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第 24卷第 1期 2010 年 2 月 水土保持学报 Journal of Soil and Water Conservation Vol. 24 No. 1 Feb. , 2010 芜湖燃煤电厂周边土壤中砷汞的分布特征研究 * 方凤满1, 2, 杨 丁3, 汪琳琳1, 蒋炳言1 1. 安徽师范大学 国土资源与旅游学院, 安徽 芜湖 241003; 2. 安徽自然灾害过程与防控研究省级实验室, 安徽 芜湖 241003; 3. 合肥市第四十五中学, 合肥 230031 摘要 探讨了芜湖燃煤电厂周边随距电厂水平方向、 垂直剖面土壤中砷汞总量及形态分布特征, 并分析了土壤中 砷汞与理化性质之间的相关性。结果表明 土壤中 As、 Hg 的变幅分别为 3. 821 19. 264 mg/kg, 0. 025 1. 696 mg/kg, 平均含量分别为 6. 671 mg/ kg 和 0. 212 mg/kg。As、 Hg 含量总体分布特征为 距电厂 1 km 处最大, 距电 厂 1 km 距离内次之, 距电厂 1 km 以外, 随距离增大而减小, 其中汞随距离衰减明显。土壤汞含量在东南- 西北 SE- NW主导风向上明显大于东北- 西南 NE- SW 非主导风向, 而 As 含量在不同风向上基本无差异; 土壤 汞含量随剖面深度的增加明显减少, 而砷在剖面上的分布规律不明显。土壤中砷主要以硫化物态和残渣态存在, 而汞以残渣态和腐殖酸结合态为主。表层土中 As、 Hg 与理化性质之间存在不同程度的相关性。 关键词 土壤; 砷汞; 空间分布; 形态分布 中图分类号 X53; S153 文献标识码 A 文章编号 1009 -2242 201001 -0109 -05 Distribution of Arsenic and Mercury in Soil Around Coal- fired Power Plant in Wuhu FANG Feng -man 1, 2, YANG Ding3, WANG Lin -lin1, JIANG Bing -yan1 1. College of Territorial Resources and Tourism, Anhui N ormal University , Wuhu, A nhui 241003; 2. A nhui Natural Disasters Process and Prevention -control Provincial-level Laboratories, Wuhu, A nhui 241003; 3. T he 45th Secondary School of H ef ei, H ef ei 230031 Abstract T his paper discussed As and H g total concentrations and distribution characteristics of soil in horizontal level and vertical section, along the coa- l fired power plant in Wuhu, then analyzed the correlation between As, Hg and physicochemical characteristics of soil. Results showed As concentrations in soil ranged from 3. 821 to 19. 264 mg/ kg, with an average of 6. 671 mg/ kg; H g concentrations in soil ranged from 0. 025 to 1. 696 mg/ kg, with an average of 0. 212 mg/ kg. The overall distribution characteristics of As and Hg showed as the followings distance of 1 km away from the plant within 1km the scope of 1 4 km away distance of 4 km away outside the scope of 4 km away from the plant. Hg had obvious decrease by the dis - tance. H g content in soil in the southeast -northeast SE- NW dominant wind direction was significantly greater than that in the northeast -southwest NE- SW non -dominant wind direction, while As content in dif - ferent wind direction basically had no difference. Hg content in surrounding soils significantly increased with depth reducing, while vertical distribution pattern of As was not obvious. As in soil mainly existed as sulfide state and res- i due -bound, and Hg mainly existed as residue -bound and humics -bound. As, Hg concentrations in soil have different correlation with pH and total phosphorus TP , organic matter OM and total nitrogen TN . Key words soil; As and Hg; spatial distribution; distribution 砷 As 和汞 Hg 是最常见、 危害人类健康最严重的致癌污染物之一, 它们在土壤环境中具有低等至中等 的迁移能力。煤中砷汞在燃煤过程中较易挥发, 随着煤烟、 粉尘和飘尘进入大气, 引起大气环境污染和经济损 失 [ 1] , 进入大气中的砷汞, 可以在不同距离范围内沉降, 对周边土壤、 生态系统及人类造成严重危害 [ 2] 。同时, 燃煤电厂的渣和飞灰中的砷汞排入灰场, 与周围土壤接触, 造成在土壤中的累积。随着燃煤量的增大, 燃煤排 放的砷汞危害已引起众多学者关注[ 3, 4]。但目前主要是对煤中砷汞的含量分布、 赋存形态及燃烧后的富集等 方面做了大量研究, 而对其燃烧利用后对周边土壤等造成的环境效应研究并不多[ 3 -6]。本文对燃煤电厂周边土 壤中不同风向上的不同距离上、 土壤垂直剖面上砷汞含量的分布特征进行研究, 有助于了解电厂砷汞排放对周 边土壤与生态系统造成的潜在生态危害, 以及影响砷汞在土壤中迁移的因素, 以期为电厂周边土壤砷汞污染防 * 收稿日期 2009 - 10 -06 基金项目 国家自然科学基金项目 40901258 ; 安徽高校省级自然科学研究重点项目 KJ2009A137 作者简介 方凤满 1974- , 女, 博士, 教授, 从事表生环境中污染物的迁移与转化研究。E - mail ffm1974 mail. ahnu. edu. cn 治提供科学决策。 1 材料与方法 1. 1 研究区概况 芜湖市位于安徽省东南部, 长江沿江平原丘陵区。属北亚热带湿润季风气候, 四季分明。年平均气温15. 7 16. 0e , 年平均降雨量 1 198. 1 1 413. 2 mm。常年主导风向为东南风、 南风。芜湖燃煤电厂位于市北郊四 褐山麓, 距市中心 13 km, 与经济开发区毗邻, 是皖南的主力火力发电厂。总装机容量为 5. 0 105KW, 电厂运 行迄今已 50 多年, 日耗煤总量约 10 000 t 以上, 所用煤炭主要来自安徽淮南等地。 1. 2 样品采集与处理 以芜湖电厂为中心, 在不同方向与不同距离上共布设 60 个采样点, 采集 60 个表层土 0- 20 cm , 17 个土 壤剖面, 每个剖面采集 4 层 0- 20 cm, 20- 40 cm, 40- 60 cm, 60 cm 以下 。由于芜湖西临长江地形, 电厂西 侧的样点布设只到距电厂 1 km 的距离。使用折叠式不锈钢铁锨采集土壤样品, 每个样点采用等距网格 5 m 5 m 布点对角线取样法, 四分法反复取舍留取 1 000 g 带回实验室分析。土壤样品在室温下自然风干, 去除 石块、 植物根系、 有机残渣及可见侵入体, 玛瑙研钵研磨。据测定项目不同, 分别过 60 目 供理化性质的测定 和 100 目 供砷汞的测定 尼龙筛。砷采用盐酸- 硝酸- 高氯酸消解, 汞采用王水消解。砷汞形态分析分别参 考谢运球等 [ 7] 和庞淑薇等 [ 8] 的逐级提取方法。砷汞总量与各形态均采用 AFS- 820 原子荧光光度计测定 [ 9] 。 分析过程使用空白实验、 优级纯试剂、 国家标准物质 GSS- 3 进行加标回收、 每一批样品抽取 30 做 3次重复, 结果均符合质控要求。 2 结果与分析 2. 1 芜湖燃煤电厂周边土壤中砷汞的含量水平 土壤 0- 20 cm 砷和汞的总体含量分别在 3. 821 19. 264 mg/ kg 和 0. 025 1. 696 mg/ kg 之间, 平均值 分别为 6. 671 mg/ kg 和 0. 212 mg/ kg。土壤中 As 平均值较南京、 全国和 GB15618- 19955土壤环境质量标 准6一级标准、 斯洛伐克燃煤电厂周边地区土壤中 As 的平均值 33. 4 mg/ kg 低[ 2]; 主要因为该电厂的煤主要 来自安徽省两淮煤矿, 两淮煤矿中的砷含量平均值在全国属于较低水平, 只有 5. 43 mg/ kg 范围为 1. 83 19. 62 mg/ kg 。土壤中汞的平均含量高于 GB15618- 19955土壤环境质量标准6一级标准, 与印度某热电厂周 边土壤中汞含量 0. 22 mg/ kg 接近 范围0. 063 0. 452 mg/ kg [ 6] , 但较宝鸡燃煤电厂周围土壤中汞含量0. 606 mg/ kg 范围为 0. 137 2. 105 mg/ kg 低[ 10]。两淮煤矿煤中汞的含量在全国属于较高水平, 陈晶等[ 11]报道淮 南煤样含汞量平均为 0. 680 mg/ kg, 最大达 2. 422 mg/ kg, 而宝鸡电厂主要用陕西铜川等地的原煤 [ 10] , 其汞含 量相对淮南煤中汞含量要低得多 [ 11] 。可见, 煤炭燃烧造成的周边土壤中砷汞的污染不完全决定于煤中砷汞的 含量, 与砷汞在煤中的赋存形态、 燃烧方式等多种因素有关。该区土壤中汞的总体变异系数较小, 仅为0. 08 , 表明它受外界的干扰甚微, 空间分异不显著; 而砷的变异系数较大, 为 4. 90 , 说明它受外界干扰较大, 具有较 大的空间分异。 表 1 芜湖发电厂周边表层土中理化性质、 As、 Hg 含量的统计特征n 60 项目pH 有机质/ 总氮/ 总磷/ 阳离子交换量/ cmol kg- 1 粒径/ 粘粒粉砂粒 As/ mg kg- 1 Hg/ mg kg- 1 最小值5. 290. 200. 0000. 0037. 110. 0390. 1183. 8210. 025 最大值8. 668. 440. 1180. 02524. 680. 1810. 68519. 2641. 696 平均值7. 333. 540. 0270. 00916. 450. 1400. 4836. 6710. 212 标准差0. 932. 210. 0240. 0053. 950. 0280. 1012. 2130. 291 变异系数/ 0. 874. 890. 0010. 00015. 640. 0010. 0104. 9030. 082 2. 2 燃煤电厂周边土壤中砷汞水平分布规律 离电厂水平距离上, 土壤中砷汞的含量均在 1 km 处达到最大, 1 km 范围内次之, 在 1 km 范围以外, 基本 上随着距离的增大而减小。汞随距离的增大明显减小, 而砷随着离电厂距离的增大, 变幅较小 表 2 , 说明燃 煤电厂对周边土壤中汞的影响要强与对砷的影响或是砷还受其他人类活动的强干扰。Nerin 等[ 5]报道西班牙 一大型燃煤电厂排放的砷对其周围 80 km 以外的土壤都有明显的污染。Keegan 等[ 2]报道斯洛伐克一燃煤电 厂周边土壤表层砷含量平均值 33. 4 Lg/ g, 在离电厂 200 m 处土壤砷达到最大, 为 423 Lg/ g, 随着距电厂的距 离越远, 砷含量明显降低, 在到 5 km 范围处达到基线水平。分析其原因为该电厂使用的是高砷煤, 煤中砷平 均含量为 518 Lg/ g。而芜湖电厂煤中砷的含量仅为 5. 43 Lg/ g, 可见, 煤中砷的含量对其燃烧后所造成的影响 程度及影响区域存在很大的关系。有关燃煤电厂周边土壤中汞含量的报道结论基本一致, 均随距电厂距离的 110 水土保持学报 第 24 卷 表 2 芜湖电厂周边土壤中砷汞在水平方向上的分布 距离元素 样本/ 个 浓度范围/ mg kg- 1 平均值/ mg kg- 1 标准差 4 km As143. 918 10. 1115. 8331. 491 Hg140. 044 0. 3140. 1270. 072 增大而减小 [ 6, 10] 。 2. 3 不同风向上土壤中砷汞的分布规律 气象条件对大气点源扩散的影响显著。芜湖 电厂周边土壤中砷和汞在不同风向上的分布规律 为 土壤 As 和 Hg 在东南- 西北 SE- NW 主导风 向上的平均值分别为 6. 936 mg/ kg 和 0. 472 mg/ kg, 而在东北- 西南非主导风向上 NE- SW 的平 均值分别为 6. 819 mg/ kg 和 0. 153 mg/ kg。Hg 的 平均含量主导风向 SE- NW 明显大于非主导风向 NE- SW , 而As的平均含量在不同风向上基本无 差异 图 1, 2 。说明土壤中砷汞来源以及分布影响 因素不同, 汞主要与电厂排放的烟尘与废气有很大的关系。风向对于燃煤电厂周边土壤中汞污染具有重要的作 用。砷汞含量在不同风向上的变化均以距电厂 1 km 的距离上最大, 这主要与电厂的烟囱高度有一定关系。 图 1 不同风向上土壤 As 含量随距离的变化 图 2 不同风向上土壤 Hg 含量随距离的变化 2. 4 土壤中砷汞垂直分布规律 总体上, 芜湖电厂周边土壤剖面汞含量分布具有较明显的规律性, 基本上表现为随土壤深度的增加而降低 表 3 , 并且越到深层, 变化越微弱, 表层土壤中汞的平均含量 0. 112 mg/ kg 是 60 cm 以下土层中汞含量 0. 054 mg/ kg 的1 倍以上。表明电厂烟尘的干湿沉降及其长期的淋溶、 迁移等对表层土壤 Hg 累积的影响较 明显。欧洲某燃煤电厂周边酸性森林土壤中汞含量最高达 300 ng/ g, 并随土壤深度的增加, 显著降低 [ 12] ; 说明 外源汞的输入容易在土壤表层累积。土壤中砷含量随土壤深度变化规律不明显, 表层大, 20- 40 cm 最低。与 Keegan 等[ 2]对斯洛伐克电厂周边土壤中砷的垂直分布无明显差异结论相符。电厂对周边土壤砷的垂直分布 影响较小, 与砷的水平分布规律所得出的结论是吻合的。 杜习乐等[ 13]报道郑州市城市土壤As含量的垂直分 111 第 1 期 方凤满等 芜湖燃煤电厂周边土壤中砷汞的分布特征研究 表 3 17 个不同土壤剖面中砷汞含量分布特征mg/ kg 剖面深度/ cm 汞 平均浓度标准差变异系数 砷 平均浓度标准差变异系数 0- 200. 1120. 0610. 5456. 4151. 2520. 195 20- 400. 0790. 0410. 5255. 6171. 1630. 207 40- 600. 0590. 0350. 5845. 7881. 4170. 245 600. 0540. 0330. 6225. 9571. 6100. 270 布也没有一定规律。可能与土壤砷受人 类扰动十分强烈, 及与人类的耕作制度 有很大关系。芜湖电厂周边土壤 As 含 量偏高点大部分采自农田、 菜地土壤, 可 能是因大量施用含砷肥料和农药所致。 2. 5 土壤中砷汞形态分布规律 芜湖燃煤电厂周边土壤中砷的形态分布规律为 硫化物态 残渣态 铁锰氧化物态 有机态 离子交换态 碳酸盐结合态 表4 , 占总 As含量的百分比分别为31. 5, 30. 1, 15. 1, 12. 2, 11. 7和5. 9。土壤中砷 分布规律与煤中砷的赋存状态有一定关系, 煤中砷主要以无机态的硫化物结合为主及与铁锰氧化物相关[ 3]。 表 4 土壤 As 不同赋存形态的统计特征mg/ kg 项 目离子交换态碳酸盐结合态有机态铁锰氧化物态硫化物态残渣态 浓度范围0. 102 2. 4940. 004 1. 5340. 112 1. 6830. 348 1. 9570. 448 7. 1700. 359 4. 224 平均值0. 6870. 3460. 7170. 8881. 8571. 775 占百分比/ 11. 75. 912. 215. 131. 530. 1 土壤中残渣态 Hg 含量为 0. 001 0. 186 mg/ kg 表 5 , 平均值为 0. 053 mg/ kg, 占总 Hg 含量的 63. 7; 马生明等 [ 14] 对城镇周边土壤 Hg 异常成因机理研究, 发现人类活动排放到土壤环境中的汞大部分形成稳定辰 砂 HgS , 也即残渣态存在。其次, 土壤中 FA 与 HA 结合态 Hg 含量为 0. 011 0. 064 mg/ kg, 平均值为 0. 020 mg/ kg, 占总 Hg 含量的 24. 0; 而铁锰氧化物态 Hg 和离子交换态 Hg、 碳酸盐结合态 H g 和有机态 Hg 占总 Hg 含量均低于 5。说明在当前的条件下, 土壤中通过食物链进入植物与人体的汞量是很有限的。 表 5 土壤 Hg 不同赋存形态的统计特征mg/ kg 项 目离子交换态FA 与 HA 结合态碳酸盐结合态铁锰氧化物态有机态残渣态 浓度范围0. 003 0. 0050. 011 0. 0640. 001 0. 0030. 002 0. 0060. 001 0. 0030. 001 0. 186 平均值0. 0040. 0200. 0020. 0040. 0020. 053 占百分比/ 3. 7524. 02. 43. 752. 463. 7 表 6 土壤理化性质和砷汞之间的相关性 n 60pH有机质 总氮总磷阳离子交换量粘粒粉砂粒Hg Hg0. 266*0. 252 0. 0870. 350* *- 0. 091- 0. 204- 0. 277* As0. 307*0. 211 0. 0470. 438* *- 0. 271*- 0. 324*- 0. 423* *0. 21 注 * 在 0. 05 水平显著相关; * * 在 0. 01 水平显著相关。 2. 6 土壤理化性质与 As、 Hg 含量 之间的相关性 芜湖电厂周边土壤的主要理化 性质与砷、 汞含量之间的相关性统计 结果见表 6。总体上, 土壤砷汞含量 与理化性质之间存在不同程度的相关性, 与何腾兵等 [ 15] 报道的土壤中重金属含量与其理化性质存在不同程度 的相关性结论一致。具体来说, 土壤 pH 值与 As 和 Hg 含量成一定的正相关, 因在酸性甚至中性条件下, 燃煤 飞灰和渣中的砷汞与周围的水、 土壤等介质可以部分发生交换从而进入环境, 具有一定的潜在危害。芜湖电厂 周边土壤有机质、 总氮与 As 和 H g 之间不具有明显相关性; 总磷与 As 和 Hg 之间有明显的正相关性; 阳离子 交换量与 As 之间具有一定的负相关性, 与汞不存在明显相关性; 粘粒与 As 之间具有一定的负相关性, 与 Hg 之间没有或相关性不明显; 粉砂粒与土壤中砷汞含量存在一定的负相关性, 土壤粒度愈细, As、 Hg 含量越大, 尤其在深层土壤中, 粒度是 As、 H g 含量的主要控制因素。土壤中 As 和 Hg 之间的相关性不明显, 而翁焕新 等[ 16]报道砷汞都是亲硫元素, 在土壤深层其相关性显著, 在土壤表层由于汞具有较强的挥发性, 导致汞砷分 离, 而不存在明显的相关性。芜湖电厂周边土壤各剖面中汞砷均不存在相关性, 如前面分析的, 土壤中砷汞的 来源不同和受人类活动的干扰强度不同, 导致其相关性不显著。 3 结 论 1 芜湖燃煤电厂周边土壤中 As、 Hg 含量的变化范围为 3. 821 19. 264 mg/ kg 和 0. 025 1. 696 mg/ kg, 平均值分别为 6. 671 mg/ kg 和 0. 212 mg/ kg。土壤中砷含量较同类研究以及国家标准偏低, 而汞相对同类研 究偏高。这主要与该电厂所使用的煤中砷汞含量的高低有关。 2 As、 Hg 含量的总体分布特征为 距电厂 1 km 处最大, 距电厂 1km 距离内次之, 距电厂 1 km 以外, 随 距离增大而减小, 其中汞随距离衰减明显, 而砷含量随距离变化不显著。在不同风向上, 表层土中汞含量在东 南- 西北主导风向上是东北- 西南非主导风向上的 3 倍, 而 As 含量在不同风向基本无差异; 垂直分布中, 电 厂周边汞随深度的增加明显减少, 表层土中汞含量是下层土 60 cm 以下 的 1 倍以上, 而砷在土壤垂直剖面上 112 水土保持学报 第 24 卷 分布规律不明显。土壤中砷的形态分布规律为 硫化物态 残渣态 铁锰氧化物态 有机态 离子交换态 碳酸盐结合态。汞主要以残渣态 Hg 为主, 占总 Hg 含量的 63. 7, 其次为 FA 与 HA 结合态 Hg, 占 24。 3 运用 SPSS 软件进行 Pearson 相关性分析, 芜湖燃煤电厂周边表层土中 As、 Hg 与 pH、 全磷之间存在 一定的正相关性, 与粉砂粒呈一定的负相关性; 与有机质和总氮之间的相关性不显著。As 含量与阳离子交换 量、 粘粒之间具有一定的负相关性; 砷汞含量之间不存在明显相关性。 参考文献 [ 1] 田贺忠, 曲益萍. 2005 年中国燃煤大气砷排放清单[ J]. 环境科学, 2009, 30 4 956 -962. 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