烧绿石超族矿物分类新方案及烧绿石超族矿物.pdf

第 34 卷 第 2 期 矿矿 物物 学学 报报 Vol. 34, No.2 2014 年 6 月 ACTA MIERALOGICA SINICA Jun., 2014 文章编号文章编号1000-4734201402-0153-06 烧绿石超族矿物分类新方案及烧绿石超族矿物 李国武 1,2，杨光明2，熊明1,2 （1. 中国地质大学（北京）科学研究院晶体结构实验室，北京 100083； 2. 中国地质大学 地质过程国家重点实验室，北京 100083；湖北 武汉 430074） 摘摘 要要 烧绿石超族矿物是指通式为 A2-mB2X6-wY1-n（m0～1.7， w0～0.7， n0～1.0） 的氧化物。 IMA-CNMNC 2010 年批准了烧绿石超族矿物分类命名的新方案， 该方案中将 B 类离子用于分类， 而 A、 Y 类离子用于命名， 并对已发表的烧绿石类矿物进行了重新认定。目前已有 16 个烧绿石超族矿物种被 IMA-CNMNC 正式认可， 另有 15 种被定义为可能的新矿物种，但尚待进一步研究，在充分描述后有望得到 IMA 的批准承认，所有不 符合新命名规则的矿物名称都将废弃。我国的烧绿石超族矿物较为丰富，并有其特点，同一个矿区产出的不 同颗粒其主要成分含量变化较大，部分含放射性元素的矿物有不同程度的非晶质化。对其进行的化学成分分 析、X 射线衍射分析及晶体结构和离子占位研究对该类矿物的分类命名有重要意义。 关键词关键词烧绿石超族；分类命名；晶体结构；新矿物 中图分类号中图分类号P578.4 文献标识码文献标识码A 作者简介作者简介李国武，男，1964 年生，博士，教授（博导） ，矿物 X 射线晶体学，E-mailliguowu 烧绿石超族矿物是铌、钽的主要工业矿物原 料之一，已有 100 多年的矿物学研究历史。随着 科学技术的发展，作为国家战略物质储备的铌和 钽矿物资源引起了各国的高度重视，同时烧绿石 型结构的人工合成矿物在材料科学上也有重要 的用途。我国是烧绿石超族矿物储量最大和分布 最广的国家之一，在新疆、内蒙、山东、湖南、 四川、云南以及华南地区等地都有分布。20 世纪 60 年代后， 我国矿物学工作者十分重视对它们的 矿物学研究，但由于该类矿物组成十分复杂，多 数矿物具有不同程度的孪生和放射性元素导致 的非晶质化等，使得深入研究的难度加大，研究 成果与国际先进水平尚有一定差距。 2010 年国际 矿物协会-新矿物、矿物分类及命名委员会 （IMA-CNMNC）批准颁布了烧绿石超族矿物分 类新方案[1]，该方案对矿物的分类明确，矿物命 名原则清晰，界定新矿物种有统一的依据可循， 这种可操作性方案的推出，在很大程度上克服了 传统命名混乱的状况，新方案的颁布，对烧绿石 超族类矿物深入研究提供了很好的指导作用。 1 烧绿石超族矿物 新定义的烧绿石超族矿物是指晶体化学式 为 A2-mB2X6-wY1-n（m0～1.7， w0～0.7， n0～1.0） 的氧化物。由于 B 位阳离子数比较稳定，计算分 子式以 B2 为标准进行计算。 化学式中 A 位离子主要为 Na、Ca、Ag、 Mn、Sr、Ba、Fe2、Pb2、Sn2、Sb3、Bi3。B 为 6 次配位离子，一般为高价阳离子，主要是 Nb、 Ta、Ti、Sb5、W，也有少量 V5、Sn4、Zr、Hf、 Fe3、Mg、Al 和 Si。X 一般为 O2-，也可少量被 OH- 和 F- 代替。 Y 为阴离子， 但也可能是空位、 H2O 或大半径低价阳离子 半径0.1 nm， 该 位上典型的离子如 OH-、F-、O2-、□、H2O、K、 Cs、Rb、Ce3 包括其它稀土元素等。 化学式中各位置取代量分别用 m、w和n 表示。 由于 A、B、Y 组离子中广泛的类质同象而使 该超族矿物的成分变得非常复杂，根据 A、B、Y 组离子的不同该超族矿物有较多的矿物种。 Atencio 等[1,2]收集整理了从 1837 年至今 170 多年来发表的有关原烧绿石族矿物资料，整理有 记载的烧绿石类矿物种达 60 余种，重新对原烧绿 石族已正式发表的 30 个矿物种进行了梳理，其中 有 13 个原烧绿石族矿物种被 IMA-CNMNC 正式 认可，另有 17 种被列为可能的新矿物种，但尚待 进一步研究，在充分描述后可望得到 IMA 组织的 批准承认，所有的矿物中仅有 9 种公开发表过结 构精测数据。所有不符合新命名规则的矿物名称 收稿日期收稿日期2013-09-07 基金项目基金项目国家自然科学基金（批准号41172052） 154 矿 物 学 报 2014 年 都将废弃，其中包括在我国发现的铋细晶石[4]。 2 烧绿石超族矿物分类命名新方案 IMA-CNMNC 批准的烧绿石超族矿物分类 命名方案提出了基于 A、B、Y 类离子属性来进行 分类和命名的新方法[1]，该方案中将 B 类离子用 于分类，而 A、Y 类离子用于矿物种命名，与旧 的分类方案相比主要有以下几点重大变化 2.1 新 方 案 将 原 烧 绿 石 族 改 定 义 为 超 族 （ 新 方 案 将 原 烧 绿 石 族 改 定 义 为 超 族 （Supergroup）） 按 IMA 现行的分类方案， 原烧绿石族改定义 为超族（supergroup） ，而原来的亚族上升为族， 烧绿石超族矿物的简化通式为 A2B2O6Y，B 位阳 离子数比较稳定，按主量元素 Nb、Ta、Ti、Sb 和 W 在 B 位置上的占位，分别划分为 5 个族 烧绿石族、细晶石族、贝塔石族、锑钙石族 （romeite）和脆钨石族（elsmoreite） 。各族矿物 进一步以 Y 位上占优势的阴离子或空位为第一前 缀，再以 A 位阳离子种类、H2O 或空位“□”为第 二前缀来划分矿物种。 2.2 新分类方案按新分类方案按 B 位离子电价类型定义族位离子电价类型定义族 通常 B 位离子的种类比较复杂，类质同象极 其普遍，因此除考虑元素外，新方案中将 B 位离 子的电价类型作为第一分类要素，在 B 位占位元 素为 5 价元素为主时，根据其优势元素定义的族 有烧绿石族 Nb5为主、细晶石族 Ta5为主、锑 钙石族 Sb5为主，在 B 位占位 4 价 Ti 4为主定义 为贝塔石族，6 价 W 6为主定义为脆钨石族。新 旧分类方案对比见表 1。 2.3 新矿物种命名规则新矿物种命名规则 烧绿石超族矿物种的名称采用规范化命名 规则，矿物名称由 2 个前缀和 1 个根名构成 第一个前缀是占优势的 Y 位离子名称或水分 子或空位； 第二个前缀是占优势的A位离子名称或水分 子，如果缺失 A 位离子就用“空”字表示。但如果 A、Y 位离子名称或空位相同，就使用一个即可， 例如空空烧绿石就叫空烧绿石； 根名就是族的名称。新旧命名方案对比见表 2。表 3 是根据新命名法列出的烧绿石族矿物种 的命名表[1]，依此类推，其余四个族的命名规则 与该表类似。 2.4 烧绿石超族的矿物种烧绿石超族的矿物种 表 4 列出了目前烧绿石超族矿物的总体情 况，根据 2010 年 IMA-CNMNC 新命名规则，此 前的烧绿石超族矿物只有 7 个矿物种完全有效， 这 7 种矿物种的名称根据新的命名规则由原来的 旧名称转换为新的名称[1-2]。2010 年至发稿时又 有 9 种烧绿石超族矿物被 IMA 批准为新矿物， 它 们是羟钙烧绿石（hydroxycalciopyrochlore）[5]， 羟锰烧绿石（hydroxymanganopyrochlore）[6]，氟 钙细晶石（hluorcalciomicrolite）[7]，水空细晶石 （hydrokenomicrolite） [8]，氟钠细晶石（fluor- natromicrolite） [9]，氧钙锑钙石（oxycalcioro- mite） [10] ， 氟 钙 烧 绿 石 （ fluorcalciopyro- chlore ） [11] ， 氟 钠 烧 绿 石 （ fluornatropyro- chlore） [12]， 氧钠细晶石 （oxynatromicrolite）[13]， 合计有 16 种烧绿石超族矿物被 IMA 认可。 表表 1 烧绿石超族矿物新旧分类方案对比烧绿石超族矿物新旧分类方案对比 Table 1.Old and new classifications of pyrochlore supergroup minerals 分类方案 原烧绿石族分类方案 新烧绿石超族分类方案 B 位阳离子占优势的 元素作为分类依据 烧绿石亚族 Nb Ta2Ti，NbTa 烧绿石族 M5 M4或 M5 M6，M5离子以 Nb 为主 细晶石亚族 Nb Ta2Ti，TaNb 细晶石族 M5 M 4或 M5M6， M5离子以 Ta 为主 锑钙石族 M5 M 4或 M5M6，M5离子以 Sb 为主 贝塔石亚族 2Ti Nb Ta 贝塔石族 M4 M5或 M4M6，这里的 M4通常是 Ti4离子为主 其它具有烧绿石型结构矿物 脆钨石族 M6 M 4 和 M6 M5，一般 W 是主要的 M6离子 表表 2 烧绿石超族矿物种名命名法对比烧绿石超族矿物种名命名法对比 Table 2. Old and new nomenclature of pyrochlore supergroup 原烧绿石族命名方案 新烧绿石超族命名方案 根据成分、地名等自由命名，命名不规范 按 Y 位离子名称加 A 位离子名称加族名命名，新矿物须按此标准进行规则命名，名称规范 第 2 期 李国武，等. 烧绿石超族矿物分类新方案及烧绿石超族矿物 155 表表 3 烧绿石族矿物命名表烧绿石族矿物命名表 Table 3. Nomenclature of pyrochlore group A 位离子 Y 位离子成分 OH F O H2O □ Na 氟钠烧绿石 氧钠烧绿石 Ca 羟钙烧绿石 氟钙烧绿石 氧钙烧绿石 Sn2 Sr 氟锶烧绿石 Pb2 氧铅烧绿石 空铅烧绿石 Sb3 Y 氧钇烧绿石-Y U4 H2O 水烧绿石 □ 氟空烧绿石 资料来源Atencio et al., 2010. 表表 4 烧绿石超族矿物状况烧绿石超族矿物状况 Table 4. Classifications of pyrochlore supergroup minerals 完全有效的矿物种 新批准矿物种 可能的矿物种需要完善描述 可疑矿物 废除的矿物名称 氧钙烧绿石，水烧 绿石， 羟空细晶 石，氧锡细晶石， 氧锑细晶石，羟钙 锑钙石，水空脆钨 石 羟钙烧绿石，羟锰烧 绿石，氟钙细晶石， 水空细晶石，氟钠细 晶石，氧钙脆钨石， 氟钙烧绿石，氟钠烧 绿石，氧钠细晶石 氟锶烧绿石，氟空烧绿石，氧钠 烧绿石，氧铅烧绿石，氧钇烧绿 石，空铅烧绿石，氧钙细晶石， 空铅细晶石，水细晶石， 氧钙贝 塔石，氧铀贝塔石，氟钠锑钙石， 氟钙锑钙石，氧钙锑钙石，氧铅 锑钙石 水锑银矿，水锑 铜矿，水锑铅 矿，绿锑铅矿， 铋黄锑华，黄锑 华， 蓟县矿 铝华，钡细晶石，钡烧绿石，铋细晶 石， 铋烧绿石， 钙贝塔石， 铈烧绿石， 高铁钨华，钾烧绿石，钽铋铯矿，铅 贝塔石，铅细晶石，铅烧绿石，锡细 晶石，锑贝塔石，锑细晶石，锶烧绿 石， 铀细晶石， 铀烧绿石， 钇贝塔石， 钇烧绿石 注* 已有申报的矿物羟铅烧绿石（2013-057）. 截至发稿时尚有 15 个矿物及其名称需要完 善描述并得到批准后才能成为有效的烧绿石超 族矿物。这些矿物大多是已经发表过数据，但不 够完善，有的仅有化学成分或晶体学数据，有的 矿物描述的特征不明显，早期的湿法分析数据不 可靠，这些被列为可能的烧绿石超族矿物种，其 典型样品需要重新定义。 在原列为烧绿石超族的矿物中，有 21 个矿 物被列为无效，其名称经 IMA 批准废除。还有 7 种矿物水锑铅矿（bindheimite）, 铋黄锑华 （bismutostibiconite）,蓟县矿（jixianite）, 绿锑 铅矿（monimolite）, 水锑铜矿（partzite）, 水锑 银矿（stetefeldtite）和黄锑华（stibiconite），被 列为可疑矿物[2]，是否属于烧绿石超族的矿物种 需要进一步研究。 3 我国烧绿石超族矿物的化学成分 特点与分子式计算 我国烧绿石超族矿物的种类储量和分布都 十分广泛，在新疆、内蒙、山东、湖南、四川、 云南以及华南地区等地都有产出[14-18]。在化学成 分上 A 位元素主要有 Ca、Na、Pb、U 及稀土元 素，B 位元素主要为 Nb、Ta、Ti、W。Sb 少见， 仅在湖南锡矿山锑矿和贵州张家湾汞矿氧化带 中曾有报道[14]，Y 位离子以 OH-，F-为主，少量 为空或水。该超族矿物的化学成分复杂，部分矿 物形成不同矿物种的交生状态。同一个矿区产出 的不同颗粒主要组成含量变化较大，其变化显现 一定的规律性，如 A 位主要成分中 Ca、Na 含量 低，Pb 则高，多不含 F。Nb、Ti、U 的含量高且 变化大，在烧绿石族矿物中 Nb、Ti、U 低时，Pb 高，在贝塔石族矿物中 Ti、Nb 低时，Pb、U 高， 反之亦然。部分地区产出的烧绿石超族矿物同一 颗粒扫描电镜下可见环带状或似环带状结构，这 种环带反映在背散射电子图像的差异，主要是成 分中不同元素或含量不同引起的。某些矿区产出 的矿物其 Nb、Ti 成分极为相近，形成烧绿石贝 塔石的交错连生体。例如从四川牦牛坪烧绿石样 品的分析数据统计的 51 个分析数据看，有的颗 粒为单一烧绿石，有的则为单一贝塔石，有的颗 粒为二者的混合交生体。 由于不同价态离子类质同象代替十分复杂， 烧绿石超族矿物的化学式的计算中，Y 位通常以 平衡电价的方式进行计算，如果阳离子电价总和 156 矿 物 学 报 2014 年 大于 13.5，则 Y 位以 O2-占位。当阳离子电价小 于 13.5 而 F-少于 0.5 时， 则 Y 位以 O2-、 OH-、 F-、 H2O 或□来平衡。 水是烧绿石超族矿物中常见的化学组分，通 常是用成分差减值法计算得到水的含量，并用红 外或差热证实。其可能占位分别在 A 位和 Y 位， 但要明确水在这些位置上的状态往往有一定的 难度，通常根据红外光谱和差热热重分析推测出 水的形式，在矿物化学式计算中以电价平衡方式 来安排水时（X 位加 Y 位阴离子数为 7），往往 还会出现多重性。例如在我们研究的矿物计算 中，有时对于同一种矿物分子式的计算，根据电 价平衡安排的化学式就有不同的三种形式，第一 种方式 H2O 总含量由成分差值法计算得到，将 Y 位取 1 安排 OH-， 如果水有剩余则以中性 H2O 放 入 A 位，再有多余略去，由于水是用差减值计算 得到的量，这样做也是合理的。二是将 Y 位所有 阴离子为 1 安排 OH- ，这样计算出的 H2O 作为 矿物全部水含量，三是把水全部以 OH-1放入 Y 位， 由于电价平衡关系， 调整计算 X 位的 O 的量。 这种情况在文献[1]中已经有明确的说明和 例子，Atencio 等[1]利用钠的同一种细晶石矿物为 例，写出了 4 种分子式计算形式A、B 类离子省 略和名称O6.00□0.45F0.37O0.171.00，O6.00 [H2O0.45F0.37O0.17]1.00， O6.00[F0.37OH0.35 □0.28]1.00，或[O5.72OH0.28]6.00[OH0.63 F0.37]1.00， 对应的矿物名称分别为空钠细晶石、水钠细晶 石、氟钠细晶石或羟钠细晶石，这一例子说明了 通过电价平衡法计算 Y 位离子，最后无法确定其 唯一的名称的情况，这种情况 Atencio 等建议不 用 Y 位名称而直接取名为钠细晶石。但在此我们 的例子中，由于不含 F，尽管有不同的写法但无 论哪种 OH-都占优势，因此取羟冠名。 4 绿烧石超族矿物变生及其结构研 究方法 非晶质化是烧绿石超族矿物常见的现象，一 般认为与这些矿物中含一定量的放射性元素 （U、 REE 等）的辐射损伤有关。而其晶体结构及晶体 化学特性也是产生非晶质化的一个重要因素，该 类矿物的 B 位阳离子价态高，A 位阳离子非等价 置换极为复杂，并伴随空缺的发生。Y 位阴离子 通常起到平衡电价作用，也常呈不足或空缺占 位。这些诸多结构及晶体化学因素，有可能影响 矿物内部结构的牢固性，在放射性作用下，容易 “催生”出晶体不同程度的非晶质化状态。 然而非晶质化造成了该类矿物研究中的难 点，通常无法得到衍射数据而无法定名，常规的 解决方法是加热重结晶，图 1 是四川牦牛坪羟钙 烧绿石同一个外形呈八面体的单颗粒在不同温 度处理后的衍射图， 图 1a 是未经任何处理的原样 晶体，X 射线衍射实验未见任何衍射现象，表明 已完全非晶质化。 图 1b 为加热 900 ℃保温 1 h 的 样品，可见粉晶衍射环，表明已经开始结晶，但 未完全重结晶成单晶，图 1c 是继续加热到 1000 ℃，保温 1 h 的样品的衍射图，已经具有明 显的单晶衍射点，并可收集单晶衍射数据测定其 晶体结构。 对于由于放射性而非晶质化的矿物，国际矿 物界一直认可在晶体结构测定中可以采用加热 重结晶办法来获得其结构。但是，由于烧绿石超 族矿物的特殊性，使得这一方法出现了新的问 题，其中的主要原因是，矿物中 Y 位离子部分可 以含有 H2O、OH-和 O 等，而且该成分直接关系 到矿物的分类与命名， 在加热过程中， 有可能 H2O 或 OH-变为 O 或空位，这使得加热后的矿物和原 矿物有所不同。但作为烧绿石族矿物的分类命名 a. 原样晶体 b. 加热 900 ℃重结晶 c. 再加热 1000 ℃再度重结晶 图 1 四川牦牛坪羟钙烧绿石单颗粒 X 射线衍射图 Fig. 1. Ｘ-ray diffractions of hydroxycalciopyrochlore after heated. 第 2 期 李国武，等. 烧绿石超族矿物分类新方案及烧绿石超族矿物 157 依据，其晶体化学式占位必须依赖于晶体结构测 定。由于加热重结晶过程有可能将水或羟基烧失 逸出，事实上，晶体结构测定难以确定该矿物结 构中 Y 位是羟基还是氧，为此必须进行原矿物的 红外光谱实验，确定矿物中水的类型，显微微区 红外显微镜和微量差热热重分析手段可以作为 研究该类问题的补充。 烧绿石超族矿物种之间的晶形和物性极为 相近，加之新的命名方案对成分占位的区分过细 也给确定矿物种名带来一定困难。由于变生、组 分不固定及缺席构造的存在， 给 X 射线分析带来 一定的困难，加之不同的研究者采用恢复晶态的 加热温度不同，因此，迄今报道的有关这类矿物 的 X 射线粉晶数据不尽一致， 尤其是强度数据大 都可比性较差，这给Ｘ光分析鉴定带来多解性。 变生矿物红外吸收谱简单，吸收峰弱且宽化，除 水外难以确定其它应有的特征谱。因此在实际工 作中需要结合电子探针定量化学成分分析，综合 衍射、红外、成分才可有效鉴别烧绿石超族矿物 种并给予定名。 参参 考考 文文 献献 [1] Atencio D, Andrade M B, Christy A G, Giere′ R, Kartashov P M. The pyrochlore supergroup of minerals nomenclature [J]. The Canadian Mineralogist, 2010, 48 673-698. [2] Christy A G, Atencio D. Clarification of status of species in the pyrochlore supergroup [J]. Mineralogical Magazine, 2013, 771 13-20. [3] 刘建昌. 一种钨的新矿物蓟县矿 PbW,Fe2O,OH7[J]. 地质学报, 1979, 1 45-49. [4] Voloshin A V, Pakhomovskii Y A, Stepanov V I, Tyusheva F N. 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IMA-CNMNC recently reported the classification and nomenclature of pyrochlore supergroup Atencio et al., 2010. In this paper a new scheme of nomenclature based on the ions at A, B and Y sites is presented. This classification is based on B ions and nomination is based on Y and A ions. Pyrochlore super-group minerals are more abundant in China than other countries with their own characteristics. The composition of different particles within the same mining area has big differences, with some of the minerals containing radioactive elements with amorphous. Chemical components, X-ray diffraction, crystal structure and ion occupation are important for mineral classification. Key words pyrochlore super-group; crystal structure; new mineral