基于NMR技术的超声波频率对煤体激励致裂效果的影响_马会腾.pdf

第 47 卷 第 4 期 煤田地质与勘探 Vol. 47 No.4 2019 年 8 月 COAL GEOLOGY 2. National Engineering Research Center for Coal Mine Gas Control, Xuzhou 221116, China Abstract In order to further study the effect of ultrasonic frequency on the stimulated cracking effect of coal, the paper conducted the crack experiment on the original coal samples by using the ultrasonic generation meter, and measured the coal by using the NMR equipment through analyzing the T2 curve, the changes of pore structure before and after coal sample cracking were deeply studied. The results show that the pore structure of coal can be effectively improved by the ultrasonic wave. After the crack induced by the ultrasonic wave, the pore quantity inside the coal in- creased and the total porosity, effective porosity and permeability all increased significantly. Meanwhile, the growth rate of the number of small pores in coal is negatively correlated with the frequency of ultrasonic wave, and the growth rate of the number of medium and large pores, total porosity, effective porosity and permeability are positively correlated with the frequency of ultrasonic wave. The results of this study provide a good theoretical value for ultra- sonic stimulation to crack coal seam and reduce the difficulty of coal seam gas extraction. Keywords NMR; Ultrasound; pore quantity; total porosity; effective porosity; permeability 我国煤矿区煤层气储量十分丰富，据统计，煤 层气含量超过 10 m3/t 的煤矿占到了煤矿总数的 41[1-3]。但随着我国煤炭资源开采逐渐走向深部， 煤储层的渗透性也在逐渐降低，成为煤层气排采亟 需解决的技术性难题。超声波致裂技术是一种新兴 的增透技术。近年来，国内外学者针对超声波增透 ChaoXing 第 4 期 马会腾等 基于 NMR 技术的超声波频率对煤体激励致裂效果的影响 39 技术做了大量研究。20 世纪 50 年代，美国和苏联 尝试利用超声波促进石油增产并取得了良好的效 果， 其中， M. S. Mullakaev[4]开发了一种超声波设备， 并在美国油田进行现场测试，实践证明可有效促进 石油增采。Liu Ting 等[5]、鲜学福[6]率先提出了利用 超声波激励煤层促进煤层气增采的思想；赵丽娟等[7] 针对超声波激励后煤岩的渗透率进行了研究，认为 超声波激励可以改善煤岩渗透率；聂百胜等[8]研究 了超声波对煤岩孔隙率的影响；赵鑫等[9]利用数值 模拟技术对超声波的机械振动进行了深入研究；肖 晓春等[10]建立了超声波激励煤层后甲烷渗透率修正 公式；李建楼等[11-12]研究了声波场作用含瓦斯煤体 时的应力演化规律以及瓦斯吸附特性。 上述研究证明了超声波技术可以用于煤层致裂 增透，但针对不同超声波频率对煤体内部孔隙结构 的影响规律研究较少，因此，笔者借助低场核磁共 振设备NMR，从孔隙数量、孔隙率、有效孔隙率 和渗透率 4 个方面研究超声波作用过程中煤样内部 的孔隙结构变化，从微观角度分析超声波对煤样的 致裂效果。 1 超声波致裂增透实验 1.1 煤样制备 实验所用煤样取自山西省恒益煤矿。将煤块从 煤层中钻取出来密封包装运送至实验室。利用岩心 钻取机钻取高度 50 mm、 直径 25 mm 的煤样若干个， 从中挑选出完整性较好，无明显裂隙的煤样 5 个。 将所选煤样用保鲜膜密封以保持其原有特性。并对 煤样进行了工业分析，分析基准均为空气干燥基， 结果如表 1 所示。 表 1 煤样工业分析和孔隙率 Table 1 Proximate analysis and porosity of coal samples 工业分析/ 煤样 编号 水分 灰分 挥发分 固定碳 孔隙率/ 1 13.22 15.70 54.88 22.37 11.11 2 12.01 14.99 53.97 22.09 11.28 3 11.87 14.82 54.84 21.58 11.57 4 11.96 15.24 55.21 21.71 11.40 5 13.22 14.79 55.57 21.48 11.01 1.2 实验仪器及条件 a. 低场核磁共振分析仪 设备主磁场0.15 T， H 质 子共振频率 21.7 MHz，射频脉冲频率 1.049.9 MHz， 磁体控温 2535℃，磁体均匀度 12.010-6，射频功 率 300 W。 b. 超声波发生仪 设备型号为GBP-US202IA， 由超声波发生器、固定支架、振子以及显示器组成。 工作频率为 2030 kHz，最大输出功率 1 000 W，运 行环境温度为 045℃，可较长时间工作。 c. 真空饱水装置和离心机。 1.3 实验流程 ① 对煤样进行编号15 号， 利用真空饱水装 置将煤样饱水 24 h 后取出，记录煤样质量，利用电 子游标卡尺测量煤样高度与直径。最后利用 NMR 分别测出 5 个煤样的饱水弛豫时间 T2曲线。 ② 把煤样置于离心机中离心 10 min， 离心机转 速为 2 000 r/min。测量煤样质量，利用 NMR 测出 5 个煤样的离心弛豫时间 T2曲线。 ③ 利用真空饱水装置对煤样饱水 24 h。 ④ 将饱水后的 15 号煤样分别在 26 kHz、 27 kHz、28 kHz、29 kHz、30 kHz 的频率下利用超 声波发生仪致裂 1 h。在致裂时，为防止煤样破碎而 影响后续实验结果，需将与超声波发射端接触的煤 样端面以及部分侧表面用胶带缠绕。 ⑤ 将致裂后的煤样饱水 24 h，利用 NMR 测出 5 个煤样致裂后的饱水弛豫时间 T2曲线。 ⑥ 利用离心机将煤样离心10 min去除自由水， 再利用 NMR 测出 5 个煤样致裂后的离心弛豫时间 T2曲线。 2 实验结果及讨论 利用超声波发生仪对煤样激励 1 h 后， 与超声波 发射端接触的煤样端面出现了明显的裂缝， 并且随着 超声波频率的增高，煤样端面的裂缝发育程度增加， 当超声波频率达到 30 kHz 时，宏观上可见煤样端面 出现明显的破碎现象，致裂效果显著图 1。 2.1 孔隙数量 为了进一步探究超声波对煤样的致裂效果，利 用低场核磁共振NMR对超声波作用前后的煤样进 行测量。NMR 是通过测量煤样孔隙中水分的 H 质 子来检测煤体内部的孔隙孔径情况。弛豫时间 T2与 煤样内部孔隙半径 r 的关系[13-14]为 S 2pore 1S F TVr       1 式中 ρ 为横向表面弛豫强度；S 为孔隙表面积；V 为孔隙体积；Fs为几何形状因子；r 为孔隙半径。 T2曲线与煤样孔径分布曲线具有一致性即 T2 越大，孔径越大；T2谱信号强度越高，对应孔径的 孔隙数量就越多[15-16]。 实验中选取频率为 2630 kHz 的超声波对煤样进行致裂，致裂前后的饱水 T2曲线 如图 2 所示。 ChaoXing 40 煤田地质与勘探 第 47 卷 图 1 不同频率超声波煤样致裂效果 Fig.1 Effect of cracking stimulated by ultrasonic wave of different frequencies 图 2 煤样致裂前后饱水 T2曲线 Fig.2 T2 curve of saturation before and after cracking of coal samples 由图 2 可见， 所有煤样 T2曲线呈现 3 峰结构， 其 中第 1 峰面积最大，第 2 峰次之，第 3 峰面积最小， 将 T2曲线作如下划分横坐标 010 ms、10100 ms、 1001 000 ms 所对应曲线分别代表煤样中的小孔、 中孔和大孔[17-18]，则该 T2曲线表明煤体中小孔占比 最大，大孔占比最少。对比超声波致裂前后的煤样 T2曲线发现致裂后煤样 T2曲线的第 2 峰和第 3 峰 ChaoXing 第 4 期 马会腾等 基于 NMR 技术的超声波频率对煤体激励致裂效果的影响 41 一般高于致裂前，而第 1 峰变化较小，这说明超声 波有效改善了煤样内部的孔隙结构，且对中孔和大 孔的影响更加显著。 对比不同频率下致裂结果发现 随着超声波频率的增高，第 2 峰和第 3 峰振幅的增 幅增大，而第 1 峰的振幅与超声波频率呈现负相关 关系，这是因为在低频率下超声波的空化效应使煤 样产生了新的小孔，但随着超声波频率的增高，热 效应逐渐在致裂过程占据主导地位，使得小孔逐渐 扩展为中孔和大孔，并且孔隙之间更加贯通，最终 形成裂隙网络。如前所述，T2曲线信号强度越高， 孔隙数量越多， 分别将 010 ms、 10100 ms 和 100 1 000 ms 所对应曲线进行积分，所得面积便可视为 对应孔径孔隙的数量。 1–5 号煤样分别经过 2630 kHz 的超声波致裂后，小孔、中孔及大孔的数量出现明 显变化表 2。图 3 为小孔、中孔和大孔在不同频率 下孔隙数量增幅拟合曲线。 表 2 煤样致裂前后孔隙数量变化 Table 2 Change of the number of pores s before and after coal cracking 致裂前孔隙数量 致裂后孔隙数量增幅/ 煤样 小孔 中孔 大孔 小孔 中孔 大孔 1 7 516 1 501 505 15.7 2.2 1.6 2 15 520 3 617 2 211 6.5 10.9 13.4 3 14 250 2 520 630 4.1 25.8 107.8 4 14 964 3 120 1 450 0.5 39.5 198.6 5 13 460 4 486 2 571 –15.9 82.5 507.1 注积分所得面积视为孔隙数量，无实际单位。 由图 3 可以看出，煤样中的大孔数量增长率与 超声波频率呈二次函数增长关系，中孔数量增长率 与超声波频率呈线性增长关系，而小孔数量增长率 与超声波频率呈负相关关系， 且在 30 kHz 时出现负 增长现象。结合实验数据可知，大孔数量增幅十分 明显，最大达到 507.1，中孔数量增幅最大达到 82.5， 而小孔数量增幅最大仅有 15.7。 分析表明， 超声波对大孔和中孔数量的优化最明显， 频率越高， 二者的增长率越高。然而，超声波没有明显提高小 孔数量，这可能是由于小孔逐渐演化为更大尺寸的 孔隙所致。因此，在超声波致裂过程中，应当尽可 能提高其频率以增强致裂效果，这样，大尺寸孔隙 数量的增加以及裂隙的形成有助于煤层气在储层中 的运移和产出。 图 3 不同超声波频率下孔隙数量增幅曲线 Fig.3 Variation of pore increase in different ultrasonic fre- quencies 2.2 总孔隙率及有效孔隙率 孔隙率是指块状材料中孔隙体积占材料在自然 状态下总体积的百分比，可以划分为有效孔隙率及 残余孔隙率，其中，多孔介质内相互连通的微小孔 隙的总体积与该多孔介质的外表体积的比值称为有 效孔隙率；多孔介质内相通的和不相通的所有微小 孔隙的总体积与该多孔介质的外表体积的比值称为 绝对孔隙率或总孔隙率。由于总孔隙率中包含能够 束缚气体的封闭孔隙，则有效孔隙率所反映出的煤 层气渗流能力更加精确。 总孔隙率的测量一般采用称质量法。首先，在 真空条件下对煤样进行饱水处理，使煤样内部充满 水后称其质量 mf；然后，对煤样进行干燥，使其内 部水分蒸发后称其质量 md；最后用电子游标卡尺测 得煤体高度 h 与直径 d 求其体积 V。利用式2[19]便 可求得煤样的总孔隙率 φt。 fd t 2 π 2 mm V d Vh             2 测量结果显示，当超声波频率较低时煤样的总 孔隙率增幅较小，随着超声波频率的增加，煤样的 总孔隙率增幅也在逐渐增大。 由表 3 看出，经过频率为 2630 kHz 的超声波 致裂后，15 号煤样的总孔隙率均有所增大，并且 随着超声波频率的增高，总孔隙率的增幅也在逐渐 增大。总孔隙率的增长可能是由于高频率的声波增 ChaoXing 42 煤田地质与勘探 第 47 卷 强了煤样内部水分的空化作用，使煤样内部生成了 更多孔隙，即封闭孔隙率的增长占据了主导地位， 也可能是由于高频率的声波所带来的能量使煤样内 部孔隙产生扩展、连通，形成裂隙网络，即有效孔 隙率的增长占据主导地位。有效孔隙率的增长是煤 层气渗流能力增强的直观体现，因此，需要进一步 探究煤样致裂前后有效孔隙率的变化情况。 利用 NMR 测得的 T2曲线测量有效孔隙率。 将 T2曲线转化为累积孔隙率曲线，并结合煤样的 总孔隙率便可以求出煤体的有效孔隙率，计算公 式[20]为 t e FFI FFIBVI      3 式中 FFI 是煤样中自由流体值，是饱水状态下的累 积孔隙率曲线与 x 轴所围成的封闭区域面积 10 000 1 0.01 FFIdfx  ，f1是饱水状态下的累积孔隙率曲 线；BVI 是煤样的束缚流体值，是离心条件下累积 孔隙率曲线与 x 轴围成的封闭区域面积BVI 10000 2 0.01 dfx  ，f2是离心状态下的累积孔隙率曲线。 煤样致裂前后累积孔隙率曲线如图 4 所示，由 图中可以看出，致裂后的煤样在离心状态下 T2曲线 明显降低，这是因为煤样内部孔隙逐渐贯通形成相 互连通的裂隙， 内部的自由水在离心时被甩出所致。 过离心累积孔隙率曲线引直线交饱水累积孔隙率曲 线于一点，过该点作垂线与x轴相交，交点称为 T2 截止值，T2截止值可以将煤样内部的水划分为自由 水和束缚水，该值越小代表自由水比例越大，那么 煤样中相互连通的孔隙体积占比越高。 由图 4 可见， 致裂前 T2截止值为 1，致裂后降低为 0.582 2，可以 定性地认为煤样致裂后有效孔隙率明显升高。 由式3 计算所得的有效孔隙率见表 3。 图 4 煤样致裂前后累积孔隙度曲线 Fig.4 Cumulative porosity curve of coal before and after cracking 表 3 煤样致裂前后总孔隙率与有效孔隙率变化 Table 3 Changes of total porosity and effective porosity before and after coal cracking 总孔隙率/ 有效孔隙率/ 煤样编号 致裂前 致裂后 增幅 致裂前 致裂后 增幅 1 11.11 12.35 11.16 6.77 8.23 21.57 2 11.28 13.15 16.58 7.02 9.42 34.15 3 11.57 14.24 23.08 7.51 11.87 58.04 4 11.40 17.11 50.09 7.29 13.84 89.85 5 11.01 18.01 63.58 6.98 14.08 101.76 由表 3 可以看出，经过超声波致裂后，15 号 煤样的有效孔隙率均有所增大， 并且有效孔隙率增幅 随着超声波频率的增高而逐渐增大。 可见超声波不仅 能够有效改善煤样的总孔隙率， 而且可以有效提高煤 样的有效孔隙率。 并且超声波频率越高， 对煤体内部 孔隙结构的改善越明显。 分析其原因 随着超声波的 频率增高，煤体内部的空化作用以及机械振动越强， 不仅使其内部产生新孔隙， 更重要的是一些封闭孔隙 在超声波的作用下逐渐相互连通， 成为煤层气自由运 移的通道，从而有效提高煤层气在煤层中的渗流能 力。 图 5 是煤样经过不同频率的超声波激励致裂后总 孔隙率和有效孔隙率增长率拟合曲线， 其中有效孔隙 率增长率以线性函数递增， 总孔隙率增长率以二次函 数递增，二者拟合度均达到 0.96。 ChaoXing 第 4 期 马会腾等 基于 NMR 技术的超声波频率对煤体激励致裂效果的影响 43 图 5 总孔隙率及有效孔隙率的增长率 Fig.5 Increase rate of total porosity and effective porosity 2.3 渗透率 煤体的渗透率大小与其内部孔隙的大小以及孔 隙之间的连通性密切相关，所以渗透率是评价煤层 气可采性的重要指标之一。渗透率越大，则煤层中 的煤层气越容易流动，抽采效果越好。根据 SDR 模 型[21]，可以得到煤体渗透率的增长率计算公式 2max 2s 444242 e1 2g1e0 2g0e1 2g1 4242 e0 2g0e0 2g0 2 2g2 T 10 1 0 expln T i i T BTBTT kk k kBTT A TT A                   4 式中 B 为常数，与多孔介质有关；T2g0、T2g1分别为 煤样致裂前、后 T2曲线的几何平均值，该值可由 NMR 设备直接测出；φe0、φe1分别为煤样致裂前、 后的有效孔隙率；T2s为 T2曲线开始时的 T2值，ms； T2max为 T2曲线结束时的 T2值，ms；AT是 T2曲线累 积信号强度；Ai是 T2i处的信号强度；T2i是 Ai处对 应的 T2值，ms。 煤样经不同频率超声波致裂后渗透率增长率拟 合曲线如图 6 所示，由图中可见，煤样渗透率增幅 随超声波频率以二次函数递增，拟合度为 0.98。超 图 6 煤样致裂后渗透率增长率 Fig.6 Increase rate of permeability after cracking of coal 声波频率为 2630 kHz 时，15 号煤样的渗透率增 长率分别为 21.2、58.7、99.7、215.4和 421.5。这进一步表明超声波能够增强煤储层的渗 透性，在钻孔排采负压作用下，煤层气的渗流阻力 减少，渗流通道更为通畅，从而提高煤层气排采量 和效率。 3 结 论 a. 超声波可以有效改善煤体孔隙结构，经过超 声波激励后， 煤样的小孔、 中孔和大孔数量均有明显 增多。 随着超声波频率的增大， 中孔和大孔孔隙数量 增长率逐渐增大，而小孔孔隙数量增长率逐渐减小。 b. 经过超声波激励后，煤体的总孔隙率及有效 孔隙率都明显增大，并且二者的增长率随超声波频 率的增高而增大。有效孔隙率的增长率与超声波频 率呈线性函数关系，总孔隙率的增长率与超声波频 率呈二次函数关系。 c. 超声波可以显著提高煤体的渗透率，随着超 声波频率的增高，煤体的渗透率增长率逐渐增大， 二者呈二次函数关系，说明煤体的孔隙之间更加贯 通，有利于煤层气排采。 参考文献 [1] XU Jizhao，ZHAI Cheng，QIN Lei，et al. Mechanism and ap- plication of pulse hydraulic fracturing in improving drainage of coalbed methane[J]. Journal of Natural Gas Science and Engi- neering，2017，4079–90. [2] CAI Yidong，LIU Dameng，PAN Zhenjun，et al. Pore structure and its impact on CH4 adsorption capacity and flow capability of bituminous and subbituminous coals from northeast China[J]. Fuel，2013，103258–268. [3] ZHANG Songhang，TANG Shuheng，ZHENG Qian，et al. uation of geological features for deep coalbed methane res- ervoirs in the Dacheng Salient，Jizhong depression，China[J]. International Journal of Coal Geology，2014，13360–71. [4] MULLAKAEV M S，ABRAMOV V O，ABRAMOVA A V. Development of ultrasonic equipment and technology for well stimulation and enhanced oil recovery[J]. Journal of Petroleum Science and Engineering，2015，125201–208. [5] LIU Ting，LIN Baiquan，YANG Wei，et al. Dynamic diffu- sion-based multifield coupling model for gas drainage[J]. Journal of Natural Gas Science and Engineering，2017，44233–249. [6] 鲜学福. 我国煤层气开采利用现状及其产业化展望[J]. 重庆 大学学报自然科学版，2000，23增刊 11–5. XIAN Xuefu. Present situation of exploitation and utilization of coalbed methane and prospect of industrialization in China[J]. Journal of Chongqing UniversityNatural Science Edition， 2000，23S11–5. [7] 赵丽娟， 秦勇. 超声波作用对改善煤储层渗透性的实验分析[J]. 天 ChaoXing 44 煤田地质与勘探 第 47 卷 然气地球科学，2014，255747–752. ZHAO Lijuan，QIN Yong. Experiment on improving the per- meability of coal reservoir under ultrasound[J]. Natural Gas Geoscience，2014，255747–752. [8] 聂百胜，何学秋，王恩元，等. 功率声波影响煤层甲烷储运的初 步探讨[J]. 煤田地质与勘探，2004，32623–26. NIE Baisheng， HE Xueqiu， WANG Enyuan， et al. Monitor study on broken floor depth caused by underground pressure[J]. Coal Geology Exploration，2004，32623–26. [9] 赵鑫，肖晓春，潘一山，等. 超声机械效应致裂煤岩增渗规律 研究[J]. 中国安全生产科学技术，2016，125151–157. ZHAO Xin，XIAO Xiaochun，PAN Yishan，et al. Research on permeability enhancement laws of coal fracturing by ultrasound mechanical effect[J]. Journal of Safety Science and Technology， 2016，125151–157. [10] 肖晓春， 潘一山， 吕祥锋， 等. 超声激励低渗煤层甲烷增透机理[J]. 地球物理学报，2013，5651726–1733. XIAO Xiaochun ， PAN Yishan ， LYU Xiangfeng ， et al. Mechanism of methane permeability enhance through ultrasonic irradiating on low permeable coal seam[J]. Chinese Journal of Geophysics，2013，5651726–1733. [11] 李建楼，严家平，王来斌，等. 煤体瓦斯在声波场作用下的放 散特征研究[J]. 煤炭学报，2012，372264–267. LI Jianlou，YAN Jiaping，WANG Laibin，et al. Study of characteristics of coal gas radiation in acoustic field[J]. Journal of China Coal Society，2012，372264–267. [12] 李建楼，严家平，胡水根，等. 气体压力对煤体瓦斯渗透特征 的影响[J]. 采矿与安全工程学报，2013，302307–310. LI Jianlou， YAN Jiaping， HU Shuigen， et al. Effect of gas pressure on infiltration characteristics of coal gas[J]. Journal of Mining Safety Engineering，2013，302307–310. [13] LI Jielin，KAUNDA R B，ZHOU Keping. Experimental inves- tigations on the effects of ambient freeze-thaw cycling on dy- namic properties and rock pore structure deterioration of sand- stone[J]. Cold Regions Science and Technology，2018，154 133–141. [14] COHEN M H，MENDELSON K S. Nuclear magnetic relaxation and the internal geometry of sedimentary rocks[J]. Journal of Applied Physics，1982，5321127–1135. [15] CAI Chengzheng，LI Gensheng，HUANG Zhongwei，et al. Experimental study of the effect of liquid nitrogen cooling on rock pore structure[J]. Journal of Natural Gas Science and Engi- neering，2014，21507–517. [16] 郑司建，姚艳斌，蔡益栋，等. 准噶尔盆地南缘低煤阶煤储层可 动流体及孔径分布特征[J]. 煤田地质与勘探， 2018， 461 56–60. ZHENG Sijian，YAO Yanbin，CAI Yidong，et al. Characteristics of movable fluid and pore size distribution of low rank coals reservoir in southern margin of Junggar basin[J]. Coal Geology Exploration， 2018，46156–60. [17] YAO Yanbin，LIU Dameng，CHE Yao，et al. Petrophysical characterization of coals by low-field nuclear magnetic reso- nance NMR[J]. Fuel，2010，8971371–1380. [18] YAO Yanbin，LIU Dameng，CAI Yidong，et al. Advanced characterization of pores and fractures in coals by nuclear mag- netic resonance and X-ray computed tomography[J]. Science China Earth Sciences，2010，536854–862. [19] XU Jizhao，ZHAI Cheng，LIU Shimin，et al. Feasibility in- vestigation of cryogenic effect from liquid carbon dioxide multi cycle fracturing technology in coalbed methane recovery[J]. Fuel，2017，206371–380. [20] CAI Yidong，LIU Dameng，PAN Zhejun，et al. Petrophysical characterization of Chinese coal cores with heat treatment by nu- clear magnetic resonance[J]. Fuel，2013，108292–302. [21] WESTPHAL H，SURHOLT I，KIESL C，et al. NMR meas- urements in carbonate rocksProblems and an approach to a solution[J]. Pure and Applied Geophysics，2005，1623 549–570. 责任编辑 范章群 ChaoXing