鄂尔多斯盆地西缘煤中稀土元素特征_秦国红.pdf

第 44 卷 第 6 期煤田地质与勘探Vol. 44 No.6 2016 年 12 月COALGEOLOGY Permo-Carboniferous;Jurassic; rare earth elements; provenance 煤中稀土元素REY，由于钇Y的地球化学性质与稀土元素性质相似，故一起讨论的研究有两方 ChaoXing 第 6 期秦国红等 鄂尔多斯盆地西缘煤中稀土元素特征9 面的重要意义， 首先稀土元素的地球化学性质稳定， 不易受变质作用等干扰，容易被保存下来，能够为 源岩、沉积环境等提供信息，是研究煤地质成因的 良好地球化学指示剂；另一方面稀土元素在自然界 中分布比较广泛，虽然煤中稀土元素含量偏低，难 以直接利用，但煤灰中的 REY 可以相当富集，在资 源利用上可以得到综合开采[1]。鄂尔多斯盆地是多 种能源资源富集的“聚宝盆”[2]，大量的研究表明， 准格尔煤田高度富集镓、铝和稀土元素[3]，近年来 有些学者在探讨准格尔煤田北部矿区煤系中高铝矿 物的物质来源时曾对矿物学和稀土元素地球化学特 征进行分析[4-5]，认为富铝矿物主要来自于阴山古陆 和本溪组风化壳。张有河等[6]对准格尔煤田西南部 煤层夹矸及顶底板稀土元素进行分析并探讨了其物 质来源。还有一些学者对东胜煤田侏罗系延安组煤 中稀土元素进行探讨等[7-8]。然而，目前大多数学者 针对鄂尔多斯盆地西缘煤中稀土元素的研究却很 少， 本文就鄂尔多斯盆地西缘石炭-二叠系与侏罗系 煤中稀土元素的地球化学特征进行初步探讨。 1地质背景 鄂尔多斯盆地西缘褶冲带是我国重要的陆内褶 皱-逆冲构造带， 也是我国北方东部构造域和西部构 造域的交接带。鄂尔多斯盆地西缘地区古老地层及 其结晶基底主要由太古宇、 元古宇的各种火山-沉积 岩组成。元古宇以后长期发生剥蚀，形成盆地北部 的阿拉善-阴山古陆，南部为中央造山带的祁连-北 秦岭古陆。研究区演化经历了古生代前陆盆地和中 生代拗陷盆地两个阶段。早古生代盆地接受了浅海 碎屑岩及碳酸盐岩沉积，晚古生代为稳定的海陆交 互相沉积。晚三叠世形成内陆拗陷，沉积了巨厚的 中生界河湖相碎屑岩，后期燕山运动使中生界缺失 上侏罗统和上白垩统[9-10]。 2样品采集与测试 本次研究在鄂尔多斯盆地西缘桌子山煤田、 贺兰山煤田、宁东煤田、宁南煤田及陇东煤田采 集 27 个样品图 1，其中石炭-二叠系 12 个煤样， 侏罗系 15 个煤样。稀土元素含量测试工作遵循国 家标准， 分析仪器为 ELEMENT XR 等离子体质谱 分析仪，测试方法严格按照 GB/T 14506.302010 硅酸盐岩石化学分析方法 第 30 部分44 个元 素量测定进行，温度为 20℃，相对湿度为 30， 实验在核工业北京地质研究院分析测试研究中心 完成。 图 1研究区采样分布图 Fig.1Sampling distribution map in study area 3讨论与分析 3.1稀土元素的丰度 采用 Boynton1984推荐的球粒陨石平均值对稀 土元素的丰度进行了标准化[11]，得到了研究区石炭– 二叠系与侏罗系煤样标准化后的丰度，对原始数据进 行常规参数计算。其中，δ Eu、δ Ce 是以球粒陨石为 ChaoXing 10煤田地质与勘探第 44 卷 标准的异常， La/YbN、 La/SmN、 La/LuN、 Gd/LuN 为 经 球 粒 陨 石 标 准 化 后 的 比 值 ； LREYLa CePrNdSmEu；HREYGdTbDyHoErTm YbLuY； REYLREYHREY； L/HLREY/HREY。 表 1 和表 2 分别为石炭–二叠系、 侏罗系煤样中稀土 元素的含量。 由表 3 可知， 石炭-二叠系煤中 REY 含量范围为 20.898313.21 μg/g，均值 177 μg/g，这一数值明显 高于中国煤中的均值135.89 μg/g[12]、世界煤中的均 值68.47 μg/g[13]和上地壳 REY 值168.4 μg/g[14]。煤 中 L/H 比值范围为 2.115.57，均值 3.87，La/YbN 的均值为 0.32，说明轻、重稀土元素分异不明显， La/SmN的均值为 1.22， 说明样品轻稀土元素之间分 异也不明显。δ Eu 的范围为 0.230.29，平均为 0.25， 呈现较明显的Eu负异常， 煤中δ Ce范围为0.150.23， 均值 0.18，呈 Ce 负异常。 表 1鄂尔多斯盆地西缘石炭–二叠系煤样的稀土元素含量 Table 1Contents of REY of Permo-Carboniferous coal in the western margin of Ordos basinμg/g 样品编号采样地点LaCePrNdSmEuGdTbDyHoErTmYbLuY STJ-8M石炭井矿3776.59.532.85.360.8924.130.8123.840.7222.120.2712.190.29321.8 STJ-5M石炭井矿9.5419.12.17.481.670.3791.690.3941.980.4111.160.1881.360.259.21 SBT-5M沙巴台矿61.111012.8458.11.156.461.145.731.212.950.5253.650.5129.6 SZS-3M石嘴山矿43.276.87.9926.44.650.7744.040.7443.960.7962.210.3542.340.34321.2 HSW-5M红石湾矿36.3647.324.63.730.6172.910.4932.890.5381.640.2391.860.2313.7 CC3-9M长城三矿6.8112.91.364.720.8810.1710.7970.1670.7970.160.5070.0720.4580.0794.13 HDZ1-4.5红一煤矿45.711214.755.610.71.518.151.468.281.484.260.5914.370.67345 SHT-15M苏海图36.561.27.4627.34.760.7773.80.6714.280.8742.490.3332.530.44122.2 CC1-9M长城一矿3.426.830.6572.750.4950.0990.5910.1240.5540.1490.4840.0570.4750.0654.27 CC1-3M长城一矿44.493.410.338.16.720.9365.440.9035.291.043.370.5553.60.54530.7 WHS-4M五虎山矿40.186.710.336.86.411.195.270.8224.290.7892.50.3872.110.34624.7 HBC-10M黄白茨矿43.584.49.9936.66.31.125.030.9654.610.8622.50.3952.720.44427.7 平均值33.9666.997.8728.184.980.8014.0260.7253.8750.7532.1830.3312.3050.35221.18 表 2鄂尔多斯盆地西缘侏罗系煤样的稀土元素含量 Table 2Contents of REY of Jurassic coal in the western margin of Ordos basinμg/g 样品编号采样地点LaCePrNdSmEuGdTbDyHoErTmYbLuY HL-2M红柳矿3.227.850.8343.210.6230.1220.6340.0650.4780.1090.3220.0460.3040.0543.21 MDS-6M麦垛山矿0.9861.980.230.8810.1730.0320.1330.0390.0990.0380.0780.0170.1010.0160.763 SCC石槽村矿2.555.270.5842.310.4710.10.4910.1030.6720.1760.4820.0740.5860.0855.32 ZQ枣泉矿4.3290.9943.590.5920.1070.3780.0690.3070.0570.150.0340.1590.032.02 YCW羊场湾矿19.143.64.4416.42.630.4222.060.351.710.3390.8070.1310.9270.148.3 LX-16灵新矿9.1520.32.198.551.60.3611.40.2431.650.340.8360.1531.010.15510.6 BJG-3M白芨沟矿2.133.830.391.410.2410.0320.1250.0470.1810.0440.1690.0280.130.0191.16 RJG-2M汝箕沟矿2.084.120.441.630.3070.070.2690.0490.1640.0560.1380.0190.0760.021.47 YXX-5M砚峡乡矿18.944.54.1915.82.480.5592.440.3491.830.4341.270.2141.190.18211.9 XHZ-5M西华镇矿1845.24.1615.72.420.5392.070.3051.720.3241.040.1470.9560.15310.4 WS2-2M万胜二矿37.670.79.1535.66.21.155.190.8294.110.8452.460.3462.050.30122.6 WS2-3M万胜二矿41.688.310.940.97.141.345.280.924.720.9133.050.4082.850.3625.6 JF金凤井田1.844.340.542.280.4280.0790.450.0460.3370.0610.1260.0150.1340.0061.79 SM双马井田5.911.11.134.320.8820.1930.9050.1830.9870.2050.4680.0710.40.0614.99 DST-5M大石头煤矿5.4711.41.053.880.6830.1320.6050.140.7590.1210.4320.0670.2680.0587.12 平均值11.52324.7662.74810.431.7910.3491.4950.2491.3150.2710.7890.1180.7430.1097.816 ChaoXing 第 6 期秦国红等 鄂尔多斯盆地西缘煤中稀土元素特征11 表 3鄂尔多斯盆地西缘石炭–二叠系煤样的稀土元素参数 Table 3REY parameters of Permo-Carboniferous coal in the western margin of Ordos basinμg/g 样品编号REYLREYHREYL/HLa/YbNLa/SmNLa/LuNGd/LuNδEuδCe STJ-8M197.666162.05236.1784.4790.371.40.480.190.2420.188 STJ-5M56.47440.26916.6432.420.220.840.310.210.2620.226 SBT-5M288.89238.1551.7754.60.371.410.750.270.2790.158 SZS-3M195.104159.81435.9874.4410.311.170.430.20.2580.178 HSW-5M160.578136.54724.55.5730.351.290.30.130.2380.186 CC3-9M33.85826.8427.1673.7450.291.110.10.060.2450.204 HDZ1-4.5313.21240.2174.2643.2350.371.291.30.520.2360.16 SHT-15M174.842137.99737.6193.6680.311.110.530.280.2580.182 CC1-9M20.89814.2516.7692.1050.20.890.090.080.2870.182 CC1-3M244.199193.85651.4433.7680.321.270.720.360.240.154 WHS-4M221.981181.541.2144.4040.391.490.580.230.2320.204 HBC-10M226.297181.9145.2264.0220.361.370.610.240.2420.198 平均值177.83142.7835.7323.8720.321.220.520.230.2520.185 由表 4可知， 侏罗系煤中 REY质量分数为 5.57 234.28 μg/g，均值 64.51 μg/g，这一数值明显低于中 国煤中的 REY 质量分数均值135.89 μg/g，也低于 世界煤中的均值68.47 μg/g。煤中 L/H 比值范围为 1.415.87，均值 3.76，La/YbN的均值为 2.27，说 明轻、重稀土元素分异不明显，La/SmN的均值为 4.11，说明样品轻稀土元素之间分异中等。δ Eu 的 范围为 0.510.73，平均 0.63，呈现 Eu 负异常，煤 中δCe 范围为 0.891.21，均值为 1.03，呈轻微 Ce 正异常。 表 4鄂尔多斯盆地西缘侏罗系煤样的稀土元素参数 Table 4REY parameters of Jurassic coal in the western margin of Ordos basinμg/g 样品编号REYLREYHREYL/HLa/YbNLa/SmNLa/LuNGd/LuNδEuδCe HL-2M21.08115.8595.2223.0371.493.256.191.460.5881.128 MDS-6M5.5664.2821.2843.3351.383.596.401.030.6220.967 SCC19.27411.2857.9891.4130.613.413.120.720.6311.000 ZQ21.80718.6033.2045.8063.834.5914.961.570.6481.009 YCW101.35686.59214.7645.8652.904.5714.171.830.5361.101 LX-1658.53842.15116.3872.5721.283.606.131.120.7221.059 BJG-3M9.9368.0331.9034.2212.315.5611.640.820.5070.942 RJG-2M10.9088.6472.2613.8243.864.2610.801.670.7290.989 YXX-5M106.23886.42919.8094.3632.244.7910.791.670.6871.156 XHZ-5M103.13486.01917.1155.0262.654.6812.221.680.7191.214 WS2-2M199.131160.438.7314.1412.583.8112.982.140.6040.892 WS2-3M234.281190.1844.1014.3122.063.6612.001.820.6400.978 JF12.4729.5072.9653.2061.932.7031.859.320.5471.037 SM31.79523.5258.272.8452.084.2110.051.840.6550.971 DST-5M32.18522.6159.572.3632.885.049.801.300.6151.075 平均值64.51351.60812.9053.7552.274.1111.542.000.6301.034 3.2稀土元素的分布类型 利用 Boynton1984推荐的球粒陨石平均值对 稀土元素进行了标准化[11]，绘制了鄂尔多斯盆地西 缘石炭-二叠系和侏罗系煤中 REY 的的球粒陨石标 准化图谱图 2。 石炭-二叠系 REY 分配模式图呈右倾的“V” 字型，为轻稀土富集型，曲线轻稀土段斜率更大， ChaoXing 12煤田地质与勘探第 44 卷 重稀土段较为平坦。 存在明显的 Eu 负异常， 也存在 Ce 负异常图 2a。侏罗系 REY 分配模式图总体来 说，均为轻稀土富集型，曲线轻稀土段斜率更大， 重稀土段较为平坦。 存在轻微的 Eu 负异常， 轻微的 Ce 正异常， 在重稀土段出现强烈的镱Yb正异常图 2b。可以看出，石炭-二叠系煤中 REY 含量普遍高 于侏罗系 REY 含量，均为轻稀土富集型。 图 2鄂尔多斯盆地西缘煤中稀土元素分配模式 Fig.2The REY distribution patterns of coal in western margin of Ordos basin 研究区内石炭-二叠系与侏罗系煤中稀土元素 均为轻稀土元素富集型，但在不同的矿区中其含量 却有不同图 3，石炭-二叠系煤中稀土元素在盆地 西缘分布总体上呈现出北高南低的趋势，但在红墩 子矿区、长城一矿 3 煤又出现了高值；侏罗系煤中 稀土元素在该研究区内的分布总体上呈现出由北向 南增高的趋势。 3.3沉积环境与物源探讨 沉积物在风化、搬运、成岩作用及蚀变过程中 对 REY 影响较弱，而成煤植物提供给煤中的 REY 含量很低，这些均无法构成 REY 的主要来源，所以 煤中稀土元素的含量主要受控于陆源碎屑的供给。 石炭-二叠系煤中 REY 含量均值明显高于中国 煤中的均值， 也高于世界煤和上地壳 REY 含量的均 值。Eu 负异常基本由源岩继承下来，δCe 范围为 0.150.23，均值 0.18，呈 Ce 负异常，这些变化和 当时的海陆交互相沉积环境是分不开的，随着海水 的进退， 沉积物的稀土元素含量发生了明显的变化， Ce 负异常可能与其处于强的还原环境有关。 图 3鄂尔多斯盆地西缘煤中轻重稀土元素分布 Fig.3LREY and HREY distribution in western margin of Ordos basin 侏罗系煤中 REY 含量均值明显低于中国煤中 的均值，也低于世界煤中的均值。Ce 和 Eu 元素容 易受沉积环境影响与其他稀土元素分离，导致明显 的亏损或富集。 氧化环境中， 沉积物中的 Ce 表现为 富集或无明显亏损，Eu 会出现明显亏损[15-16]，侏罗 系延安组为氧化的陆相环境，所以δCe 在煤中的不 亏损才会普遍存在。 平面上， 鄂尔多斯盆地西缘石炭-二叠系煤中稀 土元素的含量分布总体呈现出北高南低的趋势，红 墩子矿区、长城一矿 3 煤稀土元素含量出现高值可 能与其成煤过程中的微环境影响有关。对比王国茹[17] 分析的盆地西北缘的阿拉善古陆和北缘阴山古陆的 REY 特征，发现鄂尔多斯盆地西缘石炭-二叠系煤 中稀土元素分配模式与其极为相似，均出现轻稀土 富集型， 重稀土相对平坦型， δEu 负异常， δCe 亏损， 因此可推测其物质主要来源于盆地西北部的阿拉善 地块和北部的阴山古陆；鄂尔多斯盆地西缘侏罗系 煤中稀土元素的含量分布总体上呈现出由北向南增 高的趋势，罗婷婷等[18]曾收集资料探讨了北秦岭地 区秦岭群和宽坪群的稀土元素分布模式，与之对比 发现有一定的相似性，轻稀土段曲线斜率更大，重 ChaoXing 第 6 期秦国红等 鄂尔多斯盆地西缘煤中稀土元素特征13 稀土段较为平坦。存在轻微的 Eu 负异常，Ce 无亏 损，但在秦岭地区的稀土元素分配模式并未出现研 究区重稀土段强烈 Yb 正异常的现象，与钐Sm和 Eu 相类似，Yb 属于变价稀土，除通常呈正三价外， 也可以呈正二价状态，可能是因为研究区后期受淡 水的影响、介质氧化环境的轻微变化等造成 Yb 正 异常，推测侏罗系煤中稀土元素的物源区主要为研 究区南部的秦–祁褶皱带。 垂向上， 鄂尔多斯盆地西缘石炭-二叠系煤中稀 土元素含量明显高于侏罗系煤中稀土元素含量，主 要与其不同的构造、环境演化有关，即与其不同的 源-汇条件有关。研究区北部的阴山地区在石炭-二 叠纪已处于隆起状态，遭受剥蚀，因而与西北方向 的阿拉善地块共同为鄂尔多斯盆地西缘石炭-二叠 系煤中的稀土元素提供了主要物源；在中生代中、 晚期，阿拉善-河西走廊地区以张性块断活动为主， 长期隆起的地块解体，在研究区北部及西北部中生 代没有规模较大的稳定地块，也不曾发生较大范围 的长期区域隆升，因而无法成为侏罗系煤中稀土元 素的主要物质来源，然而印支期至燕山期，秦–祁褶 皱带强烈隆升，形成冲断带，而鄂尔多斯盆地西缘 则进入陆相盆地发育期，晚三叠世，扬子板块以逆 时针呈剪刀状向华北板块拼合焊接， 秦–祁造山带对 华北板块的推覆作用明显，盆地形态发生不对称， 表现为南陡北缓[19-21]，因此秦–祁褶皱带可能为鄂尔 多斯盆地西缘侏罗系煤中稀土元素提供了主要物源。 固原-环县可能因为处于阿拉善地块南缘与祁连山褶 皱交汇部位， 其构造演化复杂， 因而地下水的淋滤作 用可以使煤层夹矸中的稀土元素进入煤层， 从而造成 了万胜煤矿的稀土元素含量较侏罗系其他煤矿中煤 的稀土元素含量明显增高，高达 234.281 μg/g。 4结 论 a. 石炭-二叠系煤中稀土元素呈 Eu 负异常， Ce 负异常，这与当时的海陆交互相沉积环境是分不开 的，随着海水的进退，沉积物的稀土元素含量发生 了明显的变化，Ce 负异常可能与其处于强的还原环 境有关；而侏罗系呈轻微 Eu 负异常，轻微 Ce 正异 常， 这可能是因为侏罗系延安组为氧化的陆相环境， 所以δCe 在煤中的不亏损才会普遍存在。 b. 石炭-二叠系煤中REY含量总体上呈现北高 南低的趋势， 而侏罗系煤中 REY 含量由北向南总体 逐渐增高，物源区母岩性质是影响煤中稀土元素的 主要因素， 推测石炭-二叠系物源区主要为盆地西北 部的阿拉善地块和北部的阴山古陆， 而秦–祁褶皱带 为侏罗系煤中稀土元素提供了主要物源。 c. 鄂尔多斯盆地西缘石炭-二叠系煤中稀土元 素和侏罗系煤中稀土元素分配模式图均呈现轻微右 倾的“V”字型。但石炭-二叠系煤中稀土元素含量 明显高于侏罗系煤中稀土元素含量， 主要与其构造、 环境演化导致的不同物质来源有关。 参考文献 [1] 任德贻. 煤的微量元素地球化学[M]. 北京科学出版社， 2006321–322. 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