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第 46 卷 第 5 期煤田地质与勘探Vol. 46 No.5 2018 年 10 月COALGEOLOGY 2. Key Laboratory of Coalbed Methane Resources and Reservoir ation Process of the Ministry of Education, China University of Mining and Technology, Xuzhou, 221008, China Abstract Based on the coal samples of Chengzhuang coal mine in Qinshui basin, the permeability tests under various effective stresses and CO2adsorption pressures of coal were conducted by using the independent-developed experimental simulation device for CO2injection and enhanced coalbed methane recovery. The results indicate that the fracture compressibility of coal is affected by CO2adsorption, the fracture compressibility coefficients of coal under initial state, subcritical CO2adsorption and supercritical CO2adsorption are 0.066, 0.086 and 0.089. Two reasons are concluded as the reaction of CO2and minerals in coal improves the internal discontinuity of coal matrix; CO2softens the coal matrix and reduces its elastic modulus. The fitting results of measured permeability by adopting the permeability model considering adsorption swelling strain and internal swelling coefficient show that the effective stress is proportional to the internal swelling coefficient. CO2adsorption effect blocks some pores and fractures, effective stress not only compress fracture structure but also advances the internal swelling coefficient. The combination of the two effects reduces the injectivity of CO2into coal seam, especially for injecting high pressure CO2into coal reservoirs with high effective stress. Keywords CO2-ECBM; permeability; adsorption swelling; effective stress; supercritical CO2 CO2注入深部煤层既能实现对甲烷的驱替效果又 达到了 CO2地质封存的目的，拥有能源和环境的双重 效益[1-2]。美国、加拿大、日本、波兰等国家于 1993 年开始进行 CO2-ECBMCO2强化煤层气开采和 CO2 ChaoXing 44煤田地质与勘探第 46 卷 地质封存的先导性试验， 我国从 2004 年分别在沁水盆 地和鄂尔多斯盆地东缘共进行了4个CO2-ECBM现场 试验[3]。然而现场测试表明 CO2注入煤层之后导致其 可注性明显降低[4]，这可能与煤层在吸附 CO2之后发 生基质膨胀有关，煤岩吸附膨胀现象引起的裂隙开度 降低或裂隙闭合现象抑制了气体的渗透性。可见煤储 层的渗透率动态变化关系着 CO2-ECBM 的成败。 影响渗透率的因素有很多，如煤阶、储层温度、 有效应力和水分含量等[5-7]，然而在 CO2-ECBM 过 程中考虑最多的主要是吸附膨胀和有效应力这两个 因素。为了探索吸附膨胀现象对煤储层渗透率的影 响，前人进行了大量的室内物理模拟实验，研究发 现吸附膨胀现象确实引起了渗透率的降低[8-9]。此 外，CO2注入煤层也引起了有效应力的变化，随着 注入压力的增大有效应力降低，这可能提升煤储层 的渗透率。总之，在 CO2-ECBM 过程中煤储层渗透 率的变化和 CO2与煤基质之间的相互作用有关。另 外 CO2-ECBM 往 往 选 择 深 部 不 可 开 采 煤 层 深 度1000 m， 而在这个储层条件下 CO2处于超临界状 态，研究发现，超临界 CO2引起煤基质更大的吸附 膨胀量[10]，进而更加明显地影响煤储层渗透率[11]。 此外，一些学者建立了考虑有效应力和基质变形等 因素的渗透率数值模型，如 Palmer-MansooriPM 模型和 Shi-DucanSD模型等[12-13]， 然而这些模型假 设裂隙变形和基质变形相等，忽略了这两者的差异 性。基于以上问题，笔者借自主研发的实验平台， 研究 CO2注入煤储层渗透率变化规律，以期阐明 CO2吸附对煤岩渗透率的影响机理。 1实验测试及方法 1.1样品采集与制备 样品采自于沁水盆地南部的成庄矿。所采集的 块样通过立式深井钻床沿垂直层理方向钻成直径 Φ4.932 cm， 长度 L10.188 cm 的圆柱体标准试件， 为了避免宏观非均质性的影响，对钻取的煤柱进行 裂隙统计分类，筛选出没有明显裂隙和破损的样品 作为实验试件。煤柱两端通过 240 目0.061 mm、 600 目0.023 mm和 1200 目0.013 mm的砂纸打磨 平整光滑。另外，利用标准偏光显微镜和显微光度 计对所制成的粉煤光片进行煤岩分析，利用游标卡 尺和高精度电子秤测量样品的尺寸和质量，分析结 果见表 1 所示。 表 1煤样的基本信息 Table 1Basic inations of the selected coal sample 样品 来源 镜质体最大反 射率 Rmax/ 煤岩显微组分及矿物体积分数/ 直径/cm 高度/cm 质量/g 密度/gcm-3 镜质组壳质组惰质组矿物 成庄矿2.9675.8021.402.804.93210.188287.7221.479 1.2实验装置及原理 实验利用自主研发的 CO2注入与煤层气强化开 采实验模拟系统完成图 1。 该装置利用增压泵来增 加气体压力，利用调压阀来调节注入气体的压力， 通过电热偶来监测实验温度。煤样的应变是通过 DH3821 型应变采集器获得，实时压力可以从压力 传感器得到，气体的流量可利用质量流量计测得。 图 1吸附膨胀和渗透率测试仪 Fig. 1Test device of adsorption swelling and permeability 煤样的渗透率是依据修正的达西定律计算 a 22 12 2 a Q pL k A pp 1 式中k为测试样的渗透率；Q0为大气压p0下气体 的流量；μ为气体的黏度；A和L分别为测试样的横 截面积和长度；p1和p2为气体的进口和出口压力。 由于本文中气体压力均大于1.5 MPa，气体滑脱效 应的影响可以忽略不计[14]。 1.3实验方法 吸附气体为CO2，渗透率测试气体为He，整个 实验过程中温度始终稳定于35℃。所设计吸附压力 为2 MPa、4 MPa、6 MPa、8 MPa、10 MPa，围 压为12 MPa， 渗透率测试时He注入压力为2 MPa、 3 MPa、4 MPa、5 MPa、6 MPa、7 MPa、8 MPa、 9 MPa。为了排除水分对渗透率的影响，实验前将 煤样放置于恒温干燥箱中， 在60℃条件下干燥24 h。 实验步骤如下 ① 向整个实验装置系统中充入1 MPa的N2检 测管路的气密性，若2 h内压力维持不变则视为系 ChaoXing 第5期牛庆合等 CO2注入对煤储层应力应变与渗透率影响的实验研究45 统气密性良好。 ② 将两个应变片分别沿着垂直层理方向和平 行层理方向粘贴于煤样上，确保其能监测轴向和径 向的应变。 ③ 将煤样装入夹持器内， 循环交替地加载围压 和注气压力， 直至两者分别达到实验方案的设计值。 ④ 待煤样达到吸附平衡之后夹持器中CO2压 力在1 h之内变化小于0.1 MPa，打开出口阀门释 放夹持器内自由空间中的CO2， 之后进行He渗透率 测试，待出口端流量稳定后进行下一步测试。 2实验结果及分析 2.1超临界和亚临界 CO2吸附对裂隙压缩性影响 CO2-ECBM项目往往实施于深部不可采煤层， 该储层中所注入的CO2常处于超临界状态温度大 于31.1℃、压力大于7.39 MPa，此时CO2具有较高 的密度和较低的黏度。为了比较亚临界和超临界 CO2吸附对裂隙压缩性的影响，本文选取了煤样 在6 MPa和8 MPa吸附压力下的渗透率和初始渗透 率进行比对，结果见图2。渗透率和有效应力之间 关系[15]见式2。 0 3 f 0 C kk e 2 式中k和σ分别代表渗透率和应力，下标0代表初始 值。Cf是煤岩的裂隙压缩系数。式2可变形为[16] 0 f 0 ln 3 kk C 3 通过实验所测的渗透率和有效应力数据，利用 式3绘制横坐标σ–σ0和纵坐标–1/3lnk/k0拟合曲 线，曲线斜率即为裂隙压缩系数Cf。 图 2亚临界和超临界 CO2吸附下渗透率和有 效应力的关系 Fig.2Relationship between the permeability and effective stress under supercritical and subcritical adsorption 从图2中可以看出，CO2注入煤层之后造成了 储层渗透率的衰减，且超临界CO2对煤层渗透率的 降低幅度更大。这是因为超临界CO2和煤基质发生 更剧烈反应，引起了更大的膨胀应变[17]，本文的吸 附膨胀实验也印证了这一点图3。另外，通过拟合 发现，煤的体积应变量和吸附压力符合Langmuir 型关系，其中Langmuir应变εL1.61，Langmuir压 力pL5.54 MPa。 图 3不同 CO2吸附压力下煤样体积膨胀应变量 Fig.3Volume swelling strain of coal samples under varying CO2adsorption pressures 对图2中3条曲线运用式3进行拟合得出裂隙 的压缩系数，结果见图4。拟合结果表明初始状态 下、亚临界CO2吸附和超临界CO2吸附煤样裂隙压 缩系数分别为0.066、0.086和0.089，可见CO2的吸 附提高了煤岩裂隙压缩系数。原因主要有两方面 图 4裂隙压缩系数的计算 Fig.4Calculation of fracture compression coefficient a.CO2和煤中矿物反应[18]CO2可以溶蚀煤中 碳酸盐类矿物特别是含水煤层中，由于矿物往往 充填于孔裂隙系统中，CO2的注入改造了原生的孔 裂隙系统，增大了孔裂隙体积，同时增加了煤基质 的不连续性，这使得应力增大后煤岩中裂隙更容易 受到挤压。 b.CO2和煤基质反应煤是一种由大分子交联 聚合物和矿物组成的天然复合材料[19]。CO2作为一 ChaoXing 46煤田地质与勘探第46卷 种塑性剂，和煤基质接触之后降低了其软化温度， 促使煤塑化[20-21]。此外，气体吸附降低了固体表面 自由能， 进而降低了煤岩的抗压强度和弹性模量[22]。 总之，CO2对煤岩的软化作用使得煤在较小的应力 下就可以被更大程度地压缩。 2.2CO2吸附压力、有效应力与渗透率的关系 为了进一步研究CO2-ECBM过程中煤储层渗透 率的变化情况，本文选取了有效应力为4 MPa、 6 MPa和8 MPa、 吸附压力为210 MPa下的渗透率。 煤体应变主要受有效应力和气体吸附两个因素的影 响，煤的变形可分为裂隙变形和煤体变形两部分， 而裂隙的变形主要影响渗透率的变化，为了定量表 达裂隙的变形程度， 定义内部膨胀系数f0f1， 即 吸附气体引起的内部裂隙变形量 S f L和外部基质 块变形量 S m L 的比值。 SS fm LfL4 由于 fm LL，吸附引起的裂隙应变 S f 和有效 应力引起的应变 E f 分别为式5和式6。 SS SSfmm fm fff 33LLL f LLL 5 Ee f f K 6 式中 e 为有效应力的变化量。在无约束条件下， 基质吸附应变 S m 符合Langmuir型公式[23] Sm0m mL LmLm0 pp pppp 7 式中pL为煤的Langmuir体积，εL为煤的Langmuir 应变，pm为初始基质中气体压力。裂隙的应变由吸 附和有效应力共同影响，结合式5式7得 SEm0emm fffL fLmLm0f pLp f LppppK 8 依据简化的煤等效体积单元，裂隙度可以通过 裂隙的间距以及裂隙的开度计算得到[24] 3 mfmf f 3 m mf 3 LLLL LLL 9 fff f f0f 1 LL L 10 而渗透率和孔隙度之间存在如下关系[25] 3ff f0f0 k k 11 结合式8式11可得渗透率的控制方程为 3m0efm L f0f0LmLm0f 3 1 pkp f kppppK 12 式中Kf1/Cf[26]，为裂隙体积模量，为了研究吸附 压力的影响，选取了等有效应力下渗透率值，因而 e 0 。 此时，式12变为[27] 3m0fm L f0f0LmLm0 3 [1] pkp f kpppp 13 本文所采用的裂隙度参数是参考Z. Chen等[28]， 其余参数均来自于本文的实验结果表2。吸附压 力和渗透率比值kf/kf0之间的关系及其拟合结果 见图5。实验值和模拟值相关系数均高于0.9，可见 式13和实验数据之间存在良好的匹配关系。 表 2吸附压力和渗透率拟合所采用的参数值 Table 2Parameter values adopted of fitting by adsorption pressure and permeability 参数 裂隙 度/ Langmuir 应变 Langmuir 压力/MPa Kf/MPa 数值0.50.033.9617.86 图 5CO2吸附压力和渗透率之间的关系 Fig.5Relationship between CO2adsorption pressure and permeability 图5显示了有效应力和吸附压力共同控制着渗 透率。在相同的吸附压力下，有效应力越大渗透率 越小，这主要是由于应力作用压缩了煤基质中的孔 裂隙系统。而吸附压力和基质吸附膨胀息息相关， 吸附压力越大基质膨胀量越大。在相同的有效应力 下，吸附压力的增大造成裂隙壁发生明显的膨胀现 象，这降低了裂隙的开度，进而导致煤储层渗透率 的减小。另外，拟合结果表明在4 MPa、6 MPa 和8 MPa有效应力下煤的内部膨胀系数f分别为 0.045、0.052和0.057。可以发现煤基质内部膨胀占 总膨胀量的比例相当小，仅为4.55.7，尽管如 此，其对渗透率的影响是非常明显的，例如和初 始渗透率相比，将10 MPa的CO2吸附后渗透率分 别除以吸附前渗透率， 发现吸附后渗透率在4 MPa、 6 MPa和8 MPa有效应用下降幅分别为69.56、 74.10和75.53。 可见，在上覆岩层应力的作用下，CO2吸附和 ChaoXing 第5期牛庆合等 CO2注入对煤储层应力应变与渗透率影响的实验研究47 有效应力共同影响了CO2注入过程中渗透率的变 化，主要表现在，CO2吸附压力和有效应力的增大 均提高了煤岩的内部膨胀系数。渗透率和可注性J 之间存在如下关系[25] injres k J h pp 14 式中h为储层厚度，pinj和pres分别为CO2注入压力 和储层压力。 由式14可见，在相同的储层压力和CO2注入 压力下， 煤层的渗透率和可注性成正比。 一方面CO2 吸附膨胀降低了煤岩的孔裂隙开度，另一方面有效 应力压缩了孔裂隙，同时增大了内部膨胀系数，这 两个作用共同影响了CO2在煤层中的渗透率，最终 降低了CO2的可注性。特别是在深部不可开采煤储 层中注入高压CO2，这种现象更甚。 3结 论 a.CO2特别是超临界CO2吸附膨胀现象影响到 煤储层的渗透率。煤岩的裂隙压缩系数受到CO2吸 附的影响，初始状态下、亚临界CO2吸附和超临界 CO2吸附煤样裂隙压缩系数分别为0.066、0.086和 0.089。引起裂隙压缩系数改变的原因主要有两方 面CO2和煤中矿物反应增大了孔裂隙体积，提高 了煤基质的不连续性；CO2软化了煤基质降低了煤 岩的弹性模量。 b. 利用考虑吸附应变以及内部膨胀系数的渗 透率模型对实测渗透率进行拟合，发现该模型能较 好地预测注入CO2的煤层渗透率。 在4 MPa、6 MPa 和8 MPa有效应力下煤的内部膨胀系数f分别为 0.045、0.052和0.057，而相应的渗透率最大降幅分 别为69.56、74.10和75.53。 c.CO2吸附压力和有效应力的增大均提高了煤 岩的内部膨胀系数，这影响了煤岩的孔裂隙开度， 减小了煤储层的渗透率，最终导致CO2在煤储层中 可注性的降低。 参考文献 [1] 刘成龙，王延斌. 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