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基于 IEUBK 模型的公路环境多介质铅暴露风险评价 王晓钰1, 2李飞2 1. 新乡学院化学与化工学院, 河南 新乡 453003; 2. 湖南大学环境科学与工程学院, 长沙 410082 摘要 基于对案例区域的采样分析和相关参数资料的搜集, 采用国际认可的综合暴露吸收生物动力学模型 IEUBK 对 案例公路环境多介质铅暴露风险进行了评价研究。结果表明 以 GB 156181995土壤环境质量标准 为参比, 研究 区域土壤铅含量低于 GB 156181995 二级标准限值; 路基西侧各距离采样点中的铅含量均高于路基东侧对应采样 点, 这很可能与该区域的常年主导风向有关; 路基两侧土壤铅含量分布均基本呈现先升高后降低的趋势, 距路基 150 m 后的铅含量趋于相对稳定; 基于 IEUBK 计算出案例区域多介质环境铅暴露对 0 ~84 个月的儿童受体的血铅贡献的 几何均值为 15. 03 ~15. 14 μg/dL, 而各采样点儿童血铅超过限值 10 μg/dL 的概率均大于 80, 故该区域儿童受体已 存在较高风险。 关键词 公路多介质环境; 重金属; 风险评价; IEUBK 模型 DOI 10. 13205/j. hjgc. 201405023 MULTIMEDIA EXPOSURE RISK ASSESSMENT FOR LEAD IN THE ROADSIDE ENVIRONMENT BASED ON IEUBK MODEL Wang Xiaoyu1, 2Li Fei2 1. College of Chemistry and Chemical Engineering,Xinxiang University,Xinxiang 453003, China; 2. College of Environmental Science and Engineering,Hunan University,Changsha 410082, China AbstractIn order to study the potential risk of lead Pbfrom the roadside environment to targeted receptor,the integrated exposure uptake biokinetic model IEUBKwas introduced and a case study was pered based on sampling and detection in field scale and corresponding parameter data gathering. The results showed that Pb content in the case soil was at lower enrichment level compared with the China National Soil Environment Quality Criterion GB 156181995 . And the Pb contents in the west of the road were generally higher than that in east,which perhaps had a close relationship to the regionally dominant wind direction throughout the year. Besides,Pb contents were in the up- down distribution trend with increasing distance to the road,while after 150 m from the road,the variation of Pb contents was becoming relatively stable. Finally, based on the IEUBK,the risk assessment with the multimedia exposure data was carried out and the results showed the simulative geometric means of childrens blood lead 0 ~ 84 monthwere in range of 15. 03 ~ 15. 14 μg/dL. And the probabilities of childrens blood lead in the sampling sites exceed limit value 10 μg/dLwere not less than 80,which indicated high risk level in the case region. Keywordsroadside multimedia environment;heavy metal;risk assessment;IEUBK 收稿日期 2013 -07 -09 0引言 铅是一种广泛存在且毒性较大的重金属, 自然源 或人为源的铅可以通过大气、 地表水、 土壤和地下水等 多种环境介质间的迁移转化, 对人体健康造成危害或 潜在风险 [ 1- 2 ]。暴露于各环境介质中铅的儿童受体具 有吸收率高 为正常成人受体的 5 倍 ~10 倍 和排泄 率低 为正常成人受体的 65 的特点, 加之血脑屏障 和肠黏膜屏障发育尚未成熟, 在同等暴露剂量水平下, 其单位体重负荷较正常成人受体高, 故儿童受体是更 易受到铅污染威胁的敏感受体 [ 3- 5 ]。有研究表明我国 儿童铅暴露风险水平较高 [ 6 ], 在城市中发生铅中毒的 59 监测与评价 Environmental Monitoring & Assessment 公众事件也越来越多, 引起了社会的广泛关注。美国 疾病控制中心和国际上 30 多个国家将儿童血铅质量 浓度10 μg/dL 作为社会干预水平, 同时作为儿童铅中 毒的诊断标准 [ 7 ]。但在我国现行的GB 156181995 土壤环境质量标准 和常用评价方法 [ 8- 9 ]中, 暂未有基 于保护多受体人群健康为核心的评价模型及质量标 准, 并且存在污染评价的单一介质性问题, 故亟需开展 关于区域多介质环境 包括水、 大气、 土壤、 地下水等 暴露与儿童血铅含量的定量评价研究。 本研究鉴于灰尘/土壤铅是儿童的重要暴露源和 我国现行的土壤环境质量标准的不足, 以保护敏感受 体健康为核心目标, 基于美国环保署 USEPA 开发 的 IEUBK 模型的多介质、 多途径暴露模型架构, 并通 过实地采样分析和文献资料搜集, 对案例区域进行了 基于人体血铅指标的儿童环境铅风险评价案例研究, 以期为我国儿童铅暴露风险防治提供理论基础。 1案例区域概况与采样分析 案例区域位于河南省北部, 华北平原的南端, 地 势西高东低, 南邻黄河。案例区域季风特征明显, 冬 季盛行东北风, 夏季盛行西南风, 属于暖温大陆性季 风型气候。采样点位于 107 国道某段, 详见图 1 原 图取自 Google Earth 。由图 1 可知 研究区域主要以 农业/居住用地为主。该段远离工业区及道路交叉 点, 且道路两侧无建筑物, 路旁缓冲带上有单行防护 林。在每条采样线上设置两侧和中央共 3 个采样点, 每个采样点上取 3 个平行样, 采样深度为 15 ~ 20 cm; 最后将 3 个采样单元采集的样品混匀后用四 分法分别留取 1 kg 样品, 于室温下自然风干, 磨细后 过 200 目筛备用。 采用四酸法进行消解, 用原子吸收分光光度法 日立 Z- 5000 原子吸收光谱测定仪 测定土壤中铅的 总量, 结果见表 1。本文的数据处理均使用 SPSS 16vers 软件进行。 表 1案例公路土壤重金属铅的含量 Table 1Concentrations of lead in the case roadside soil 样本数 最小值/ mg kg -1 最大值/ mg kg -1 平均值/ mg kg -1 标准差 Pb10873. 4696. 3685. 387. 00 注 土壤样品 pH 均高于 7. 5。 2模型与方法 2. 1IEUBK 模型简介 IEUBK 模型是一种估计0 ~7 岁儿童暴露铅污染 图 1研究区域与采样点分布 Fig.1Study area and sampling sites 介质后血铅水平的预测模型, 该模型综合了暴露模 块、 吸收模块、 生物运转模块以及概率分布模块来预 测儿童的血铅水平并研究环境中铅暴露与目标受体 血铅浓度的关联性 [10 ]。IEUBK 模型默认儿童受体内 血铅水平近似符合几何正态分布, 通过实地采样分析 和区域特征资料收集准备模型参数, 最后通过多介质 模型预测出儿童血铅水平超过选定临界值浓度 10 μg/dL 的概率 [11 ]。EPA 对污染场地中血铅的 风险削减目标确定为 对场地进行清理修复后保证儿 童血铅浓度超过 10 μg/dL 的可能性低于 5 或更 低。IEUBK 模型的详细模型架构见图 2。 2. 1. 1暴露模块 IEUBK 模型中铅的来源包括土壤、 室内外灰尘、 饮用水、 空气和饮食, 并设定了不同环境介质进入人 体后的生物有效性, 即可被吸收的比例。IEUBK 模 型所包括的暴露模块 IEUBK 模型采用吸收速率 IR 描述儿童对环境介质中的铅的吸收, 相关计算 式如下 IRsoil, outdoor Csoil WFsoil ICsoil dust 1 IRdust Cdust, resid 1 - WFsoil ICsoil dust 2 IRair Cair VC 3 IRwater Cwater ICwater 4 式中 IRsoil, outdoor、 IRdust、 IRair、 IRwater分别为儿童对室外 土壤、 灰尘、 空气和饮用水中的铅吸收速率, μg/d; 69 环境工程 Environmental Engineering 图 2 IEUBK 模型的模型架构 Fig.2Detailed architecture diagram of IEUBK Model Csoil、 Cdust, resid、 Cair、 Cwater分别代表土壤、 居住类用地灰 尘、 空气、 饮用水中的铅含量 单位分别为 mg/kg、 μg/m3、 μg/m3、 μg/L ; WFsoil表示儿童摄入土壤总量 中直接摄入土壤所占比例; ICsoil dust和 ICwater分别表示 儿童对土壤及灰尘、 饮水每日摄入量 单位分别为 mg/d、 L/d ; VC 表示儿童每日空气吸入量, m3/d。 2. 1. 2摄取模块 根据不同暴露途径摄入铅的生物有效性差异, IEUBK 模型设定摄入土壤及灰尘、 饮食、 饮水、 空气 中的铅的生物有效性因子 ABS分别为 30、 40 ~50、 60、 25 ~45。据此, 经暴露于上述 几种环境介质而最终进入儿童体内可被吸收的铅总 量 UPT为 UPT ABSdiet IRdiet ABSdust IRdust ABSsoil IRsoil ABSair IRair 5 2. 1. 3生物动力学和变异性模块 IEUBK 模型中的生物动力学模块是基于 USEPA 多年的流行病学、 毒理学与生物学资料, 利用建模法 抽象出铅在人体内迁移转化的生理 - 生化机制而形 成的, 其可将人体对铅的吸收效率同人体内各器官血 铅浓度变化相关联。在相同环境铅浓度下, 根据儿童 生活习惯、 自身行为以及个体类型的不同, IEUBK 模 型采用几何标准差 GSD, 默认值为 1. 6 来表述儿童 群体的血铅浓度变化的差异 [11 ]。分别选取 GSD 1. 48和 GSD 1. 60[11 ]进行平行模拟研究。 2. 2模型参数的选取 2. 2. 1环境多介质铅含量参数的选取 受人力、 物力限制, 仅对研究区域土壤中铅含量 进行采样检测, 其他环境介质中铅的含量通过文献或 调研获取。其中 1 空气中铅含量 根据近年检测结 果, 我国城市空气中铅的背景浓度值约为 0. 38 μg/ m3, 范围为 0. 12 ~ 0. 49 μg/m3[12 ]。根据 GB 3095 2012环境空气质量标准 , 环境空气中铅的最高允 许浓度季节平均值为 1 μg/m3, 年平均值为 0. 50 μg/ m3。故在模型计算中设定室外空气中铅含量为 0. 50 μg/m3。室内空气中铅含量由土壤铅的贡献 70 和室外空气铅含量的贡献 100 计算得出。 2 食品中铅含量 食物铅是儿童摄入的主要途径, 经 胃消化后儿童吸收率高达 30 ~75[3 ]。我国无公 害蔬菜上的卫生指标规定蔬菜最高残留≤0. 20 mg/ kg。根据本地区相关蔬菜谷物中的铅含量值, 取其平 均值 21. 05 mg/kg。3 饮水中铅含量 国内外关于饮 用水铅污染的报道较少, 除少数污染场地外, 大多数 地区饮用水中铅含量并不超标。研究根据该区域水 源水监测断面的铅平均含量和自来水厂的铅平均去 除率 72. 6 , 取饮用水中铅含量为 3. 01 μg/L。 4 孕妇血铅含量 根据国内公开发表文献的孕妇血铅 调查研究 [ 13- 14 ], 研究取其几何平均值为4. 74 μg/dL。 2. 2. 2受体暴露参数及其他模型参数的选取 通过进一步的资料搜集, 本研究中的受体暴露参 数及其他模型参数选取结果如下 1 空气吸入参数, 儿童行为参数 0 ~ 7 岁室外每天停留时间分别为 1, 2, 3, 4, 4, 4, 4 h/d; 每天空气通风速率分别为 2, 3, 5, 5, 5, 7, 7 m3/d; 肺部吸收比例均为 35。2 饮食摄 入参数, 0 ~7 岁儿童 7 年间经食物摄入铅含量依次为 2. 26, 1. 96, 2. 13, 2. 04, 1. 95, 2. 05, 2. 22 μg/d。设置食 物摄入铅在人体内吸收比例为 50。3 饮用水参 数, 0 ~7 岁儿童 7 年间摄入饮用水的量分别为 0. 2, 0. 5, 0. 52, 0. 53, 0. 55, 0. 58, 0. 59 L/d。假设经饮用 水摄入铅在体内的吸收比例为 50。4 摄入土壤/ 灰尘参数, 灰尘中土壤颗粒所占比例为 45。室外 土壤中铅浓度以本次调查的土壤数据平均含量为准。 5 室内灰尘浓度, 考虑其来源为多相的, 选取室内灰 尘铅含量为 150 μg/g。0 ~7 岁儿童摄入灰尘和土壤 的 量 分 别 为 0. 085, 0. 135, 0. 135, 0. 135, 0. 100, 0. 090, 0. 085 g/d。本研究设置经土壤和灰尘摄入铅 在体内的吸收比例为 30。 79 监测与评价 Environmental Monitoring & Assessment 3结果与讨论 3. 1案例公路土壤中重金属的铅总量分析 107 国道研究区域内土壤中铅的总量均值为 85. 38 mg/kg 详见表 1 。根据 GB 156181995, 铅 总量对应的一、 二、 三级标准值分别为 35, 350, 500 mg/kg。研究区域土壤中的铅低于 GB 15618 1995 铅二级标准限值, 富集程度较低。 图 3 表征了研究区域东、 西两侧土壤中铅的空间 分布特征, 可知铅在西侧的各距离采样点中的含量分 布均高于东侧对应采样点的铅含量; 不论在东侧还是 西侧, 基本均在距路基 10 ~20 m 处出现了含量极值; 随着距路基距离的增大, 铅含量基本呈现先升高后逐 渐下降的趋势, 这很有可能跟当地的年主导风向有 关, 距路基距离超过 150 m 后的采样点铅含量趋于 稳定。 注 公路西侧 300 m 处为民房, 故未采样。 图 3研究区域东、 西两侧土壤中铅的空间分布 Fig.3Spatial distribution of Pb contents from different distance roadside soil samples 3. 2基于 IEUBK 模型的公路多介质环境铅风险评 价与阈值研究 3. 2. 1基于案例情景参数的多介质环境铅暴露风险 评价 第 2 节的情景参数和案例区域土壤铅含量采样 分析结果的基础上, 选择 0 ~84 个月的儿童为目标受 体和儿童的血铅浓度变化的差异为 1. 48, 分别将 前述参数整理后带入 IEUBK 模型进行计算, 分别得 出东、 西距公路路基 0, 25, 50, 85, 135, 300 m 的儿童 血铅含量分布, 由于文章篇幅和研究尺度限制, 故仅 将东 E 、 西 W 距公路路基 0 m、 25 m 的采样点计 算结果给出, 见图 4、 图 5。 由图 4 可知 东侧距公路路基 0, 25 m 的儿童血 铅模拟值的几何均值分别为 15. 03, 15. 12 μg/dL, 同 图 4在案例情景参数下基于 IEUBK 模型 预测多介质环境铅对儿童血铅含量分布 Fig.4Blood lead distribution and probability density function based on IEUBK model and the case parameters 图 5在案例情景参数下基于 IEUBK 模型 预测多介质环境铅对儿童血铅含量分布 Fig.5Blood lead distribution and probability density function based on IEUBK model and the case parameters 时超过儿童血铅限制值 10 μg/dL 的概率分别为 85. 07和 85. 41。根据图 5 可知 西距公路路基 0, 25 m 的儿童血铅预测值的几何均值分别为 15. 10, 89 环境工程 Environmental Engineering 15. 14 μg/dL, 同时超过儿童血铅限制值10 μg/dL的 概率分别为 85. 33 和 85. 49。可见, 在污染场地 情景参数下, 案例区域内路基西侧采样点的血铅预测 值略高于路基东侧对应样点的血铅预测值, 并且案例 区域内 0 ~84 个月的儿童均处于高风险状态。 在本文第 2 节的情景参数选取和案例区域土壤 铅含量采样分析结果的基础上, 选择 0 ~84 个月的儿 童为研究受体和儿童的血铅浓度变化的差异为 USEPA 默认值 1. 60 做对比分析。采样 IEUBK 模 型进行计算, 分别得出东、 西距公路路基 0, 25, 50, 85, 135, 300 m 的儿童血铅含量分布, 将对应东、 西距 公路路基 0 m、 25 m 的结果给出, 见图 6、 图 7。 图 6在默认 GSD 下基于 IEUBK 模型预测 多介质环境铅对儿童血铅含量分布 Fig.6Blood lead distribution and probability density function based on IEUBK model and the default GSD 由图6 可知 东距公路路基0 m、 25 m 的儿童血 铅模拟值的几何均值分别为 15. 03, 15. 12 μg/dL, 与图 4 中的对应值相等, 而超过儿童血铅限制值 10 μg/dL的概率分别为 80. 70 和 81. 03 。据图 7 可知 西距公路路基0 m、 25 m 的儿童血铅预测值 的几何均值分别为 15. 10, 15. 14 μg/dL, 与图 5 相 同, 而超过儿童血铅限制值10 μg/dL的概率分别为 80. 96 和 81. 11 。可见, 由于 IEUBK 模型采用 GSD 来描述儿童群体的血铅浓度变化的差异, GSD 值的选择对于最终的儿童血铅预测结果的几何均 图 7在默认 GSD 下基于 IEUBK 模型 预测多介质环境铅对儿童血铅含量分布 Fig.7Blood lead distribution and probability density function based on IEUBK model and the default GSD 值无影响, 但会造成儿童血铅含量概率分布的变 化, GSD 值与超过儿童血铅限制值10 μg/dL 的概率 值呈负相关。 由于我国在人群暴露参数研究上的不足[15 ] , 在 很多研究中, 国外的暴露手册数据经常被默认使用, 这可能造成一定的不确定性[16 ], 并可能误导决策。 故采用本文第 2 节的案例区域土壤铅含量采样分析 结果和其他全部 USEPA 默认参数, 整理后带入 IEUBK 模型进行计算, 分别得出东、 西侧距公路路基 0, 25, 50, 85, 135, 300 m 的儿童血铅含量分布图, 最 后将对应东、 西距公路路基0 m、 25 m 的结果图给出, 见图 8、 图 9。 由图 8 可知 东侧距公路路基 0 m、 25 m 的儿童 血铅模拟值的几何均值与图 4 中的对应值差异很大 近10 倍 , 而超过儿童血铅限制值10 μg/dL 的概率 仅分别为 0. 004 和 0. 009。由图 9 可知 西侧距 公路路基0 m、 25 m 的儿童血铅预测值的几何均值与 图5 中同样差异较大, 而超过儿童血铅限制值10 μg/ dL 的概率也仅分别为 0. 008 和 0. 011。可见, 由 于 USEPA 的默认值的确不能有效地表征案例区域的 特征情景, 故在实践中对 IEUBK 模型的盲目使用可 能会严重影响最终决策的可信度。对比 GB 15618 99 监测与评价 Environmental Monitoring & Assessment 图 8在默认参数下基于 IEUBK 模型预测 多介质环境铅对儿童血铅含量分布 Fig.8Blood lead distribution and probability density function based on IEUBK model and the default parameters 图 9在默认参数下基于 IEUBK 模型预测 多介质环境铅对儿童血铅含量分布 Fig.9Blood lead distribution and probability density function based on IEUBK model and the default parameters 1995, 并结合图 3 可知 虽然依据 GB 156181995, 案例区域的土壤铅含量的富集污染程度较轻, 但通过 环境多介质暴露评价结果 图 4图 7 可以看出, 该 区域已存在较高儿童铅中毒风险, 这也从侧面表明现 行标准 GB 156181995 制定于 1995 年 已不能适 应时代的进步和社会的要求, 这亟需有关部门的重点 关注并进一步采取具体的行动。 4结论 1 研究区域土壤中的铅低于 GB 156181995 二 级标准限值, 富集程度较低。 2 铅在路基西侧的各距离采样点中的含量分布 均高于东侧对应采样点的铅含量, 这很可能与该区域 的常年的主导风向有关; 铅含量空间分布基本呈现先 升高后下降的趋势, 距路基距离 150 m 后的采样点铅 含量趋于稳定。 3 基于 IEUBK 模型计算, 该区域环境铅暴露对 0 ~ 84 个月的 儿 童 的 血 铅 几 何 均 值 为 15. 03 ~ 15. 14 μg/dL, 而超过儿童血铅限制值 10 μg/dL 的概 率均大于 80, 故该区域已存在儿童血铅的较高风 险, 亟需有关部门采取相关的行动。 4 初步探索了基于血铅指标的儿童环境多介质 铅暴露的定量风险评价方法, 但现方法论在技术参 数、 特征模型架构等方面仍需要进一步完善, 并且需 要更系统的区域流行病学调查研究。 参考文献 [1]陈怀满. 环境土壤学[ M] . 2 版. 北京科学出版社, 2010. 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[9]王晓钰. 土壤环境重金属污染风险的综合评价模型[J]. 环境 工程, 2013, 31 2 115- 118. 下转第 104 页 001 环境工程 Environmental Engineering BTEX 总量的 70. 81, 为本地区 BTEX 中的主要 组分。 3 各采样点苯与甲苯比值为 1. 21 ~ 4. 60, 表明 乌鲁木齐市及周边地区 BTEX 的主要来源为煤炭 燃烧。 4 在乌鲁木齐市区范围内, 中部 BTEX 浓度整体 较低, 人为活动、 汽车尾气和建筑扬尘是主要污染因 素; 北部地区 BTEX 浓度整体较高, 其中苯和甲苯浓 度最高, 工业排放是主要污染因素; 南部地区 BTEX 浓度整体较高, 其中乙苯和二甲苯浓度最高, 工业排 放和自然地理条件是主要污染因素。 5对比乌鲁木齐市区和郊区 BTEX 的浓度可 知, 南山远离城市中心, 人口密度小, 自然环境好, BTEX 浓度整体最低; 乌市苯和甲苯浓度最高, 工业 排放是主要污染因素; 昌吉市区乙苯和二甲苯浓度最 高, 人为活动和汽车尾气是主要污染因素。 参考文献 [1]陆思华, 白郁华, 陈运宽, 等. 北京市机动车排放挥发性有机化 合物的特征[ J] . 中国环境科学, 2003, 23 2 127- 130. [2]陆思华, 白郁华, 张广山, 等. 机动车排放及汽油中 VOCs 成分 谱特征的研究[ J] . 北京大学学报. 自然科学版, 2003, 39 4 507- 511. [3]Skov Henrik, Hansen, Asger B,et al. Benzene exposure and the effectoftrafficpollutioninCopenhagen, Denmark [J] . Atmospheric Environment, 2001, 35 2453- 2471. [4]Kourtidis Kostas,Ziomas Ioannis.Benzene and toluene levels Measured with a commercial DOAS system in Thessaloniki,Greece [J]. Atmospheric Environment 2000, 34 9 1471- 1480. 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