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２ ０ １ ８年 ３月 Ｍ ａ ｒ ｃ ｈ２ ０ １ ８ 岩 矿 测 试 Ｒ Ｏ Ｃ ＫＡ Ｎ ＤＭ Ｉ Ｎ Ｅ Ｒ Ａ ＬＡ Ｎ Ａ Ｌ Ｙ Ｓ Ｉ Ｓ Ｖ ｏ ｌ . ３ ７ ，Ｎ ｏ . ２ １ ８ ３- １ ９ ２ 收稿日期 ２ ０ １ ７- ０ ９- ２ ５ ；修回日期 ２ ０ １ ８- ０ １- ３ ０ ；接受日期 ２ ０ １ ８- ０ ３- １ ０ 作者简介李杰， 硕士研究生， 矿物学、 岩石学、 矿床学专业。Ｅ - ｍ ａ ｉ ｌ ｘ ｙ ｌ ｘ ｗ ｚ ｈ ＠１ ６ ３ . ｃ ｏ ｍ 。 通信作者朱晓华， 博士， 主要从事环境地球化学研究。Ｅ - ｍ ａ ｉ ｌ ｚ ｇ ｌ ｚ ｂ ｙ ＠１ ６ ３ . ｃ ｏ ｍ 。 李杰，刘久臣，汤奇峰， 等. 川西高原地区水体中硒含量及分布特征研究［ Ｊ ］ . 岩矿测试， ２ ０ １ ８ ， ３ ７ （ ２ ） １ ８ ３- １ ９ ２ . Ｌ Ｉ Ｊ ｉ ｅ ，Ｌ Ｉ ＵＪ ｉ ｕ - ｃ ｈ ｅ ｎ ，Ｔ Ａ Ｎ ＧＱ ｉ - ｆ ｅ ｎ ｇ ，ｅ ｔ ａ ｌ . Ｓ ｔ ｕ ｄ ｙｏ ｆ ｔ ｈ ｅＣ ｏ ｎ ｔ ｅ ｎ ｔ ｓ ａ ｎ ｄＤ ｉ ｓ ｔ ｒ ｉ ｂ ｕ ｔ ｉ ｏ ｎｏ ｆ Ｓ ｅ ｌ ｅ ｎ ｉ ｕ ｍｉ ｎＷａ ｔ ｅ ｒ Ｓ ａ ｍ ｐ ｌ ｅ ｓ ｆ ｒ ｏ ｍｔ ｈ ｅＷｅ ｓ ｔ ｅ ｒ ｎ Ｓ ｉ ｃ ｈ ｕ ａ ｎＰ ｌ ａ ｔ ｅ ａ ｕａ ｎ ｄｔ ｈ ｅＩ ｎ ｃ ｉ ｄ ｅ ｎ ｃ ｅｏ ｆ Ｋ ａ ｓ ｃ ｈ ｉ ｎＢ ｅ ｃ ｋＤ ｉ ｓ ｅ ａ ｓ ｅ ［ Ｊ ］ . Ｒ ｏ ｃ ｋａ ｎ ｄＭ ｉ ｎ ｅ ｒ ａ ｌ Ａ ｎ ａ ｌ ｙ ｓ ｉ ｓ ， ２ ０ １ ８ ， ３ ７ （ ２ ） １ ８ ３- １ ９ ２ . 【 Ｄ Ｏ Ｉ １ ０ . １ ５ ８ ９ ８ ／ ｊ . ｃ ｎ ｋ ｉ . １ １- ２ １ ３ １ ／ ｔ ｄ . ２ ０ １ ７ ０ ９ ２ ５ ０ １ ５ ４ 】 川西高原地区水体中硒含量及分布特征研究 李杰１ ， ２，刘久臣１，汤奇峰１，孟拓１，袁欣１，马博１ ， ２，朱晓华 １ * （ １ . 国家地质实验测试中心，自然资源部生态地球化学重点实验室，北京 １ ０ ０ ０ ３ ７ ； ２ . 中国地质大学（ 北京） 地球科学与资源学院，北京 １ ０ ０ ０ ８ ３ ） 摘要川西高原是大骨节病比较集中的区域之一， 低硒是大骨节病的重要致病因素， 研究该地区硒含量对于防 治大骨节病有重要意义。本文采用原子荧光光谱法研究川西高原阿坝地区大骨节病高发区水体样品中硒的含 量特征。结果表明 该区域水体中硒含量较低， 地下水的硒含量明显高于地表水和山泉水； 山泉水的硒含量为 ０ . ０ ０ １ ～ ０ . ０ ５ ８μ ｇ ／ Ｌ ， 平均值０ . ０ ０ ６ ７μ ｇ ／ Ｌ ， 硒的分布受地质背景、 ｐ Ｈ值和氧化还原电位（ Ｅ ｈ 值） 等条件的控制， 低硒的地质环境是导致山泉水的硒含量很低的最主要因素； 地表水的硒含量为 ０ . ０ ０ １～ ０ . １ ４ ８μ ｇ ／ Ｌ ， 平均值 ０ . ０ ２ ２ １μ ｇ ／ Ｌ ， 硒分布的影响因素为地质背景、 地理条件以及水体地球化学条件； 地下水的硒含量为 ０ . ０ ０ １～ ０ . ２ １ ０μ ｇ ／ Ｌ ， 平均值０ . ０ ５ ２ ３μ ｇ ／ Ｌ ， 硒分布的影响因素为地质背景、 ｐ Ｈ值和 Ｅ ｈ值， 有机质含量也是关键因素之 一。研究认为， 对于以山泉水为主要饮用水源的藏民， 低硒的山泉水不能提供人体需要的硒营养， 不适合作为 水源； 川西高原地表水资源丰富， 但水中的元素迁移性极强， 地表水中的硒不易进入生态链的循环， 也不适合作 为饮用水源； 地下水的硒含量较高， 应推广作为当地的生活饮用水， 减少大骨节病的发病率。 关键词四川阿坝地区；原子荧光光谱法；水体样品；硒；地质背景；水体地球化学条件 要点 （ １ ） 阿坝地区山泉水、 地表水、 地下水三种水体中硒元素含量普遍低， 地下水中硒含量相对较高。 （ ２ ） 低硒的影响因素有地质背景、 地理环境， 酸碱度（ ｐ Ｈ值） 和氧化 - 还原电位（ Ｅ ｈ值） ， 低硒的地质体是最 主要因素。 （ ３ ） 当地居民应该改变饮用山泉水的习惯， 增加高硒饮用水的输入。 中图分类号Ｏ ６ ５ ７ . ３ １ ；Ｏ ６ １ ３ . ５ ２文献标识码Ａ 硒是人体必需的微量元素， 许多研究［ １ - ３ ］已经 证实低水平硒与肿瘤、 心血管疾病、 衰老等密切相 关， 严重影响着人体健康。缺硒会导致人体中的平 衡状态被打破， 造成体内代谢异常， 引起一系列的生 理变化， 对疾病的发生和发展产生深远影响， 如大骨 节病。 国内外学者从发现到研究大骨节病已近 １ ６ ０ 年， 有关硒与大骨节病的研究在全球范围内得到了 广泛的关注［ ４ - ５ ］， 逐渐提出了生物地球化学学说（ 无 机元素缺乏或比例失调论， 近些年以“ 低硒” 说为代 表） 、 与饮水水质有关的学说和食物真菌毒素中毒 学说［ ６ - ７ ］。众多研究表明， 环境中硒元素过低是诱 发大骨节病发生的重要因素之一， 大骨节病的发生 与环境、 动植物乃至人体内硒的含量有较强的相关 性［ ８ - １ １ ］。我国对于水体与大骨节病之间的关系也 开展了深入研究。胡建刚［ １ ２ ］运用正交试验法对陕 西永寿等大骨节病病区的饮水水质及其病情之间的 关系进行了研究和实验， 认为饮用缺乏 Ｍ ｇ 、 Ｃ ｌ -、 Ｓ Ｏ ２ - ４ 、 Ｈ Ｃ Ｏ - ３、 Ｓ ｅ 、 Ｓ ｒ 等组分的低矿化度水是导致大 骨节病发生的重要原因； 王建平等［ １ ３ ］在四川阿坝壤 ３８１ ChaoXing 塘县大骨节病病区开展的环境水文地质调查， 认为 该地区水体中的有机质含量高， 偏弱酸性， 水的硬 度、 矿化度及钙、 镁、 硫酸根含量均相对较低， 铁、 锰 含量较高， 长时间饮用此类软水容易使得人体生长 必需的钙质缺乏， 导致骨骼不能正常发育； 李顺江 等［ １ ４ ］运用 Ｉ Ｃ Ｐ-Ｏ Ｅ Ｓ法准确测定了西藏地区大骨 节病病区和非病区中沟水、 河水、 泉水和溪水等 ４种 饮水中多种元素的含量， 发现大多数元素如 Ｋ 、 Ｃ ａ 、 Ｍ ｇ 、 Ｐ 、 Ｚ ｎ 、 Ｃ ｏ 、 Ｍ ｎ 、 Ｂ ａ 、 Ｓ ｒ 、 Ｖ 、 Ｎ ｉ 、 Ｐ ｂ在非病区要高于 病区； 并且对病区与非病区水源中微量元素的含量 进行 ｔ 检验， 表明 Ｃ ｕ 、 Ｍ ｎ 、 Ｂ ａ 、 Ｓ ｒ 、 Ｃ ｄ 、 Ｖ 、 Ｃ ｒ 、 Ｎ ｉ 等 ８ 种元素在病区与非病区的含量有显著差异。 我国是世界范围内地理环境硒缺乏范围最广、 缺硒程度最严重的国家之一。全国大骨节病区呈条 带状分布， 主要位于从东北到川藏高原的狭长地带 上， 包括黑龙江、 吉林、 辽宁、 内蒙古、 山西、 河北、 北 京、 河南、 山东、 陕西、 甘肃、 青海、 四川、 西藏等 １ ４个 省／ 自治区。四川省阿坝藏族羌族自治州位于川藏 高原， 是大骨节病比较集中发生的区域之一［ １ ５ ］。本 文选取阿坝地区的水体样品作为研究对象， 分别对 山泉水、 地表水、 地下水取样， 对其中的硒含量进行 分析， 研究环境要素如地质背景、 地理环境、 酸碱度 （ ｐ Ｈ值） 和氧化 -还原电位（ Ｅ ｈ值） 对硒在水体中 分布的影响行为， 为环境硒的研究提供基础数据。 １ 地质概况 研究区的大地构造位置为扬子地块的西北部， 位于青藏高原东部的川西北松潘阿坝地区。松 潘甘孜地块为众多地块的汇聚区， 在平面上呈一 个倒三角形的几何形态［ １ ６ ］。其区域构造位置为 北 部为西秦岭造山带， 东南为龙门山造山带， 西和西南 为东昆仑及三江造山带。研究区内构造极其复杂， 其中变形、 褶皱、 滑脱、 冲断、 推覆等构造发育， 尤其 是晚三叠世的印支运动对该区域影响较大， 形成了 广泛的印支造山带。构造形迹主要为北西向、 北西 向和东西向， 也可见有南北向。研究区地层出露较 为齐全， 基底为一套中 - 上元古界的变质层系； 寒武 系、 奥陶系地层缺失或者仅在部分地区小面积出露； 志留系出露为一套浅变质的板岩和千枚岩； 泥盆系、 石炭系、 二叠系时期基本上是一套比较稳定的碳酸 盐岩沉积， 未发生明显变化； 三叠系地层在区内大面 积分布， 以砂岩、 板岩或者砂板互层为主要特征； 侏 罗系、 白垩系地层分布极为零星； 第三系出露了一套 紫红色或砖红色的砾岩、 砂岩、 粉砂岩； 第四系多为 河湖相堆积， 沉积物多为泥质层或泥炭层［ １ ７ ］。 硒元素是一种广泛存在的元素， 几乎存在于所 有岩石中， 其含量也与岩性密切相关。从变质岩、 岩 浆岩到沉积岩， 总硒含量有增加的趋势［ １ ８ ］。而水体 中硒的来源主要为当地地质体。同时阿坝地区江河 纵横， 水资源非常丰富， 区内包括长江、 黄河两大水 系， 分布有麻尔曲河、 阿柯河和贾曲河及其支流和溪 沟以及大小海子（ 高原湖泊） 。黄河在阿坝州流经 １ ６ ５公里， 长江上游四川境内的主要支流岷江、 嘉陵 江、 涪江均发源于阿坝州。岷江干流及最大支流大 渡河纵贯全境， 其流域内水量充沛、 天然落差大， 蕴 藏着丰富的水能资源。 ２ 实验部分 ２ . １ 样品采集 ２ ０ ０ ９年和 ２ ０ １ ０年两次野外工作， 在阿坝研究 区共采集水样品 １ １ ０件， 其中地表水 ４ ６件、 地下水 ２ １件、 山泉水 ３ ６件。样品采集完成后封存好及时 送样测试， 然后系统地研究了整个地区的契合性。 由于采样点多， 分布较为分散， 在图中不便准确标出 各个采样点位置， 故将采样点分布区域标识于 图 １中。 ２ . ２ 样品处理与分析 样品处理 水体样品振荡过滤后， 采用原子荧光 光谱法（ Ａ Ｆ Ｓ ） 测定过滤液中的全硒含量。 样品中 Ｓ ｅ 含量分析 在国家地质实验测试中心 完成， 检测方法依据 Ｇ Ｂ ／ Ｔ８ ５ ３ ８ . ３ ２ １ ９ ９ ５ 。分析质 量采用插入国家标准物质和加标回收两种方式进行 控制， 并通过加测重复密码样进行检验。按 生态 地球化学评价样品分析技术要求 （ Ｄ Ｄ２ ０ ０ ５- ０ ３ ） 规定， 分析测试准确度和精密度符合要求， 回收率范 围满足 ９ ０ ％ ～ １ １ ０ ％， 相对标准偏差小于 ５ ％。 标准曲线 准确移取硒的标准工作溶液（ ０ . １ μ ｇ ／ ｍ Ｌ ）０ . ０ ０ 、 ０ . ５ ０ 、 １ . ０ ０ 、 １ . ５ ０ 、 ２ . ０ ０ 、 ２ . ５ ０ｍ Ｌ于 ５ ０ｍ Ｌ容量瓶中， 用２ ０ ％盐酸稀释至刻度， 摇匀后即 成 ０ . ０ ０ 、 １ . ０ ０ 、 ２ . ０ ０ 、 ３ . ０ ０ 、 ４ . ０ ０ 、 ５ . ０ ０μ ｇ ／ Ｌ硒的标 准系列， 测试并绘制荧光强度与硒标液浓度的工作 曲线， 用于进行样品的测定分析。 原子荧光光谱仪测量测量条件为负高压 ２ ８ ０ Ｖ ， 灯电流７ ０ｍ Ａ ， 原子化器高度 ７ｍ ｍ ， 原子化温度 ２ ０ ０ ℃， 载气（ 氩气） 流量 ６ ５ ０ｍ Ｌ ／ ｍ ｉ ｎ 。方法检出限 为０ . ０ ０ １μ ｇ ／ Ｌ 。 ４８１ 第 ２期 岩 矿 测 试 ｈ ｔ ｔ ｐ ∥ｗ ｗ ｗ . ｙ ｋ ｃ ｓ . ａ ｃ . ｃ ｎ ２ ０ １ ８年 ChaoXing 图 １ 样品位置图 Ｆ ｉ ｇ . １ Ｔ ｈ ｅｓ ａ ｍ ｐ ｌ ｉ ｎ ｇｍ ａ ｐｏ ｆ Ｔ ｉ ｂ ｅ ｔ ａ ｎＱ ｉ ａ ｎ ｇＡ ｕ ｔ ｏ ｎ ｏ ｍ ｏ ｕ ｓ Ｐ ｒ ｅ ｆ ｅ ｃ ｔ ｕ ｒ ｅｏ ｆ Ｎ ｇ ａ ｗ ａ ，Ｓ ｉ ｃ ｈ ｕ ａ ｎＰ ｒ ｏ ｖ ｉ ｎ ｃ ｅ ３ 结果与讨论 ３ . １ 阿坝研究区水体中硒的含量 表 １是阿坝研究区水样品中硒元素含量统计， 可以看出三种类型水样中的硒含量大小明显呈地下 水 ＞ 地表水 ＞ 山泉水， 地下水中的硒含量明显高于 山泉水和地表水， 硒平均值是山泉水的７ . ８ 倍， 是地 表水的 ２ . ４倍。由于环境介质中的硒主要来源于当 地地质体， 研究区出露的地层以三叠系的浅变质岩 为主， 这也就决定了岩石中硒的质量分数偏低。结 合该区域变质岩样品的分析数据［ １ ９ ］ 岩石中硒的质 量分数范围为 ０ . ０ ３ ０～ ０ . １ ３ ２μ ｇ ／ ｇ ， 平均值为０ . ０ ６ ５ μ ｇ ／ ｇ ， 这也与我国变质岩中硒的平均质量分数 ０ . ０ ７ μ ｇ ／ ｇ 相当［ ２ ０ ］。结合表 １中的数据可知， 研究区硒 含量受地质背景、 地理环境等因素的影响， 其中酸碱 度（ ｐ Ｈ值） 和氧化 -还原电位（ Ｅ ｈ值） 是重要的控 制因素。 山泉水中有近 ７ ０ ％的样品未检出硒（ 图 ２ ａ ） ， 而当地藏民饮水以山泉水为主， 说明阿坝藏民饮用 水严重缺硒。地表水中有 ４ ３ . ５ ％的样品未检出硒 （ 图 ２ ｂ ） ， 而且地表水中硒的平均值和中位数差异较 大， 说明地表水中的硒含量也比较低， 且数据不呈正 态分布。地下水中也有 ２ ７ . ３ ％的样品未检出硒 （ 图 ２ ｃ ） ， 占地下水总样品数的比例较小， 平均值和 中位数差异不大， 但数据同样不呈正态分布。 ３ . ２ 山泉水中的硒含量 山泉水大多由岩石缝隙渗出， 水中的硒主要受 岩石硒含量和地质环境中 ｐ Ｈ和 Ｅ ｈ的控制， 当 ｐ Ｈ 处于弱碱性或较高水平时， 硒主要以 Ｓ ｅ Ｏ ２ - ４ 的形式 存在， 它的溶解性较强， 有利于硒元素溶出， 进入水 体。而该区域山泉水的 ｐ Ｈ处于弱碱性， 但由于该 区域地质体本身的硒含量较低（ 阿坝研究区 ２ １ ２件 表层土壤中有 １ ９ ５件样品小于我国土壤低硒界限值 的 ０ . ２ ０ ０μ ｇ ／ ｇ ， 占样品总数的 ９ １ . ９ ８ ％， 属于严重缺 硒地区； 阿坝研究区岩石内硒的含量平均值为０ . ０ ６ ５ μ ｇ ／ ｇ ， 低于我国大部分构造单元） ， 故导致了山泉水 乃至整个区域水体中的硒含量较低。 表 １ 阿坝地区水样品中硒含量统计 Ｔ ａ ｂ ｌ ｅ １ Ｔ ｈ ｅｓ ｔ ａ ｔ ｉ ｓ ｔ ｉ ｃ ｓ ｏ ｆ Ｓ ｅｃ ｏ ｎ ｔ ｅ ｎ ｔ ｏ ｆ ｗ ａ ｔ ｅ ｒ ｓ ａ ｍ ｐ ｌ ｅ ｓ ｉ ｎＡ ｂ ａｒ ｅ ｇ ｉ ｏ ｎ 样品类型 样本数 （ Ｎ ） ｐ Ｈ 平均值 Ｅ ｈ 平均值 Ｓ ｅ 含量（ μ ｇ ／ Ｌ ）Ｓ ｅ 含量 ＜ ０ . ０ ０ １μ ｇ ／ Ｌ的统计 最大值最小值平均值中位数样本个数（ ｎ ）占总样本数的比例（ ％） 山泉水３ ６７ . ８ １１ ６ ５０ . ０ ５ ８＜０ . ０ ０ １０ . ０ ０ ６ ７＜０ . ０ ０ １２ ５６ ９ . ４ 地表水４ ６７ . ９ １１ ９ ４０ . １ ４ ８＜０ . ０ ０ １０ . ０ ２ ２ １０ . ０ １ １２ ０４ ３ . ５ 地下水２ １７ . ４ ７１ １ ９０ . ２ １ ０＜０ . ０ ０ １０ . ０ ５ ２ ３０ . ０ ５ ０６２ ７ . ３ ５８１ 第 ２期李杰， 等 川西高原地区水体中硒含量及分布特征研究第 ３ ７卷 ChaoXing 图 ２ 阿坝地区水体样品硒含量数据分布 Ｆ ｉ ｇ . ２ Ｔ ｈ ｅＳ ｅｃ ｏ ｎ ｔ ｅ ｎ ｔ ｏ ｆ ｗ ａ ｔ ｅ ｒ ｓ ａ ｍ ｐ ｌ ｅ ｓ ｉ ｎＡ ｂ ａｒ ｅ ｇ ｉ ｏ ｎ 山泉水是阿坝州藏民的主要饮用水源， 也是大 骨节病重病区居民的主要饮用水。在研究区采集的 ３ ６件山泉水样品中有 ６ ９ . ４ ％未检出硒， 硒含量平均 值为 ０ . ０ ０ ６ ７μｇ ／ Ｌ ， 最大值仅 ０ . ０ ５ ８μｇ ／ Ｌ 。从人体 健康的角度认为， 山泉水不能提供有效的硒营养， 不 适合作为饮用水。 ３ . ３ 地表水中的硒含量 阿坝地区地表水资源极其丰富， 每个山谷都有 一条湍流不息的河流， 大骨节病高发区绝大多数位 于河流上游地区。当地藏民没有饮用河水的习惯， 主要用于灌溉和畜用， 因此， 地表水成为土壤中元素 补充的主要来源， 也直接影响农作物中的元素丰度。 阿坝地区地表水中元素的丰度除了受地质背景 的控制外， 主要与地理条件， 如海拔高度、 地形、 地貌 等因素有关， 还与水量、 流速、 水体 ｐ Ｈ和 Ｅ ｈ等有 关。由于采样区域地形复杂， 很多采样并不能很好 地沿同一流域进行， 本研究分析了采样点相对连续 的地表水样品 阿坝县阿柯河阿曲河流域和壤塘 县上壤塘茸木达则曲河流域。 ３ . ３ . １ 阿坝县阿柯河阿曲河流域 各样点环境参数和水中硒含量见表 ２ ， 环境参 数与硒含量相关分析见图 ３ 。从表 ２和图 ３中的数 据可以看出， 海拔高度与水中硒含量呈明显正相关 （ 相关系数为 ０ . ９ ０ ８ ９ ） ， 海拔高度还与 ｐ Ｈ呈正相关 （ 相关系数为０ . ８ ６ １ ８ ） ， 与 Ｅ ｈ 呈负相关（ 相关系数为 - ０ . ７ ８ ７ ５ ） 。值得高度关注的是水体 ｐ Ｈ与硒含量 呈极显著正相关， 相关系数为 ０ . ９ ２ ７ ６ ， 说明水体酸 碱度对硒有较强的控制作用。Ｅ ｈ与硒含量呈较弱 相关， 相关系数为 - ０ . ６ ７ ８ ８ ， 对水体中硒含量有部分 控制作用。 表 ２ 阿坝县阿柯河阿曲河地表水样点环境参数和 硒含量统计 Ｔ ａ ｂ ｌ ｅ ２ Ｅ ｎ ｖ ｉ ｒ ｏ ｎ ｍ ｅ ｎ ｔ ａ ｌ ｐ ａ ｒ ａ ｍ ｅ ｔ ｅ ｒ ｓａ ｎ ｄＳ ｅｃ ｏ ｎ ｔ ｅ ｎ ｔ ｏ ｆ ｓ ｕ ｒ ｆ ａ ｃ ｅ ｗ ａ ｔ ｅ ｒ ｉ ｎＡ ｋ ｅＲ ｉ ｖ ｅ ｒ ａ ｎ ｄＡ ｑ ｕＲ ｉ ｖ ｅ ｒ ｏ ｆ Ａ ｂ ａｒ ｅ ｇ ｉ ｏ ｎ 样品编号 采样点所在 的乡镇 采样点所在 的村 海拔 （ ｍ ） ｐ Ｈ Ｅ ｈ （ ｍ Ｖ ） Ｓ ｅ 含量 （ μ ｇ ／ Ｌ ） Ａ Ｂ Ｗ- ０ ５安斗派克３ ３ ７ ３８ . １ ９ １ ７ ００ . ０ ８ ９ Ａ Ｂ Ｗ- ０ ７各莫查不壤３ ３ ４ ３８ . １ ９ １ ８ ２０ . ０ ６ ８ Ａ Ｂ Ｗ- ０ ８河支甲依３ ３ １ ３８ . ２ ２ １ ８ ７０ . ０ ７ ４ Ａ Ｂ Ｗ- １ １安羌中安３ １ ７ ０８ . ０ ４ １ ９ ２０ . ０ ６ １ Ａ Ｂ Ｗ- １ ４安羌下安３ １ ０ ９７ . ９ ５ ２ １ ００ . ０ ２ ７ Ａ Ｂ Ｗ- １ ２茸安阿斯久３ １ ０ ８７ . ６ ８ １ ８ ８０ . ０ １ ３ 阿柯河上游地表水中的硒较高（ ０ . ０ ８ ９μ ｇ ／ Ｌ ） ， 但随着海拔降低， 至阿曲河下游， 水中的硒含量只有 ０ . ０ １ ３μ ｇ ／ Ｌ 。海拔降低， 水体 ｐ Ｈ迅速下降， Ｅ ｈ 有所 上升， 导致水中的硒含量明显降低。 由此而知， 阿柯河上游地质背景中的硒含量比 较高， 水体处于弱碱性 （ ｐ Ｈ＝８ . １ ９ ） ， 硒主要以 Ｓ ｅ Ｏ ２ - ４ 的形式存在， 易于在水中迁移， 阿柯河上游硒 的存在形式和运移能力主要受 ｐ Ｈ控制， 这也与朱 建明等［ ２ １ ］和 Ｅ ｌ ｒ ａ ｓ ｈ ｉ ｄ ｉ 等［ ２ ２ ］研究的环境中硒的存在 形式相一致。 随着河支安羌段海拔高度迅速下降， 海拔落 差达 １ ４ ３ｍ ， 河水中的硒被湍急的河水迅速带到下 游， 中途没有及时的硒源交换补充， 上游带来的硒被 稀释， 导致阿曲河中硒含量也随之下降。河支安 ６８１ 第 ２期 岩 矿 测 试 ｈ ｔ ｔ ｐ ∥ｗ ｗ ｗ . ｙ ｋ ｃ ｓ . ａ ｃ . ｃ ｎ ２ ０ １ ８年 ChaoXing 图 ３ 阿坝县阿柯河阿曲河流域地表水环境参数与硒相关性分析 Ｆ ｉ ｇ . ３ Ｔ ｈ ｅｃ ｏ ｒ ｒ ｅ ｌ ａ ｔ ｉ ｏ ｎａ ｎ ａ ｌ ｙ ｓ ｉ ｓｏ ｆ ｓ ｕ ｒ ｆ ａ ｃ ｅｗ ａ ｔ ｅ ｒ ｅ ｎ ｖ ｉ ｒ ｏ ｎ ｍ ｅ ｎ ｔ ａ ｌ ｐ ａ ｒ ａ ｍ ｅ ｔ ｅ ｒ ｓａ ｎ ｄＳ ｅｃ ｏ ｎ ｔ ｅ ｎ ｔ ｆ ｒ ｏ ｍＡ ｋ ｅＲ ｉ ｖ ｅ ｒ ａ ｎ ｄＡ ｑ ｕＲ ｉ ｖ ｅ ｒ ｉ ｎＮ ｇ ａ ｐ ａ ｃ ｏ ｕ ｎ ｔ ｙ 羌段硒含量主要受地理条件 海拔落差的影响和 控制。 中安下安阿斯久段海拔落差不大， 水流比较 平缓， 水体 ｐ Ｈ有所降低， 但仍处于中性 - 弱碱性水 平。同时由于海拔高度降低， 在此河段水体的 Ｅ ｈ明 显上升， 说明水体的还原性降低， 氧化性增强。在这 种环境条件下， 有利于硒形成氧化态 Ｓ ｅ Ｏ ２ - ４， 增强它 在水中的迁移能力， 其易随水迁移， 由于没有外来硒 的补给， 导致该区域水中的硒浓度降低。因此在阿曲 河下游， 控制硒迁移的是 ｐ Ｈ和 Ｅ ｈ 共同作用的结果。 ３ . ３ . ２ 壤塘县上壤塘茸木达则曲河流域 该区域各样点环境参数和水中硒含量见表 ３ ， 环境参数与硒含量相关分析见图 ４ 。从表 ３和图 ４ 中数据可以看出， 与阿坝县阿柯河上游比较， 壤塘县 则曲河上游地质背景中的硒极低， 在上壤塘至中壤 塘段水中均未检出硒。 则曲河从雪木达到阿加， 海拔落差达 １ ６ ９ｍ ， 水体ｐ Ｈ明显上升， 水中硒含量增加。在这个河段汇 入则曲河的支流很多， 尕多和南木达是两个人口较 多的乡镇， 村庄密度大， 河流中硒含量的增加不排除 人为因素。从相关分析结果来看， 海拔高度与 Ｅ ｈ 的相关性非常显著， 相关系数达 ０ . ９ ５ １ ８ ； Ｅ ｈ与硒含 量的相关系数（- ０ . ８ ０ ７ ５ ） 也比较高， 可以认为随着 海拔降低， Ｅ ｈ 值降低， 水体的还原性增强， 主要是由 于水体的一些有机酸浓度增加所致， 硒与它们的结 合使得水中硒含量增加。 ７８１ 第 ２期李杰， 等 川西高原地区水体中硒含量及分布特征研究第 ３ ７卷 ChaoXing ａ 海拔高度 ∶ ｐ Ｈ ；ｂ 海拔高度 ∶ Ｅ ｈ ；ｃ 海拔高度 ∶ Ｓ ｅ ；ｄ ｐ Ｈ∶ Ｅ ｈ ；ｅ ｐ Ｈ∶ Ｓ ｅ ；ｆ Ｅ ｈ ∶ Ｓ ｅ 。 图 ４ 壤塘县则曲河流域地表水环境参数与硒相关性分析 Ｆ ｉ ｇ . ４ Ｔ ｈ ｅｃ ｏ ｒ ｒ ｅ ｌ ａ ｔ ｉ ｏ ｎａ ｎ ａ ｌ ｙ ｓ ｉ ｓ ｏ ｆ ｓ ｕ ｒ ｆ ａ ｃ ｅｗ ａ ｔ ｅ ｒ ｅ ｎ ｖ ｉ ｒ ｏ ｎ ｍ ｅ ｎ ｔ ａ ｌ ｐ ａ ｒ ａ ｍ ｅ ｔ ｅ ｒ ｓ ａ ｎ ｄＳ ｅｃ ｏ ｎ ｔ ｅ ｎ ｔ ｆ ｒ ｏ ｍＺ ｅ ｑ ｕＲ ｉ ｖ ｅ ｒ ｉ ｎＲ ａ ｎ ｇ ｔ ａ ｎ ｇｃ ｏ ｕ ｎ ｔ ｙ 表 ３ 壤塘县则曲河地表水样点环境参数和硒含量统计 Ｔ ａ ｂ ｌ ｅ ３ Ｅ ｎ ｖ ｉ ｒ ｏ ｎ ｍ ｅ ｎ ｔ ａ ｌ ｐ ａ ｒ ａ ｍ ｅ ｔ ｅ ｒ ｓａ ｎ ｄＳ ｅｃ ｏ ｎ ｔ ｅ ｎ ｔ ｏ ｆ ｓ ｕ ｒ ｆ ａ ｃ ｅ ｗ ａ ｔ ｅ ｒ ｆ ｒ ｏ ｍＺ ｅ ｑ ｕＲ ｉ ｖ ｅ ｒ ｉ ｎＲ ａ ｎ ｇ ｔ ａ ｎ ｇｃ ｏ ｕ ｎ ｔ ｙ 样品编号 采样点所在 的乡镇 采样点 所在的村 海拔 （ ｍ ） ｐ Ｈ Ｅ ｈ （ ｍ Ｖ ） Ｓ ｅ 含量 （ μ ｇ ／ Ｌ ） Ｒ Ｔ Ｗ- ０ ３上壤塘雪木达３ ５ ３ ４７ . ８ ４ ２ ０ ０＜０ . ０ ０ １ Ｒ Ｔ Ｗ- ０ ５中壤塘中壤塘３ ４ ８ １８ . １ ３ １ ９ ４＜０ . ０ ０ １ Ｒ Ｔ Ｗ- １ ３南木达阿加３ ３ ６ ５８ . ４ １ １ ６ ８０ . ０ ４ Ｒ Ｔ Ｗ- １ ０茸木达甲拉３ ３ ４ ５８ . ３ ２ １ ４ ３０ . ０ ６ Ｒ Ｔ Ｗ- ０ ７茸木达茸木达３ ３ ２ ６８ . ２ ０ １ ５ ２０ . ０ ２ 阿加至甲拉村段没有支流汇入则曲河， 海拔落 差很小， 水面平缓， 河流的 ｐ Ｈ略有降低， 但仍属于 弱碱性。在没有外源补给的前提下， 河流的自净作 用使水中硒含量略有降低。该结果也与王建平 等［ １ ３ ］、 许模等［ ２ ３ ］研究壤塘县得出的沿河谷高海拔 上游的发病率明显低于低海拔下游的结论相吻合。 ３ . ４ 地下水中的硒含量 本研究在阿坝研究区共采集地下水样品 ２ １件， 与山泉水和地表水相比， 处于相对封闭环境的地下 水， 其 ｐ Ｈ和 Ｅ ｈ 值都较低， 而硒含量最高。 马尔康、 壤塘、 阿坝、 红原和松潘五个县地下水 环境参数和硒含量平均值（ 表 ４ ） 相比较发现， 硒含 量 壤塘 ＞ 阿坝 ＞ 红原 ＞ 松潘 ＞ 马尔康； 最高值是最 低值的 ７ . ８倍； ｐ Ｈ 壤塘 ＞阿坝 ＞松潘 ＞马尔康 ＞ 红原； Ｅ ｈ 值 阿坝 ＞ 壤塘 ＞ 松潘 ＞ 红原 ＞ 马尔康。 以五个县各自的地下水 ｐ Ｈ 、 Ｅ ｈ和 Ｓ ｅ 含量平均 值作相关分析发现， 只有 ｐ Ｈ与 Ｓ ｅ 有较强正相关， 相关系数为 ０ . ６ ８ ４ ６ 。为了排除不同地区地下水环 ８８１ 第 ２期 岩 矿 测 试 ｈ ｔ ｔ ｐ ∥ｗ ｗ ｗ . ｙ ｋ ｃ ｓ . ａ ｃ . ｃ ｎ ２ ０ １ ８年 ChaoXing 境不同地球化学特征对相关分析的影响， 本研究对 壤塘、 阿坝、 红原三个县的地下水环境参数和硒含量 分别作相关分析。结果（ 表 ５ ） 表明， 阿坝县地下水 硒含量与 Ｅ ｈ 呈明显负相关， 相关系数为 - ０ . ９ ９ ７ ９ ， 说明阿坝县地下水中的氧化还原环境是控制硒含量 的主要因素。红原县的地下水硒含量与 ｐ Ｈ呈明显 正相关， 相关系数为 ０ . ９ ７ ７ １ ， 地下水环境的酸碱度 和氧化还原电位是影响硒含量的主要因素。 图 ５ 红原县安曲乡中心小学和马尔康县邓家桥地下水井剖面图 Ｆ ｉ ｇ . ５ Ｔ ｈ ｅｐ ｒ ｏ ｆ ｉ ｌ ｅｏ ｆ ｗ ａ ｔ ｅ ｒ ｗ ｅ ｌ ｌ ｉ ｎＨ ｏ ｎ ｇ ｙ ｕ ａ ｎａ ｎ ｄＢ ａ ｒ ｋ ａ ｍｃ ｏ ｕ ｎ ｔ ｙ 表 ４ 阿坝地区不同县地下水环境参数和硒含量平均值及 相关分析统计 Ｔ ａ ｂ ｌ ｅ ４ Ｅ ｎ ｖ ｉ ｒ ｏ ｎ ｍ ｅ ｎ ｔ ａ ｌ ｐ ａ ｒ ａ ｍ ｅ ｔ ｅ ｒ ｓ ，Ｓ ｅ ｃ ｏ ｎ ｔ ｅ ｎ ｔ ｏ ｆ ｓ ｕ ｒ ｆ ａ ｃ ｅ ｗ ａ ｔ ｅ ｒ ａ ｎ ｄｃ ｏ ｒ ｒ ｅ ｌ ａ ｔ ｉ ｏ ｎａ ｎ ａ ｌ ｙ ｓ ｉ ｓｏ ｆ ｇ ｒ ｏ ｕ ｎ ｄ ｗ ａ ｔ ｅ ｒｆ ｒ ｏ ｍｄ ｉ ｆ ｆ ｅ ｒ ｅ ｎ ｔ ｃ ｏ ｕ ｎ ｔ ｉ ｅ ｓ ｉ ｎＡ ｂ ａｒ ｅ ｇ ｉ ｏ ｎ 参数 马尔康县 （ ｎ ＝ ２ ） 壤塘县 （ ｎ ＝ ９ ） 阿坝县 （ ｎ ＝ ４ ） 红原县 （ ｎ ＝ ４ ） 松潘县 （ ｎ ＝ ２ ） 相关 分析 相关 系数 ｐ Ｈ７ . ４ ８７ . ７ ７７ . ５ ８６ . ９ ７７ . ５ ４ ｐ Ｈ∶ Ｅ ｈ０ . １ ４ ８ ６ Ｅ ｈ- ２ ２１ ６ ９１ ７ ６１ ３ ３１ ４ １ｐ Ｈ∶ Ｓ ｅ０ . ６ ７ ８ １ Ｓ ｅ 含量 ０ . ０ ３ ６ ０ ０ . ０ ８ ６ １０ . １ ０ ４ ９０ . ０ １ ３ ４０ . ０ ２ １ ３ Ｅ ｈ ∶ Ｓ ｅ０ . ４ ３ ５ ５ 表 ５ 壤塘、 阿坝、 红原县地下水环境参数和硒含量相关 分析统计 Ｔ ａ ｂ ｌ ｅ ５ Ｔ ｈ ｅｃ ｏ ｒ ｒ ｅ ｌ ａ ｔ ｉ ｏ ｎａ ｎ ａ ｌ ｙ ｓ ｉ ｓｏ ｆ ｇ ｒ ｏ ｕ ｎ ｄ ｗ ａ ｔ ｅ ｒ ｅ ｎ ｖ ｉ ｒ ｏ ｎ ｍ ｅ ｎ ｔ ａ ｌ ｐ ａ ｒ ａ ｍ ｅ ｔ ｅ ｒ ｓａ ｎ ｄＳ ｅｃ ｏ ｎ ｔ ｅ ｎ ｔ ｉ ｎＲ ａ ｎ ｇ ｔ ａ ｎ ｇ ，Ｎ ｇ ａ ｐ ａａ ｎ ｄ Ｈ ｏ ｎ ｇ ｙ ｕ ａ ｎｃ ｏ ｕ ｎ ｔ ｙ 区域ｐ Ｈ∶ Ｅ ｈ 相关系数ｐ Ｈ∶ Ｓ ｅ 相关系数Ｅ ｈ ∶ Ｓ ｅ 相关系数 壤塘县- ０ . １ ８ ８ ８- ０ . ４ ０ ９ ７- ０ . ０ ２ ２ ８ 阿坝县０ . ３ １ ６ ７- ０ . ３ ０ ５ ４- ０ . ９ ９ ７ ９ 红原县０ . ２ ５ ４ ８０ . ９ ７ ７ １０ . ３ ７ ３ ３ 为了进一步揭示地下水中硒含量分布的影响因 素， 选择红原县安曲乡中心小学和马尔康县邓家桥 两个有水文地质资料的地下水井并分析其硒含量。 表 ６是这两口水井的岩石和地下水环境参数和硒含 量。数据显示， 两口井岩石的有机碳和硒含量差别 较大， 两口井水的 Ｅ ｈ 和硒含量存在明显差异。 对图 ５红原县安曲乡中心小学和马尔康县邓家 桥两口水井剖面图分析发现， 红原安曲乡中心小学 井垂向剖面中大部分由砾石、 粗砂和粉砂组成， 透水 ９８１ 第 ２期李杰， 等 川西高原地区水体中硒含量及分布特征研究第 ３ ７卷 ChaoXing 表 ６ 马尔康和红原两个水井地下水环境参数和硒含量统计 Ｔ ａ ｂ ｌ ｅ ６ Ｅ ｎ ｖ ｉ ｒ ｏ ｎ ｍ ｅ ｎ ｔ ａ ｌ ｐ ａ ｒ ａ ｍ ｅ ｔ ｅ ｒ ｓ ａ ｎ ｄＳ ｅｃ ｏ ｎ ｔ ｅ ｎ ｔ ｆ ｒ ｏ ｍｔ ｗ ｏｗ ｅ ｌ ｌ ｓ ｉ ｎＢ ａ ｒ ｋ ａ ｍａ ｎ ｄＨ ｏ ｎ ｇ ｙ ｕ ａ ｎｃ ｏ ｕ ｎ ｔ ｙ 样品编号采样所在的县、 乡采样所在的村海拔（ ｍ ） 岩石地下水 Ｓ ｅ 含量（ μｇ ／ ｇ ）有机质含量（ ％）ｐ ＨＥ ｈ（ ｍ Ｖ ） Ｓ ｅ 含量（ μ ｇ ／ Ｌ ） Ｍ Ｅ Ｋ Ｗ- ０ ７马尔康县松岗乡邓家桥２ ５ ５ ９０ . １ ６ ９６ . ８ ０６ . ７ ２４０ . ０ ３ ４ Ｈ Ｙ Ｗ- ０ ７红原县安曲乡中心小学３ ５ １ ５０ . ０ ５ ８２ . ２ ０６ . ８ ２１ ５ ８＜ ０ . ０ ０ １ 性强， 仅在 １ ０ . ９ ５～ １ １ . ０ ５ｍ间 １ ０ｃ ｍ厚的黑色石炭 层有硒富集， 该井的水中未检出硒。马尔康邓家桥 井除了在 １ ２ｍ附近有含碳质较高的黑色板岩的硒 含量较高外， 剖面的 ４ １ . ０～ ８ ７ . ０ｍ间都是含碳质较 高的碳质板岩， 这个间隔岩石中的硒含量也比较高。 在地下水井中， 有机碳含量决定了环境的 Ｅ ｈ ， 有机 质对硒元素的吸附特征控制了地下水中硒元素水 平。据韩文亮等［ ２ ４ ］在湖北恩施的研究从而得出碳 质板岩是富硒岩层中硒易于富集的场所， 富硒碳质 板岩中的可利用态硒主要以有机结合态硒为主， 有 机质在硒富集的地球化学过程中承担了重要作用。 ４ 结论 通过对阿坝地区三种水体中硒含量的分析与研 究， 水体中硒元素也是源于地质体本身， 在特定地质 环境中， 对水体中硒含量的分析也应与地质体本身 的性质相结合， 对地带性的低硒现象进行分析更是 如此。 （ １ ） 阿坝地区三种水体中的硒含量普遍较低， 硒含量明显呈地下水 ＞地表水 ＞山泉水， 最重要的 影响为以砂岩、 板岩为主的地区硒元素的质量分数 偏低， 同时易溶于水的硒矿物较少。 （ ２ ） 阿坝研究区山泉水中的硒含量平均值为 ０ . ０ ０ ６ ７μ ｇ ／ Ｌ ， 最大值仅为 ０ . ０ ５ ８μ ｇ ／ Ｌ ， 对于常年以 山泉水为主要饮用水源的藏民， 不能提供人体健康 需要的硒营养， 应当尽快改善。地表水中的硒含量 相比山泉水有所增加， 最大值为 ０ . １ ４ ８μ ｇ ／ Ｌ ， 硒含 量与 ｐ Ｈ呈明显正相关。由于阿坝地区地表水资源 丰富， 水中的元素迁移性极强， 地表水中的硒不易进 入生态链的循环。 （ ３ ） 阿坝研究区几类水体中， 地下水的硒含量 最高， 除了与 ｐ Ｈ呈较强正相关外， 有机质在硒富集 的地球化学过程中起到了重要作用。 （ ４ ） 大骨节病与当地水体含硒量关系密切， 调 节和改善环境低硒地区居民的饮水习惯， 增加外源 性高硒饮用水的输入， 减少对低硒环境的依赖， 将对 大骨节病的防治具有重要的意义。 ５ 参考文献 ［ １ ］ 梁立军. 微量元素硒与人体健康［ Ｊ ］ . 医学理论与实 践， ２ ０ ０ ８ ， ２ １ （ ３ ） ２ ８ ７- ２ ８ ８ . Ｌ ｉ ａ ｎ ｇＬＪ . Ｔ ｈ ｅｔ ｒ ａ ｃ ｅｅ ｌ ｅ ｍ ｅ ｎ ｔｓ ｅ ｌ ｅ ｎ ｉ ｕ ｍ ａ ｎ ｄｔ ｈ ｅｈ ｅ ａ ｌ ｔ ｈ ｈ ｕ ｍ ａ ｎｂ ｏ ｄ ｙ ［ Ｊ ］ . Ｔ ｈ ｅＪ ｏ ｕ ｒ ｎ ａ ｌｏ ｆＭ ｅ ｄ ｉ ｃ ａ ｌＴ ｈ ｅ ｏ ｒ ｙａ ｎ ｄ Ｐ ｒ ａ ｃ ｔ ｉ ｃ ｅ ， ２ ０ ０ ８ ， ２ １ （ ３ ） ２ ８ ７- ２ ８ ８ . ［ ２ ］ Ｔ ａ ｎＪＡ ， Ｚ ｈ ｕＷ Ｙ ， Ｗａ ｎ ｇＷ Ｙ ， ｅ ｔ ａ ｌ . Ｓ ｅ ｌ ｅ ｎ ｉ ｕ ｍｉ ｎｓ ｏ ｉ ｌ ａ ｎ ｄｅ ｎ ｄ ｅ ｍ ｉ ｃｄ ｉ ｓ ｅ ａ ｓ ｅ ｓｉ ｎＣ ｈ ｉ ｎ ａ ［ Ｊ ］ . Ｔ ｈ ｅＳ ｃ ｉ ｅ ｎ ｃ ｅｏ ｆ ｔ ｈ ｅ Ｔ ｏ ｔ ａ ｌ Ｅ ｎ ｖ ｉ ｒ ｏ ｎ ｍ ｅ ｎ ｔ ， ２ ０ ０ ２ ， ２ ８ ４ ２ ２ ７- ２ ３ ５ . ［ ３ ］ Ｚ ｈ ｕＪＭ， Ｚ ｕ ｏＷ， Ｌ ｉ ａ ｎＸＢ ， ｅ ｔ ａ ｌ . Ｏ ｃ ｃ ｕ ｒ ｒ ｅ ｎ ｃ ｅｏ ｆ ｎ ａ ｔ ｉ ｖ ｅ ｓ ｅ ｌ ｅ ｎ ｉ ｕ ｍｉ ｎＹ ｕ ｔ ａ ｎ ｇ ｂ ａａ ｎ ｄｉ ｔ ｓ ｅ ｎ ｖ ｉ ｒ ｏ ｎ ｍ ｅ ｎ ｔ ａ ｌ ｉ ｍ ｐ ｌ ｉ ｃ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ｓ ［ Ｊ ］ . Ａ ｐ ｐ ｌ ｉ ｅ ｄＧ ｅ ｏ ｃ ｈ ｅ ｍ ｉ ｓ ｔ ｒ ｙ ， ２ ０ ０ ４ ， １ ９ ４ ６ １- ４ ６ ７ . ［ ４ ］ 李海蓉， 杨林生， 谭见安， 等. 我国地理环境硒缺乏与 健康研究进展［ Ｊ ］ . 生物技术进展， ２ ０ １ ７ ， ７ （ ５ ） ３ ８ １- ３ ８ ６ . Ｌ ｉ ＨＲ ， Ｙ ａ ｎ ｇＬＳ ， Ｔ ａ ｎＪＡ ， ｅ ｔ ａ ｌ . Ｐ ｒ ｏ ｇ ｒ ｅ ｓ ｓｏ ｎｓ ｅ ｌ ｅ ｎ ｉ ｕ ｍ ｄ ｅ ｆ ｉ ｃ ｉ ｅ ｎ ｃ ｙｉ ｎｇ ｅ ｏ ｇ ｒ ａ ｐ ｈ ｉ ｃ ａ ｌｅ ｎ ｖ ｉ ｒ ｏ ｎ ｍ ｅ ｎ ｔａ ｎ ｄｉ ｔ ｓｈ ｅ ａ ｌ ｔ ｈ ｉ ｍ ｐ ａ ｃ ｔ ｓｉ ｎＣ ｈ ｉ ｎ ａ ［ Ｊ ］ . Ｃ ｕ ｒ ｒ ｅ ｎ ｔＢ ｉ ｏ ｔ ｅ ｃ ｈ ｎ ｏ ｌ ｏ ｇ ｙ ， ２ ０ １ ７ ， ７ （ ５ ） ３ ８ １- ３ ８ ６ . ［ ５ ］ Ｒ ａ ｙ ｍ ａ ｎＭ Ｐ . Ｓ ｅ ｌ ｅ ｎ ｉ ｕ ｍａ ｎ ｄｈ ｕ ｍ ａ ｎｈ ｅ ａ ｌ ｔ ｈ ［ Ｊ ］ . Ｌ ａ ｎ ｃ ｅ ｔ ， ２ ０ １ ２ ， ３ ７ ９ （ ９ ８ ２ ２ ） １ ２ ５ ６- １ ２ ６ ８ . ［ ６ ］ Ｓ ｕ ｄ ｒ ｅＰ ， Ｍ ａ ｔ ｈ ｉ ｅ ｕＦ . Ｋ ａ ｓ ｈ ｉ ｎ - Ｂ ｅ ｃ ｋｄ ｉ ｓ ｅ ａ ｓ ｅ Ｆ ｒ ｏ ｍｅ ｔ ｉ ｏ ｌ ｏ ｇ ｙ ｔ ｏｐ ｒ ｅ ｖ ｅ ｎ ｔ ｉ ｏ ｎ ｏ ｒｆ ｒ ｏ ｍ ｐ ｒ ｅ ｖ ｅ ｎ ｔ ｉ ｏ ｎ ｔ ｏ ｅ ｔ ｉ ｏ ｌ ｏ ｇ ｙ［Ｊ ］ . Ｉ ｎ ｔ ｅ ｒ ｎ ａ ｔ ｉ ｏ
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