燃煤电厂汞排放对周边环境的影响.pdf

书书书 第６ ０卷 第１ ２期 化 工 学 报 Ｖ ｏ ｌ ． ６ ０ Ｎ ｏ ． １ ２ ２ ０ ０ ９年１ ２月 Ｃ Ｉ Ｅ Ｓ Ｃ Ｊ ｏ ｕ ｒ ｎ ａ ｌ Ｄ ｅ ｃ ｅ ｍ ｂ ｅ ｒ ２ ０ ０ ９ 檭檭檭檭檭 檭檭 檭檭檭檭檭 檭檭 殐 殐 殐 殐 研究论文燃煤电厂汞排放对周边环境的影响 郑剑铭１， ２，周劲松１，何 胜１，骆仲泱１ （ １能源清洁利用国家重点实验室 （ 浙江大学） ，浙江 杭州３ １ ０ ０ ２ ７；２集美大学机械工程学院，福建 厦门３ ６ １ ０ ２ １） 摘要结合当地气象条件，采集了某燃煤电厂周边地区的土壤和大气样品，采用美国Ｅ Ｐ Ａ认可的热分解方法， 经双光束冷原子吸收法测定其汞含量，应用地统计学方法分析了电厂周边表层土壤汞含量的空间分布特性。结 果表明，该燃煤电厂周边地表空气中汞的浓度范围为４ ． ３～１ ２ ． ４ｎ ｇｍ－３，平均值７ ． ０ｎ ｇｍ－３，表层土壤中汞 的含量范围为０ ． ０ ４ ５～０ ． ５ ２ ９ｍ ｇ ｋ ｇ －１，平均值０ ． １ ８ ０ｍ ｇ ｋ ｇ －１，虽均未超过国家允许的标准，但与当地背景 值相比，周边地区的大气汞浓度和土壤汞含量都有一定程度的增加。电厂是该地区主要的汞污染源，除距烟囱 １～３ｋ ｍ的环形区域受影响较大外，污染程度随着与电厂距离的增大而递减。 关键词汞；燃煤电厂；环境；地统计学 中图分类号ＴＱ５ ３ ４ ． ９ 文献标识码Ａ文章编号０ ４ ３ ８－１ １ ５ ７（２ ０ ０ ９）１ ２－３ １ ０ ４－０ ８ 犈 狀 狏 犻 狉 狅 狀 犿 犲 狀 狋 犪 犾 犻 犿 狆 犪 犮 狋 狅 犳犿 犲 狉 犮 狌 狉 狔犲 犿 犻 狊 狊 犻 狅 狀犳 狉 狅 犿犪犮 狅 犪 犾  犳 犻 狉 犲 犱狆 狅 狑 犲 狉狆 犾 犪 狀 狋 犣 犎 犈 犖 犌犑 犻 犪 狀 犿 犻 狀 犵 １，２，犣 犎 犗 犝犑 犻 狀 狊 狅 狀 犵１，犎 犈犛 犺 犲 狀 犵１，犔 犝 犗犣 犺 狅 狀 犵 狔 犪 狀 犵１ （ １犛 狋 犪 狋 犲犓 犲 狔犔 犪 犫 狅 狉 犪 狋 狅 狉 狔狅 犳犆 犾 犲 犪 狀犈 狀 犲 狉 犵 狔犝 狋 犻 犾 犻 狕 犪 狋 犻 狅 狀，犣 犺 犲 犼 犻 犪 狀 犵犝 狀 犻 狏 犲 狉 狊 犻 狋 狔，犎 犪 狀 犵 狕 犺 狅 狌３ １ ０ ０ ２ ７， 犣 犺 犲 犼 犻 犪 狀 犵，犆 犺 犻 狀 犪； ２犛 犮 犺 狅 狅 犾 狅 犳犕 犲 犮 犺 犪 狀 犻 犮 犪 犾犈 狀 犵 犻 狀 犲 犲 狉 犻 狀 犵，犑 犻 犿 犲 犻犝 狀 犻 狏 犲 狉 狊 犻 狋 狔，犡 犻 犪 犿 犲 狀３ ６ １ ０ ２ １，犉 狌 犼 犻 犪 狀，犆 犺 犻 狀 犪） 犃 犫 狊 狋 狉 犪 犮 狋Ｓ ａ ｍ ｐ ｌ ｅ ｓｏ ｆ ｓ ｏ ｉ ｌ ａ ｎ ｄａ ｉ ｒａ ｒ ｏ ｕ ｎ ｄａｃ ｏ ａ ｌ  ｆ ｉ ｒ ｅ ｄｐ ｏ ｗ ｅ ｒｐ ｌ ａ ｎ ｔｗ ｅ ｒ ｅｃ ｏ ｌ ｌ ｅ ｃ ｔ ｅ ｄａ ｎ ｄｔ ｈ ｅｃ ｏ ｎ ｃ ｅ ｎ ｔ ｒ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ｓｏ ｆ Ｈ ｇｗ ｅ ｒ ｅｄ ｅ ｔ ｅ ｒ ｍ ｉ ｎ ｅ ｄｔ ｈ ｒ ｏ ｕ ｇ ｈｔ ｈ ｅａ ｍ ａ ｌ ｇ ａ ｍ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ／Ｃ ＶＡＡ Ｓｍ ｅ ｔ ｈ ｏ ｄ ． Ｓ ｐ ａ ｔ ｉ ａ ｌｄ ｉ ｓ ｔ ｒ ｉ ｂ ｕ ｔ ｉ ｏ ｎ ｓｏ ｆＨ ｇｉ ｎｓ ｏ ｉ ｌａ ｎ ｄａ ｉ ｒ ａ ｒ ｏ ｕ ｎ ｄｔ ｈ ｅｐ ｏ ｗ ｅ ｒｐ ｌ ａ ｎ ｔｗ ｅ ｒ ｅｉ ｎ ｖ ｅ ｓ ｔ ｉ ｇ ａ ｔ ｅ ｄｂ ｙｕ ｓ ｉ ｎ ｇｇ ｅ ｏ ｓ ｔ ａ ｔ ｉ ｓ ｔ ｉ ｃ ｓｔ ｅ ｃ ｈ ｎ ｉ ｑ ｕ ｅ ｓ ． Ｔ ｈ ｅｒ ｅ ｓ ｕ ｌ ｔ ｓｓ ｈ ｏ ｗ ｅ ｄｔ ｈ ａ ｔｍ ｅ ｒ ｃ ｕ ｒ ｙ ｃ ｏ ｎ ｃ ｅ ｎ ｔ ｒ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ｉ ｎａ ｉ ｒ ｓ ａ ｍ ｐ ｌ ｅ ｓ ｖ ａ ｒ ｉ ｅ ｄ ｆ ｒ ｏ ｍ４ ． ３ｎ ｇｍ －３ｔ ｏ １ ２ ． ４ｎ ｇｍ－３ｗ ｉ ｔ ｈａ ｎ ａ ｖ ｅ ｒ ａ ｇ ｅ ｏ ｆ ７ ． ０ｎ ｇｍ－３， ａ ｎ ｄＨ ｇ ｌ ｅ ｖ ｅ ｌ ｓ ｉ ｎｓ ｏ ｉ ｌ ｓ ａ ｍ ｐ ｌ ｅ ｓｗ ｅ ｒ ｅ ｉ ｎｔ ｈ ｅｒ ａ ｎ ｇ ｅｏ ｆ０ ． ０ ４ ５０ ． ５ ２ ９ｍ ｇ ｋ ｇ －１ ｗ ｉ ｔ ｈａ ｎａ ｖ ｅ ｒ ａ ｇ ｅｏ ｆ０ ． １ ８ ０ｍ ｇ ｋ ｇ －１． Ａ ｆ ｔ ｅ ｒ ｔ ｗ ｅ ｎ ｔ ｙ  ｔ ｈ ｒ ｅ ｅｙ ｅ ａ ｒ ｓｏ ｆｏ ｐ ｅ ｒ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ，ｔ ｈ ｅｐ ｏ ｗ ｅ ｒｐ ｌ ａ ｎ ｔｈ ａ ｓｃ ａ ｕ ｓ ｅ ｄａ ｎｉ ｎ ｃ ｒ ｅ ａ ｓ ｅｏ ｆｍ ｅ ｒ ｃ ｕ ｒ ｙｌ ｅ ｖ ｅ ｌ ｓｉ ｎｔ ｈ ｅ ｓ ｕ ｒ ｒ ｏ ｕ ｎ ｄ ｉ ｎ ｇｅ ｎ ｖ ｉ ｒ ｏ ｎ ｍ ｅ ｎ ｔ ． Ｅ ｘ ｃ ｅ ｐ ｔ ｔ ｈ ｅａ ｎ ｎ ｕ ｌ ａ ｒ ｒ ｅ ｇ ｉ ｏ ｎｏ ｆ ｒ ａ ｄ ｉ ｕ ｓｂ ｅ ｔ ｗ ｅ ｅ ｎ１ｋ ｍａ ｎ ｄ３ｋ ｍｃ ｏ ｎ ｔ ａ ｍ ｉ ｎ ａ ｔ ｅ ｄｂ ｙ ｔ ｈ ｅ ｐ ｏ ｗ ｅ ｒｐ ｌ ａ ｎ ｔｍ ａ ｘ ｉ ｍ ａ ｌ ｌ ｙ，ｍ ｅ ｒ ｃ ｕ ｒ ｙｐ ｏ ｌ ｌ ｕ ｔ ｉ ｏ ｎｄ ｅ ｃ ｒ ｅ ａ ｓ ｅ ｄａ ｓ ｔ ｈ ｅｄ ｉ ｓ ｔ ａ ｎ ｃ ｅ ｆ ｒ ｏ ｍｔ ｈ ｅｐ ｏ ｗ ｅ ｒｐ ｌ ａ ｎ ｔ ｉ ｎ ｃ ｒ ｅ ａ ｓ ｅ ｄ ． 犓 犲 狔狑 狅 狉 犱 狊ｍ ｅ ｒ ｃ ｕ ｒ ｙ；ｃ ｏ ａ ｌ  ｆ ｉ ｒ ｅ ｄｐ ｏ ｗ ｅ ｒｐ ｌ ａ ｎ ｔ；ｅ ｎ ｖ ｉ ｒ ｏ ｎ ｍ ｅ ｎ ｔ；ｇ ｅ ｏ ｓ ｔ ａ ｔ ｉ ｓ ｔ ｉ ｃ ｓ ２ ０ ０ ９－０ ５－１ ８收到初稿，２ ０ ０ ９－０ ８－２ ７收到修改稿。 联系人周劲松。第一作者郑剑铭 （１ ９ ７ ４） ，男，博士研 究生，讲师。 基金项目国家自然科学基金项目 （５ ０ ４ ７ ６ ０ ５ ６） ；国家高技术 研究 发 展 计 划 项 目 （２ ０ ０ ５ ＡＡ ５ ２ ０ ０ ８ ０） ；福 建 省 教 育 厅 科 研 项 目 （Ｊ Ａ ０ ４ ２ ３ ２） 。 引 言 工业时代以来，环境中汞含量水平不断增加， 地球上各种环境媒体和食物 （ 尤其是鱼类）中的汞 含量已经开始对人类及野生动植物产生不利的影 响。２ ０ ０ ３年初，联合国环境规划署发表的一份调 犚 犲 犮 犲 犻 狏 犲 犱犱 犪 狋 犲２ ０ ０ ９－０ ５－１ ８． 犆 狅 狉 狉 犲 狊 狆 狅 狀 犱 犻 狀 犵 犪 狌 狋 犺 狅 狉Ｐ ｒ ｏ ｆ ． Ｚ ＨＯＵＪ ｉ ｎ ｓ ｏ ｎ ｇ，ｚ ｈ ｏ ｕ ｊ ｓ ＠ ｃ ｍ ｅ ｅ ． ｚ ｊ ｕ ． ｅ ｄ ｕ ． ｃ ｎ 犉 狅 狌 狀 犱 犪 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深入研究电厂烟气汞排放对周边环境的影响，并探 讨烟气汞在周边环境中的迁移转化规律。 １ 实验方法 １  １ 实验燃煤电厂概况 电厂地处城市北面，周边地势平坦，主要是农 田和小村庄，距离市中心约１ ０ｋ ｍ。电厂由两台 １ ２ ５ＭＷ机组组成，分别于１ ９ ８ ４年、１ ９ ９ ６年投产 运行，年发电量１ ６ ． ７１ ０ ８ｋＷｈ，以燃用内蒙 古、山西、河北等地的煤炭 （ 如乌电混、大混等） 为主。电厂是该地区主要的汞污染源，各主要用煤 的煤中汞含量在０ ． １ ３～０ ． ３ ２ｍ ｇ ｋ ｇ －１之间。锅炉 尾部烟道装有静电除尘器 （ ｅ ｌ ｅ ｃ ｔ ｒ ｏ ｓ ｔ ａ ｔ ｉ ｃｐ ｒ ｅ ｃ ｉ ｐ ｉ ｔ ａ ｔ ｏ ｒ， Ｅ Ｓ Ｐ） ，为减少二氧化硫排放对周边环境造成的影 响，２ ０ ０ １年增加石膏湿法烟气脱硫 （ｗ ｅ ｔ ｆ ｌ ｕ ｅｇ ａ ｓ ｄ ｅ ｓ ｕ ｌ ｐ ｈ ｕ ｒ ｉ ｚ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ，ＷＦ Ｇ Ｄ）装 置。烟 气 经 除 尘 脱 硫后由烟囱排入大气，电厂烟囱高度１ ８ ０ｍ，顶部 排烟口直径６ｍ，烟气流量为８ ０１ ０ ４ ｍ ３ｈ－１。 Ｅ Ｓ Ｐ＋ＷＦ Ｇ Ｄ尾部烟气净化装置为目前国内典型 燃煤 电 厂 的 尾 气 净 化 系 统，具 有 相 当 广 泛 的 代 表性。 国内外研究表明［ ８  １ ０］，Ｅ Ｓ Ｐ＋ＷＦ Ｇ Ｄ烟气净化 系统对燃煤烟气中的颗粒态汞和气态氧化汞具有脱 除作用，通过烟囱排放的汞主要是气态零价汞，包 含少量的气态氧化汞和颗粒态汞。本研究小组采用 安大略方法 （Ｏ ｎ ｔ ａ ｒ ｉ ｏｈ ｙ ｄ ｒ ｏｍ ｅ ｔ ｈ ｏ ｄ，ＯＨＭ）对实 际燃煤电厂的测试结果表明，经过Ｅ Ｓ Ｐ和ＷＦ Ｇ Ｄ 设备后，烟气中气态汞浓度为６μｇｍ－３，其中 ９ ５ ． ３％为气态零价汞。按每年满负荷运行６ ６ ０ ０ｈ 计，该电厂年排入大气的烟气汞为３ １ ． ６ ９ｋ ｇ。 １  ２ 样品的采集分析 １ ． ２ ． １ 样品采集 土壤样品根据当地的年统计 风速风向玫瑰图，在电厂周边不同半径处布置土壤 采样点。２ ０ ０ ７年５月间，采用梅花５点法采集０～ ２ ０ｃ ｍ耕作层土壤，用圆形取土钻共采集土壤样品 ５ ５个。其中，根据当地往年的主导风向，采集上 风向上距电厂约１ １ｋ ｍ处的土壤样品作为当地背 景，该采样点地处大面积的生态保护性湿地公园， 人为活动干扰少，周边地势平坦，所采土壤表面较 少植物覆盖。采集过程中应用Ｇ Ｐ Ｓ定位，记录电 厂烟囱以及具体采样点的经纬度，生成的采样点分 布如图１所示。 图１ 燃煤电厂位置和土壤采样点分布 Ｆ ｉ ｇ ． １ Ｌ ｏ ｃ ａ ｔ ｉ ｏ ｎｏ ｆｐ ｏ ｗ ｅ ｒｐ ｌ ａ ｎ ｔ ａ ｎ ｄｓ ａ ｍ ｐ ｌ ｉ ｎ ｇｓ ｉ ｔ ｅ ｓ 大气样品采用金吸附管吸收富集大气中气态 汞的方法，以崂应２ ０ ２ １双路大气采样器为采样动 力进行大气样品的采集。采样时，用两金吸附管平 行采集距地面１ ． ５ｍ高的环境空气，采样流速为 ０ ． ５Ｌｍ ｉ ｎ －１，采样时间为６ ０ｍ ｉ ｎ。２ ０ ０ ７年５月 样品采集期间，电厂两燃煤锅炉均满负荷运行，燃 用山西大混，其煤中汞含量为０ ． １ ９ｍ ｇ ｋ ｇ －１。与 土壤样品不同，大气中汞浓度的分布具有瞬时特 ５０１３ 第１ ２期 郑剑铭等燃煤电厂汞排放对周边环境的影响 性，当气象条件发生变化时，电厂周边的大气汞浓 度分布也将随之变化。而受采样设备、人员等客观 条件的制约，无法在多个采样点同时进行样品的采 集分析，且采样相当耗时。采样期间，通过Ｋ ｅ ｓ  ｔ ｒ ｅ ｌ ４ ５ ０ ０型手持气象站测得当时当地的风速、风 向、温度、气压等气象条件的同时，估算了烟气汞 的最 大 落 地 浓 度 及 其 位 置，采 样 首 先 从 距 烟 囱 ２ｋ ｍ的范围内开始，且采样点主要布置在烟囱的 下风向区域。包括当地大气背景，本次实验共完成 了１ ８个大气样品的采集 （ 取土壤背景采样点处的 空气样品作为当地大气背景） 。采样的第３天，当 地风速风向发生了较大的变化，因此，未能采集更 多的有效样品。 １ ． ２ ． ２ 样品处理 土壤样品将采集到的土壤样 品 （ 约１ｋ ｇ）混匀后用四分法缩分至约１ ０ ０ｇ。缩 分后的土壤样品经风干，除去石子、动植物残体等 异物后，用木棒研压，通过２ｍｍ尼龙筛，混匀。 用玛瑙研钵将通过２ｍｍ尼龙筛的土样研磨至全部 通过０ ． １ ５ ｍｍ尼龙筛，混匀后装入样品袋中待 分析。 １ ． ２ ． ３ 样品分析 所有样品的汞浓度分析均采用 ＭＡ  ２ ０ ０ ０全自动测汞仪完成。该仪器采用Ｅ Ｐ Ａ认 可的热分解方法形成金汞齐，然后经双光束冷原子 吸收法测定汞含量，线性范围为０～１ ０ ０ ０ｎ ｇ，最 低检出限达到０ ． ０ ０ ５ｎ ｇ。 土壤样品用分析天平精确称取０ ． １ｇ左右的 １ ． ２ ． ２节中处理好的样品，用ＭＡ  ２ ０ ０ ０分析测定 汞浓度。作为质量控制和质量保证程序的一部分， 使用跟踪样品来保证分析的准确性，本次样品分析 中所用的跟踪样品并非用于建立标准曲线的标准汞 溶液，而是经过美国国家标准技术研究院 （Ｎ Ｉ Ｓ Ｔ） 认证的Ｓ ＲＭ（ ｓ ｔ ａ ｎ ｄ ａ ｒ ｄ ｒ ｅ ｆ ｅ ｒ ｅ ｎ ｃ ｅｍ ａ ｔ ｅ ｒ ｉ ａ ｌ）１ ６ ３ ３ ｂ。 样品测定期间，标准参考物质汞含量在３次测定中 平均测量误差为１ ． ０％。所有土壤样品均至少进行 ３次汞浓度测试，在剔除个别异常数据后，对３个 无显著差异 （ 样本偏差在１ ０％以内）测量值进行 平均作为该样品的汞浓度值。 大气样品采样后的金吸附管用ＭＡ  ２ ０ ０ ０测 汞仪直接测定汞吸附量，当采样体积为１ ０～５ ０Ｌ 时，仪器检出限为０ ． １～０ ． ５ｎ ｇｍ－３。 １  ３ 数据处理 样品汞浓度、汞含量的平均值、极值、标准偏 差等常规统计分析在Ｓ Ｐ Ｓ Ｓ １ ３ ． ０软件中进行。经典 统计学的前提是样本中的个体具有独立性，因此仅 通过常规统计分析难以全面描述具有空间自相关性 的环境样本。地统计学方法以区域化变量理论为基 础，以半方差函数为基本工具，考虑了采样数据的 地理坐标及其空间相关性，对研究污染物空间分布 规律、人为污染与环境背景区分等环境问题具有良 好的指示作用［ １ １］。假设区域化变量具有二阶平稳 性，则可用式 （ １）估算采样数据的半方差 γ（犺）＝ １ ２狀∑ 狀 犻＝１ ［ 狕（狓犻）－狕（狓犻＋犺） ］ ２ （１） 为精确估算半方差，一般要求采样数据量大于 ３ ０。受到各方面条件的限制，除背景样品外，本次 研究完成了５ ４个土壤、１ ７个空气样品的采集测 试。因此，本文对表层土壤汞含量应用地统计学的 方法进行分析，而空气样品汞浓度则用传统的最小 二乘法插值分析。土壤汞含量的半方差分析，对未 采样点的区域化变量进行最优无偏估值在地统计学 软件Ｇ Ｓ＋（ ｇ ａ ｍｍ ａｄ ｅ ｓ ｉ ｇ ｎｓ ｏ ｆ ｔ ｗ ａ ｒ ｅ，ｖ ｅ ｒ ｓ ｉ ｏ ｎ ９ ． ０） 中完成。 ２ 结果及讨论 ２  １ 描述性统计和正态分布性检验 电厂周边地区地表空气汞浓度、土壤汞含量统 计结果如表１所示。地表空气中汞的浓度范围为 ４ ． ３～１ ２ ． ４ｎ ｇｍ －３，平均值７ ． ０ｎ ｇｍ－３，远远 低于国家规定的人居环境大气汞标准３ ０ ０ｎ ｇｍ－３ 和美国国家环保局及毒物与疾病注册署在１ ９ ９ ５年 提出的吸入元素汞无癌症影响经验值２ ０ ０ｎ ｇ ｍ－３ ［１ ２］，但大于全球大气气态总汞的平均背景含 量 （ １ ． ５～２ｎ ｇｍ －３）［１ ３  １ ４］，并略高于当地大气背 景汞浓度 （ ６ ． ７ｎ ｇｍ －３） 。电厂周边表层土壤样 品的 ｐ Ｈ 值在７ ． ０ ３～８ ． ４ ５之间，汞含量的范围为 ０ ． ０ ４ ５～０ ． ５ ２ ９ ｍ ｇｋ ｇ －１，平 均 值 ０ ． １ ８ ０ ｍ ｇ ｋ ｇ －１，所有土壤样品的汞含量均低于土壤环境质 量标准 （Ｇ Ｂ１ ５ ６ １ ８１ ９ ９ ５）中的二级标准值１ ． ０ ｍ ｇ ｋ ｇ －１，但大于全国土壤背景汞含量 （ ０ ． ０ ６ ５ ｍ ｇ ｋ ｇ －１）和世界土壤中汞的平均含量 （ ０ ． ０ ３ ０ ｍ ｇ ｋ ｇ －１） ，对 比 当 地 土 壤 背 景 汞 含 量 ０ ． １ ７ ６ ｍ ｇ ｋ ｇ －１，电 厂 周 边 平 均 土 壤 汞 含 量 增 加 了 ２ ． ３％。测试结果表明，虽然电厂周边地区所有采 样点的地表空气汞浓度、表层土壤汞含量都没有超 过国家允许的标准，但与当地背景值相比，大气汞 浓度和土壤汞含量均有一定程度的增加，个别采样 ６０１３ 化 工 学 报 第６ ０卷 表１ 燃煤电厂周边地表空气汞浓度、 土壤汞含量采样值的描述性统计 犜 犪 犫 犾 犲１ 犇 犲 狊 犮 狉 犻 狆 狋 犻 狏 犲 狊 狋 犪 狋 犻 狊 狋 犻 犮 狊狅 犳犎 犵 犾 犲 狏 犲 犾 狊 犻 狀犪 犻 狉犪 狀 犱狊 狅 犻 犾 犪 狉 狅 狌 狀 犱狆 狅 狑 犲 狉狆 犾 犪 狀 狋 Ｉ ｔ ｅ ｍＭ ｉ ｎＭ ａ ｘＭ ｅ ａ ｎＭ ｅ ｄ ｉ ａ ｎＳ ＤＫ ｕ ｒ ｔ ｏ ｓ ｉ ｓＳ ｋ ｅ ｗ ｎ ｅ ｓ ｓＫ  Ｓ ｐ ｓ ｏ ｉ ｌ／ｍ ｇ ｋ ｇ －１ ０ ． ０ ４ ５０ ． ５ ２ ９０ ． １ ８ ００ ． １ ７ ００ ． ０ ９ １３ ． ７ ７１ ． ５ １０ ． １ ０ ａ ｉ ｒ／ ｎ ｇ ｍ－３ ４ ． ３１ ２ ． ４７ ． ０６ ． ５２ ． １１ ． ０１ ． １０ ． ４ 点的土壤汞含量甚至已经超过国家土壤二级标准值 的一半。这说明电厂长期、低含量的汞排放对其周 边地区空气汞浓度和土壤汞含量的贡献不可忽视。 地统计学中，数据的正态分布性是使用空间统 计学克里格方法进行空间分析的前提，太高的偏 度、峰 度 及 异 常 值 将 影 响 变 异 函 数 的 结 构 和 Ｋ ｒ ｉ ｇ ｉ ｎ ｇ插值的结果。如表１所示，５ ４个土壤样品 汞浓度数据通过了Ｋ  Ｓ正态性检验。 ２  ２ 地表空气汞浓度分析 根据采样点的空气汞浓度及其与电厂的相对地 理位置，拟合电厂周边地表空气汞浓度的空间分布 如图２。可以看出在烟囱的下风向 （ 北偏东方 向）上，地表空气汞浓度先是随距离增大而减小， 然后随距离增大而增大，且在距烟囱１ ５ ０ ０～３ ０ ０ ０ ｍ范围内有较大的汞浓度 （ 极大值为１ １ ． ８ｎ ｇ ｍ－３） ，最后，随着与烟囱距离的继续增加，汞浓 度减小；而在其他方向上，随着与电厂距离的增大 地表空气汞浓度呈减小的趋势；另外，电厂西边 ２ ７ ５ｍ处的局部空气汞浓度很大 （ 达１ ２ ． ４ｎ ｇ ｍ－３） 。 图２ 电厂周边大气中汞浓度的空间分布图 Ｆ ｉ ｇ ． ２ Ｓ ｐ ａ ｔ ｉ ａ ｌ ｄ ｉ ｓ ｔ ｒ ｉ ｂ ｕ ｔ ｉ ｏ ｎｐ ａ ｔ ｔ ｅ ｒ ｎｏ ｆｍ ｅ ｒ ｃ ｕ ｒ ｙ ｃ ｏ ｎ ｃ ｅ ｎ ｔ ｒ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ｓ ｉ ｎａ ｉ ｒａ ｒ ｏ ｕ ｎ ｄｐ ｏ ｗ ｅ ｒｐ ｌ ａ ｎ ｔ／ ｎ ｇ ｍ－３ 根据高架连续点源扩散的高斯模型，地面污染 物浓度是以狓轴为对称的 （ 取高架源排放点在地 面的投影点为原点，狓轴正向为平均风向，狔轴在 水平面上垂直于狓轴，狕轴垂直于水平面 狅 狓 狔 ） ， 轴线狓上具有最大值，向两侧逐渐减小。地面轴 线上污染物的落地浓度为 犆 狅 狀（狓，狅，狅，犎）＝ 狇 π 狌 σ 狔σ狕 ｅ ｘ ｐ 犎２ ２σ ２ （ ） 狕 （２） 根据采样当时的气象条件和排放源情况，取烟 囱出口处平均风速狌＝３ ． ５ｍｓ －１，通过式 （ ２） 估算出地面轴线上汞的落地浓度分布如图３。可 见，在该气象条件下，烟气汞排放的最大落地汞浓 度出现在烟囱下风向３ ０ ０ ０ ｍ处，落地浓度值为 ３ ． ２ｎ ｇｍ －３。此时，该处的地表空气汞浓度为最 大落 地 汞 浓 度 与 当 地 背 景 汞 浓 度 之 和９ ． ９ ｎ ｇ ｍ－３。 图３ 地面轴线上汞污染物落地浓度估算 Ｆ ｉ ｇ ． ３ Ｅ ｓ ｔ ｉ ｍ ａ ｔ ｉ ｏ ｎｏ ｆｇ ｒ ｏ ｕ ｎ ｄＨ ｇｃ ｏ ｎ ｃ ｅ ｎ ｔ ｒ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ｓ ａ ｔｄ ｉ ｆ ｆ ｅ ｒ ｅ ｎ ｔｄ ｏ ｗ ｎ ｗ ｉ ｎ ｄｄ ｉ ｓ ｔ ａ ｎ ｃ ｅ ｓ 采样期间，风向为南偏西 （ 如图２） ，瞬时风 速０ ． ８～３ ． ５ｍｓ －１。从实测地表空气汞浓度的空 间分布图来看，在烟囱下风向 （ 北偏东）上距离烟 囱约１ ５ ０ ０～３ ０ ０ ０ｍ的区域内出现较大的地表空气 汞浓度。其主要原因就是电厂排出的烟气汞在当时 的气象条件下扩散，使得最大落地汞浓度落在距离 烟囱１ ５ ０ ０～３ ０ ０ ０ｍ的下风向区域内。考虑到实际 采样时风速、风向以及排放源等不稳定因素，实测 的地表空气汞浓度分布基本与高斯扩散模型相吻 合。这同时也反证了电厂周边大气汞浓度增加的主 要原因是电厂的汞排放，电厂是当地最主要的汞污 染源。 由图２还可以看出，除烟囱的下风向外，随着 ７０１３ 第１ ２期 郑剑铭等燃煤电厂汞排放对周边环境的影响 与电厂距离的增大，地表空气汞浓度呈减小的趋 势。这主要是烟气中的气态二价汞和颗粒态汞容易 在排放源附近形成干湿沉降，且沉降量随着与电厂 距离的增大而减小［ １ ５  １ ６］。在距烟囱１ｋ ｍ以内的下 风向 （ 北偏东）上，汞浓度随距离增大而减小 （ 图 ２） 。由图３可知，该范围内由于烟气汞扩散引起的 落地汞浓度基本为零，地表空气汞浓度的这种梯度 变化也是气态二价汞和颗粒态汞的干湿沉降的结 果。在下风向上，随着与烟囱距离的进一步加大， 气态二价汞和颗粒态汞的干湿沉降减少，而烟气扩 散对地表空气汞浓度的贡献加大并起主导作用，使 得在距烟囱１ ５ ０ ０～３ ０ ０ ０ ｍ范围内有较大的汞浓 度。最后，随着与烟囱距离的继续增加，气态二价 汞和颗粒态汞的干湿沉降、烟气扩散对地表空气汞 浓度的贡献均减少，汞浓度呈减小趋势。 交通繁忙的马路边 （ 烟囱以西约２ ７ ５ｍ处的 采样点）由于人类活动频繁，含汞生活垃圾、汽车 尾气以及路面扬尘等可能是该采样点处地表空气汞 浓度高的主要原因。 地表空气汞浓度变化箱图 （ 图４）描述了采样 期间电厂周边不同取样半径处地表空气汞浓度的变 化特征除距排放源１～２ｋ ｍ的环形区域内出现 最大值外，地表空气平均汞浓度随着采样点与污染 源距离的增大而减小。说明在采样期间的气象条件 下，距离电厂烟囱１～２ｋ ｍ区域内的地表空气受 电厂汞排放的影响最大，随着与污染源距离的增 大，地表空气汞浓度受污染源的影响逐渐减小。在 距烟囱６ｋ ｍ处的采样点，地表空气汞浓度值已经 接近当地的背景汞浓度。这与Ｒ ａ ｍ ａ等［ １ ７］对一高 架连续点源进行模拟和实测的结果基本一致。考虑 到不同燃煤电厂的实际汞排放情况、地理位置以及 当地气象条件，可以认为受电厂直接影响的区域通 常在１ ０ｋ ｍ数量级的半径范围内。 ２  ３ 电厂周边表层土壤汞含量分析 对５ ４个土壤样本进行半方差分析，拟合土壤 汞含量的半方差模型，以决定系数 （犚 ２）最大和 残差 （Ｒ Ｓ Ｓ）最小为原则选取最优模型 球状模 型，其数学表达式为 γ（犺）＝ 犆０＋犆 ３犺 ２犪－ 犺 ３ ２犪 （） ３ ０≤犺＜犪 犆０＋犆犺≥ 烅 烄 烆 犪 （３） 表２给出了所选取的模型及其参数。如表２所 示，土壤汞含量的块金值犆０较小，为０ ． ０ ０ ３ ７，说 图４ 电厂周边大气中汞浓度的变化特征 Ｆ ｉ ｇ ． ４ Ｃ ｏ ｎ ｃ ｅ ｎ ｔ ｒ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ｓｏ ｆｍ ｅ ｒ ｃ ｕ ｒ ｙ ｉ ｎａ ｉ ｒ ａ ｒ ｏ ｕ ｎ ｄｐ ｏ ｗ ｅ ｒｐ ｌ ａ ｎ ｔ 犖ｎ ｕ ｍ ｂ ｅ ｒｏ ｆ ｓ ａ ｍ ｐ ｌ ｅ ｓ 表２ 土壤汞含量半方差函数的拟合模型及其参数 犜 犪 犫 犾 犲２ 犛 犲 犿 犻 狏 犪 狉 犻 狅 犵 狉 犪 犿 犿 狅 犱 犲 犾狆 犪 狉 犪 犿 犲 狋 犲 狉 狊 犳 狅 狉 狊 狅 犻 犾犎 犵犮 狅 狀 犮 犲 狀 狋 狉 犪 狋 犻 狅 狀 狊 Ｍ ｏ ｄ ｅ ｌＮ ｕ ｇ ｇ ｅ ｔＳ ｉ ｌ ｌ Ｎ ｕ ｇ ｇ ｅ ｔ ／Ｓ ｉ ｌ ｌ Ｒ ａ ｎ ｇ ｅ ／ｍ Ｃ ｏ ｅ ｆ ． ｏ ｆ ｄ ｅ ｔ ｅ ｒ ｍ ｉ ｎ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ Ｒ Ｓ Ｓ ｓ ｐ ｈ ｅ ｒ ｉ ｃ ａ ｌ０ ． ０ ０ ３ ７ ０ ． ０ ０ ９ ９ ０ ． ３ ６ ９ ２ ５ ７ ００ ． ４ ３ ８５ ． ７ １ ０ － ５ 明本研究中由实验误差和小于实验抽样尺度引起的 汞含量变异较小。基台值 （ 犆０＋犆）指变异函数所 达到的最大值，表示系统的总变异程度。块金值／ 基台值 ［ 犆０／ （犆０＋犆） ］则表示随机部分引起的空 间异质性占系统总变异的比例，该比值定量描述了 土壤中汞含量空间分布的不规则性和相关性。本模 型中块金值与基台值之比为３ ６ ． ９％，说明该地区 汞含量具有中等的空间自相关性，也就是说，尽管 数据有一定的随机性，但是数据小尺度的随机性并 没有掩盖数据的结构性。 根据 上 述 半 方 差 函 数 模 型 及 其 参 数，采 用 Ｋ ｒ ｉ ｇ ｉ ｎ ｇ方法对非采样点的汞含量进行无偏插值， 得到研究区内土壤汞含量的空间分布如图５。由图 中可以看出，地表土壤汞含量在电厂西边、西南、 东北 方 向 上 较 大 且 有 极 大 值 （ 出 现 在 距 离 烟 囱 １ ． ５～３ｋ ｍ的区域内） ，而其他方位上的土壤汞浓 度较低。电厂所在地区冬季盛行西北风，夏秋盛行 东南风，统计分析当地气象局２ ０ ０ ２～２ ０ ０ ５年的气 象数据，得到风速风向玫瑰图如图６，可以看出， 该地区的主导风向为东、北和西南。根据大气扩散 模型，烟囱排出的汞应在西、南和东北方向上有较 大沉降量，这与图５所示实测汞含量的空间分布基 本一致。 ８０１３ 化 工 学 报 第６ ０卷 图５ 电厂周边土壤中汞含量的空间分布图 Ｆ ｉ ｇ ． ５ Ｓ ｐ ａ ｔ ｉ ａ ｌ ｄ ｉ ｓ ｔ ｒ ｉ ｂ ｕ ｔ ｉ ｏ ｎｐ ａ ｔ ｔ ｅ ｒ ｎｏ ｆｍ ｅ ｒ ｃ ｕ ｒ ｙ ｃ ｏ ｎ ｃ ｅ ｎ ｔ ｒ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ｓ ｉ ｎｓ ｏ ｉ ｌ ａ ｒ ｏ ｕ ｎ ｄｐ ｏ ｗ ｅ ｒ ｐ ｌ ａ ｎ ｔ／ ｍ ｇ ｋ ｇ －１ 图６ ２ ０ ０ ２～２ ０ ０ ５年风速风向玫瑰图 Ｆ ｉ ｇ ． ６ Ｄ ｉ ｒ ｅ ｃ ｔ ｉ ｏ ｎｒ ｏ ｓ ｅｗ ｉ ｔ ｈｍ ａ ｘ ｉ ｍ ｕ ｍ ｉ ｎ２ ０ ０ ２２ ０ ０ ５ 土壤汞含量变化箱图 （ 图７）说明了电厂周边 不同取样半径处的土壤汞含量变化情况除距离排 放源２～３ｋ ｍ的环形区域内出现平均汞含量最大 值外，土壤平均汞含量随着与污染源距离的增大呈 减小的趋势。 图７ 电厂周边土壤中汞含量的变化特征 Ｆ ｉ ｇ ． ７ Ｃ ｏ ｎ ｃ ｅ ｎ ｔ ｒ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ｓｏ ｆｍ ｅ ｒ ｃ ｕ ｒ ｙ ｉ ｎｓ ｏ ｉ ｌ ａ ｒ ｏ ｕ ｎ ｄｐ ｏ ｗ ｅ ｒｐ ｌ ａ ｎ ｔ 犖ｎ ｕ ｍ ｂ ｅ ｒｏ ｆ ｓ ａ ｍ ｐ ｌ ｅ ｓ 根据大气扩散模型和电厂周边地表空气的实测 结果，当排放源、风速风向稳定时，烟气汞排放引 起的最大落地汞浓度出现在烟囱下风向的某一距离 处，此时，该处地表空气汞浓度最大。由图５和图 ７可以看出，本次采样土壤汞含量极大值出现在距 烟囱１ ． ５～３ｋ ｍ的年主导风向的下风向区域。分 析其原因，主要是在当地的气象条件下，烟气汞扩 散使得这些区域有较高的年平均地表空气汞浓度， 通过空气与土壤的汞交换，这些区域的年平均表层 土壤汞含量增加也大，所以有较高的土壤汞含量。 Ｇ ｕ ｓ ｔ ｉ ｎ等 ［１ ８］对大气与土壤的汞交换通量进行研究 后也得出当土壤性质、空气氧化物浓度以及气象 条件相同时，地表空气汞浓度高的地方，通过汞交 换方式对表层土壤的汞输入量也大。根据相同采样 点处土壤汞含量与空气汞浓度的实测结果，得到二 者之间的相关关系图 （ 图８） 。由图中可以看出， 土壤汞含量与空气汞浓度之间存在一定的正相关关 系，地表空气汞浓度高的采样点，其表层土壤汞含 量也有增加的趋势。这说明，地表空气与土壤的汞 交换是大气汞沉降的一个主要方式，是电厂周边土 壤汞含量增加的一个主要成因。 图８ 电厂周边土壤汞含量与大气汞浓度的相关性 Ｆ ｉ ｇ ． ８ Ｃ ｏ ｒ ｒ ｅ ｌ ａ ｔ ｉ ｏ ｎｂ ｅ ｔ ｗ ｅ ｅ ｎｓ ｏ ｉ ｌ ａ ｎ ｄａ ｉ ｒ ｍ ｅ ｒ ｃ ｕ ｒ ｙｃ ｏ ｎ ｃ ｅ ｎ ｔ ｒ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ｓ 值得注意的是，虽然燃煤烟气中气态二价汞和 颗粒态汞的含量较少，但是气态二价汞和颗粒态汞 容易在排放源附近形成干湿沉降，对电厂周边环境 的影响不可忽视。颗粒态汞和气态二价汞的干湿沉 降量随着与污染源的距离增大而减小，这是表层土 壤汞含量随着与电厂距离的增加而减小的原因。然 而，气态二价汞和颗粒态汞的这种干湿沉降在一定 程度上破坏了土壤汞含量与空气汞浓度之间的正相 关关系。 图８中，土壤汞含量和空气汞浓度之间的正相 关关系不强，分析其原因主要还有采样期间的风 ９０１３ 第１ ２期 郑剑铭等燃煤电厂汞排放对周边环境的影响 速风向与全年的主导风速风向并不一致，因此，大 气采样期间的地表空气汞浓度分布与当地的年平均 地表空气汞浓度分布情况并不相同；不同表层土壤 性质的差别，空气与土壤的汞交换情况并不相同， 如研究中发现，汞含量低于０ ． １ｍ ｇ ｋ ｇ －１的土壤 样品，绝大部分采自于公园的绿化草地，原因可能 是覆盖地表的致密草坪对气态汞有较好的吸收作 用，使得被其覆盖的土壤中汞含量较低；另外，土 壤的形成特性、施肥、耕作和其他人类活动也将影 响空气汞浓度或土壤汞含量，从而破坏了两者之间 的相关关系。 ３ 结 论 （ １）所测试燃煤电厂周边地表空气中汞的浓度 范围 为４ ． ３～１ ２ ． ４ｎ ｇｍ－３，平 均 值７ ． ０ｎ ｇ ｍ－３，略高于当地背景值 （６ ． ７ｎ ｇｍ－３）并大于 北半球平均背景汞浓度 （ １ ． ５～２ｎ ｇｍ －３） 。地表 空气汞浓度分布是高斯扩散与干湿沉降共同作用的 结果。除距排放源１～２ｋ ｍ的环形区域内出现最 大值外，地表空气平均汞浓度随着采样点与污染源 距离的增大而减小。考虑到不同燃煤电厂的实际汞 排放情况、地理位置以及当地的气象条件，受电厂直 接影响的区域通常在１ ０ｋ ｍ数量级的半径范围内。 （ ２） 电 厂 周 边 表 层 土 壤 的 汞 含 量 范 围 为 ０ ． ０ ４ ５～０ ． ５ ２ ９ ｍ ｇｋ ｇ －１，平 均 值 ０ ． １ ８ ０ ｍ ｇ ｋ ｇ －１，远大于全国土壤背景汞含量 （ ０ ． ０ ６ ５ｍ ｇ ｋ ｇ －１）和世界土壤中汞的平均含量 （ ０ ． ０ ３ ０ｍ ｇ ｋ ｇ －１） ，对 比 当 地 土 壤 背 景 汞 含 量 ０ ． １ ７ ６ ｍ ｇ ｋ ｇ －１，电厂周边平均土壤汞含量增加了２ ． ３％。地 表空气与土壤的汞交换是电厂周边表层土壤汞含量 增加的一个主要成因。气态二价汞和颗粒态汞的干 湿沉降也是表层土壤汞含量增加的重要原因。土壤 汞含量的空间分布同时还受其他因素的影响，如土 壤的形成特性、施肥、耕作和其他人类活动等，使 得局部土壤汞浓度并不均匀。 （ ３）所测试燃煤电厂运行２ ３年来，已对其周 边环境造成了一定的影响。虽然周边地区所有采样 点的大气汞浓度、土壤汞含量都没有超过国家允许 的标准，但与当地背景值相比，大气汞浓度和土壤 汞含量均有一定程度的增加，某些采样点的土壤汞 含量甚至已经超过国家土壤二级标准值的一半。说 明电厂长期、低含量的汞排放对其周边地区空气汞 浓度和土壤汞含量的贡献不可忽视。 符 号 说 明 犪 变程，ｍ 犆 结构方差 犆０ 块金值 犆 狅 狀 浓度， ｎ ｇ ｍ－３ 犎 烟囱的有效高度，ｍ 犺 采样间隔，ｍ 狀 采样点对数 狇 源强， ｎ ｇ ｓ －１ Ｒ Ｓ Ｓ 残差 Ｓ Ｄ 标准偏差 狌 平均风速，ｍｓ －１ 狓 地面轴线的坐标值，ｍ 狓犻 第犻个采样点 狕（狓犻） ，狕（狓犻＋犺） 分 别 为狓犻、狓犻＋犺处 的 实 测 值， ｍ ｇ ｋ ｇ －１ γ（犺） 半方差 σ狔，σ狕 分别为狔、狕方向分布的标准差，ｍ 犚 犲 犳 犲 狉 犲 狀 犮 犲 狊 ［１］ ＵＮ Ｐ Ｅ． Ｇ ｌ ｏ ｂ ａ ｌＭ ｅ ｒ ｃ ｕ ｒ ｙＡ ｓ ｓ ｅ ｓ ｓ ｍ ｅ ｎ ｔ ．Ｎ ａ ｉ ｒ ｏ ｂ ｉ， Ｋ ｅ ｎ ｙ ａ，２ ０ ０ ３ ［２］ Ｄ ａ ｖ ｉ ｄＧ Ｓ，Ｈ ａ ｏＪ ｉ ｍ ｉ ｎ ｇ，Ｗｕ Ｙ ｅ，Ｊ ｉ ａ ｎ ｇＪ ｉ ｎ ｇ ｋ ｕ ｎ，Ｃ ｈ ａ ｎ Ｍ ｅ ｌ ｉ ｓ ｓ ａ，Ｔ ｉ ａ ｎ Ｈ ｅ ｚ ｈ ｏ ｎ ｇ，Ｆ ｅ ｎ ｇ Ｘ ｉ ｎ ｂ ｉ ｎ ．Ａ ｎ ｔ ｈ ｒ ｏ ｐ ｏ ｇ ｅ ｎ ｉ ｃ ｍ ｅ ｒ ｃ ｕ ｒ ｙｅ ｍ ｉ ｓ ｓ ｉ ｏ ｎ ｓｉ ｎ Ｃ ｈ ｉ ｎ ａ ．犃 狋 犿 狅 狊 狆 犺 犲 狉 犻 犮 犈 狀 狏 犻 狉 狅 狀 犿 犲 狀 狋， ２ ０ ０ ５，３ ９（４ ０） ７ ７ ８ ９  ７ ８ ０ ６ ［３］ Ｗ ａ ｎ ｇＱ ｉ ｃ ｈ ａ ｏ（ 王起超） ，Ｓ ｈ ａ ｏＱ ｉ ｎ ｇ ｃ ｈ ｕ ｎ（