赤泥综合利用现状及展望_吴世超.pdf

赤泥综合利用现状及展望 吴世超 1 朱立新 2 孙体昌 1 徐承焱 1 李小辉 1 王晓平 1 （1. 北京科技大学土木与资源工程学院， 北京 100083； 2. 南京资源生态科学研究院， 江苏 南京 210000） 摘要赤泥是制铝工业提炼氧化铝时排放出的一种固体废渣， 由于其大量堆存给生态环境带来了巨大的压 力， 同时， 赤泥也是一种极具价值的资源。基于此背景， 综述了赤泥综合利用的研究进展。指出利用赤泥制备建筑 材料虽性能较好， 但存在利用率较低、 成本高， 碱性与放射性较高的弊端； 从赤泥中提取有价金属元素工艺复杂， 成 本较高， 大多停留在实验室阶段； 赤泥在环保中的应用可将赤泥变废为宝， 解决部分环境问题， 但流程复杂， 且对于 吸附了废气和重金属的赤泥仍无法利用； 而采用赤泥作为共还原工艺中的添加剂与红土镍矿进行共还原是赤泥综 合利用的新途径， 可回收赤泥中的铁， 经还原得到的镍铁产品可直接作为不锈钢的原料； 此外， 还可实现低品位红 土镍矿和赤泥的全资源化利用， 具有十分广阔的前景。 关键词赤泥建筑材料环保全资源化利用 中图分类号TD989， X75文献标志码A文章编号1001-1250 （2019） -06-038-07 DOI10.19614/ki.jsks.201906007 Comprehensive Utilization Status and Prospect of Red Mud Wu Shichao1Zhu Lixin2Sun Tichang1Xu Chengyan1Li Xiaohui1Wang Xiaoping12 （1. School of Civil and Resource Engineering， University of Science and Technology Beijing， Beijing 100083， China； 2. Nanjing Resources and Ecological Sciences Institute， Nanjing 210000， China） AbstractRed mud is a kind of solid waste discharged from the aluminum industry for the extraction of alumina. Be- cause of its large amount of storage，it brings great pressure to the ecological environment. At the same time，red mud is a kind of resource has rich value. Based on this background， the research progress of comprehensive utilization of red mud has reviewed. It pointed out that although the use of red mud to prepare building materials has good perance，the utilization rate is low， the cost is high， and the basicity and radioactivity are high. The price of metal elements is complicated and cost- ly， and most of them stay in the laboratory stage. The application of red mud in environmental protection can turn red mud in- to treasure and solve some environmental problems， but the process is complicated and it absorbs exhaust gas and heavy met- als. Red mud is still not available. The use of red mud as an additive in the co-reduction process and co-reduction of laterite nickel ore is a new way to comprehensive utilize red mud. It can recover iron from red mud， and the reduced nickel-iron prod- uct can be directly as a raw material for stainless steel; in addition， it can also realize the full resource utilization of low-grade laterite nickel ore and red mud， which has a very broad prospect. KeywordsRed mud， Building materials， Environmental protection， Full resource utilization 收稿日期2019-04-21 基金项目国家自然科学基金项目 （编号 51874017） 。 作者简介吴世超 （1994） ， 男， 硕士研究生。通讯作者孙体昌 （1958） ， 男， 教授， 博士研究生导师。 总第 516 期 2019 年第 6 期 金属矿山 METAL MINE Series No. 516 June 2019 赤泥是制铝工业提炼氧化铝时排放出的一种固 体废渣， 因其含有大量的氧化铁， 常为红色， 故被称 为赤泥 ［1］。按生产方法可分为拜耳法赤泥、 烧结法赤 泥和联合法赤泥 3 种［2］。每生产 1 t 氧化铝将产生 1.0～1.8 t赤泥 ［3］， 截至2017年， 全球累计排放赤泥40 亿t左右， 并以1.2 亿t的年排放量增加 ［4］。而我国是 赤泥排放大国， 每年排放赤泥约6 000万t ［2］， 赤泥利 用率很低， 大多数采用筑坝堆存。 赤泥的主要成分为氧化铁、 二氧化硅、 氧化钙、 氧 化铝、 氧化钠以及二氧化钛等 ［5］， 此外还含有一定量的 稀土元素和微量的放射性元素， 如铼、 镓、 钇等 ［6］， 其矿 物组成主要是水软铝石、 高岭石、 石英、 赤铁矿、 方解 38 ChaoXing 石等 ［7］。 目前， 赤泥的大量堆存给生态环境带来了巨大 的压力， 筑坝需要占用大量的土地， 并投入大量的资 金； 此外， 由于赤泥含有重金属离子， 会污染地下水 和土壤； 并且有些赤泥含有镭、 钋等放射性物质， 从 而会对环境造成放射性危害 ［8］。但由于赤泥含有一 定量的金属元素和具有许多优良的性质， 因此， 其也 是一种极具价值的资源 ［9］。 针对上述问题， 如何实现赤泥资源的有效利用 已刻不容缓， 基于此背景， 本文介绍了赤泥制备建筑 材料、 提取有价金属元素、 赤泥作为共还原工艺中的 添加剂以及其在其他方面的应用进展， 以期为赤泥 资源合理化利用提供参考。 1运用赤泥制备建筑材料 由于赤泥中含有大量的 SiO2、 CaO 以及铝硅酸 盐， 具有较好的水硬活性， 故可将其用于建筑行业， 从国内外学者的研究和工业应用来看， 其主要体现 在制备水泥、 砖和微晶玻璃方面。 1. 1制备水泥 赵艳荣等 ［10］以粉煤灰、 拜耳法赤泥为原料制备 贝利特硫铝酸盐水泥， 研究赤泥掺入量变化对水泥 熟料烧结温度、 工作性能和力学性能的影响。结果 表明， 赤泥的掺入能降低熟料的烧成温度， 提高水泥 的抗压强度， 当赤泥掺量在4时， 水泥的28 d抗压强 度达到48.9 MPa。 吴峰等 ［11］以某赤泥为原料， 通过碳化脱钠法将 赤泥中碱含量降至小于1， 部分替代生料制备水泥 熟料。研究表明， 脱碱赤泥掺量小于15时， 掺入后 基本不改变生料的化学组成、 矿物组成， 可以使熟料 中晶粒和液相微观结构更加均匀， 降低烧成温度， 28 d抗压强度能达到525 R水泥强度。 Pavel等 ［12］使用赤泥与低碱性硅铝酸盐化合物、 高炉矿渣和高碱含Ca水泥的添加剂的适当组合来制 备高体积赤泥碱活化水泥。结果表明， 将60％的赤 泥、 30％高炉矿渣和10％高碱性含钙添加剂的水泥 组分的混合物与可溶性硅酸钠混合， 试样的抗压强 度在常规硬化2 d后为6.25 MPa、 7 d后为30 MPa、 28 d后为60 MPa。 上述研究表明， 以赤泥为主要原料制备水泥或 将其作为添加剂活化水泥， 所得到的产品的抗压 强度等性能均优于普通水泥。我国山东铝厂建成 了综合利用赤泥的大型水泥厂， 水泥原料中赤泥 的用料比例为20.0～38.5， 每吨水泥可资源化利 用 200～420 kg 赤泥， 产出赤泥的综合利用率 30～ 55 ［13］。 1. 2制备砖 Arup等 ［14］通过将不同比例的飞灰、 赤泥与锯屑 混合制备保温砖。结果表明， 在1 100 ℃下， 飞灰与 赤泥的质量比为60 ∶ 40， 添加7.5的锯屑所得到的砖 块的孔隙率和绝热性能均比普通砖块好， 可达到绝 热型砖的标准。 王梅等 ［15］利用铝厂赤泥、 粉煤灰和石灰矿渣等 工业废渣生产免烧免蒸砖。结果表明， 利用赤泥、 粉 煤灰、 建筑用中粗砂、 生石灰、 生石膏、 32.5普通硅酸 盐水泥和自制的外加剂， 可以生产出7 d抗折强度在 10 MPa以上、 28 d抗折强度在20 MPa以上的免烧免 蒸砖。 吕常胜等 ［16］利用联合法赤泥、 页岩为主要原料 制备烧结砖， 研究了页岩掺入量对赤泥烧结砖性能 和物相组成的影响。结果表明 页岩掺入量在18～ 24时效果较好， 抗压强度在14 MPa以上， 吸水率在 20以下， 无石灰爆裂， 中等程度泛霜。 由上述研究可知， 运用赤泥制备砖是一种可行 的办法， 制备的砖在密度、 抗压强度以及抗折强度等 性能方面符合建筑用砖的要求， 采用赤泥制备砖可 降低原料费用， 但由于赤泥中盐类的析出， 会出现 “泛霜” 现象， 会影响砖块的观感效果， 从经济上看， 目前仍未大规模应用。 1. 3制备微晶玻璃 杨会智等 ［17］以赤泥为原料采用烧结法制备了赤 泥微晶玻璃。研究结果表明， 所得赤泥微晶玻璃的主 晶相为硅灰石， 晶粒呈针状物， 初始玻璃粉体粒度不 同可影响最终样品的色观， 采用该法制备的赤泥微晶 玻璃有较好的力学、 耐酸碱腐蚀等物理化学性能。 吴建锋等 ［18］以烧结法赤泥为主要原料， 添加石 英、 滑石等添加剂， 采用熔融法制备了装饰材料用微 晶玻璃。结果表明， 利用熔融法制备赤泥微晶玻璃， 可以显著提高赤泥的利用率， 密度达2.78 g/cm3、 显微 硬度达694.5 Hv、 弯曲强度达123.98 MPa、 耐碱性为 0.01、 耐酸性为0.82。 分析可知， 采用赤泥烧结法和熔融法均可制备 弯曲强度高、 硬度较好以及耐酸耐碱性优良的微晶 玻璃， 但能耗高且存在着碱性与放射性较高的问题。 综合上述分析， 利用赤泥制备建筑材料在性能 指标上均可达标， 但存在成本较高、 利用率较低以及 碱性与放射性较高的问题。 2提取赤泥中的金属元素 赤泥中含有铁、 铝、 钾以及稀有金属等元素， 其中 铁主要以赤铁矿的形式存在， 铝的赋存状态为铝硅酸 钠， 钪、 镓等稀土金属主要以类质同象形式分散于铝 吴世超等 赤泥综合利用现状及展望2019年第6期 39 ChaoXing 土矿及其副矿物中 ［19］， 故可从赤泥中回收金属元素。 2. 1提取铁、 铝、 钾 Liu 等［20］提出赤泥与粉煤灰联合处理工艺， 考 察了粉煤灰与赤泥质量比、 Al2O3与SiO2质量比等因 素对氧化铝提取效率和浸出浆液的过滤速率的影 响。当使用Al2O3与SiO2质量比为1.35的粉煤灰， 且 粉煤灰与赤泥的质量比为1 ∶1时， 氧化铝提取率可 从 72.14提高至 91.70， 浸出浆液的滤速从 0.308 m3/ （m2h） 增加到1.264 m3/ （m2 h） ， 可有效提取赤泥 和粉煤灰混合物中的氧化铝。 Chun等 ［21］研究了硼酸钠对赤泥直接还原磁选 回收铁的影响。在还原焙烧过程中， 由硼酸钠分解 出来的Na2O促进Fe3还原成FeO和金属铁颗粒的生 长， 在最佳的条件下， 可获得铁品位、 回收率和金属 化率分别为90.87、 88.20和91.26的金属铁粉。 郭贵香等 ［22］研究了硅酸盐细菌对赤泥中钾的浸 出效果。结果表明， 当赤泥加入量为1 g/L， 试验温度 为32.5 ℃， 浸出时间为3 d， 摇床转速为150 r/min时， 硅酸盐细菌对赤泥含钾矿物中钾元素的浸溶效果最 好， 其浸出率为84.63。 2. 2稀有金属的提取 目前， 从赤泥中提取的稀有金属主要有镓、 镧、 钒、 钛、 钪。 Lu等 ［23］在常压下通过酸浸离子交换法从某拜 尔赤泥中进行回收镓试验， 在最佳条件下， 镓的浸出 率可达到94.77。 宋嘉伟等 ［24］采用正交试验考察盐酸对赤泥中镧 元素浸出过程的影响。结果表明， 在温度为109 ℃、 浸出时间为180 min、 盐酸浓度为8 mol/L、 液固比为8 的条件下， 镧浸出率可达96.67。 王克勤等 ［25］采用盐酸两段浸出氧化铝赤泥中的 钒， 然后经过三级萃取、 反萃取所得的相经铵盐沉 淀、 热分解等工序后， 得到纯度为98.50的V2O5产 品， 钒总回收率为82.69。 杜善国等 ［26］对某高铁赤泥进行磁化焙烧磁选 尾渣酸浸提钛试验， 浸出率可达到88.6， 酸浸液 除铁后， 进行沸腾水解得偏钛酸， 经洗涤、 烘干、 焙烧 后得纯度为95.30的锐钛型TiO2。 Narayana等 ［27］对牙买加某赤泥进行钪回收试验， 该工艺具有选择性和可持续回收钪， 效率可达到 75， 除了氧化钪之外， 所选方法还生产混合稀土氧 化物作为副产品， 从而分离出赤泥中全部稀土元素 的88。 综上所述， 从赤泥中提取金属元素所获得的提 取效率、 回收率、 浸出率等指标均较好， 但由于工艺 较为复杂， 且提取稀有金属也多为酸浸法， 酸浸法对 设备腐蚀较大， 且耗酸量较大， 成本较高， 目前仅在 试验研究阶段。 3赤泥在环境治理中的应用 由于赤泥颗粒具有分散性好、 比表面大以及在 溶液中稳定性好的特点 ［28］， 具有良好的吸附性能， 故 其在环境治理中具有广阔的前景， 赤泥在环境治理 中的应用主要有治理废气、 治理污染废水以及修复 土壤。 3. 1治理废气 利用赤泥治理废气主要为脱硫、 脱硝及去除CO2。 竹涛等 ［29］以赤泥为原料， 进行了烟气脱硫研究。 考察了赤泥的液固比、 烟气流量、 液气比等因素对烟 气中SO2吸收率的影响， 在最佳条件下， 脱硫率可高达 98.8。赤泥浆液吸收SO2之后， 生成产物主要以硫 氧化钙和亚硫化钙晶体形式存在， 这既消除了烟气中 SO2对环境的污染， 又降低了赤泥的碱性 ［30］， 而且对环 境无害。 孙详彧等 ［31］将工业废弃物赤泥以及矿井废水联 合制成脱硝吸收液， 考察了不同因素对吸收液脱硝 效率的影响。结果表明， 低浓度的SO2对脱硝效率有 促进作用， 高浓度的SO2对脱硝效率有抑制作用。反 应条件优化后， 吸收液的脱硝效率可达48， 此外， 以 NaClO2为添加剂， 可将吸收液的脱硝效率提高至 70， 但与选择性催化还原脱氮相比， 其脱硝效率较 低， 此外， 进行脱硝后的吸收液仍需进一步处理。 林建飞等 ［32］进行了赤泥捕集CO 2试验， 在最佳试 验条件下， 最大单位CO2捕集量为0.026 3 g/g， 赤泥的 脱碱率可达到42.43， 赤泥具有较强的补集CO2的能 力。陈红亮等 ［33］发现赤泥固化CO 2后， 形成的矿物主 要是钙霞石和方解石。可见， 利用赤泥固化封存废 气中的CO2， 缓解了温室效应， 同时也降低了赤泥碱 性污染的问题， 可以达到以废治废的目的， 但对固化 了CO2的赤泥的利用仍需要深入研究。 3. 2治理污染废水 3. 2. 1去除污水中的阳离子 王斌等 ［34］以广西拜耳法赤泥为主要原料， 添加 木粉、 石灰石制备烧胀陶粒。研究了陶粒对Pb2的吸 附作用及影响吸附的因素。结果表明， 取该陶粒4 g 加入25 mL浓度为50 μg/mL的含铅废液进行吸附试 验， 陶粒对溶液中Pb2的吸附率为97.8， 溶液中剩余 Pb2浓度为1 μg/mL， 达到国家污水排放标准。 曾佳佳等 ［35］以某赤泥为原料， 通过焙烧的方法 将其改性， 并应用于含铬废水中Cr6的吸附， 考察了 不同因素对改性赤泥去除Cr6的影响。试验结果表 金属矿山2019年第6期总第516期 40 ChaoXing 明， 在最佳的条件下， Cr6去除率可达到97.63。 3. 2. 2去除污水中的阴离子 Hu等 ［36］等使用工业残留物硼泥和赤泥在碱性条 件下制备吸附剂用于吸附磷酸盐。结果表明， 磷酸 盐去除率可达93。李德贵等 ［37］采用赤泥除氟剂进 行了除氟效果研究。结果表明， 赤泥除氟剂的最佳 焙烧温度为700 ℃， 最佳焙烧时间为2 h， 溶液中氟离 子的浓度可从 19 mg/L 下降到 0.13 mg/L， 吸附容量 0.94 mg/g， 除氟率达99。 3. 2. 3去除污水中的有机物 康雅凝等 ［38］以赤泥为原料， 采用酸化的方法活 化赤泥， 对其催化臭氧除污染效能及机制进行探 讨。研究发现 与赤泥原矿相比， 酸化赤泥表现出十 分显著的催化能力； 酸化赤泥催化臭氧氧化硝基苯 的去除率随臭氧浓度的增加而增加； 当臭氧浓度由 0.4 mg/L增加至1.7 mg/L时， 硝基苯的去除率由45 提高到92。 Hu等 ［39］以活化红泥作为去除亚甲基蓝的吸附 剂， 研究了吸附剂剂量、 接触时间、 pH和初始浓度等 对亚甲基蓝去除效果的影响。结果表明， 在pH7.0 时， 活化赤泥的吸附容量达到274 mg/g， 而未活化赤 泥吸附容量为232 mg/g， 活化的赤泥对亚甲蓝的去除 效果更好。 分析可知， 采用赤泥去除污水中的离子及化合 物具有成本低廉、 去除效果好以及工艺简单的特点， 但通常需要改性才能达到较好的效果， 一种更为高 效而廉价的改性方法有待进一步探寻， 此外， 处理过 废水后的吸附剂的处置与利用仍需要探索。 3. 3修复土壤 Zhou等 ［40］以赤泥和堆肥为原料研究了其对土壤 重金属离子的修复效果。结果表明， 赤泥和堆肥可 降低土壤中Cu， Zn， Cd， Pb等重金属的含量， 该技术 适用于被重金属污染土壤的原位修正。 黎大荣等 ［41］研究了蚕沙和赤泥对铅镉污染土壤 的理化性质和重金属形态分布的影响， 并考察了蚕 沙和赤泥对小白菜生长情况及吸收重金属的影响。 结果表明， 蚕沙能大幅提高土壤有机质含量， 赤泥使 土壤pH值升高， 两者都能明显改善土壤理化性质。 4赤泥作为共还原工艺中的添加剂 将赤泥作为共还原工艺中的添加剂是赤泥综合 利用的新途径， 学者们主要集中于赤泥与红土镍矿的 共还原研究， 目的是利用赤泥中的碱性物质代替低品 位红土镍矿还原过程中的添加剂， 同时可以回收赤泥 中的铁， 此外， 还可以用酸性的红土镍矿的脉石中和 赤泥的碱性， 为尾矿的二次综合利用提供基础。 何奥平等 ［42］研究了拜耳法赤泥对红土镍矿还原 性能的影响。结果表明 添加拜耳法赤泥能够提高 红土镍矿高温还原熔炼时渣的碱度， 有利于渣铁分 离， 提高铁镍元素的回收率； 同时， 拜耳法赤泥中的 钛元素也随铁、 镍元素一起被还原， 进入到铁镍合金 中， 丰富了铁镍合金的元素组成。此外， 采用高温碳 热还原熔炼精制红泥和红土镍矿可得到低镍铬合金 铸铁， 低镍铬合金铸铁含有 1.50～2.00的镍和 0.70～0.80的铬， 其中Fe的回收率为93.70， Ni的 回收率为99.83。合金铸铁由莱氏体和渗碳体基体 组成， 均匀分布的Ni和Cr元素以及块状和片状石墨 沉淀相， 合金铸铁的硬度和耐腐蚀性随着Ni和Cr含 量的增加而提高 ［43］。 北京科技大学研究了硅镁型红土镍矿与赤泥共 还原磁选制备镍铁产品的可行性 ［44］。结果表明， 添加赤泥促进了腐泥型红土镍矿的还原， 赤泥中的 铁也被还原和回收； 赤泥添加量为35时， 镍品位和 回收率分别为4.90和95.25， 相应的铁品位和总回 收率分别为 71.00和 93.77。赤泥中的 “CaO 和 Na2O” 代替FeO与SiO2和MgSiO3反应形成较低熔点的 辉石， 增加了体系的液相量， 促进了镍铁颗粒的聚集 和长大。尾矿的酸碱度也得到调整， 可以固定赤泥 中的游离碱， 为尾矿的综合利用提供基础。 分析可知， 赤泥作为共还原工艺中的添加剂可 降低生产成本， 同时可回收赤泥中的铁， 经还原得到 的镍铁产品可直接作为不锈钢的原料， 还可实现低 品位红土镍矿和赤泥的全资源化利用； 此外， 也给赤 泥与各种难处理铁矿石共还原提供了思路， 具有十 分广阔的前景。 5赤泥在其他方面的应用 赤泥还可用于制备充填料和氢化反应催化剂。 祝丽萍等 ［45］研究了赤泥对矿渣少熟料全尾砂膏 体胶结充填料性能的影响。结果表明， 赤泥能有效 激发该体系的活性， 解决了矿渣少熟料全尾砂膏体 胶结充填料早期强度低的问题， 赤泥的优化掺量为 24， 1 d抗压强度约为3.6 MPa， 是不掺赤泥时胶结 充填料抗压强度的6.5倍， 3 d与7 d抗压强度分别能 达到5.3 MPa和7.2 MPa， 满足矿山充填的要求。 燕昭利等 ［46］综述了赤泥作为氢化催化剂被用于 煤、 生物质、 油页岩、 某些有机化合物和石油渣油的 加氢饱和反应， 并与其他铁系催化剂和商业催化剂 进行了比较分析， 指出拜耳法赤泥是现有商业催化 剂的一种良好替代品。 6展望 （1） 实现赤泥的合理化利用十分必要， 既可解决 吴世超等 赤泥综合利用现状及展望2019年第6期 41 ChaoXing ［1］ ［2］ ［3］ ［4］ ［5］ ［6］ ［7］ ［8］ ［9］ ［10］ ［11］ ［12］ ［13］ ［14］ ［15］ ［16］ ［17］ ［18］ ［19］ 赤泥对环境的危害， 又可将其作为一种二次资源。 从赤泥中提取金属元素、 制备建筑材料和充填料、 治 理环境、 催化剂以及作为共还原工艺中的添加剂， 对 我国节约资源和保护环境具有重要意义。 （2） 利用赤泥制备建筑材料虽然性能较好， 但利 用率较低、 成本高， 存在碱性与放射性较高的弊端； 从赤泥中提取有价金属元素工艺复杂， 大多停留在 实验室阶段； 赤泥在环保中的应用可将赤泥变废为 宝， 解决部分环境问题， 但流程复杂， 且对于吸附了 废气和重金属的赤泥仍无法利用。赤泥作为共还原 工艺中的添加剂具有低成本和高效性， 经还原得到 的镍铁产品可直接作为不锈钢的原料， 此外， 还可实 现低品位红土镍矿和赤泥的全资源化利用， 具有十 分广阔的前景。 参 考 文 献 朱晓波， 李望， 管学茂.赤泥综合利用研究现状及分析 ［J］ .矿 产综合利用， 2016 （1） 7-10． Zhu Xiaobo，Li Wang，Guan Xuemao. 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