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第 29 卷 第 20 期 中 国 电 机 工 程 学 报 Vol.29 No.20 Jul. 15, 2009 60 2009 年 7 月 15 日 Proceedings of the CSEE 2009 Chin.Soc.for Elec.Eng. 文章编号0258-8013 2009 20-0060-06 中图分类号TK 224 文献标志码A 学科分类号470⋅20 410 t/h 燃煤锅炉选择性非催化还原 气液混合特性的数值研究 王智化,吕钰,何沛,杨卫娟,周俊虎,岑可法 能源清洁利用国家重点实验室浙江大学,浙江省 杭州市 310027 Numerical Study of Mixing Characteristic Between Flue and Droplet at 410 t/h Coal-fired Boiler SNCR System WANG Zhi-hua, L Yu, HE Pei, YANG Wei-juan, ZHOU Jun-hu, CEN Ke-fa State Key Laboratory of Clean Energy Utilization Zhejiang Univerisity, Hangzhou 310027, Zhejiang Province, China ABSTRACT Numerical study of the mixing process between urea solution droplet and flue gas at 410 t/h coal-fired boiler selective non-catalytic reductionSNCR system was conducted based on Fluent plat, meanwhile the effect of this mixing characteristic on NOx removal efficiency was discussed. It is found that the droplet penetration length that is dependent on the liquid flow and droplet size for a given nozzle has great influence on the mixing between gas and liquid in large space, and on the NOx removal efficiency. However, due to the temperature gradient existing along the injecting direction, NOx removal efficiency also depends on the local temperature at which droplets distributed. The simulation results show that at fixed molar ratio of NH3/NO, NOx removal efficiency can improve 8.8 with the 82 increase of injection flow, and as droplet size rises it represents increasing tend followed by a slight fall. In addition, the calculation result was compared with the experimental data measured, to guarantee the reliability of the conclusion drawn from this numerical study. KEY WORDS selective non-catalytic reduction; numerical simulation; mixing; droplet 摘要基于 Fluent 平台,对 410 t/h 燃煤锅炉选择性非催化 还原selective non-catalytic reduction,SNCR系统喷射的尿 素溶液液滴与烟气的混合过程进行数值模拟研究, 同时探讨 这一混合特性对脱硝率的影响。 研究发现液滴穿透距离对于 大空间的气液混合和烟气脱硝有重要影响, 而对于给定的喷 嘴它由溶液流量和液滴粒径确定; 但是由于沿喷射方向存在 基金项目国家杰出青年科学基金50525620;国家自然科学基金 项目50806066。 Scientific Funds for Outstanding Young Scientists of China50525620; Project Supported by National Natural Science Foundation of China 50806066. 较大的温度梯度,所以脱硝率还决定于液滴分布的当地温 度。 模拟结果表明在固定氨氮摩尔比下, 喷射流量增大 82, 脱硝率可提高 8.8,而随液滴粒径增大则先提高后降低;漏 氨量随二者的增大均呈现降低趋势。另外,还将计算结果与 实验测量数据进行了对比,以保证数值研究结论的可靠性。 关键词选择性非催化还原;数值模拟;混合;液滴 0 引言 在众多的烟气脱硝技术中,选择性非催化还原 SNCR技术以其成本低、改造简单、建设周期短等 优势[1]逐渐引起重视。对于大型电站锅炉,该技术 是将氨水、尿素或氢氰酸[2]等氨基物质喷入炉膛上 方一定的温度区域内,通常是 7001050℃[3],使其 与烟气混合后,在不使用贵金属催化剂的情况下, 将 NOx还原为无污染的氮气。在完全混合的条件 下,SNCR 可达到 80以上的脱硝率[4],而在大型 锅炉上由于混合限制脱硝率均在 50以下[5]。 诸多学者[6-8]都意识到还原剂与 NOx的初期混 合对 SNCR 脱硝效果有重要影响, 实际的工业装置 中,往往燃后烟气在 SNCR“温度窗口”内的停留 时间是很短暂的, 如果不能使还原剂与 NOx快速的 混合并反应,不仅达不到理想的脱硝效果,同时由 于在低于 700 ℃时 SNCR 反应十分缓慢[9],未反应 的氨气等还会漏入大气中,形成二次污染。 绝大多数的SNCR实验研究都是在小型的反应 容器[9-10]或技术炉[11-13]中进行的,由于这些实验装 置体积小,还原剂与烟气混合时间短,所以还原反 应可以在混合很好的条件下进行,并不能体现大炉 膛还原剂液滴与烟气的混合特性。在数值研究方 第 20 期 王智化等 410 t/h 燃煤锅炉选择性非催化还原气液混合特性的数值研究 61 面,王智化等[3]基于完全混合假设,研究了温度, 氨氮摩尔比等各种因素与 SNCR 效果的影响。Mi- Soo Shin 等[14-15]对小型的燃油炉和垃圾炉进行了三 维的数值模拟,虽然结果表明可以通过增加液滴穿 透距离来改善气液混合,从而提高脱硝率,但是对 于截面温度梯度大,流场复杂的大型电站锅炉却没 有代表性。 本文基于 Fluent 软件平台,对大型煤粉锅炉上 的 SNCR 过程进行了数值模拟, 通过对液滴相特征 量的统计研究了气液混合特性及限制因素,同时考 虑混合过程与复杂温度场的相互作用,并探讨其对 SNCR 脱硝效果的影响。 1 模拟对象简介 锅炉及燃料的具体参数参见文献[16],SNCR 系统为布置在 28.5m 标高处的尿素溶液喷射层,共 设有 14 支雾化喷枪, 分别位于前后墙各 2 支和左 右墙各 5 支,如图 1 所示。尿素溶液经蒸汽雾化 后喷入,雾化角大约为 90,液滴的初速度由液体 总流量确定,液滴粒径可以通过雾化压力调节,并 由 LS-2000 激光粒度分析仪测得,出于简化在计算 时取索特尔平均直径。雾化角大约为 90,本文的 标准喷射工况下, 粒径为 158 μm, 流量为 1.6 m3/h。 流量变化时,氨氮摩尔比εNSR控制在 1.3;而研究 粒径影响时,εNSR1.2。建模时坐标位于 10 m 标高 位置。 蒸汽母管调阀 稀释水阀 尿素溶液母管阀 雾化喷头14 支 喷射层液体调阀 图 1 SNCR 系统示意图 Fig. 1 Schematic chart of SNCR system 2 模型选择 2.1 湍流模型 时均化的湍流模型在锅炉炉膛热态模拟中被 广泛应用[17], 其核心是引入假设将时均方程中的湍 流 脉 动 速 度 关 联 项 加 以 模 化 。 最 常 用 的 是 Bousinessq 假设[18],即该关联项等于时均速度梯度 与湍流黏度μt的乘积。这样,湍流模拟的关键就是 要合理的提出μt的表达式,本文采用 Launder 与 Spalding 提出的双方程模型,将μt与湍流动能 k 和 湍流动能耗散率ε相关联,即μtCμρk2/ε,然后将对 k 和ε分别建立方程进行模化。 2.2 物质输运及反应模型 本文通过直接迭代求解各物质组分的输运方 程,来得到组分浓度场,故必须合理的添加湍流条 件下的化学反应源项。所涉及的各种反应,及其动 力学参数来源,参见表 1。对于挥发分扩散燃烧, 物质的湍流混合是影响反应速率的主要因素,所以 其反应源项用漩涡耗散模型[17]来表达 RRO P min{/ ,/ / , /1 / } AmkA mik A mik ωρερε ρε 1 式中 R ω为以燃料计的反应速率,kg/s; R m , O m 和 P m 分别表示燃料、氧气和产物的质量分数;i 为 单位质量的燃料所消耗的氧量; 经验参数 A 通常取 4.0。在焦炭形成后,由于其与气相存在燃烧和焦炭 氮转化反应,也会为气相物质方程提供反应源项。 通常气固两相反应不仅与化学动力学参数有关,同 时还取决于气体扩散到固相表面的速率,即 2 R,JpOkindif /1/1/ j A Y pRRω 2 式中 R,J ω为以颗粒中物质j计的反应速率,kg/s; Ap为颗粒表面积; 2O p为氧气分压;Rkin和Rdif分别 为Arrhenius速率常数和扩散速率常数,具体表达 式参见文献[22]。 对于NOx转化和SNCR这类化学反应速率相对 较慢的反应,则不能应用“快速反应假设”[17],在 求解湍流混合速率时要融入反应动力学的影响,故 同时计算Arrhenius速率,取两者的最小值。 表 1 炉内所涉及的各种化学反应及其动力学参数来源 Tab. 1 Reactions involved in furnace and the source of their kinetics parameters 化学过程序号炉内涉及的反应 参数来源 1 CmHnm/2O2mCOn/2H2 文献[19] 2 CO1/2H2CO2 文献[20] 按发分 燃烧 3 H21/2H2H2O 文献[21] 焦炭燃烧4 CsO2CO2 文献[22] 5 Nvolatile→HCN 文献[23] 6 Nchar→NO 文献[22] 7 NCH→NO 文献[24] 8 HCN→N2 文献[24] NOx转化 反应 9 N2→NO热力型 NOx 文献[24] 10NONH31/4O2N23/2H2O 文献[25] SNCR 反应 11NH35/4O2NO3/2H2O 文献[25] 2.3 辐射传热模型 对于锅炉内的辐射传热,采用简单实用的P-1 62 中 国 电 机 工 程 学 报 第 29 卷 模型。该模型源于对局部辐射强度的球调谐正交展 开,且出于简化仅使用了展开式的前4项,同时考 虑到颗粒相与气相之间的辐射,得到的能量方程源 项式计算式如下 4 radin 4 [ / ] Pp qaTEa aIσ−∇⋅− ππ 3 式中a和ap分别为气体和颗粒的吸收率;Ep为颗 粒的等效辐射强度;Iin为入射强度。 2.4 离散相模型 对煤粉颗粒和尿素液滴在气相中运动的处理, 采用拉格朗日坐标系下跟踪的方式。同时,由于气 体的湍流涡团与颗粒相之间的相互作用,认为颗粒 相运动符合随机轨道模型,故在积分计算颗粒轨迹 时始终利用轨迹上各点的流体瞬时速度。另外,颗 粒相存在蒸发、挥发等过程,所以必须在离散相与 连续相之间耦合传热、传质的相互作用。 对于煤粉颗粒,利用双方程竞争模型来模拟挥 发 分 的 析 出 , 并 假 设 挥 发 分 的 主 要 成 分 为 CmHn/CO/CO2/H2/HCN,各种物质的质量分数均根 据能量平衡和物质平衡事先确定。对尿素溶液液滴 而言,在喷射入炉膛之后会很快挥发蒸发,同时伴 随着尿素的热解、分解[12],可归总为 CONH22H2O→2NH2 CO2 4 由于600 K时尿素已经基本分解完全[7],故本 文近似认为尿素在挥发的瞬间就转化成氨气,进而 参与SNCR反应。 3 模拟结果分析 3.1 与实验测量的对比 由图2可知,锅炉标高个截面最高温度的计算 值与实际测量吻合得很好, 而SNCR对温度又极其 敏感, 所以对温度场的准确模拟为SNCR过程的模 拟打下了基础。此外,炉膛出口的氧量和NOx为 1 900 1 700 1 500 1 300 0 4 8 12 16 20 24 Z/m 最高温度/K 模拟值 实验值 图 2 沿高度各截面温度计算值与实验值的对比图 Fig. 2 Comparison chart of the temperature between the simulated value and experimental value at different cross-section along the height of the boiler 2.5和18910−6, 也与实验测量值2.4和20110−6 十分吻合。 3.2 NOx与 NH3的分布特点 图3给出了εNSR1.2时标准喷射参数下的NOx 与NH3的浓度场。液滴喷入后,迅速蒸发挥发,可 以将还原剂NH3输送到距炉墙近2 m远的位置, NH3与NOx混合后快速反应, 使NOx等值线向炉膛 中心压缩。但是,在这样大的炉膛内,混合条件是 相对有限的, 部分没有反应的NH3被烟气带到了炉 膛顶部,并分布在炉膛外侧,后期主要依靠两者的 扩散在合适的温度区域进行反应。由于扩散过程与 高速的喷射混合相比是十分缓慢的,而烟气的停留 时间很短,故容易出现漏氨现象。所以在这种情形 下,研究炉膛SNCR脱硝时的气液混合特性,了解 混合过程与温度场的相互作用,及其对脱硝效果的 影响就显得尤为重要。 30 25 20 15 05 10 Y/m a ΝΟx,εNSR1.2 Z/m 1 2 2 3 3 3 4 4 4 4 5 5 5 6 6 6 6 6 7 7 7 8 8 10 9 8 7 6 5 4 3 2 1 175 165 155 145 135 125 115 105 95 85 等值线 浓度/10−6 30 25 20 15 05 10 Y/m b ΝΗ3,εNSR1.2 Z/m 10 9 8 7 6 5 4 3 2 1 350 300 250 200 150 100 50 35 20 5 等值线 浓度/10−6 1 1 1 1 1 2 2 3 3 3 3 4 4 4 5 5 7 8 10 图 3 标准喷射工况 NOx与 NH3浓度场 Fig. 3 NOx and NH3 distribution at standard injection state 3.3 液滴特征量统计 诸多学者[6-8]都定性阐释了还原剂与NOx初期 混合的重要性,而Mi-Soo Shin[14]率先在小型锅炉 上用增加穿透距离的方法来改善气液混合。由于烟 第 20 期 王智化等 410 t/h 燃煤锅炉选择性非催化还原气液混合特性的数值研究 63 气的温度高, 粘度大, 在加上炉膛中心切圆的影响, 要使液滴有较大的穿透深度必须增大其动量。 从图4可以看出,通过提高喷射速度和增大液 滴直径, 能使穿透深度显著提高。 固定流量1.6 m3/h 工况下,最大穿透距离由50 μm粒径时的0.4m增 大到250 μm粒径时的2 m多;而固定粒径158 μm 时,流量从1.1 m3/h增至2.0 m3/h后,增大穿透深 度也提高了近50。 更重要的是, 穿透距离提高后, 液滴分布在整个深度上被拉长了如图4,液滴可 以更加均匀地铺展开来,使得液滴在炉膛截面上的 覆盖面积增大的同时,覆盖均匀度也跟着提高。这 对整个SNCR脱硝过程有显著影响, 将在下文给予 讨论。 单纯就混合而言,最理想的情况是将所有液滴 均匀的分布到炉膛截面上,但就SNCR脱硝而言, 问题变得复杂。由于整个炉膛截面温度分布不均, 而SNCR对温度十分敏感, 所以在关注气液混合的 同时必须了解液滴在当地蒸发挥发时的温度水平。 图5给出了标准流量,50和250 μm粒径工况下, 穿透深度 颗粒浓度 1.3 1.1 0.9 0.7 0.5 0.3 0.1 0.0 0.4 0.8 1.2 1.6 2.0 流量 1.1 m3/h,粒径 158 μm 流量 2.0 m3/h,粒径 158 μm 流量 1.6 m3/h,粒径 50 μm 流量 1.6 m3/h,粒径 250 μm 图 4 不同喷射工况下液滴穿透深度的统计分布 Fig. 4 Statistic distribution of the droplet penetration depth at different injection states Y/m a 50 μm 0.0 0.4 0.8 1.2 液滴当地温度/K 1 200 1 100 1 000 900 800 0.00 0.08 0.16 液滴百分比/ Y/m b 250 μm 液滴当地温度/K 液滴百分比/ 0.00 0.16 0.480.32 1 300 1 200 1 100 1 000 900 800 0 10 20 3040 图 5 标准流量下,50 与 250 μ μm 液滴的 当地温度与轨迹长度的联合概率分布 Fig. 5 The joint PDF for local temperature and path length of the 50 and 250 μ μm droplets 液滴轨迹长度与当地温度的联合分布。小液滴动量 不足,在向内穿透的过程中被中心切圆阻隔在外围 低温区;粒径增大到250 μm后,液粒本身的蒸发 轨迹变长,大动量使其不断向中心高温区深入,可 以看到,不少液滴的当地温度已接近SNCR“温度 窗口”上限。 3.4 炉内脱硝率分析 如图6所示,总体上讲,脱硝率计算值与实验 结果吻合得较理想。标准粒径下,脱硝率随流量增 大,喷射速度提高呈增长趋势;而在标准流量工况 时,随着粒径增大,脱硝率先增大,趋于平缓后呈 下降态势。液滴喷射速度与粒径较小时,穿透距离 短,液滴不能将还原剂输送到炉膛中心区,位于中 央的NOx无法还原, 同时液滴轨迹上的烟气温度偏 低见图5a,NH3挥发出后与NOx反应速率较低, 导致了脱硝效率不高。 当两者逐渐增大时,气液混合条件逐渐改善, 由于炉膛截面中心至外墙存在很高的温度梯度,随 着液滴当地烟气温度水平的逐渐提高,挥发出的 NH3与NOx迅速反应,使脱硝率逐步提高。但是, 在标准流量下当液滴粒径超过158 μm时,由于部 分颗粒的穿透深度过大,当地烟气温度处于“温度 总流量/m3/h a εNSR1.3 脱硝率/ 1.01.21.41.6 1.8 2.0 60 56 52 48 44 40 54 50 46 42 炉膛出口漏氨残余/10−6 脱硝率实验值,εNSR1.3,粒径 158 μm 脱硝率计算值,εNSR1.3,粒径 158 μm 漏氨量计算值,εNSR1.3,粒径 158 μm 液滴颗粒直径/μm b εNSR1.2 脱硝率/ 50150 250 64 56 48 40 32 24 炉膛出口漏氨残余/10−6 脱硝率实验值,εNSR1.2,流量1.6 m3/h 脱硝率计算值,εNSR1.2,流量1.6 m3/h 漏氨量计算值,εNSR1.2,流量1.6 m3/h 50 46 42 38 34 图 6 各喷射工况下脱硝率和漏氨随液滴粒径变化 Fig. 6 NOx removal efficiency and NH3 leakage as a function of droplet diameter at various injection state 64 中 国 电 机 工 程 学 报 第 29 卷 窗口”上限甚至更高,使得SNCR过程中进行反应 11的比例有较大提高, 故导致脱硝率呈降低趋势。 SNCR脱硝率的这种变化规律,恰恰表现了SNCR 脱硝在气液混合过程中液滴运动与气相温度的耦 合性。 3.5 出口漏氨分析 对于SNCR改造过的锅炉, 必须将漏氨控制在 尽可能低的水平,通常该位置要控制在10010−6[2] 以下。从图6中可看出,随着液滴动量的增大,液 滴穿透距离的提高,出口截面平均漏氨量会持续下 降。这主要是由于液滴携带还原剂向中心运动,挥 发出后与烟气混合,并在高温下迅速反应,即使出 现局部的氨量过剩, 在炉膛中心接近SNCR温度上 限的区域,也会被氧气迅速氧化。在动量不足时, 外围低温区的反应速率较慢,还原剂挥发出后还没 有来得及反应,就被烟气带到上方温度更低的区 域,最终导致漏氨相对严重,这与图3b中所观察 到的现象是一致的。总之,在温度适合的条件下, 漏氨量主要决定于气液的混合,而受温度梯度的影 响很小。 4 结论 用一种新颖的方法对大型电站锅炉的SNCR过 程进行数值模拟,重点探讨了气液混合特性及对脱 硝效果的影响。现将研究结论总结如下 1)在建模过程中引入了一些假设,比如简化了 尿素在SNCR过程中的转化反应等,但从模拟结果 与实验数据的吻合程度来看,这种简化是可行的。 2)通过提高液滴动量的方式可以增加射流的 穿透深度。固定流量下,穿透深度几乎随着液滴粒 径的增加而线性提高。而固定粒径158 μm时,流 量从提高82后,增大穿透深度也提高了近50。 3)SNCR脱硝率不仅受到初始气液混合的影 响,还取决于液滴轨迹上的烟气温度水平。随射流 动量的增大,脱硝率首先呈上升趋势,但当射流动 量增大到一定程度后,部分液滴就逃离SNCR“温 度窗口” ,导致脱硝率不能继续提高。 4)在理想温度区内,漏氨随混合条件的改善 而单调递减。随射流动量的增大,漏氨量呈现单调 递减趋势。 参考文献 [1] 吴阿峰, 李明伟, 黄涛, 等. 烟气脱硝技术及其技术经济分析[J]. 中 国电力,2006,391171-75. 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