生产工艺对煤制天然气中惰性组分含量的影响分析.pdf

6 6 煤炭加工与综合利用 C O A L P R O C E S S I N G＆C O M P R E H E N S I V E U T I L I Z A T I O N No． 8， 2 0 l 5 生产工艺对煤制天然气中 惰性组分含量的影响分析 ’ -] 秀杰，崔德春，徐庆虎，李 强 中海油研究总院，北京1 0 0 0 2 8 摘要 煤制天然气中的C O 、N 、Ar 、H O等惰性组分 的总含量将对最终产品组成和质量 产生影响，而其中各 自的含量水平受整个生产工艺流程中不同单元工序的影响；结合现有单元 过程的技术水平，分析了在正常操作条件下煤制天然气各个单元工序对最终产品气体中惰性组 分含量 的影响，并归纳得出了惰性组分 的含量水平 。 关键词 煤制天然气；惰性组分；生产工艺；甲烷 中图分类号 T E 6 4 2 T Q5 4 9 文献标识码 A 文章编号 1 0 0 5 ． 8 3 9 7 2 0 1 5 0 8 ． 0 0 6 6 0 5 目前 ，我 国的能源结构主要 以煤炭为主体， 天然气等清洁能源 比重偏低 。大量煤炭 资源直接 燃烧给环境带来了严重污染 [ 2 】 。中国未来对天然 气需求量很大，预 计到 2 0 2 0年 ，我 国天然气 总 需求 量为 3 0 0 0亿 ms 【 3 ] ，预期 国产 1 5 0 0亿 m， ， 缺 口将达到 1 5 0 0亿 n l ， 。发展煤制天然气技术将 有助于破解我国能源结构面临的困境，并减轻对 环境的污染和对石油资源的依赖。据不完全统计 口】 ，截至 2 0 1 4年 6月，获得国家发改委核准的煤 制天然气项 目共 6个，获得发改委 “ 路条 ”项 目 共计 1 4个，建成 、在建、拟 建煤制天然气项 目 总设计 产 能在 1 7 0 0亿 mS ／ a 左 右 。 煤 制天然 气是通过煤 气化制 得合成气 并进 一 步通过 甲烷化反应合成的富含 甲烷的替代天然 气 。尽管煤制天然气中的主要组分为 C H 生产 项 目的设计平均值大约为 9 5 ％ ，但是受生产工 艺 的制约，在组成上与常规的气 田天然气、油 田 天然气存在区别 [4 】 ，表现为煤制天然气含有一定 数量 的 H 、基本不含 C 烃类和重 金属化合物、 超低硫 小于 0 ． 1 mL ／ m 等，对应不 同气化 工 艺的煤制天然气组成见表 1 。同时，煤制天然气 中含有一定量的 C O 、N 、Ar 、H O等惰性组分 ， 这些物质在燃烧过程 中不产生热量。惰性组分在 组成上 的不同，可能会对产 品气后续的储存、输 送和终端利用环节带来较大 的影响，诸如储存与 输送过程中可能产生腐蚀、惰性组分含量高造成 最终产品气燃烧时热值不够等 问题 。 表 1 对应不同气化工艺的煤制天然气组成 主要组分质量分数 气化工艺 碎煤气化 粉煤气化 在现有技术水平条件下，各生产单元都对最 终的煤制天然气产 品组成产生一定的影响，尤其 收稿日期2 0 1 5 0 7 1 0 D O I 1 0 ． 1 6 2 0 0 ／j ．c n k i ． 1 1 - 2 6 2 7 ／ t d ． 2 0 1 5 ． 0 8 ． 0 1 5 作者简介门秀杰 1 9 8 2 一 ，男，山东济阳人，2 0 1 0 年毕业于石油化工科学研究院应用化学专业，工学博士，中海油研究总院高级 工程师。 引用格式门秀杰，崔德春，徐厌虎，李强 ． 生产工艺对煤制天然气中I隋性组分含量的影响分析 [ J ] _ 煤炭加工与综合利用，2 0 1 5 86 6 ． 7 0 ． 2 0 1 5年第 8期 门秀杰，等生产工艺对煤制天然气中惰性组分含量的影响分析 6 7 是 C O 、N 、A r 、H O等不提供热值的惰性组分 ， 其含量水平 最终影响产品的质量，尤其是热值 。 本文基于正常 的技术水平和操作工况 ，对煤制天 然气 中惰 性组分的来源和在最终产 品气体 中的含 量水平进行了分析总结 ，期望对生产工艺优化操 作提供参考 ，并为制修订煤制天然气产品质量标 准提供借鉴。 1 煤制天然气工艺简介 煤制天然气产 品气 的组成，受生产工 艺过程 中单元工艺类型、操作条件等制约，尤其 是惰性 组分 的含量更是如此 。国内外 已有 的和规划 中的 煤制天然气项 目的一般工艺路线 如图 1 所示 为 经过洗选后的煤 碎煤或粉煤 首先与来 自空气 分离系统的氧气通过一定的气化工艺转化为粗煤 气，粗煤气通过洗涤冷却、净化处理等步骤，将 其 中大部分 的固体颗 粒物 飞灰 、焦油、NH 和氯脱除，得到净化 的煤气，以利于后续工艺处 理和发生 甲烷化反应 。净化后 的煤气通过水煤气 变换反应 WGS 或者是补充一部分氢气来调节 H ， ／ C O 比，使气态组分含量更好 的适应于后续 甲 烷化反应。在调整气体 H J C O 比的过程 中，产生 了大量 C O， 。原料气 经脱酸性气体处理 单元后， 除去其 中的 C O， 和 H， S等酸性气体，然后进入 甲 烷化反应单元，在一定工艺条件下发生 甲烷化反 应得到粗产 品气体，最后脱水干燥后即为煤制天 然气产 品 S NG 。S N G经过压缩送入管 网，或 者冷却液化为 L NG由槽车外输至消费市场。 原料煤 图 1 典型煤制天然气生产工艺流程 2 单元生产工艺对煤气 中惰性组分的影响 煤气化 、空分单元、粗煤气净化、水煤气变 换 、酸气脱除、甲烷化和脱水干燥等单元操作是 煤制天然气 的核心工艺单元 ，对最终煤制天然气 产品组成尤其是惰性组分的含量产生影响。 2 ． 1空分单 元 空分工艺是将空气在低温下液化 、精馏 ，把 氧气 、氮气及氩气从空气 中逐一分离 的过程 。整 个流程 由空气压缩、空气预冷、空气净化 、膨胀 制冷 、低温精馏、产 品压缩输送等工序组成 。煤 制天然气的空分装置主要是为了制备高压氧气和 氮气产品，其主要技术指标见表 2所示。 表 2 空分装置主要产品的技术指标 高压氧气作为气化炉的气化剂 ，在气化单元 被完全消耗而进入产 品链中，一部分氮气作为原 料煤输送气。高压氧气 中的杂质组分 ，主要包括 氮气 、氩，与输送用氮气一样，在进入煤制天然 气生产工艺流程后无法通过洗脱或化学转化等方 法将其脱 除， 因而最终成为产 品 S NG中惰 性组 分 的重要来源之一。因此 空分单元 的氧气纯度、 原料煤输送氮气用量将影响最终产品气体中惰性 组分的含量。 在 S NG热值与价格挂钩时，或者 由 S NG生 产 L NG时为 了提高 L NG的收率，均需要尽量减 少 S NG中氮气、氩的含量 ，此时，则需严格空分 工序 的操作，并考虑减少使用氮气输送原料煤。 2 ． 2 气化单元 煤 的气化是指在 高温和一定压力条件下，煤 与氧气 、水蒸气、二氧化碳等发生气化反应，获 得粗合成气 通常称 为粗煤气 的工艺过程。粗 煤气 以 C O、H 、C H 、H O和 C O 2 为主要组分， 还 有 C H 、N 、硫化 物 H S 、煤 焦 油、氨 和 氯等众多气体杂质。 其中，气化工艺中引入惰性组分的来源包括 煤炭输送气体种类和用量、氧气纯度、溶解在水 中的空气量等。采用的煤气化工艺不 同，所得到 的粗煤气 中惰性气体组分的含量也存在差异 。一 般而言，采用粉煤气化工艺所得 的粗煤气 ，比采 用碎煤气化工艺具有更 多的惰性气体含量 【 5 】 。分 析原 因可知 ，粉煤气化 工艺所需要 的气 化剂 0 量远高于碎煤气化工艺，而且粉煤气化工艺 的粉 6 8 煤炭加工与综合利用 2 0 1 5 年第 8期 煤原料密相输送入炉的氮气量也较大，因此，粉 煤气化工艺合成气中的 N A r 含量更高。 表 3 典型气化工艺中惰性气 限值计算 注a输送原料煤载气量由文献 [ 6 ] 最佳输送条件下获得 表中气体均已折算成标准状态。 在正常操作水平下，依据现有典型煤气化工 艺原料消耗和产 出数据 ，结合原料煤输送工艺特 点和空分技术指标，计算得到碎煤气化和粉煤气 化两种工艺下，折合最终天然气产物 中N， 的体积 含量范围分别为0 ． 1 4 ％ 0 ． 2 2 ％和 0 ． 9 0 ％ 1 ． 3 4 ％， 见表 3示，可见粉煤气化是碎煤气化 的 4 - 9倍 。 对于粉煤气化工艺，为了减少产品气 中惰性气体 的含量 ，可以将 S NG生产过程 中副产的 C O ， 如 脱酸性气单元脱除的 C O， 作为原料粉煤 的输送 载气 f ，但是该措施将导致粗合成气 中 C O， 含量 增多，在一定程度上增加后续脱 C O ， 装置的操作 负荷，增加能耗 。 当然 ，气化工艺的选择是影响惰性组分引入 产 品链的关键。选择碎煤气化或水煤浆气化 ，可 以减缓采用粉煤气化工艺产生 的这一影响。应对 气化工艺的生产效率、S NG价格进行 统筹测算， 以选择更具有经济竞争性的煤气化工艺。 2 - 3 粗煤气净化单元 粗煤气净化，是将离开气化炉的初始温度约 4 0 0 ℃的粗煤气依次通过水急冷洗涤饱和、废锅 间接冷却步骤，将其携带的煤焦油、氨、氯、固 体颗粒物去除而得到含水呈饱和状态的煤气的过 程 。在粗煤气净化过程 中，惰性组分的绝对数量 基本上没有变化，因此可以认为该过程 单元对煤 制天然气中惰性组分的含量不产生影响。 2 ． 4 水气变换单元 水气变换单元是将气化单元产生的粗煤气 中 的一部分 C O与水在变换催化剂作用下发生变换 反应 生成 H， 的过程 ， 目的是使变换气 中 H， ／ C O 达到 2 ． 9 5 3 ． 0 5 ，以满足后续 甲烷化反应 的要求。 水气 变换过 程造成煤气 中 C O ， 含 量升高，并有 脱除少量煤焦油和微量粉尘 的作用 。由于后续 的 脱酸性气装置对大量 C O ， 进行脱除，并与最终产 品气中的 C O ， 直接相关，因此，除了变换单元所 使用的水蒸气 中可能含有少量溶解的惰性组分 以 外，水气变换单元也基本上不影响煤制天然气产 品中惰性组分 的含量。 在现有的煤化工工艺设计中，变换单元通常 设置二到三个变换炉 【 8 ] ，来 自气化炉 的煤气 由于 经历水 急冷过程而处于饱和状态，因此，一变炉 入 口正常不加蒸汽，二变炉、三变炉入 口通过加 入锅炉给水或经过处理的工艺冷凝液和蒸汽来调 节温度和水气比 L 9 ] 。所 以，控制锅炉给水中的溶 解空气是减少惰性气引入系统的有效措施。 2 ． 5 酸性气脱除单元 酸性气脱除单元的主要功能是脱除变换气中 的 H， S和 C O， 等酸性气体及少量有机硫化物，同 时也可以脱除变换气中微量的 NH ，从而得到合 格 的净化气。在后续 的甲烷化单元 中， 目前采用 的镍基 甲烷化催化剂不耐硫 ，而要求原料气进行 深度脱硫 。并且，采用相 同甲烷化催化剂，二氧 化碳、一氧化碳共存时，二氧化碳 甲烷化活性一 般明显低于一氧化碳 ，因此为 了控制 甲烷化装 置的产物气中二氧化碳含量不能过高，也要求在 酸性气脱除单元将大部分二氧化碳从产 品生产链 中脱除，从而降低后续 甲烷化工艺单元 的气体处 理负荷 ，提高气体处理效率 。总之，脱酸性气单 元主要影响最终气体产品组成中的 C O ， 含量和硫 含量 。 经过水气变换单元后，得到的变换气中C O ， 含 量高、分压大 例如，由粉煤气化为气头的变换气中 C O 浓度为 3 5 ． 3 6 ％ 湿 、 C O 分压为 1 ． 2 2 MP a ；由 碎煤气化 为气头的变换气 中 C O， 浓度为 3 2 ． 2 1 ％ 湿 、C O ， 分压为 1 ． 1 4 MP a 。可见，需要脱除的 酸性气量很大 。 脱酸性气单元采用的工艺方法分为物理吸收 法和化学吸收法。基于减少溶剂循环量和降低能 2 0 1 5年第 8 期 门秀杰，等 生产工艺对煤制天然气中惰性组分含量的影响分析 6 9 耗 的考虑，对于大型工业装 置如煤制天然气工艺 过程中酸性气体的脱除通常选择物理吸收法 [ 1 1 - 1 2 ] 。 在现有技术水平下，两种代表性的物理吸收法工艺 分别是聚 乙二醇二甲醚 NHD 溶剂吸收工艺和低 温甲醇洗工艺 [ 1 3 ] 0 变换气经过 NH D脱硫、脱碳后， 净化气 C O ， 小于 O ． 2 ％，总硫小于 5 mL ／ m ，而经 过低温甲醇洗后， C O ， 脱至小于 2 0 mL ／ m。 ， H， S小 于 O ． 1 mL ／ m。 。针对后续甲烷化反应对原料气硫含 量的进 料要求高 小于 0 ． 1 mL ／ m ，因此通 常采 用低温 甲醇洗 工艺 技术进 行脱碳、脱硫 。综合 分析 国 内外具有代 表性 的低 温 甲醇洗 装置运 转 情况及 其主要技 术指标 ，针对 煤制天 然气工 艺 过程，酸性 气脱 除后净化 气 中 C O， 小 于 3 ％ ； H2 S C OS小于 0 ． 1 mL ／ m 。 2 ． 6甲烷化 单元 H 甲烷化单元是煤制天然气工艺 的关键单元之 一 ，在 甲烷 化催 化剂 作用 下，C O与 H， 发 生 反 应 C O 也可以发生一定量的反应 生成 C H 和 H 0。 甲烷化反应器 出口的气体物流经过换热冷 却后分离出大部分水分，得到以甲烷为主要组分 的产物气流。因为 C O分子有毒性，为 了保证下 游使用的安全性 ，通常保证 C O转化率基本接近 1 0 0 ％， 出 口气 中 C O的含量 为痕量，一般 小于 1 0 0 mL ／ m。 。甲烷化过程对 C O ， 转化率不做限制， 但 是气流 中的 C O ， 数 量整体上有 一定程度 的减 小 。基于减少催化剂积炭和保证 C O转化 率的要 求，通常 甲烷化原料气中的 H， 略有过量 H， ／ C O 摩尔 比略大于 3 ． 0 。此外，为 了避免镍基 甲烷化 催化剂发生硫中毒，在原料气进入 甲烷化装置前 通常设置硫保护装置，用于深度脱除 H， S和 C OS 等，因此 甲烷化装置出 口气中的硫含量也不超过 0 ． 1 mL／ m 。 甲烷化单元在一定程度上主要影 响惰性组分 C O 在产品气 中的含量 。选用 C O ， 高甲烷 化活性 的催 化剂 [ 1 ，是 降低 甲烷化 工序 出 口气 中 CO ， 含量 的关键措施 ，适度提高补充性 甲烷化反应器 一般 为第三、第四反应器 的操作温度 [ 1 6 1 例 如在其入 口气流中补充适量 C O能够提 高其操作 温度 ，从而最终能够提高催化剂的 C O， 甲烷化活 性，也有助于减少最终出口气 中的 C O， 含量。此 外，甲烷化工序受出口气的压力及所采用冷却温 度 的影响，为产物气流贡献一定 的水分 ，但 是对 N ， 、Ar 含量不产生影响。 2 ． 7 产品气干燥单元 [ 1 7 1 来 自甲烷化反应单元的产物气流 ，出 口压力 为 2 ． 0 - 5 ． 0 MP a 、4 0℃，呈饱和状态 。由蒸汽透 平驱动 的天然气压缩机压缩，以及经水分离器分 离 出水后，得到煤制天然气产 品气。其压力达到 7 ． 0 ～ 1 2 ． 0 MP a管道压 力条件下，水露点比管输环 境下的温度低 5℃，以符合 Q ／ S Y 3 o _ _ 2 0 0 2 天 然气长 输管道气 质要求 标准 的要求。一般而 言，输气管道埋置于冻土层 以下，因此操作温度 近似在 0 ℃，按照极端情况如温度为 一 2 0℃，对 应 7 ． 0 ～ 1 2 ． 0 MP a的管道压力 ，天然气 中的水含量 为 2 0 - 2 4 mL ／ m 。因此 ，煤制天然气产 品中只含 有极微量的水分。 根据管道输送要求，反过来对干燥工序的操 作条件提 出要求。 目前，天然气干燥脱水的技术 有三甘醇 T E G溶剂吸收法 达到 的水露点范 围为 一 3 0 -一 1 5℃ 、分子筛吸附法 达到的水露 点范围为 ⋯ 1 2 0 6 0 ℃等 。针对煤制 天然气工 程输气量较大、压力高的情形，适合于大流量操 作 的三甘 醇 T E G脱水装 置，对外输煤 制天然气 进行脱水 比较理想，也能够满足对水露点的要求 【 1 8 _ 3 影响惰性组分含量的单元装置 在现有技术水平条件下，煤制天然气各生产 单元都对最终 的产 品组成产生不 同程度 的影响。 影 响煤制天然气 产 品中惰 性组分含 量 的单元 装 置，以及在现有技术水平下能够实现 的控制指标 见表 4所示。 4 总结与展望 煤制天然气将成为常规天然气 的有益补 充， 有望在商用天然气中占有重要 比例。煤制天然气 不 同于常规开采的天然气，是通过化工过程合成 的产品，其 中包含 了 C O 、N 、A r 、H O等不提 供热值 的惰性组分，惰性组分的总含量将对最终 产品组成和质量产生影响，而其各 自的含量水平 受整个生产工艺流程 中不同单元工序 的影响。结 合各生产工序 的技术发展水平，对影响惰性组分 7 0 煤炭加 工与综合利用 2 0 1 5 年 第 8期 表 4 影响煤制天然气产品中惰性组分含量的 单元装置分类 含量 的关键单元，选择合适 的技术和操作条件 ， 可以实现对煤制天然气产品中惰性组分 的合理控 制 。单元 装置操作 的精细化和技术指标的提 高， 有利 于 降低惰 性组分 的含 量，提 高产 品气 体 中 C H 的含量，从而提升产品气 的热值 ，增强煤制 天然气与常规天然气 的互换性，但是可 能同时导 致更高的操作成本和更高的能耗。 煤制天然气的技术经济性分析 ，首要是产 品 气需要满足国家和行业标准对天然气技术指标 的 强制性要求，其次是需要考虑装置工艺过程的稳 定操作和成本最低化。现有 的天然气计量和定价 机制 尚不 能真正反映天然气作为能量载体这一本 质特征，因此在一定的操作区问内，煤制气工厂 没有对产 品中惰性组分的含量投入太大 的关注。 如果高热值对应于高价格，将产品气热值与产品 气价格挂钩 ，则有望推动煤制气工厂在未来对产 品气中惰性组分进行更多控制。 参考文献 [ 1 ] 陈健鹏 ，李佐 车 ． 中国大气污染治理形势与存在 问题及若干 政策建议 [ J 1 _ 发展研 究，2 0 1 3 1 0 4 - 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