300MW燃煤电站砷、汞排放特征研究.pdf

文章编号 0253- 2409 2013 07- 0839- 06 收稿日期 2013- 06- 01;修回日期 2013- 06- 24。 基金项目中央高校基本科研业务费专项资金 13QN11 。 联系作者张凯华，E- mailmyzkh2126． com;Tel 010- 61772969。 300 MW 燃煤电站砷、 汞排放特征研究 张凯华1，张锴1，潘伟平1， 2 1． 华北电力大学能源动力与机械工程学院 热电生产过程污染物监测与控制北京市重点实验室，北京102206; 2． Institute for Combustion Science and Environmental Technology，Western Kentucky University，Bowling Green，Kentucky42101，USA 摘要对某 300 MW 燃煤电站煤、 底灰和静电除尘器 ESP 飞灰进行采样并测定了其中的砷、 汞含量， 同时应用 Ontario Hydro OHM标准方法和设备对 ESP 前后烟气中的砷、 汞分布进行了直接采样和测试。对砷的检测结果表明， ESP 飞 灰中砷含量约 6． 68 10 －6， 是原煤中砷含量的 2． 5 倍左右， 而底灰中砷含量仅为 1． 70 10－6， ESP 前烟气中砷含量约 153． 27 μg/m3， ESP 后砷含量急剧降低为41． 13 μg/m3; 对汞的检测结果表明， 原煤中汞含量约2． 5 10 －7， 飞灰、 底灰中的汞含 量分别约 1． 9 10 －7、 1． 5 10－7; ESP 前后烟气中总汞含量分别为 5． 49、 5． 21 μg/m3。砷在飞灰中明显富集， 而汞在飞灰和底 渣中均不具有富集效果。ESP 单元具有明显的协同脱砷效果， 平均脱除率约在 71左右， 而对汞的协同脱除效果不明显。 关键词砷;汞;排放;烟气;飞灰 中图分类号X773文献标识码A Emission characteristics of arsenic and mercury from a 300 MW coal- fired power plant ZHANG Kai- hua1，ZHANG Kai1，PAN Wei- ping1． 2 1． Beijing Key Laboratory of Emission Surveillance and Control for Thermal Power Generation， Department of Energy Power ＆ Mechanical Engineering，North China Electric Power University，Beijing102206，China; 2． Institute for Combustion Science and Environmental Technology， Western Kentucky University，Bowling Green，Kentucky42101，USA AbstractAn emissions studies for arsenic and mercury were conducted at a 300 MW coal － fired power plant． The solid streams such as coal， bottom ash and ESP ash were collected， and the arsenic and mercury in the flue gas around ESP were aslo directly sampled using Ontario Hydro and then tested． The results show that the arsenic concentration in fly ash is about 6． 68 10 －6， which is almost 2． 5 times as that in coal， nevertheless that in bottom ash is only 1． 70 10 －6． Its concentration in the flue gas is 153． 27 and 41． 13 μg/m3 before and after ESP，respectively． The mercury concentration in coal，fly ash and bottom ash is about 2． 5 10 －7， 1． 9 10－7 and 1．5 10 －7 respectively，its concentration in the flue gas before and after ESP was about 5． 49 and 5． 21 μg/m3． Arsenic is significantly concentrated in fly ash，whereas mercury is not． ESP unit has obvious synergistic effect on arsenic removal up to 71，while it is not obvious for mercury removal． Key wordsarsenic;mercury;emission;flue gas;fly ash 砷、 汞由于具有极强的生物累积性和致癌致畸 性等而成为威胁人类健康和生态安全的重要环境问 题 ［1， 2 ］。由于世界范围内大量煤炭的消耗， 使得燃 煤成为砷、 汞最主要的人为排放源 ［3 ～6 ］。以中国为 例， 2007 年火电用煤总量超过 1． 3 109t， 燃烧后排 放入大气中的砷约为 550 t、 汞约为 132 t［7， 8 ］， 分别 占中国总砷排放量的 50以上、 总汞排放量的 30 以上、 总砷排放是汞的四倍多。因此， 控制燃煤过程 砷、 汞排放刻不容缓。 目前， 有关电厂重金属污染物的检测、 排放等相 关工作仍主要集中在汞的研究上， 而对大气排放量 更多、 危害性可能更大的砷元素的关注相对较少。 一些学者对煤中砷的含量及赋存规律［9 ～11 ］、 燃烧产 物中砷的分布等开展了部分研究［12 ～15 ］， 但多局限于 砷在固体燃烧产物包括底灰、 飞灰、 石膏等中的分 布， 通过质量平衡间接获得砷在烟气和飞灰中的分 配比例， 而很少对烟气中痕量砷的排放特征进行直 接采样和测试 ［4 ］。 基于以上原因， 本实验以某装备有静电除尘器 的燃煤电站为研究对象， 不仅对燃烧产物中汞的分 布进行采样分析， 同时对砷的排放特征进行研究。 在研究砷的排放特征时， 一方面， 对各固体燃烧产物 进行了采样检测; 另一方面， 应用 Ontario Hydro OHM 标准方法和设备对烟气中砷的含量 第 41 卷 第 7 期 2013 年 7 月 燃料化学学报 Journal of Fuel Chemistry and Technology Vol．41 No．7 Jul． 2013 进行直接采样和测试， 根据实验结果直接计算砷在 气固相产物中的释放特征。 1实验部分 1． 1实验样品采集 选取河北某 300 MW 机组进行采样研究， 为固 态排渣煤粉炉， 安装的污染控制设备有烟气脱硝装 置 SCＲ 、 静电除尘器 ESP 和湿法脱硫 FGD 装 置， 采样时负荷稳定在280 ～290 MW， 煤样的分析结 果见表 1。 表 1煤样的工业分析与元素分析 Table 1Proximate and ultmate analyses of coal samples Proximate analysis wad/ MAVFC Ultimate analysis wad/ CHNSO Content wad/10 －6 Cl 6． 5215． 3426． 4451． 7064． 344． 060． 840． 428． 41143． 95 样品采集包括烟气采样及固体采样两种， 图 1 为选定的采样点的布置示意图。其中， 烟气采样点 位于 ESP 前与后的烟道内。汞的采样方法采用美 国环保署 Environment Protection Agency，EPA 推 荐的 OHM 法， 对 ESP 前后烟气中汞进行同步采样， 采样设备为美国 APEX Instruments 公司的安大略汞 等速采样仪， 主要由取样探枪、 过滤器、 过滤器箱、 吸 收瓶组 共八组， 放置于水浴中 和主控制箱 包括 干气流量计、 真空表、 抽气泵等设备 组成， 具体见 图 2。在采样过程中， 烟气由探枪从烟道取出后先 经过加热的石英纤维滤膜、 冰浴中的吸收瓶， 再到达 控制箱， 由干气流量计计量干烟气体积。其中， 烟气 中的颗粒汞 HgP 被吸附于滤膜上， 气态二价汞 Hg2 和单质汞 Hg0 先后由三瓶 KCl 吸收液、 一 瓶酸化的 H2O2吸收液和三瓶酸化的 KMnO4吸收液 收集， 最后用一瓶装有硅胶的吸收瓶来干燥烟 气 ［16 ］。 图 1取样点布置示意图 Figure 1Points of sampling layout 根据作者之前的研究结果［17 ］， 烟气中砷的采样 也可应用 OHM 标准方法及设备， 其中， 烟气中颗粒 态砷被吸附于滤膜上， 气态砷的存在形态主要为砷 氧化物 AsO、 As2O3、 As2O5等 ［18， 19 ］， 这些砷氧化物 能够被 OHM 的八组吸收瓶完全吸收。因此， 本研 究应用 OHM 方法和设备进行一次采样， 能够同时 用于汞和砷两种重金属元素含量的测定。 固体采样为人工手动， 包括入炉煤、 锅炉底灰、 ESP 飞灰， 采样点依次位于入炉前的煤粉分离器、 锅 炉底部出渣机皮带上和 ESP 底部。 采样连续进行多天， 每天上午和下午各采样一 次， 本实验以工况稳定、 采样熟练的至少连续三次采 样为例进行分析。 1． 2固体样品中砷和汞的测定 采集的煤样、 底灰、 飞灰样品经均匀磨碎至粒径 ＜0． 2 mm， 采用四分法制得分析用样品。 三种样品中砷的含量采用微波消解与氢化物发 生- 原子荧光光谱法测定。微波消解仪为德国 Berghof 公司的 SpeedWave MWS- 4 型， 消解溶液为浓 硝酸和氢氟酸混和酸， 通过设置不同的消解温度、 升 温速率、 压力、 时间等程序分别消解煤、 飞灰和底灰 样品。消 解 完 成 后， 采 用 PSA 公 司 的 10． 055 Millennium Excalibur 自动氢化发生原子荧光光谱仪 进行砷的分析。 汞的含量采用微波消解与冷原子荧光光谱法测 定。微波消解仪型号同上， 消解溶液为王水 HNO3- HCl 混合酸 ， 设置不同的消解温度、 升温速率、 压 力、 时间等程序分别消解煤、 飞灰和底灰样品。消解 完成后， 采用 PSA 公司 10． 025 Millennium Merlin 冷 原子荧光光谱仪进行汞的分析。 为了确保砷、 汞含量测试结果的准确性， 每组样 品测试三次， 相对偏差位于 10 以内认为数据有 效; 每隔五个样品测试一个已知浓度的标液， 用于验 证仪器的运行误差， 标液测试结果位于 10 以内 认为仪器运行良好， 测试数据有效; 同时每隔五个样 048 燃料化学学报第 41 卷 品测试一个加标样品， 用于验证样品中各组分对砷 测试的干扰， 加标回收率位于 80 ～ 120 认为无 干扰， 测试数据有效。本实验取三次有效测试数据 的平均值作为测试结果。 图 2 OHM 采样方法示意图 Figure 2OHM schematic diagram 1． 3烟气中砷和汞的测定 OHM 吸收瓶中的溶液经稀释定容后采用氢化 物发生- 原子荧光法测定砷的含量。由于烟气中存 在有机砷的可能性较低， 因此， 吸收瓶中的溶液不需 要消解， 直接采用 PSA 公司的 10． 055 Millennium Excalibur 自动氢化发生原子荧光光谱仪进行测定。 所采集的滤膜上固体样品采用 1． 2 节的消解方法进 行消解后再测试。 汞的含量采用安大略“Standard Test for Elemental， Oxidized， Particle- Bound， andTotal Mercury inFlueGasGeneratedfromCoal- Fired Stationary Sources” ［20 ］标准方法进行恢复、 消解， 然 后用 PSA 公司 10． 025 Millennium Merlin 冷原子荧 光光谱仪进行汞的测定。 同样采用 1． 2 节的质量保证措施来确保测试结 果的准确性。 2结果与讨论 2． 1砷、 汞在固体样品中的分布特征 图 3 是采集的固体样品煤、 底灰和 ESP 飞灰中 的砷含量。由图 3 可知， 原煤中砷含量平均值为 2． 66 10 －6， 低于中国煤中平均砷含量， 属于低砷 煤。与原煤相比， 砷在飞灰中的浓度测试平均值为 6． 68 10 －6， 是原煤中砷含量的 2． 5 倍左右， 而在底 灰中的含量很低， 平均值约为 1． 70 10 －6。说明在 煤燃烧过程中， 煤中的砷发生了明显的迁移和重新 分配， 在飞灰中大量富集， 而仅有少部分残留在底灰 中。其原因可以说明如下 根据 Clarke 等 ［21 ］对煤中 痕量元素挥发性行为的研究， 砷属于 II 类易挥发、 同时易冷凝型元素， 在煤高温燃烧过程中砷几乎全 部发生气化释放， 而气态砷又于 300 ℃左右开始冷 凝、 并且极易富集在细小颗粒上， 因此， 随着烟道气 外逸过程中温度的不断降低， 气态砷发生自身凝结 或向周围飞灰颗粒表面凝结等物理变化， 同时伴随 物理吸附、 化学吸附及与飞灰表面组分的化学反应 等复杂作用， 最终形成由烟气相向飞灰颗粒相的大 量转移和富集 ［22 ～24 ］。目前， 有关气态砷由烟气相向 飞灰相转移的微观作用机理， 研究尚不明确， 还有待 进一步研究。 根据 1974 年 Zoller 等 ［25 ］提出的对富集因子的 定义， 即样品中污染元素浓度与参考元素浓度的比 值与背景区中两者浓度比值的比率， 本研究参考文 献 ［16 ］对富集因子的计算式进行调整， 即采用如下公 式进行计算 F w M sample w M coal 1 式 1中，w M为样品中污染物的含量 10 －6 ， 样品包括底灰、 飞灰; w M coal为煤中污染 148 第 7 期张凯华 等 300 MW 燃煤电站砷、 汞排放特征研究 物含量 10 －6 。 根据上述公式获得砷在各固体产物中的富集因 子， 具体见图 4。由图 4 可知， 底灰中砷富集因子小 于 1， 表明砷在底灰中亏损， 飞灰对砷的富集因子平 均为 2． 82， 表明砷在飞灰中富集， 即飞灰具有明显 的砷捕获效果。 图 3固体样品中砷含量 Figure 3Concentrations of arsenic in solid samples 图 4固体样品中砷富集因子 Figure 4Arsenic enrichment factor in solid samples 图 5 是采集的固体样品煤、 底灰和 ESP 飞灰中 的汞含量。 图 5固体样品中汞含量测试结果 Figure 5Concentrations of mercury in solid samples 由图 5 可知， 原煤中汞含量平均值为2． 5 10 －7， 接近于中国煤中平均汞含量2． 2 10－7。飞灰 中汞含量平均值为 1． 9 10 －7， 底灰中汞含量平均 值约为1． 5 10 －7。汞作为强挥发性痕量元素在炉 膛燃烧温度下， 能够全部气化释放到烟气中; 然而在 炉膛底部排渣口， 随温度的降低， 周围气化的汞会少 部分凝结在底灰颗粒表面， 其余绝大部分随烟气排 出， 在经过 ESP 装置时， 颗粒汞和部分气态汞被飞 灰颗粒捕获， 剩余汞随烟气排出。 图 6 为汞在各固体产物中的富集因子。汞在底 灰和飞灰中的富集因子基本上都小于 1， 说明飞灰 和底灰对汞均没有富集效果， 汞绝大部分随 ESP 后 的烟气排出。 图 6固体样品中汞富集因子 Figure 6Mercury enrichment factor in solid samples 2． 2砷、 汞在烟气中的分布特征 图 7 为 ESP 前后烟气中的砷含量。由图 7 可 知，ESP 前 烟 气 中 砷 含 量 很 高，平 均 值 约 153． 27 μg/m3; ESP 后烟气中砷含量急剧下降， 平均 值约41． 13 μg/m3，说明 ESP 飞灰捕获了大量的砷。 由 ESP 进出口烟气中砷含量的差值计算飞灰对砷 的捕获率， 三次采样计算结果依次为 58、 78、 78， 平均捕获率约为 71 左右， 表明 ESP 在控制 粉尘污染的同时， 具有明显的协同脱砷效果。这一 结果与世界各国相关研究结果一致。雒昆利等 ［26 ］ 的研究表明， 煤中砷在燃烧过程中大部分都可释放 出来， 释放出来的砷大部分又可被飞灰俘获 约 92． 3 左右 ， 进而随飞灰被除尘设备俘获; Tang 等 ［27 ］研究指出， 除尘器对烟气中砷的捕获效率约为 83。这些研究中， 除尘器对砷的协同捕获效率的 具体数值有所差异， 这是由除尘器类型、 烟气温度、 烟气组成、 飞灰粒度、 煤及飞灰中矿物元素组成等诸 248 燃料化学学报第 41 卷 多因素决定， 但电站的除尘器在砷污染控制上起到 关键的决定性作用。 虽然 ESP 具有明显的协同脱砷效果， 然而 ESP 后烟气中砷的含量仍较高， 如果电厂 ESP 后没有 WFGD 脱硫装置或其他脱砷措施而直接排放入大 气， 则会对人体及环境造成严重的危害。 图 7烟气中的砷含量 Figure 7Concentrations of arsenic in flue gas 图8 为 ESP 前后烟气中汞的含量。ESP 前烟气 中总汞含量平均值约 5． 49 μg/m3， ESP 后总汞含量 平均值约 5． 21 μg/m3， 大约有 5 的总汞被 ESP 飞 灰捕获， 基本上变化不是很大。王运军等 ［28 ］认为， ESP 单元对汞的捕获效果与煤中的氯含量有关， 氯 含量越高， ESP 的脱汞效率越高， 原因是此时 ESP 不仅可以脱除烟气中的颗粒汞， 同时， 煤中的氯通过 催化氧化作用将烟气中的 Hg0氧化成 Hg2 ， 因而易 于附着于细颗粒物上而被除去。然而， 在本研究中， 原煤中氯的含量较低， 约 1． 44 10 －4 左右 见表 1 ， 不足以对Hg0产生明显的氧化作用［29 ］， 因此， ESP 单元对汞的捕获效率较低。 图 8烟气中的汞含量 Figure 8Concentrations of mercury in flue gas 3结论 对燃煤电站固体产物及 ESP 前后烟气中的砷、 汞进行了直接、 同步采样。对砷的检测结果表明， ESP 飞灰中砷含量约 6． 68 10 －6， 是原煤中砷含量 的 2． 5 倍左右， 而底灰中砷含量仅为 1． 70 10 －6; ESP 前烟气中砷含量约 153． 27 μg/m3， ESP 后烟气 中砷含量急剧降低为 41． 13 μg/m3。对汞的检测结 果表明， 原煤中汞含量约 2． 5 10 －7， 飞灰中汞含量 约1． 9 10 －7， 底灰中汞含量约为 1． 5 10－7; ESP 前 后烟气中总汞含量分别为 5． 49、 5． 21 μg/m3。砷在 飞灰中明显富集， 汞在飞灰和底渣中均不具有富集 效果。燃煤电站 ESP 单元在控制粉尘污染的同时， 具有明显的协同脱砷效果， 平均脱除率约在 71 左 右， 而对总汞的协同脱除效果不明显。 参考文献 ［ 1］张军营，任德贻，许德伟，赵峰华． 煤中汞及其对环境的影响 ［ J］ ． 环境科学进展， 1999， 7 3 100- 104． ZHANG Jun- ying，ＲEN De- yi，XU De- wei，ZHAO Feng- hua． Mercury in coal and its effect on environment［J］ ． Advances in Environmental Science， 1999， 7 3 100- 104． ［ 2］ NG J C，WANG J P，SHＲAIM A． A global health problem caused by arsenic from natural sources［ J］ ． Chemosphere， 2003， 52 9 1353- 1359． ［ 3］蒋靖坤，郝吉明，吴烨，STＲEETS D G，段雷，田贺忠． 中国燃煤汞排放清单的初步建立［J］． 环境科学， 2005， 26 2 34- 39． JIANG Jing- kun，HAO Ji- ming，WU Ye，STＲEETS D G，DUAN Lei，TIAN He- zhong． Development of mercury emission inventory from coal combustion in China［J］ ． Environmental Science， 2005， 26 2 34- 39． ［ 4］郭欣，郑楚光，陈丹． 300MW 煤粉锅炉砷排放特征的实验研究［ J］ ． 环境科学， 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