k l i n gf i l t e r 中 3 0 0 20 0 0r a m f o rt r e a t i n go r g a n i cw a s t ev a p o r sp r o d u c e df r o mp r i n t i n ga n dc o a t i n gf a c i l i t i e s w a si n v e s t i g a t e du n d e rt w od i f f e r e n ti n t e r m i t t e n tl o a d i n gc o n d i t i o n s ．T h eb i o f i l t e rw a ss t a r t e d b ya d d i n gP ．p u t i d ac o n s o r t i u mu s i n ga “g a s l i q u i dp h a s ej o i n ti n o c u l a t i o n ”m e t h o da n da n “i n d u c e r - t a r g e tg r a d e da c c l i m a t i o n ”m e t h o d ．T h er e s u l t ss h o wt h a t t h eb i o f i l t e ri se f f e c t i v e f o r t r e a t i n go r g a n i cw a s t ev a p o r sd u r i n gt h ed a y t i m eo p e r a t i n gp e r i o d ．W h e nt h ei n l e tg a sc o n c e n t r a t i o ni si nt h er a n g eo f5 5 0 7 5 0m g ／m 3t h ee m p t yb e dr e s i d e n c et i m e E B R T i s3 0 ．3Sa n d t h ee l i m i n a t i o ne f f i c i e n c yo fT V O C ，t o l u e n ea n de t h y la c e t a t ea r eg r e a t e rt h a n8 5 ％，9 5V 0a n d 8 0 ％，r e s p e c t i v e l y ．T w od a y sO fc o n t a m i n a n tl o a d i n ga f t e rt h ew e e k e n ds h u t d o w np e r i o dw e r e r e q u i r e dt or e g a i nt h ef u l le l i m i n a t i o nc a p a c i t y ．Ac l o s e d s y s t e mb a t c he x p e r i m e n to na e r o b i c t o l u e n ed e g r a d a t i o ns h o w e dt h a tt h e r ea r es e v e r a li n t e r m e d i a t e s ，％u c ha sc a t e c h o la n db e n z y la l 一 收稿日期2 0 0 6 1 2 1 5 基金项目江苏省自然科学基余项目 B K 2 0 0 4 0 3 1 ；江苏省高校研究生科技创新计划项目 2 0 0 6 作者简介华素兰 1 9 8 0 一 ，女，江苏省无锡市人，博士研究生，从事大气污染控制与环境生物技术方面的研究 E m a i l h u a s u l a n 1 2 6 ．c o mT e l 1 3 8 1 3 2 9 2 9 5 3 万方数据 中国矿业大学学报第3 7 卷 c o h o l ，t h a ta c c u m u l a t ed u r i n gb i o d e g r a d a t i o n ．T h eg o o dp e r f o r m a n c ei sd e m o n s t r a b l yd u et o t h eo x i d a t i o no fi n t e r m e d i a t e sl i n k e dt ob i o m a s ss y n t h e s i sd u r i n gs h u t d o w np e r i o d s ． K e yw o r d s b i o t r i c k l i n gf i l t r a t i o n ；t o l u e n e ；e t h y la c e t a t e ；t r a n s i e n tl o a d i n g ；i n t e r m e d i a t e s 生物化学法于5 0 年代中期，最先用于空气中 低浓度致臭性物质的处理，目前，生物滴滤法处理 有机废气技术在国外的应用日趋广泛，德国、美国、 日本、荷兰等国已有相当数量工业规模的各类生物 净化装置投入运行．生物滴滤法净化挥发性有机物 V O C s 的研究已成为大气污染控制技术领域的 研究热点之一，研究主要集中在生物滴滤器操作性 能、填料、生物膜中微生物、降解机理及降解动力学 模型等方面[ 1 。3 ] ．国内在该领域的研究起步较晚，有 关研究始于9 0 年代初期，主要还处于实验室和理 论模型研究阶段，目标污染物多采用实验室配置的 单一或混合有机化合物． 印刷厂覆膜废气是典型的挥发性有机废气，其 主要有害成分为甲苯 T L 和乙酸乙酯 E A ，其中 甲苯的质量分数约为1 5 ％～2 5 ％，乙酸乙酯的质 量分数约为3 0 ％～4 0 ％．甲苯慢性中毒常出现神 经衰弱综合症，亦可导致脑病及肝肾损害；乙酸乙 酯对眼、鼻、咽喉有刺激作用，长期接触可导致角膜 混浊、继发性贫血、白细胞增多等．目前印刷厂覆膜 废气一般采用高空排放法，污染物未得到治理．生 物滴滤法净化低浓度混合有机废气，国内外研究主 要集中于生物滴滤器被连续稳定地供给有机废气 的系统．针对印刷厂非连续生产的特征，本文研究 了利用生物滴滤器处理问歇释放印刷废气的工艺 特性与降解机理． 1 材料与方法 1 ．1 试验装置与流程 试验的主要装置为工业应用规模的多段生物 滴滤器 如图1 所示 ． 净化气体 图1工业示范生物滴滤器实验系统 F i g ．1 S c h e m a t i cd i a g r a mo fp i l o t s c a l e h i o t r i c k l i n gf i l t e ra p p a r a t u s 流量计 生物滴滤器采用有机玻璃制作，塔径为3 0 0 m m ，高20 0 0m m ，填料层自下而上分3 层，第1 层 填料高度为4 0 0m m ，第2 ，3 层高度均为3 5 0m m ， 填料采用改良型瓷质拉西环．采用气液逆流操作， 液体由蠕动泵打到塔顶均匀向下喷淋，在填料层中 自上而下流动，由塔底排液管流出到储液槽，再由 蠕动泵打到塔顶进行循环，同时由底部不断送入配 制污染气体，进行连续性逆流操作．微生物通过降 解有机物进行新陈代谢得以生长繁殖，并附着在填 料表面逐步形成生物膜． 1 ．2 菌种制备与系统启动 1 ．2 ．1 ’专性降解菌的制备 针对印刷废气中的难降解有机物甲苯，采用焦 化厂废水活性污泥作为菌源，由选择培养基对污泥 中的菌种进行液相摇床筛选培养6 0d 后获得专性 降解菌，通过菌种鉴定为假单胞杆菌 P ．p u t i d a ． 由前期对比实验可知，由该专性降解菌接种的生物 滴滤器启动时间较之混合菌株 通过向焦化厂废水 活性污泥中不断添加甲苯乳化液和营养液对污泥 进行驯化而获得 接种的挂膜时间要短2 ～3d ．进 口质量浓度为1 ．0g ／m 3 时，纯菌挂膜的生物滴滤 器去除率和去除负荷分别达到9 9 ．5 ％和 1 2 7g ／ m 3 h ，相同条件下远远高于用混合菌接 种的系统 6 4 ．8 ％和8 0g ／ m 3 h ． 1 ．2 ．2 系统启动 采用“气一液相同步驯化挂膜”方法[ 4 。6 3 进行挂 膜，即将前期驯化菌种与营养液配制成混合液，对 填料进行循环连续滴滤，与此同时，配制甲苯废气 向滴滤器供气，对填料进行挂膜．挂膜初期向混合 液补充适量菌种，并添加少量的甲苯乳化液． 挂膜初期生物膜还没有生长成熟，降解效率很 低，净化后的气体经滴滤器顶部排出后绝大部分用 气泵引入至污染气体入口处，其余排人大气，循环 的气体与新吹入的污染空气混合进入滴滤器内，循 环量随生物膜的增厚逐渐减少． 生物膜成熟后，采用“诱导物一目标污染物”递 进式驯化方式[ 7 ] ，将甲苯气改为甲苯、乙酸乙酯混 合气作为模拟废气进行驯化，最后用覆膜机调拨水 挥发气作为工业模拟废气进行进一步驯化．待系统 稳定运行，即系统启动完成后，进行间歇供气条件 下生物滴滤器工艺性能的研究． 1 ．3试验方案 试验考察两种工况条件下，生物滴滤器对印刷 万方数据 第1 期华素兰等生物滴滤法净化间歇释放印刷覆膜废气8 1 覆膜废气的净化性能． 工况1 模拟白天运行，夜间停运的条件，每天 连续供给污染负荷8 ～1 2h ，一周供应7d ，当停止 供应污染负荷时，继续向生物滴滤器内通入相同量 空气，同时维持循环液流量不变． 工况2 模拟双休E t 停运2d 的条件，每天连续 供给污染负荷8 ～1 2h ，一周供应5d ，当停止供应 污染负荷时，继续向生物滴滤器内通入相同量空 气，同时维持循环液流量不变． 试验用目标污染物由覆膜机调拨水动态配制 而成，主要成分为甲苯 T L 和乙酸乙酯 E A ．营 养液采用r e C r e N r e P 一5 0 1 0 ．4 ，并 添加F e ，Z n 等微量元素配制而成．T V O C 气体流 量约84 0 0L ／h ，T V O C 入口的质量浓度为5 5 0 ～ 7 5 0m g ／m 3 ，E B R T 约3 0 ．3S ，塔运行温度1 8 ～2 2 ℃，循环液滴滤量1 ．0 ～1 ．5L ／m i n ，气体中T L 和 E A 浓度采用气相色谱法测定，总有机废气浓度利 用T V O C 仪测定． 2 运行效果与分析 2 ．1 工况1 运行结果 工况1 运行阶段，生物滴滤器每天供应污染负 荷8 ～1 2h ，一周供应7d ．系统在工况1 的条件下， 运行第1 天T V O C 总净化效率如图2 所示． 8 0 0 C 7 0 0 矗6 0 0 量5 0 0 g4 0 0 ≯3 0 0 匿2 0 0 1 0 0 I O O 8 0 逞 6 0 曩 4 0 赣 2 0 口质量浓度1 0 0 ～1 4 0m g ／m 3 范围内，降解效率基 本能维持在9 5 ％以上，而乙酸乙酯在入口质量浓 度1 8 0 ～2 6 0m g ／m 3 范围内，降解效率稳定在8 0 ％ ～9 0 ％之间，出1 2 1 浓度都能达到排放标准．据文献 [ 8 ] 可知，甲苯的生物降解性能差于乙酸乙酯，特别 是处理甲苯与乙酸乙酯混合废气时，甲苯的降解性 能要差于处理甲苯单种废气时，而本试验中，甲苯 却表现出较强的生物降解性能，这主要和用选择培 养基筛选培养6 0d 后获得的甲苯专性降解菌 P ． p u t i d a 有关．由实验数据可知，该降解菌处理印刷 覆膜废气时，在保持对甲苯具有高效降解能力的同 时，能很快适应废气中的乙酸乙酯和烷烃类物质． 而前期甩混合菌 通过向焦化厂废水活性污泥中不 断添加甲苯乳化液和营养液对污泥进行驯化而获 得 接种驯化的生物滴滤系统，其对甲苯和乙酸乙 酯的降解情况则有所不同，在该混合菌系统中，乙 酸乙酯的降解效率要高于甲苯，主要原因是，乙酸 乙酯较易降解，相应的乙酸乙酯降解菌增长速度较 快，渐渐的成为优势菌群，抑制了甲苯降解菌的增 长，从而影响了甲苯的降解效率． 图3白天运行1 2h 对应的 T L ，E A 质量浓度及其去除效率 F i g ．3 T La n dE Ac o n c e n t r a t i o n sa n dt h e i re l i m i n a t i o n e f f i c i e n td u r i n gt h e12hV O C sl o a d i n gp e r i o d o fd a y t i m eo p e r a t i o n 2 ．2 工况2 运行结果 在工况2 阶段，生物滴滤器每天供有污染负荷 8 ～1 2h ，一周供应5d ，停滞2d ．系统按工况2 条 件运行，停滞2d 后恢复负荷供给，运行第1 天、第 2 天、第3 天的净化效果如图4 所示．运行第1 天 图4 a ，刚恢复供气1h 时，甲苯的去除效率降到 最低值5 5 ％，2h 后去除效率上升至相对稳定，而 乙酸乙酯的去除效率在恢复供气1 ．5h 时降到最 低值4 9 ％，需3h 上升至稳定．在该天8 h 的供气时 间内，甲苯和乙酸乙酯的去除效率均低于工况1 ， 且去除效率波动较大．运行第2 天 图4 b ，甲苯的 去除效率在恢复供气0 ．5h 时降低到最低值9 0 ％， 1h 时基本恢复稳定，而乙酸乙酯的去除效率在1 h 时降低到最低值6 7 ％，2h 后上升至相对稳定． 万方数据 中国矿业大学学报 第3 7 卷 在该天8 h 的供气时间内，甲苯和乙酸乙酯的去除 效率均高于第1 天，但仍低于工况1 的情况．运行 第3 天 图4 c ，甲苯和乙酸乙酯的去除效率恢复 到和工况1 相接近，系统稳定性较好． 莲 碍 耧 篮 粕 e } ht m l 烛 a 2d 停滞后第l 天 b 2d 停滞后第2 天 c 2d 停滞后第3 天 图4 周末停滞后白天运行8h 对应的T L ，E A 去除效率 F i g ．4 T I ，a n dE Ar e m o v a le f f i c i e n c yd u r i n gt h e8hV O Cl o a d i n gp e r i o d sd u r i n g a t y p i c a lw e e kf o l l o w i n ga w e e k e n ds h u t d o w n 上述试验结果表明，在经过2d 的恢复期后， 滴滤器系统的净化性能恢复稳定．根据对滴滤器系 统问歇运行性能的初步研究结果，确定生物滴滤器 装置在印刷厂现场应用时，可采用工作日白天运 行、夜间停运的工况运行模式；双休日或者节假日 白天开启养护系统 补加碳源 1 0h 的运行模式． 2 13 降解机理分析 生物滴滤器净化甲苯、乙酸乙酯等V O C s 的 过程中，有机底物的转化有两种途径一部分被微 生物降解为二氧化碳和水，另一部分则转化为微生 物的自身物质，即生物量的增殖．有机污染物的降 解是典型的多步骤反应过程，每步反应都受一系列 因素的调控，如酶、底物、共代谢底物 如氧和电子 载体 的浓度，途径中的各个反应都以各自的速率 进行，而最慢反应步骤中的基质就会积累． H a i b oY u 等人凹’1 0 ] 研究发现，在4 类不同的 假单胞杆菌作用下，甲苯的初步反应具有4 条不同 的降解反应链 如图5 ，但任何一步都没有净电荷 H 或可直接用于生物合成的碳释放，因此反应还 要继续，直至有新的生物合成．甲苯矿化的总速率 由甲苯自身或某一中间代谢物控制，当某一中间代 谢物控制了甲苯的矿化动力学反应时，细胞的生长 速率就不等同于甲苯的转化率． 图5 假单胞杆菌降解甲苯的途径 F i g ．5T o l u e n e - d e g r a d a t i o np a t h w a yf o rP ．p u t i d as t r a i n 通过甲苯耗氧降解的封闭系统试验 恒温2 0 ℃ 发现，甲苯被降解的过程中有中间产物邻苯二 酚、苯甲醇的积累，甲苯、邻苯二酚和生物量三者的 关系如图6 ．邻苯二酚浓度值在实验开始阶段逐渐 增大，甲苯接近耗尽之时，邻苯二酚的浓度值达到 最大值，然后呈下降趋势．当邻苯二酚的浓度值降 到很小但不为零时，生物量也停止增长． iS 耋 ．6 ≤ i 霎 匿 图6 甲苯耗氧降解试验结果 F i g ．6E x p e r i m e n tr e s u l to fa e r o b i ct o l u e n ed e g r a d a t i o n 由此推断，生物滴滤器内微生物降解以甲苯、 乙酸乙酯为主的印刷有机废气时，也有中间产物的 积累，当夜问及双休日停止有机废气供应时，积累 的中间产物继续被降解，产生的电子和碳可用于合 成和将有机物转化为生物量．因此，合适的停滞时 间，不但不影响生物滴滤器的性能，还有利于中问 代谢产物的完全矿化，防止污染物由气相向液相的 转移，也即二次污染的产生．同时，有机废气停止供 应期，要继续向滴滤器内供人氧气，以防止厌氧产 酸．关于生物膜内微生物降解有机物的机理还有待 于进一步的研究． 3 结论 1 采用甲苯专性降解菌株P ．p u t i d a 接种，循 环式“气一液相同步驯化挂膜”方法启动的生物滴滤 系统，能有效的降解印刷废气中甲苯、乙酸乙酯等 有机物，当每天连续供给污染负荷8 ～1 2h ，一周 供应7d ，气体流量为84 0 0L ／h ，总的质量浓度为 5 5 0 ～7 5 0m g ／m 3 ，E B R T 为3 0 ．3S 时，总去除效率 稳定在8 5 ％～9 0 ％，甲苯在入口的质量浓度为1 0 0 2 O 8 6 4 2 0 一，．ii暑一 ／盔辩黔．糙}≮ 万方数据 第1 期华素兰等生物滴滤法净化间歇释放印刷覆膜废气 8 3 ～1 4 0m g ／m 3 范围内，降解效率在9 5 ％以上；乙酸 乙酯在入口的质量浓度为1 8 0 ～2 6 0m g ／m 3 范围 内，降解效率稳定在8 0 ％～9 0 ％． 2 当生物滴滤器每天供有污染负荷8 ～1 2h ， 一周供应5d ，停滞2d 后恢复供气，甲苯的去除效 率在2h 后上升至稳定，而乙酸乙酯的去除效率在 3h 后上升至相对稳定，经过2d 的恢复期，甲苯和 乙酸乙酯的去除效率均恢复到和工况1 相接近． 3 生物滴滤器装置在印刷厂现场应用时，可 采用工作日白天运行、夜间停运的工况运行模式； 双休日或者节假日白天开启养护系统 补加碳源 1 0h 的运行模式． 4 生物滴滤器净化以甲苯、乙酸乙酯为主的 印刷有机废气时，有中间产物的积累，当夜间及双 休日停止有机废气供应时，积累的中间产物继续被 降解，产生的电子和碳可用于合成和将有机物转化 为生物量． 参考文献 [ 1 1 [ 2 ] [ 3 ] K E N N E SC ．V E I G AMC ．B i o r e a c t o rf o rw a s t eg a s t r e a t m e n trM ] ．L o n d o n K l u w e rA c a d e m i cP u b l i s h e r s ，2 0 0 1 4 7 1 3 7 ． W UG ．C I N T IB 。L E R O U XA 。e ta 1 ．H i g hp e r f o r m a n e eb i o f i l t e rf o rV O Ce m i s s i o nc o n t r o l [ J ] ．J o u r n a l o ft h eA i r W a s t eM a n a g e m e n tA s s o c i a t i o n ，19 9 9 。 4 9 2 1 8 5 1 9 2 ． A I Z P U R UA 。M A I 。H A U T I E RL ，R O U XJC ，e t a 1 ．B i o f i l t r a t i o no 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i n g ，2 0 0 2 ，5 3 8 8 5 3 8 5 6 ． Y UH ，K I MBJ ，R I T T M A N NBE ．T h er o l e so fi n t e r m e d i a t e si nb i o d e g r a d a t i o no fb e n z e n e ，t o l u e n e ，a n d p - x y l e n eb yP s e u d o m o n a sp u t i d aF I [ J ] ．B i o d e g r a d a t i o n ，2 0 0 1 ，1 2 6 4 5 5 4 6 3 ． Y UH ，K I MBJ ，R I T T M A N NBE ．At w o s t e p f o rt h ek i n e t i c so fB T X d e g r a d a t i o na n di n t e r m e d i a t e f o r m a t i o nb yP s e u d o m o n a sp u t i d aF 1 l - J ] ．B i o d e g r a d a t i o n 。2 0 0 1 ，1 2 6 4 6 5 4 7 5 ． 责任编辑邓群 万方数据