SIMS测定玻璃固化样品中铀分布的分析方法研究_解未易.pdf-_矿业文库_煤矿文库_有色文库_金属矿山文库_矿山安全_煤矿安全_采矿技术措施

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２０１６年１１月Ｎｏｖｅｍｂｅｒ２０１６岩矿测试ＲＯＣＫＡＮＤＭＩＮＥＲＡＬＡＮＡＬＹＳＩＳＶｏｌ．３５，Ｎｏ．６５７９～５８４收稿日期２０１６- ０５- ０９；修回日期２０１６- １０- ２５；接受日期２０１６- １１- １６基金项目国防预研基金资助项目作者简介解未易，硕士，分析化学专业。Ｅ - ｍａｉｌ４１１９２０８２８＠ｑｑ．ｃｏｍ。通讯作者赵永刚，博士，研究员，从事核化学与放射化学研究。Ｅ - ｍａｉｌｚｈａｏｙｇ＠ｃｉａｅ．ａｃ．ｃｎ。解未易，沈彦，李力力，等．ＳＩＭＳ测定玻璃固化样品中铀分布的分析方法研究［Ｊ］．岩矿测试，２０１６，３５（６）５７９- ５８４．ＸＩＥＷｅｉ - ｙｉ，ＳＨＥＮＹａｎ，ＬＩＬｉ - ｌｉ，ｅｔａｌ．ＤｅｔｅｒｍｉｎａｔｉｏｎｏｆｔｈｅＤｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆＵｒａｎｉｕｍｉｎＧｌａｓｓＳｏｌｉｄｉｆｉｅｄＳａｍｐｌｅｓｂｙＳｅｃｏｎｄａｒｙＩｏｎｉｚａｔｉｏｎＭａｓｓＳｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ［Ｊ］．ＲｏｃｋａｎｄＭｉｎｅｒａｌＡｎａｌｙｓｉｓ，２０１６，３５（６）５７９- ５８４．【ＤＯＩ１０．１５８９８／ｊ．ｃｎｋｉ．１１- ２１３１／ｔｄ．２０１６．０６．００３】ＳＩＭＳ测定玻璃固化样品中铀分布的分析方法研究解未易，沈彦，李力力，赵永刚* （中国原子能科学研究院，北京１０２４１３）摘要玻璃固化是一种常用的高放废液固化方法，其优点在于具有较高的抗化学介质侵蚀的能力和很好的辐照稳定性、热稳定性和机械稳定性，其不足之处在于抗水浸出等性能有所下降而使其安全性需要进一步通过抗浸出实验来进行衡量和确认。使用二次离子质谱（ＳＩＭＳ）分析玻璃固化体中的放射性成分（如铀元素）的分布及浸出行为等各项指标，是一种评估玻璃固化体抗浸出性能的分析手段。本文应用ＳＩＭＳ测试模拟玻璃固化体，以碳作为镀膜材料通过真空蒸发镀碳的方法优化样品制备条件，有效地解决了样品导电性差的问题，２３５Ｕ／２３８Ｕ同位素测定结果约为７．９ ‰ ０．３９５ ‰，基本符合制作模拟样品时所使用的天然铀的同位素特征（２３５Ｕ／２３８Ｕ参考值约７．３ ‰）。研究表明，建立的方法实现了铀元素同位素丰度的测量，能直接显示铀的分布情况，该方法可为研究玻璃固化体中放射性元素的浸出行为提供一定的技术支持。关键词玻璃固化体；浸出行为；二次离子质谱；铀；同位素丰度中图分类号Ｏ６５７．６３；Ｏ６１４．６２文献标识码Ａ随着核工业的发展，人类在获取核能的同时，也将面对核废物处理与处置问题，放射性废物的妥善处置尤其是高放废液的安全处置是十分重要的。一般认为，将放射性废液减容固化后长期储存在合适的地质层中是最安全可行的最终处置方案。玻璃固化技术作为处理高放废液的手段被开发出来，已经发展成为一种常用的高放废液处置方法，此技术将放射性废物进行浓缩、煅烧，使其所含的盐分转化成氧化物，然后与玻璃基料一起熔融，最终浇铸成玻璃固化体，由于其固化体性能优良，能获得较多的减容，目前玻璃固化技术是唯一工业应用且发展最为成熟的高放废液处理手段［１］，并且也被应用于处理核电厂低、中水平放射性废物、混合废物和放射性污染的场址等。放射性废物处置的稳定性是衡量玻璃固化体性能优劣的重要参数，玻璃固化体具有较高的抗化学介质侵蚀的能力和很好的辐照稳定性、热稳定性和机械稳定性，其不足之处在于抗水浸出等性能有所下降，导致对处置环境中的地下水系统存在二次污染的可能性［１］。为了衡量玻璃固化在抗浸出等方面的能力，使用Ｘ射线荧光光谱（ＸＲＦ）、电感耦合等离子体质谱（ＩＣＰ- ＭＳ）、二次离子质谱（ＳＩＭＳ）等技术分析玻璃固化样品中的放射性成分及其分布，如铀的成分分布及其浸出行为等各项指标，是一种有效的评估玻璃固化体性能的分析手段。如金立云等［２］利用ＸＲＦ法测定了模拟高放废液玻璃固化体中１４种元素的含量，建立了相关的快速分析方法，但由于ＸＲＦ技术本身的限制，无法对其中元素的分布和同位素丰度进行测量，而这些参数对于衡量玻璃固化体的抗浸出能力也是非常重要的。又如华小辉等［３］对模拟浸出实验获得的浸出液进行ＩＣＰ- ＭＳ测量，研究了浸出液中Ｕ、Ｃｓ等元素的浓度随时间的变化情况，结果表明不同元素存在不同的浸出规律，但由于ＩＣＰ-ＭＳ进样的限制，不能对经过浸出的玻璃固化体本身进行元素分布的分析，无法进一步揭示不同核素在固化体内部的迁移规律。ＳＩＭＳ作为一种具有高灵敏度、高空间分辨率的９７５ ChaoXing 分析方法，其横向分辨率可达亚微米级，深度分辨率可达纳米级，能对玻璃固化样品中的元素的空间分布进行准确的分析测试。如张华等［４］采用ＳＩＭＳ测量和模拟计算结合的方法对浸出后的玻璃固化样品进行了表层元素深度分析，其结论说明Ｌｉ、Ｎａ等元素在浸出后的样品表层的深度分布是不均匀的，这说明在浸出时，各种元素在固化体中迁移的速度是不同的，由于浸出导致的这种不均一的分布会进一步加剧反射性物质外泄的风险，但对于放射性物质本身在浸出前后的分布情况，该文章未能给出相关的分析数据。对于Ｕ、Ｐｕ等放射性元素的迁移规律，李洪辉等［５］进行了理论计算，结果表明Ｕ的迁移受到玻璃体本身结构的影响。而玻璃体中Ｕ的不均匀分布会影响玻璃体结构的稳定。为此，有必要建立一种方法直观地分析玻璃体中铀同位素的分布。本研究针对这种分析需求，开发了一种在没有配备电子枪的ＳＩＭＳ上开展玻璃固化体中铀元素分布及同位素丰度比测量工作的实验方法。１ＳＩＭＳ测量的导电性需求及改善方法在使用ＳＩＭＳ测量不导电样品时，由于一次离子源注入的离子带有电荷，而样品本身不能将注入的电荷导走，会在样品表面产生电荷积累的现象，这不仅会影响测量结果的准确性，严重时还会损坏设备。通常对于电荷积累的解决方法是使用感应式的补偿电子枪进行电子补偿。其工作原理是通过电荷感应器对样品表面的电荷进行测量，并同步向样品表面发射电性相反的电子。但是由于电子枪价格昂贵且使用繁复，部分实验室所使用的ＳＩＭＳ并没有配备中和电子枪。开发一种在绝缘样品上进行ＳＩＭＳ分析的方法是十分有必要的。对玻璃固化体进行处理时，由于当前没有ＳＩＭＳ相关的文献可以参照，因此本研究参照扫描电子显微镜（ＳＥＭ）在处理不导电样品时的常用方法进行探索，即使用镀导电层的方法来改善样品表面的导电性［６］。本实验采用ＳＣ７６２０型溅射镀膜仪在样品表面真空蒸发镀碳的方法改善固化玻璃样品的导电性，并使用二次离子质谱（ＩＭＳ- ６Ｆ型）对处理后样品的表面离子图像及同位素丰度比进行分析，实现了对绝缘体样品在未配备电子枪的ＳＩＭＳ上的离子图像测绘和同位素丰度测量。由于该方法具有一定的普适性，除了玻璃固化样品，也可用于核取证学和核考古学关注的玻璃体（Ｔｒｉｎｉｔｉｔｅ）［７］样品以及其他绝缘体样品的ＳＩＭＳ分析工作，对未配备电子枪的实验室展开相关工作具有一定的参考意义。２实验部分２．１玻璃固化样品与制备方法本实验所使用的玻璃固化样品为中国原子能科学研究院放射化学研究所提供的成分已知的模拟玻璃固化样品，其天然铀含量约为１．６７％。样品已经过初步的制样，其外观为墨绿色薄片，厚度约１ｍｍ，长与宽均为５ｍｍ左右。对样品进行切削和打磨所使用的设备为美国Ｂｕｅｈｌｅｒ公司生产的ＩｓｏＭｅｔ４０００型精密试样切割机以及ＥｃｏＭｅｔ３００型手自一体磨抛机。２．２实验仪器及方法本实验所使用的主要仪器包括ＳＣ７６２０型溅射镀膜仪、ＪＥＥ- ４２０型镀碳仪、ＪＳＭ- ６３６０ＬＶ型扫描电镜、ＩＭＳ - ６Ｆ型二次离子质谱仪。涉及的制样方法主要是真空溅射镀膜和真空蒸发镀膜。２．２．１ＳＣ７６２０型溅射镀膜仪英国Ｑｕｏｒｕｍ公司生产的ＳＣ７６２０型溅射镀膜仪、ＣＡ７６２型镀碳附件及ＣＡ０７６Ｆ型碳绳碳源。其镀膜具体参数如下样品靶和碳源距离４ｃｍ，真空度６Ｐａ，溅射电压设置为８５％（此时接通电源后电镀电流为３５Ａ左右）。每进行５ｓ溅射，需停止溅射散热２０ｓ。２．２．２ＪＥＥ- ４２０型镀碳仪日本ＪＥＯＬ公司生产的ＪＥＥ-４２０型镀碳仪。其镀膜具体参数如下真空度优于５１０ - ３Ｐａ，起始电流表示数为２０Ａ（随着电镀时间增加，电流表示数上升至５０Ａ左右），电镀时间２ｍｉｎ。２．２．３扫描电镜日本ＪＥＯＬ公司生产的ＪＳＭ- ６３６０ＬＶ型扫描电镜，工作电压１５ｋＶ。２．２．４二次离子质谱仪法国ＣＡＭＥＣＡ公司生产的ＩＭＳ- ６Ｆ型二次离子质谱仪，对样品进行表面离子图像的绘制（使用离子探针模式）以及元素深度分布的测量。２．３镀膜方法由于绝缘体样品无法直接进行ＳＩＭＳ分析，需要通过镀膜的方法来改善其导电性，镀膜的参数条件会直接影响到后续的分析测试，为了探究不同条件对镀膜效果的影响，使用不同的镀膜仪进行镀膜。利用２．２．１节的仪器和方法对载玻片进行镀膜，重复数次。由于随着通电时间的增加，真空度会有所下降，断电后真空度回升，因此，在每次镀膜的０８５第６期岩矿测试ｈｔｔｐ ∥ｗｗｗ．ｙｋｃｓ．ａｃ．ｃｎ２０１６年 ChaoXing 间隔时应注意真空度的变化，保持通电时的真空度始终在５～６Ｐａ之间。如果真空度下降较多，可以考虑增大溅射间隔，等待真空度恢复后再继续进行溅射镀膜。利用２．２．２节的仪器和方法对载玻片进行镀膜，通过实验发现，镀膜４～５次后的样品可以满足ＳＩＭＳ测量对导电性的要求。２．４模拟玻璃固化样品镀膜以及ＳＩＭＳ测量通过对比，使用２．２．２节的方法对模拟玻璃固化样品进行镀膜后，使用ＳＩＭＳ绘制其表面离子分布图像，并对感兴趣的区域进行了深度测量。３结果与讨论３．１镀膜材料的选择本文采用对绝缘体样品镀膜的方法来改善样品的导电性，从而实现ＳＩＭＳ分析测试，镀膜直接影响后续分析工作，因此，镀膜材料的选择、蒸镀的参数条件十分重要。本文分别采用了两种镀膜材料金及碳，在载玻片对镀膜条件进行了研究。金的优点在于其良好的导电性，而碳的优点在于其对ＳＩＭＳ分析影响较小。两种镀膜材料均能有效地改善样品的导电性，使得ＳＩＭＳ能对样品进行分析。由于本文研究的重点在于玻璃固化样品中铀的分布，通过ＳＩＭＳ分析镀膜载玻片样品上铀质量峰处的本底计数来衡量镀膜材料对铀分析的影响是必须的。不同镀膜材料的ＳＩＭＳ质量扫描结果如图１所示，可以看出，镀金后在２３０～２５０质量数处有连续的质量峰，这是由于载玻片镀金后，在ＳＩＭＳ分析时会在这些质量数处产生多原子离子从而产生干扰。如ＡｕＳｉ复合的离子（质量数为１９６＋２８＝２３４），其计数可达２０ｃｐｓ。而镀碳后产生的干扰明显减小，只有１ｃｐｓ左右。由于玻璃固化体中铀的含量并不高，因此采用本底较低的碳作为镀膜材料是合适的。３．２镀膜参数条件３．２．１载玻片ＳＩＭＳ分析结果使用ＳＩＭＳ对样品中Ｓｉ的深度分布进行了测量，采用氧源为一次离子源，一次加速电压为１５ｋＶ，二次加速电压为５０００ｋＶ，测量结果表明随着分析时间增加，碳镀层被逐渐剥离，Ｓｉ离子计数逐渐上升，直到达到最大值，在稳定一段时间之后，由于随着碳镀层变薄，导电能力下降，表面电荷产生积累，Ｓｉ离子计数开始逐渐下降。两种效应相互影响，使得总体趋势呈现出Ｓｉ的二次离子计数随时间先上升，到达稳定后下降的趋势，这与预期是吻合图１镀膜样品ＳＩＭＳ质量扫描谱（质量数２３０～２５０）Ｆｉｇ．１ＳＩＭＳｓｐｅｃｔｒｏｇｒａｍｏｆｇｌａｓｓｓｌｉｄｅ（Ｍａｓｓｎｕｍｂｅｒ２３０ - ２５０）的。使用碳作为镀膜材料来改善样品的导电性对于ＳＩＭＳ测量不导电样品是可行的。３．２．２镀碳条件的选择和碳膜指标的量化碳膜的厚度影响了样品表面的导电性能，但过厚的镀层会增加深度分析时碳层的剥离时间，同时降低表面离子成像分析时Ｕ、Ｓｉ等待测元素的离子强度，因此需要选择合适的镀层厚度。由于蒸镀仪器不能直接给出碳膜的厚度，而且方法本身对镀膜厚度的要求也不是十分严格，因此使用电阻表述碳膜的导电性能来衡量镀层的厚度。测量方法为使用万用表对镀碳后的样品表面的电阻值进行测量（两触电间距约为５ｍｍ）。分别选择４块使用两种不同设备、不同时间长度镀膜的碳片（编号Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ）进行比较，结果如表１所示。经过实际测量，Ｂ、Ｃ、Ｄ号样品均能使用ＳＩＭＳ进行分析，因此当使用上述方法测量获得的电阻值小于１０Ｍ Ω，可认为达到ＳＩＭＳ测量的导电性要求。表１不同镀膜条件影响Ｔａｂｌｅ１Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｃｏａｔｉｎｇｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ样品编号镀膜仪器镀膜时长电阻值ＡＪＥＥ- ４２０型镀碳仪４ｍｉｎ超量程ＢＪＥＥ- ４２０型镀碳仪８ｍｉｎ１０Ｍ Ω ＣＳＣ７６２０型溅射镀膜仪１００次５Ｍ Ω ＤＳＣ７６２０型溅射镀膜仪２４０次５Ｍ Ω ３．３模拟玻璃固化样品ＳＩＭＳ测量结果３．３．１基体材料对铀峰的影响本实验的模拟玻璃固化样品Ａ，是通过将天然铀溶液玻璃固化制备而成。对样品的中心区域进行面扫描，扫描范围为３ｍｍ３ｍｍ，共１２１２个小格，每个小格为２５０μ ｍ２５０μ ｍ，测量元素为２８Ｓｉ１８５第６期解未易，等ＳＩＭＳ测定玻璃固化样品中铀分布的分析方法研究第３５卷 ChaoXing 图２模拟玻璃固化样品Ａ中２８Ｓｉ和２３８Ｕ离子扫描图像Ｆｉｇ．２２８Ｓｉａｎｄ２３８ＵｉｏｎｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｉｍａｇｅｓｏｆｓｉｍｕｌａｔｅｄｓａｍｐｌｅＡ和２３８Ｕ，其结果如图２所示，图中越亮的部分表示此部分计数越高，可以看到２８Ｓｉ在某个区域产生了富集，如图２ｃ所示，但是同区域内２３８Ｕ并没有偏析存在，如图２ｂ所示，这证明了基体的变化不会影响到镀碳后模拟玻璃固化体在铀的质量峰处的本底。３．３．２铀的偏析分布对另一个玻璃固化样品Ｂ进行了同样的分析，其扫描结果如图３所示。在同一区域内，２８Ｓｉ和２３８Ｕ发生了明显的偏析，结合前一个样品Ａ的分析结果，可以看出，离子图像上所呈现的２３８Ｕ的偏析完全是由铀本身的偏析所引起的。图３模拟玻璃固化样品Ｂ中２８Ｓｉ和２３８Ｕ离子扫描图像Ｆｉｇ．３２８Ｓｉａｎｄ２３８ＵｉｏｎｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｉｍａｇｅｓｏｆｓｉｍｕｌａｔｅｄｓａｍｐｌｅＢ选择２３８Ｕ计数较高的位置进行铀同位素丰度分析，测量条件如下一次束流强度２ｎＡ，一次加速电压为１５ｋＶ，二次加速电压为５ｋＶ，测量区域为５０μ ｍ５０μ ｍ，其测量结果如图４ａ所示。通过图像可以看出，２３５Ｕ与２３８Ｕ计数相对稳定，根据镀碳载玻片上的测量结果，２３５Ｕ与２３８Ｕ的本底计数大约为５０ｃｐｓ，而此处２３５Ｕ的计数平均值约为５６０ｃｐｓ，２３８Ｕ的计数平均值为６１５００ｃｐｓ，均远大于其本底水平。在扣除本底，并通过标样校正同位素测量结果后可知，此处２３５Ｕ／２３８Ｕ值为７．９ ‰ ０．３９５ ‰，此同位素丰度测量结果与天然铀的丰度是吻合的，测量结果偏大是由于Ｕ的本底无法准确扣除所造成的。结合之前的分析内容可以确认，玻璃固化体在此处Ｕ２８５第６期岩矿测试ｈｔｔｐ ∥ｗｗｗ．ｙｋｃｓ．ａｃ．ｃｎ２０１６年 ChaoXing 图４不同测量条件下铀同位素丰度分析结果Ｆｉｇ．４Ｉｓｏｔｏｐｉｃａｎａｌｙｓｉｓｒｅｓｕｌｔｓｏｆｕｒａｎｉｕｍｉｎｄｉｆｆｅｒｅｎｔｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｃｏｎｄｉｔｉｏｎ产生了一定的偏析。对此区域使用较大束流进行分析，结果如图４ｂ所示。可以看出，开始２３５Ｕ和２３８Ｕ的计数稳定且呈现一个合理的比例，在３２ｓ之后，２３５Ｕ和２３８Ｕ的计数同时开始迅速下降，推测镀上去的碳层被剥离干净导致样品的导电性能急剧下降，这与之前使用载玻片所研究的行为是一致的。在这种测量条件下铀同位素丰度２３５Ｕ／２３８Ｕ分析结果为８．３ ‰ ０．４１５ ‰，与之前的分析是比较相符合的。４结论玻璃固化作为一种常见的放射性废物处置手段，玻璃固化体的性能尤其是其抗浸出性能一直是研究的重点之一，目前主要采用Ｘ射线荧光光谱等方法进行玻璃固化体中所含元素种类进行分析，但对于元素的微观分布是否均匀以及关注元素不同同位素丰度比的分析尚没有有效的方法。本文探索了ＳＩＭＳ分析玻璃固化样品中铀的方法，解决了未配置电子枪的ＳＩＭＳ无法对绝缘体样品进行分析的难点，对模拟玻璃固化样品中铀的分布进行了分析。结果表明，此方法能有效、直接地显示玻璃固化样品中铀的分布情况，对研究玻璃固化过程中，铀的成分偏析提供了一种直观的分析手段，能解决常用分析方法在测量同一元素不同同位素分布上的不足。此外，由于方法具有普适性，也可用于其他绝缘体样品，如矿石等ＳＩＭＳ分析测量工作。５参考文献［１］徐凯．核废料玻璃固化国际研究进展［Ｊ］．中国材料进展，２０１６，３５（７）４８１- ４８８．ＸｕＫ．ＲｅｖｉｅｗｏｆＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌＲｅｓｅａｒｃｈＰｒｏｇｒｅｓｓｏｎＮｕｃｌｅａｒＷａｓｔｅＶｉｔｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ［Ｊ］．ＭａｔｅｒｉａｌｓＣｈｉｎａ，２０１６，３５（７）４８１- ４８８．［２］金立云，李云，高月英．Ｘ射线荧光光谱法测定模拟高放废液玻璃固化体中１４种主、次量元素［Ｊ］．原子能科学技术，１９９５，２９（２）１５４- １５９．ＪｉｎＬＹ，ＬｉＹ，ＧａｏＹＹ．Ｄｅｔｅｒｍｉｎａｔｉｏｎｏｆ１４ＭａｊｏｒａｎｄＭｉｎｏｒＥｌｅｍｅｎｔｓｉｎｔｈｅＳｉｍｕｌａｔｅｄＨｉｇｈ - ｌｅｖｅｌＬｉｑｕｉｄＷａｓｔｅＳｏｌｉｄｉｆｉｅｄＧｌａｓｓｂｙＸＲＦ［Ｊ］．ＡｔｏｍｉｃＥｎｅｒｇｙＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，１９９５，２９（２）１５４- １５９．［３］华小辉，王雷，游新锋，等．放射性废物处理技术进展模拟高放玻璃固化体处置行为研究［Ｊ］．中国原子能科学研究院年报，２０１５４７．ＨｕａＸＨ，ＷａｎｇＬ，ＹｏｕＸＦ，ｅｔａｌ．ＲａｄｉｏａｃｔｉｖｅＷａｓｔｅＴｒｅａｔｍｅｎｔＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙＰｒｏｇｒｅｓｓＲｅｓｅａｒｃｈｏｎＳｉｍｕｌａｔｅｄＨｉｇｈ - ｌｅｖｅｌＬｉｑｕｉｄＷａｓｔｅＳｏｌｉｄｉｆｉｅｄＧｌａｓｓＤｉｓｐｏｓａｌＢｅｈａｖｉｏｒ［Ｊ］．ＡｎｎｕａｌＲｅｐｏｒｔｏｆＣｈｉｎａＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＡｔｏｍｉｃＥｎｅｒｇｙ，２０１５４７．［４］张华，ＡｅｒｔｓｅｎｓＭ，ＶａｎＩｓｅｇｈｅｍＰ．ＳＯＮ６８玻璃固化体腐蚀层ＳＩＭＳ分析的模型计算［Ｊ］．中国原子能科学研究院年报，２０１０２８２．ＺｈａｎｇＨ，ＡｅｒｔｓｅｎｓＭ，ＶａｎＩｓｅｇｈｅｍＰ．ＦｉｔｔｉｎｇｏｆＳＩＭＳＰｒｏｆｉｌｅｓｏｆＧｌａｓｓｅｓＳＯＮ６８ＡｌｔｅｒｅｄｉｎＣｏｒｒｏｓｉｏｎＣｌａｙ［Ｊ］．ＡｎｎｕａｌＲｅｐｏｒｔｏｆＣｈｉｎａＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＡｔｏｍｉｃＥｎｅｒｇｙ，２０１０２８２．［５］李洪辉，李鹏，贾梅兰，等．玻璃固化体中２３９Ｐｕ、２３７Ｎｐ、２４１Ａｍ、２３８Ｕ核素迁移计算［Ｊ］．环境科学与技术，２０１５，３８（１２Ｑ）１０８- １１５．ＬｉＨＨ，ＬｉＰ，ＪｉａＭＬ，ｅｔａｌ．ＣａｌｃｕｌａｔｉｏｎｏｆＮｕｃｌｉｄｅＭｉｇｒａｔｉｏｎＭｏｄｅｌｏｆ２３９Ｐｕ，２３７Ｎｐ，２４１Ａｍ，２３８ＵｉｎＶｉｔｒｉｆｉｅｄＷａｓｔｅ［Ｊ］．ＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，２０１５，３８（１２Ｑ）１０８- １１５．［６］迟婷婷．扫描电子显微镜对样品的要求及其制备［Ｊ］．中国计量，２０１５（８）８３．ＣｈｉＴＴ．ＲｅｑｕｉｒｅｍｅｎｔａｎｄＰｒｅｐａｒａｔｉｏｎｏｆＳａｍｐｌｅｏｆＳｃａｎｎｉｎｇＥｌｅｃｔｒｏｎＭｉｃｒｏｓｃｏｐｅ［Ｊ］．ＣｈｉｎａＭｅｔｒｏｌｏｇｙ，２０１５（８）８３．［７］ＥｂｙＮ，ＨｅｒｍｅｓＲ，ＣｈａｒｎｌｅｙＮ，ｅｔａｌ．ＴｒｉｎｉｔｉｔｅＴｈｅＡｔｏｍｉｃＲｏｃｋ［Ｊ］．ＧｅｏｌｏｇｙＴｏｄａｙ，２０１０，２６（５）１８０- １８５．３８５第６期解未易，等ＳＩＭＳ测定玻璃固化样品中铀分布的分析方法研究第３５卷 ChaoXing ＤｅｔｅｒｍｉｎａｔｉｏｎｏｆｔｈｅＤｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆＵｒａｎｉｕｍｉｎＧｌａｓｓＳｏｌｉｄｉｆｉｅｄＳａｍｐｌｅｓｂｙＳｅｃｏｎｄａｒｙＩｏｎｉｚａｔｉｏｎＭａｓｓＳｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙＸＩＥＷｅｉ - ｙｉ，ＳＨＥＮＹａｎ，ＬＩＬｉ - ｌｉ，ＺＨＡＯＹｏｎｇ - ｇａｎｇ * （ＣｈｉｎａＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＡｔｏｍｉｃＥｎｅｒｇｙ，Ｂｅｉｊｉｎｇ１０２４１３，Ｃｈｉｎａ）ＨｉｇｈｌｉｇｈｔｓＴｈｅｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｓｔａｔｕｓｏｆｕｒａｎｉｕｍｅｌｅｍｅｎｔｉｎｓｉｍｕｌａｔｅｄｇｌａｓｓｓｏｌｉｄｉｆｉｃａｔｉｏｎｓａｍｐｌｅｗａｓａｎａｌｙｚｅｄｂｙｕｓｉｎｇＳＩＭＳｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，ｔｏｐｒｏｖｉｄｅｅｖｉｄｅｎｃｅｆｏｒｅｖａｌｕａｔｉｎｇｔｈｅｌｅａｃｈｉｎｇｂｅｈａｖｉｏｒｏｆｇｌａｓｓｓｏｌｉｄｉｆｉｅｄｂｏｄｙ．Ｔｈｅｃｏｎｄｕｃｔｉｖｉｔｙｏｆｓａｍｐｌｅｓｗａｓｉｍｐｒｏｖｅｄｗｉｔｈｖａｃｕｕｍｅｖａｐｏｒａｔｉｏｎｃｏａｔｉｎｇｃａｒｂｏｎ．ＴｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｔｈａｔｔｈｅｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆＵｉｎｔｈｅｇｌａｓｓｉｓｎｏｔｕｎｉｆｏｒｍ．ＡｂｓｔｒａｃｔＧｌａｓｓｓｏｌｉｄｉｆｉｃａｔｉｏｎｉｓａｃｏｍｍｏｎｍｅｔｈｏｄｆｏｒｃｕｒｉｎｇｈｉｇｈｌｙｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅｗａｓｔｅｌｉｑｕｉｄ．Ｔｈｉｓｍｅｔｈｏｄｈａｓｔｈｅａｄｖａｎｔａｇｅｓｏｆｈｉｇｈｒｅｓｉｓｔａｎｃｅｔｏｃｈｅｍｉｃａｌｃｏｒｒｏｓｉｏｎ，ａｎｄｇｏｏｄｒａｄｉａｔｉｏｎ，ｔｈｅｒｍａｌ，ａｎｄｍｅｃｈａｎｉｃａｌｓｔａｂｉｌｉｔｙ．Ｈｏｗｅｖｅｒ，ｔｈｅｄｉｓａｄｖａｎｔａｇｅｉｓｔｈｅｄｅｃｌｉｎｅｏｆｒｅｓｉｓｔａｎｃｅｔｏｗａｔｅｒｌｅａｃｈｉｎｇｓｏｔｈａｔｔｈｅｒｅｌｉａｂｉｌｉｔｙｏｆｔｈｅｒｅｓｕｌｔｎｅｅｄｓｔｏｂｅｃｏｎｆｉｒｍｅｄｂｙａｎａｎｔｉ - ｌｅａｃｈｉｎｇｔｅｓｔ．ＵｓｉｎｇＳｅｃｏｎｄａｒｙＩｏｎｉｚａｔｉｏｎＭａｓｓＳｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ（ＳＩＭＳ）ｔｏａｎａｌｙｚｅｔｈｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎａｎｄｌｅａｃｈｉｎｇｂｅｈａｖｉｏｒｏｆｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅｃｏｍｐｏｎｅｎｔｓ（ｓｕｃｈａｓｕｒａｎｉｕｍ）ｉｎｔｈｅｓｏｌｉｄｇｌａｓｓｉｓａｍｅｔｈｏｄｆｏｒｅｖａｌｕａｔｉｎｇｔｈｅａｂｉｌｉｔｙｏｆｒｅｓｉｓｔａｎｃｅｔｏｌｅａｃｈｉｎｇｏｆｓｏｌｉｄｉｆｉｅｄｇｌａｓｓ．ＴｈｅｓｉｍｕｌａｔｅｄｇｌａｓｓｓｏｌｉｄｉｆｉｅｄｓａｍｐｌｅｗａｓｔｅｓｔｅｄｂｙＳＩＭＳａｎｄｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓａｒｅｒｅｐｏｒｔｅｄａｎｄｄｉｓｃｕｓｓｅｄｉｎｔｈｉｓｐａｐｅｒ．Ｃａｒｂｏｎｗａｓｕｓｅｄａｓｔｈｅｃｏａｔｉｎｇｍａｔｅｒｉａｌｄｕｒｉｎｇｖａｃｕｕｍｅｖａｐｏｒａｔｉｏｎｃｏａｔｉｎｇｏｎｔｈｅｓｕｒｆａｃｅｏｆｔｈｅｓａｍｐｌｅｉｎｏｒｄｅｒｔｏｏｖｅｒｃｏｍｅｔｈｅｐｏｏｒｃｏｎｄｕｃｔｉｖｉｔｙｏｆｔｈｅｓａｍｐｌｅ．Ｔｈｅｉｓｏｔｏｐｉｃｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｏｆｎａｔｕｒａｌｕｒａｎｉｕｍｉｓａｂｏｕｔ７．３ ‰．Ａｎｄｔｈｅｒａｔｉｏｏｆ２３５Ｕ／２３８Ｕｉｎｔｈｅｐｒｅｐａｒｅｄｓｏｌｉｄｇｌａｓｓｉｓ７．９ ‰ ０．３９５ ‰．Ｔｈｅｒｅｓｅａｒｃｈｉｎｄｉｃａｔｅｓｔｈａｔｔｈｅｍｅｔｈｏｄｃａｎｄｅｔｅｒｍｉｎｅｔｈｅｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｏｆｔｈｅｉｓｏｔｏｐｉｃａｂｕｎｄａｎｃｅｏｆｕｒａｎｉｕｍａｎｄｄｉｒｅｃｔｌｙｓｈｏｗｉｔｓｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ．Ｔｈｉｓｍｅｔｈｏｄｃａｎｐｒｏｖｉｄｅｔｅｃｈｎｉｃａｌｓｕｐｐｏｒｔｆｏｒｔｈｅｓｔｕｄｙｏｆｔｈｅｌｅａｃｈｉｎｇｂｅｈａｖｉｏｒｏｆｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅｅｌｅｍｅｎｔｓｉｎｓｏｌｉｄｉｆｉｅｄｇｌａｓｓｓａｍｐｌｅｓ．Ｋｅｙｗｏｒｄｓｇｌａｓｓｓｏｌｉｄｉｆｉｅｄｓａｍｐｌｅｓ；ｌｅａｃｈｉｎｇｂｅｈａｖｉｏｒ；ＳＩＭＳ；ｕｒａｎｉｕｍ；ｉｓｏｔｏｐｉｃａｂｕｎｄａｎｃｅ４８５第６期岩矿测试ｈｔｔｐ ∥ｗｗｗ．ｙｋｃｓ．ａｃ．ｃｎ２０１６年 ChaoXing

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SIMS测定玻璃固化样品中铀分布的分析方法研究_解未易.pdf

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