含硼矿物复合材料对1keV;1eV及0.0253eV能量中子的屏蔽性能.pdf

收稿日期 2011- 03- 12 基金项目 国家自然科学基金资助项目 50774022 . 作者简介 李哲夫 1980- , 男, 辽宁沈阳人, 东北大学博士研究生; 薛向欣 1954- , 男,辽宁沈阳人, 东北大学教授,博士生导师. 第32卷第12期 2011 年 12 月 东北大学 学报自然科学版 Journal of Northeastern University Natural Science Vol. 32, No. 12 Dec.2 0 1 1 含硼矿物复合材料对 1keV, 1eV 及 010253 eV能量中子的屏蔽性能 李哲夫1, 2, 薛向欣1, 2 1. 东北大学 材料与冶金学院, 辽宁 沈阳 110819; 2. 辽宁省高校硼资源生态化综合利用技术与硼材料重点实验室, 辽宁 沈阳 110819 摘 要 以我国辽宁东部地区特有的硼铁矿原矿石、 含硼铁精矿、 富硼渣为原料, 用蒙特卡罗方法研究了 不同配比含硼矿物/环氧树脂复合材料对 1 keV, 1eV, 01025 3eV 能量慢中子的屏蔽性能及影响因素, 并与普 通混凝土屏蔽材料进行了对比. 结果表明 复合材料对 1 keV 中子的屏蔽性能随着氢元素质量分数的增加而 增加; 复合矿物材料对 1 eV 中子的屏蔽性能主要与复合材料中硼元素的质量分数及氢、 硼元素的配比有关; 硼元素质量分数是影响 01025 3eV 中子屏蔽性能的主要因素. 各配比组成复合屏蔽材料对慢中子的屏蔽性能 均强于普通混凝土, 有望提高普通混凝土生物防护层对慢中子的防护性能, 并为慢中子的屏蔽设计提供依据. 关 键 词 含硼矿物复合材料; 慢中子; 屏蔽性能; 蒙特卡罗方法; 普通混凝土 中图分类号 X 34; X 946 文献标志码 A 文章编号 1005 -30262011 12 -1716 -05 Shielding Properties of Boron -Containing Ores Composites for 1 keV, 1 eV and 0. 025 3 eV Neutron LI Zhe -f u1,2, X UE Xiang -xin1,2 1. School of Materials 2. Liaoning Key Laboratory for Ecologically Comprehensive Utilization of Boron Resources and Materials, Shenyang 110819, China. Corresponding author LI Zhe -fu, E -mail lzfneu 163. com Abstract Boron -containing green ore in the eastern area of Liaoning Province of China, boron - containing iron ore concentrate and boron -rich slag were used as starting materials to prepare boron -containing composites. Monte -Carlo was used to study the shielding properties of boron -containing ore/ epoxy composites with different proportions for slow neutrons of 1 keV, 1eV, 0. 025 3 eV energy respectively and the factors that affect the shielding abilities, and comparison with shielding materials of Portland cement concrete was also conducted. T he results show that the shielding properties of the composites for 1 keV neutron increase with the increase of hydrogen content in the composites.The shielding perance of the composites for 1eV neutron is mainly related to boron content and the ratio of boron to hydrogen in the mixture. Boron content is the main factor that affects the shielding properties for 0. 025 3eV neutron. The slow neutron shielding properties of all composites are stronger than Portland cement concrete and the boron -containing ore/ epoxy composites are expected to improve the shielding properties of Portland cement concrete. This may provide the basis for the design of slow -neutron shielding. Key wordsboron -containing ore composite;slow neutron;shielding property;Monte -Carlo ; Portland cement concrete 硼元素具有较大的热中子俘获截面, 并随着 中子能量的增加在低能中子能量范围内很好地满 足 1/ M的指数衰减规律[1], 俘获中子后放出的次 级 C射线能量很低. 这一特性决定了它在辐射防 护领域中的广泛应用. 我国辽东地区具有丰富的 硼镁铁矿资源, 来源广泛, 成本低廉. 天然硼元素 在矿物中以化合物的形式存在, 这使得以含硼矿 物为原料制备中子屏蔽材料成为可能[ 2- 6]. 液态环氧树脂在工程上通常作为建筑结构胶 黏剂, 由于为富氢物质, 具有对中子的慢化作用, 且其 耐辐照、 抗腐蚀而在辐射 防护领域中应 用[7]. 含硼铁精矿粉为硼铁矿原矿经磁选后得到 的, 富硼渣为含硼铁精矿粉经高炉分离后得到的 一种人造矿物. 将我国特有矿物作为填料与环氧 树脂相复合制备含硼矿物复合材料并对该复合材 料的慢中子屏蔽性能进行的研究, 目前尚未见到 报道. 为了扩大含硼矿物材料的应用领域并研究 其慢中子屏蔽性能, 以便应用于普通混凝土生物 防护层的裂缝以及贯穿在屏蔽结构上不规则形状 孔洞的填补[ 4, 8]、 刷涂于核设施地板[ 2]以降低透 射射线的剂量, 或者以环氧树脂混凝土的方式直 接制备屏蔽材料提高慢中子防护性能. 用蒙特卡 罗方 法研 究了含 硼矿 物复 合材料 对能 量为 010253 eV, 1eV, 1 keV 慢中子的屏蔽性能[9], 并 为慢中子的屏蔽设计提供依据. 1 模型建立及研究方法 研究的模型采用均匀球壳形状, 在球体中心 设置半径为 1 cm 的真空室, 分别将各向同性 010253 eV, 1 eV, 1 keV 能量中子源设置于球心 处, 并在球壳中填充待研究的材料, 在常温空气条 件下计算距离源 101 cm 处不同厚度样品的剂量 当量率, 所得结果为每一个中子和光子的计数结 果, 并保证统计误差小于 5 [4,10] . 研究的屏蔽材料采用含硼原矿、 含硼铁精矿 粉、 富硼渣以及普通混凝土共四种材料, 其中含硼 矿物材料的成分为采用 X 射线荧光光谱分析的 结果, 硼元素质量分数为化学法分析的结果. 各矿 物主要元素的质量分数 , 原矿 B 21056, Mg 221571, Fe 221063; 铁精矿 B 11846, Mg 131407, Fe 391567; 富 硼 渣 B 31650, Mg 211069, Si 101763; Ca 101541; 环 氧 树 脂 C 761301, H 61759, O 161940 . 普通混凝土 H 1, Si 3317, O 5219 . 上述材料的密度 g/ cm3 分别为 11701, 21041, 11524, 1118, 213 . 2 复合矿物材料的慢中子屏蔽性能 2. 1 对 1 keV 中子的屏蔽性能 图 1 所示为三种复合矿物材料对 1 keV 中子 的屏蔽性能和由此得出的中子衰减系数与矿物配 比的关系. 可见, 复合材料的中子剂量当量率均随 厚度的增加逐渐减少, 屏蔽效果逐渐增强. 随着矿 物在复合材料中配比的增加, 氢元素质量分数逐 渐减少, 复合材料的衰减系数变小, 屏蔽效果逐渐 图 1 原矿、 铁精矿、 富硼渣为填料的复合矿物材料对 1 keV 中子的屏蔽性能以及三种复合矿物材料 的配比对中子衰减系数的影响 Fig. 1 Shielding properties of the composites with green ore, boron -containing iron ore concentrate and boron -rich slag as fillers for 1 keV neutron and the effect of proportions of the three composites on neutron attenuation coefficient a 原矿; b 铁精矿; c 富硼渣; d 复合矿物材料的配比同中子衰减系数的关系. 1717第 12期 李哲夫等含硼矿物复合材料对 1 keV, 1eV 及 01025 3 eV 能量中子的屏蔽性能 变差. 由图 1d 可见, 环氧树脂与矿物配比为 1B1 的复合材料对 1 keV 中子的衰减系数最大, 在该 配比下铁精矿、 富硼渣、 原矿三种复合矿物材料的 中子衰减系数分别是配比为 1B9 条件下的 3158 105, 5169 105, 3129 105倍. 三种复合材料 中, 以铁精矿为中子吸收体的矿物复合材料对 1 keV 中子的衰减系数较大, 富硼渣的其次, 含硼原 矿的衰减系数较小. 可见, 对于 1 keV 中子的屏 蔽, 复合矿物材料中氢元素质量分数是影响屏蔽 效果的主要因素, 并主要通过与中子发生弹性散 射降低其能量, 提高硼的俘获截面. 2. 2 对 1 eV中子的屏蔽效果 图 2 所示为复合矿物材料对 1 eV 中子的屏 蔽性能. 可见, 复合材料的中子剂量当量率随着材 料厚度的增加逐渐减少, 且三种材料的屏蔽性能 均随着矿物配比的增加而变差, 这与 1 keV 中子 的屏蔽规律相似. 由图 2d 可见, 富硼渣复合材料 的中子衰减系数最大, 铁精矿的其次, 原矿的最小. 随着矿物配比的增加, 铁精矿和富硼渣的中子衰 减系数均先增大再减小, 在配比为 3B1 时达到最 大值. 原矿的则一直在减小, 其最佳配比为 1B1. 在最佳配比条件下, 富硼渣的中子衰减系数分别 图 2 原矿、 铁精矿、 富硼渣为填料的复合矿物材料对 1eV 中子的屏蔽性能以及三种复合矿物材料 的配比对中子衰减系数的影响 Fig. 2 Shielding properties of the composites with green ore, boron -containing iron ore concentrate and boron -rich slag as fillers for 1 eV neutron and the effect of proportions of the three composites on neutron attenuation coefficient a 原矿; b 铁精矿; c 富硼渣; d 复合矿物材料的配比同中子衰减系数的关系. 为铁精矿和原矿的 1117 和 1126 倍. 由此可知, 硼 元素质量分数以及氢元素与硼元素的配比是影响 1eV 中子屏蔽效果的主要因素. 2. 3 对 0. 025 3 eV中子的屏蔽效果 三种配比复合矿物材料对 01025 3eV 中子的 屏蔽性能示于图 3 . 随着复合材料中含硼矿物配 比的增加, 硼元素质量分数增加, 对热中子的吸收 能力逐渐增强, 在环氧树脂与矿物质量配比为 1B 9时达到最大. 其中, 富硼渣作为填料对热中子的 屏蔽效果最佳, 其次为含硼铁精矿的, 含硼原矿的 效果较差 图 3d . 富硼渣与树脂配比为 9B1 时热 中子的衰减系数, 分别为铁精矿和原矿的 1151 和 1140 倍. 通过上述对比及矿物材料中其余元素的 热中子俘获截面可见, 复合矿物材料中硼元素质 量分数是决定热中子吸收的主要因素, 直接影响 屏蔽效果. 2. 4 普通混凝土对慢中子的屏蔽性能 由图 4 可见, 普通混凝土对三种能量中子的 屏蔽效果, 热中子衰减系数为 51983 1 10- 7 cm- 1; 1 eV 中子的衰减系数为 0. 002 18 cm- 1; 对 1keV 中子的剂量当量率在前10cm 是增加的, 这 可能是由于中子的增殖效应所致[10]. 最佳配比富 1718东北大学学报 自然科学版 第 32 卷 硼渣/ 环氧树脂复合材料的热中子衰减系数为普 通混凝土的 81624 3 105倍, 对 1eV 中子的衰减 系数为普通混凝土的 236170 倍; 在 20 cm 处对 1keV 中子的剂量当量率分别为最佳配比原矿、 铁精 矿、 富硼渣 复合材 料的 173143, 348150, 200185 倍. 可见, 含硼矿物复合材料的慢中子屏 蔽性能显著强于普通混凝土. 图 3 原矿、 铁精矿、 富硼渣为填料的复合矿物材料对 01025 3 eV 中子的屏蔽性能以及三种复合矿物材料 的配比对中子衰减系数的影响 Fig. 3 Shielding properties of the composites with green ore, boron -containing iron ore concentrate and boron -rich slag as fillers for 0.025 3eV neutron and the effect of proportions of the three composites on neutron attenuation coefficient a 原矿; b 铁精矿; c 富硼渣; d 复合矿物材料的配比同中子衰减系数的关系. 图 4 普通混凝土对慢中子的屏蔽性能 Fig. 4 Shielding properties of common concrete shielding materials 3 屏蔽材料的伴生光子剂量当量率 屏蔽材料俘获中子时放出的伴生光子会影响 中子屏蔽效果, 伴生光子剂量当量率越低, 总剂量 当量率 中子剂量当量率与伴生光子剂量当量率 的和 越小, 对辐射防护效果的影响就越小. 因此, 屏蔽材料的伴生光子剂量当量率对屏蔽性能影响 不容忽视. 图 5 所示为最佳配比矿物复合材料俘 获中子后产生的伴生光子剂量当量率同普通混凝 土的对比. 在厚度为 20 cm 处, 最佳配比复合材料 对三种能量中子的伴生光子剂量当量率均小于普 通混凝土屏蔽的, 对获得较低的总剂量当量率具 有有益的贡献. 因此, 复合矿物屏蔽材料的综合屏 蔽性能明显强于普通混凝土, 有望应用于普通混 凝土生物防护层提高慢中子屏蔽性能, 降低伴生 光子剂量当量率. 图 5 各种屏蔽材料的伴生光子剂量当量率 Fig.5 Dose equivalent of secondary photon of different shielding for slow neutron 1719第 12期 李哲夫等含硼矿物复合材料对 1 keV, 1eV 及 01025 3 eV 能量中子的屏蔽性能 4 结 论 1 对于 1keV 中子的屏蔽, 配比为 1B1 的含 硼铁精矿/ 环氧树脂复合材料的屏蔽效果最好, 复 合矿物材料中氢元素质量分数是影响屏蔽效果的 主要因素. 2 对于 1 eV 中子的屏蔽, 配比为 1B3 的环 氧树脂/ 富硼渣复合材料效果最好, 相同配比的铁 精矿复合材料其次, 1B1 配比环氧树脂/ 原矿复合 材料的效果最差. 复合矿物材料中硼元素质量分 数以及氢、 硼元素的配比是影响 1eV 中子屏蔽效 果的主要因素. 3 配比为 1B9 的环氧树脂/ 富硼渣复合材料 对01025 3 eV 中子的屏蔽效果最佳, 分别是同配 比铁精矿和原矿复合矿物屏蔽材料的 1151 和 1140 倍. 硼元素质量分数是影响屏蔽效果的主要 因素. 4 与普通混凝土相比, 最佳配比复合矿物材 料的慢中子屏蔽性能高, 伴生光子剂量当量率低, 可提高其屏蔽性能. 参考文献 [ 1 ]Abde- l Aziz M M,Gwaily S E, Makarious A S,et al . 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