煤体结构对煤层气吸附–解吸及产出特征的影响_张小东.pdf

第 44 卷 第 4 期 煤田地质与勘探 Vol. 44 No.4 2016 年 8 月 COAL GEOLOGY EXPLORATION Aug. 2016 收稿日期 2015-11-19 基金项目 国家自然科学基金项目（41372162）；河南省高校科技创新团队支持计划（14IRTSTHN002） Foundation item National Natural Science Foundation of China（41372162）； Innovative Research Team （in Science and Technology） in University of Henan Province（14IRTSTHN002） 作者简介 张小东（1971），男，河南温县人，博士，教授，博士生导师. 从事煤层气地质及煤地球化学研究. E-mailz_wenfeng 引用格式 张小东，李朋朋，衡帅，等. 煤体结构对煤层气吸附-解吸及产出特征的影响［J］. 煤田地质与勘探，2016，44（4）40-45. ZHANG Xiaodong， LI Pengpeng， Heng Shuai， et al. The influence of coal body structure on adsorption-desorption and releasing characteristics of coalbed methane ［J］. Coal Geology Exploration，2016，44（4）40-45. 文章编号 1001-1986（2016）04-0040-06 煤体结构对煤层气吸附-解吸及产出特征的影响 张小东 1，2，李朋朋1，衡 帅1，孙庆宇1，胡修凤1 （1. 河南理工大学 能源科学与工程学院，河南 焦作 454000； 2. 中原经济区煤层气（页岩气）协同创新中心，河南 焦作 454000） 摘要 煤的孔隙、物理化学结构差异对煤层气的吸附-解吸及产出特征有巨大影响。基于对不同煤 体结构煤的孔隙、结构、力学性质的认识，利用现场实测资料，分析了煤体结构对煤层气产出的 影响。结果表明构造变形使煤的孔容和比表面积增大，吸附能力增强。含气量和损失量呈正相 关关系； 在含气量相同的情况下， 逸散速率相对大小依次为 原生结构煤＜碎裂煤＜碎粒煤＜糜棱煤。 原生结构煤和碎裂煤的临界解吸压力大于糜棱煤。在 0～45 min、45～95 min、95～185 min，平均解 吸速率关系为原生结构煤＜碎裂煤＜糜棱煤，而在 185～485 min 内，平均解吸速率关系反生改变， 即糜棱煤＜原生结构煤＜碎裂煤。在含气量大致相等时，原生结构煤和碎裂煤的解吸量及解吸时 间明显大于糜棱煤。 关 键 词吸附-解吸；产出特征；赋存状态；临界解吸压力；煤体结构 中图分类号P618.11 文献标识码A DOI 10.3969/j.issn.1001-1986.2016.04.008 The influence of coal body structure on adsorption-desorption and releasing char- acteristics of coalbed methane ZHANG Xiaodong1，2， LI Pengpeng1， HENG Shuai1， SUN Qingyu1， HU Xiufeng1 （1. School of Energe Science and Engineering， Henan Polytechnic University， Jiaozuo 454000， China； 2. Collaborative Innovation Center of Coalbed Methane （Shale Gas） in Central Plains Economic Zone， Jiaozuo 454000， China） Abstract The differences of pore and physical-chemical structure of coal body have great effect on adsorp- tion-desorption and releasing characteristics of coalbed methane. Based on understanding of pores， structures and mechanical properties of different coal body structures， the paper analysed coal body structure influencing the releas- ing of coalbed methane with field measured data. Results show that tectonism makes pore volume and specific surface area of coal body increase， and adsorption capacity enhanced. Gas content and lost gas present positive correlation； relations of rate of lost gas of different coal body structures were primitive texture coal ＜ reptured coal ＜ fragmented coal＜mylonitic coal with the same gas content. Critical desorption pressures of primitive texture coal and reptured coal are more than mylonitic coal’s. In 0～45 min、45～95 min、95～185 min， relations of average desorption rate of different coal body structures were primitive texture coal＜reptured coal＜mylonitic coal； in 185～485min， their rela- tions change， showing mylonitic coal＜primitive texture coal＜reptured coal. Desorption quantity and desorption time of primitive texture coal and reptured coal are obviously hingher than mylonitic coal’s on condition of almost the same gas content. Key words adsorption-desorption； releasing characteristics； occurrence； critical desorption pressures；coal body structure 我国含煤盆地大多经历一期或多期次不同规 模的构造运动，形成不同煤体结构类型的煤，而 糜棱煤发育的煤层成为煤层气开发的禁区，因 此，不同煤体结构煤中甲烷的赋存状态、临界解 吸压力及甲烷产出特征的差异对煤层气开采的 影响亟需探明。 ChaoXing 第 4 期 张小东等 煤体结构对煤层气吸附-解吸及产出特征的影响 41 煤是一种非均质多孔介质，了解煤储层孔隙与 裂隙结构特是进行煤层气赋存状态、解吸、产出特 征研究的基础［1］。不同学者采用扫描电镜、压汞法、 低温液氮吸附法、CO2吸附法、CT 扫描技术等［2-5］ 对不同煤体结构煤中不同尺度孔隙参数及其对吸附 性能的影响进行深入的研究，取得了丰硕的成果和 认识。煤的物理化学结构是影响煤吸附性的因素， 随着研究技术水平的提高，国内外一些学者利用 X 射线衍射（XRD）、 傅立叶变化红外光谱（FTIR）、 激光 拉曼光谱（Raman）等先进的测试手段对煤物理化学 结构进行表征，其测试参数随着煤体破坏程度的增 高呈现规律性的变化趋势 ［6-7］。刘珊珊等［8］基于 Polanyi 吸附势理论，通过对不同煤体结构吸附势和 表面自由能的变化反应吸附过程中能量的变化。 构造变形使煤的吸附性明显增强已基本达成共 识，随着对构造变形与煤结构关系的进一步研究， 逐渐意识到煤体变形对煤层气解吸和开采也有重要 影响。张文静［9］基于前人研究成果和吸附-解吸实验 得出降压时韧性变形的糜棱煤比脆性变形的碎裂 煤、碎粒煤有更高的瞬时解吸速率。张崇崇等［10］、 彭龙仕等［11］基于沁中南地区和韩城区块实测数据分 析得出，临储压力比越大，气体解吸越快，煤层气 井实现高产的潜能越大。李云波［12］利用自制的煤样 瓦斯解吸试验装置得出在相同实验条件下，构造 煤比原生结构煤的解吸初速度大，随着解吸时间的 增加构造煤的解吸量明显大于原生结构煤。以往研 究中煤样总是被研磨成一定粒度的煤屑，完全忽略 了几何形态本身对煤层气产出规律的影响， 鉴于此， 在前人研究的基础上，结合 A 区块实测数据，进一 步探讨不同煤体结构煤的吸附-解吸及产出特征， 为 研究区煤层气勘探开发与高效开采提供理论借鉴。 1 高煤级煤吸附-解吸的特殊性 1.1 高煤级煤的吸附-解吸特征 大量实验研究表明， 影响煤吸附-解吸的因素很 多，如煤级、温度、压力、煤体结构、显微组分、 灰分、水分、煤中裂隙发育及充填程度等［9］，其中 煤级是影响煤吸附的主要因素已得到前人的认可。 P J Crosdale ［13］、钟玲文［14］、付雪海等［15-16］对大量不 同煤级的干燥基煤样和平衡水煤样进行等温吸附实 验证明煤级对甲烷吸附量发生变化的拐点均为煤化 跃变的节点。随着煤变质程度增加，煤分子的定向 排列和各向异性显著提高， 芳香环层片排列更紧密， 缩合环增大，侧链和官能团减少，孔隙率降低；微 孔含量大大增加，比表面积明显增大［9］。 1.2 煤体破坏后的孔隙响应及物理化学结构变化 煤体结构差异是影响煤吸附-解吸的另一重要 因素。张小东等［2］、降文萍等［3］通过对不同煤体结构 煤样孔隙性测试得出，构造变形作用使煤体的总孔 容和总比表面积增大，吸附-解吸能力增强；由于所 采煤样的区域构造作用差异、测试方法的局限性、 测试孔径范围不同，得出不同孔径段孔隙数量增加 幅度不同。 屈争辉等［4］基于构造煤微孔成因分类［17］， 采用 CO2吸附法，对构造煤中微孔（孔径＜2 nm）特 征及成因进行探讨。李伟等［5］采用无损化、定量化、 精细化为特点的显微 CT 三维空间分析技术定量研 究不同煤体结构煤孔隙（孔径＞1 000 nm）连通性和 渗透能力，借助三维逾渗理论研究表明脆性变形可 加大孔裂隙间的连通性，提高煤储层渗透率，而随 着变形程度的急剧增大， 煤储层孔裂隙连通性变差， 渗透能力急剧下降。 煤的化学成分和大分子结构极其复杂，是煤层 气赋存机理研究中最重要且最复杂的部分。在中高 煤级煤中， XRD 主要测试参数单元堆砌度 Lc和延 展度 La，随着破坏程度的增加，Lc总体上呈增加的 趋势，延展度 La呈现先升高后降低的变化趋势［7］。 FTIR 和 Raman 主要测试煤中大分子结构特征，随 着破坏程度的增大煤大分子结构缩合度和有序度增 加；不同变形机制下，次生结构缺陷的产生是导致 构造煤大分子结构差异的主要原因［8］。 2 含气量特征 测定煤层气含量的方法有煤心自然解吸法、快 速解吸法、瓦斯突出回归法等 ［18-19］。本文采用 GB/T195592008煤层气含量测定方法 ，利用 A 区块实测含气量测试资料， 进一步对煤层气的吸附- 解吸及其特征进行研究。 2.1 损失量、实测含气量与煤体结构的关系 在煤体结构相同的条件下，煤体损失气量和实际 含气量呈正相关关系（图 1），即实际含气量越大，损失 气量越大。在实际含气量相同的情况下，硬煤（原生结 构煤和碎裂煤）的损失气量小于软煤（碎粒煤和糜棱 煤）。 当含气量为 10～15 cm3/（gmin）、 15～20 cm3/（gmin） 时，有极少数的硬煤损失气量大于软煤，原因是钻 进取心过程中对煤体造成机械破碎。 不同破坏程度的煤由于含气量的差异， 逸散速 度也有一定的差异。对区块煤样统计结果表明，原 生结构煤、碎裂煤、碎粒煤、糜棱煤的逸散速度值 （表 1），随着煤体破坏程度的增加，其逸散速率迅 速增加。 ChaoXing 42 煤田地质与勘探 第 44 卷 图 1 煤样损失气量和实际含气量关系 Fig.1 Relation between lost gas and gas content of coal samples 注SC/＞20 表示含气量大于 20 cm3/g 的软煤；HC/＞20 表示含气 量大于 20 cm3/g 的硬煤；其他依次类推 表 1 逸散速度与煤体结构关系 Table1 Relation between rate of lost gas and coal body structure 煤体结构类型 vl/（cm3（gmin）-1） 样品数量/个 原生结构煤（）Ⅰ 0.009～0.139/0.054 40 碎裂煤（）Ⅱ 0.043～0.155/0.107 19 碎粒煤（）Ⅲ 0.046～0.220/0.140 41 糜棱煤（）Ⅳ 0.193～0.299/0.246 10 注vl表示逸散速率；0.009～0.139/0.054 表示最小值～最大 值/平均值 2.2 临界解吸压力 煤层气临界解吸压力是在煤层气开采过程中压 力降低使吸附在孔隙表面的气体开始解吸时的压 力。其计算公式如下 （） L cd L V P P VV - 实 实 （1） 式中 Pcd为临界解吸压力，MPa；V实为实测含气 量， m3/t； PL为 Langmuir 压力， MPa； VL为 Langmuir 体积，m3/t。 临储压力比一定程度上反映了能量变化及流态 变化［10］，临储压力比由式（2）得出 cd 100％ P P α 实 （2） 式中 α 表示临储压力比； P实为实际储层压力， MPa。 原生结构煤和碎裂煤 Pcd相差不大，糜棱煤的 Pcd比原生结构煤和碎裂煤小 0.5 MPa（表 2）。 在实际 储层压力相同的条件下（A 区块 P实在 5 MPa 左右）， 原生结构煤和碎裂煤的临储压力比大于糜棱煤。 表 2 临界解吸压力与煤体结构关系 Table2 Relation between critical desorption pressure and coal body structure 煤体结构 PL /MPa VL /（m3t-1） V实 /（m3t-1） Pcd /MPa 样品数 量/个 原生结构煤（）Ⅰ 2.0426.94 15.51 2.7734 碎裂煤（）Ⅱ 2.0927.78 15.73 2.7329 碎粒-糜棱煤（ⅢⅣ）2.0427.74 14.42 2.2147 在煤层气开发过程中， 当煤储层压力降到临界解 吸压力以下， 煤基质吸附的甲烷开始解吸。 临界解吸 压力越大，在相同的压降条件下，见气时间越短，即 临储比越高， 气体解吸越早， 煤层气井实现高产的潜 能越大［10-11］。 原因归因于排采过程中压降的传播伴随 着煤体表面自由能变化，相比于原生结构煤和碎裂 煤， 在煤体吸附甲烷过程中， 糜棱煤的表面自由能总 的变化值最大，其系统能量最稳定［8］，其吸附的甲烷 分子必须获得更大的势能才能发生解吸。 2.3 甲烷产出特征 糜棱煤的解吸量和解吸时间明显小于原生结构 煤和碎裂煤（表 3）。原生结构煤、碎裂煤、糜棱煤在 0～45 min、45～95 min、95～185 min、185～485 min 的解吸速度均呈现下降的趋势，原生结构煤和碎裂 煤各个时间段的降幅相差不大，而糜棱煤各个时间 段间的降幅明显高于原生结构煤和碎裂煤。随着时 间的推移，糜棱煤和原生结构煤、碎裂煤的降幅的 差值在减小。表明糜棱煤的放散能力下降最快，而 原生结构煤和碎粒煤放散持续能力强。 在 0～45 min、45～95 min、95～185 min，平均解 吸速率的关系为糜棱煤＞碎裂煤＞原生结构煤，在 185～485 min 时间段内， 平均解吸速率的关系反生改 变碎裂煤＞原生结构煤＞糜棱煤。糜棱煤在四个时 表 3 不同煤体结构煤层气解吸特征 Table 3 Releasing characteristics of coalbed methane of different coal body structures 平均解吸速率/（cm3（gmin）-1） 不同时间解吸量占总解吸量的百分比/％ 煤体结构 v1 v2 v3 v4 V1/V V2/V V3/V V4/V 解吸量 V / （cm3g-1） 总解吸时间 T/min 原生结构煤（）Ⅰ 0.047 0.026 0.017 0.010 11.3 18.2 26.5 41.9 18.643 116 255 碎裂煤（）Ⅱ 0.063 0.031 0.018 0.011 14.9 23.0 31.6 40.5 19.050 104 615 碎粒-糜棱煤（ⅢⅣ） 0.121 0.056 0.022 0.004 32.5 49.4 61.2 69.7 16.730 55 535 vⅣ/ vⅠ 2.574 2.417 2.037 0.400 - - - - - - 注v1 、v2、v3、v4分别为 0～45 min、45～95 min、95～185 min、185～485 min 平均解吸速率，cm3/（gmin）；V 为总解吸量，cm3/g； V1、V2、V3、V4分别为 0～45 min、0～95 min、0～185 min、0～485 min 解吸量，cm3/g；T 为总解吸时间，min ChaoXing 第 4 期 张小东等 煤体结构对煤层气吸附-解吸及产出特征的影响 43 间段的解吸速度分别是原生结构煤的 2.574、2.417、 2.037、 0.400 倍。 在其他条件相同的情况下， 在 185 min 之内，糜棱煤解吸总量达到 69.7％，高于原生结构 煤和碎裂煤。在解吸初期，糜棱煤的解吸速率明显 大于原生结构煤和碎裂煤，与前人研究相同；不同 的是随着时间的推移，原生结构煤和碎裂煤的解 吸速率比糜棱煤大。原因是研究者把煤样制成一定 粒度的煤屑， 忽略了几何形态对煤层气产出的影响， 且解吸时间一般是一个小时或者几个小时之内就 完成了； 本次解吸实验的煤样保持着煤体原有的几 何形态，更能反应地层条件下煤层气的解吸、产出 规律。 糜棱煤受到强烈的地质构造作用呈粉末状，在 上覆岩层压力作用下重新胶结呈块状分布。钻进取 心煤样到地面后为松散碎块或粉末状，裂隙以及大 孔径段的煤层气迅速逸出，浓度梯度较大，运移路 径短，初期解吸速率最快，后期未能形成稳定的来 源补给，解吸速率迅速衰减。 3 煤体结构对煤层气吸附-解吸及产出特征的影响 煤具有双重孔隙结构特征，孔裂隙的大小、形 态、分布状况、连通程度等都直接制约着煤层气的 产出，而煤储层的变形变质作用使煤孔裂隙、物理 结构和化学组成、吸附势场等发生显著的变化［20］， 同时煤体的力学性质也呈现出一定的变化规律。 3.1 不同煤体结构煤的力学性质的差异 杨氏模量和柏松比是反应材料变形与载荷关系 的重要力学参数。煤作为一种特殊的岩石，经历了 不同期次构造运动， 形成了不同煤体结构类型的煤， 其力学参数有一定的差异（表 4）。 随着煤体完整度的 降低，杨氏模量明显减小，这表明煤体越破碎，抵 抗变形的能力越差。原生结构煤、碎裂煤、碎粒煤 和糜棱煤的泊松比也呈现相同的变化趋势，这说明 不同煤体结构煤抵抗横向变形的能力随之下降。 表 4 不同煤体结构煤的力学参数 Table4 Mechanical parameters of different coal body structures 煤体结构 泊松比 杨氏模量/GPa 原生结构煤（）Ⅰ 0.23～0.26/0.239 5.9～8.5/6.89 碎裂煤（）Ⅱ 0.22～0.24/0.231 4.0～6.1/5.15 碎粒-糜棱煤（ⅢⅣ） 0.21～0.24/0.226 2.9～4.1/3.48 注0.23～0.26/0.239 表示最小值～最大值/平均值 3.2 不同煤体结构煤的孔裂隙性差异 原生结构煤内生裂隙发育， 具有显著的定向性， 受构造作用影响小， 其外生裂隙和构造裂隙不发育。 煤样被面、端割理切割成基质块，基质块内部显微 裂隙和孔隙彼此孤立，只有孔隙和内生裂隙结合处 渗透能力较强。煤层气在运移过程中，主要受到两 方面的制约对甲烷扩散起重要作用的大中孔含量 很小；孔隙、显微裂隙、内生裂隙的连通性较差。 在构造应力的作用下，脆性变形的碎裂煤会形 成不规则的微米级颗粒和一定规模的显微构造裂 隙，颗粒的相互交叠支撑形成不规则的微裂隙和一 定数量的孔隙（孔径＜100 nm），这些微裂隙、孔隙、 显微构造裂隙彼此相通，煤储层的渗透性能明显增 大。变形程度的进一步增大，在构造剪切作用下， 微米级颗粒的棱角被切割形成大小不等的磨圆状的 细小碎粒，这些细小的碎粒可充填孔裂隙，使得对 甲烷起渗流作用的裂隙系统遭到一定程度的破坏， 甲烷有效运移空间减少，渗透能力下降。 糜棱煤经强烈地揉搓形成细小粉末状，常常堵 塞孔裂隙；裂隙系统几乎遭到破坏，大中孔孔容增 加，过渡孔和微孔的孔隙形态多呈现半封闭孔，虽 然变质作用形成一定程度的气孔，但孔隙连通性整 体较差；同时糜棱煤大分子网络结构的变化使煤中 的超显微孔隙数量急剧增加，导致煤层气富集性较 好，但渗流能力最差。 3.3 不同煤体结构煤的煤层气赋存状态差异 煤中甲烷主要以吸附态、游离态赋存在孔裂隙 中， 但是该理论与现场实测数据之间有一定的出入， 例如在实际含气量几乎相等的情况下，糜棱煤的解 吸量和损失量明显小于共生的原生结构煤或碎裂 煤。 许多学者通过非常规手段对煤层气的赋存状态的 研究相继展开， A D Alev 等［21］、 L R Radovic 等［22］ 研究中发现 固溶态是煤中甲烷的另一种赋存状态， 即甲烷以晶体形式赋存在煤中。屈争辉等［4］的研究 可以佐证该结论。 强烈的韧性变形使糜棱煤中芳核发生变形、旋 转、拼叠形成似亚晶格颗粒，次生缺陷数量也明显 增加［23］，在地层的高压条件下，一定数量的气体分 子可能楔开煤中微裂隙和微孔隙进入芳香层缺陷或 者煤的大分子之间并以固溶态存在，且晶体扩散的 阻力非常大。 根据伯克海姆理论，煤基质与表面自由能的变化 量成正比［8］。气-煤共熔体的形成使其表面能和分子之 间的范德华力减弱，减少的表面能和释放的吸附热转 化为膨胀能。这可能是煤储层突然卸压时糜棱煤的瞬 间解吸速度大、后期衰减速度显著减小的原因。 3.4 煤层气排采过程中物性参数变化的差异性 煤层气排采过程中，压降是引起煤体内部结构 ChaoXing 44 煤田地质与勘探 第 44 卷 以及物性参数发生一系列变化的根本。煤是对应力 极其敏感的一种特殊岩体，不同煤体结构煤的物性 参数随井底流压的变化呈现不同的变化规律。 相关研究表明变质程度较高的构造煤对初 期降液速度较敏感，原生结构煤和碎裂煤对初 期降液速度不敏感［24］。针对煤体结构单一的煤 储层，排采初期，随着其孔裂隙系统中的水排出， 煤体受到的有效应力增大。原生结构煤和碎裂煤具 有一定抵抗变形的能力，其临储压力比高，见气时 间短，有效应力增加使煤中裂隙宽度减小。压降随 着孔裂隙中水进一步传播，煤储层压力降到临界解 吸压力以下，煤储层中部分煤层气解吸使得煤基质 收缩，煤裂隙拉张，裂隙孔隙度增加。而构造煤由 于次生缺陷发育和煤大分子结构中以固溶态存在的 煤层气，导致煤体强度降低，使得气-煤共溶体具备 流体的性质，随着孔裂隙系统中水的产出，其裂隙 宽度明显减小，甚至在破坏程度高的糜棱煤中可能 出现煤粉的二次充填使其微孔隙和微裂隙有一定程 度地闭合，导致煤体渗透率下降，压降传播速度变 慢。有效应力明显增大可能导致部分游离态的甲烷 转变成吸附态。其气体解吸以后，积累的应变能逐 渐释放，煤体膨胀，导致孔裂隙宽度更小甚至出现 孔裂隙完全闭合的现象，构造煤的渗透率随着水和 煤层气的产出呈现持续下降的趋势。 根据不同煤体结构自身物性特征，在煤体结构 组合地带，煤层气井可能具有日产气量高且持续时 间长的潜能。排采初期，存在于裂隙及其大孔中的 游离态甲烷迅速涌向井筒，伴随着压降的传播，原 生结构煤和碎裂煤中的甲烷开始大量解吸，煤基质 收缩引起正效应显著。煤储层压力持续降低，压力 的降低导致构造煤有效应力减小，裂隙宽度和孔隙 结构得到明显改善，其吸附的气体逐渐解吸；同时 构造煤的吸附能力强，吸附气体量大，能形成稳定 的补给来源。 4 结 论 a. 在煤体结构相同的情况下，煤样的损失气和 含气量呈正相关关系；随着煤体破坏程度增加，其 逸散速率迅速增加。 b. 原生结构煤和碎裂煤的临界解吸压力相差 不大，糜棱煤的临界解吸压力比前两者小 0.5 MPa， 归因于吸附过程中糜棱煤释放的表面自由能最大， 系统最稳定。 c. 在实际含气量大致相同的情况下，糜棱煤的 解吸量和解吸时间小于原生结构煤和碎裂煤，主要 原因是强烈的构造作用使一定数量的甲烷气体在 地层高压作用下楔开煤中微孔进入芳香层缺陷或者 煤的大分子之间并以固溶态存在，这种赋存状态的 甲烷气体很难解吸出来。 d. 根据不同煤体结构煤自身的物性特征，在煤 体结构组合地带，煤层气井可能具有日产气量高且 持续时间长的潜能。原生结构煤和碎裂煤的表面自 由能变化小，临储压力比高，见气时间短，其气体 的解吸导致煤储层压力降低；构造煤受到的有效应 力减小，孔裂隙特征得到明显改善，且形成稳定的 补给来源。 参考文献 ［1］ 孟召平，刘珊珊，王保玉，等．不同煤体结构煤的吸附性能 及其孔隙结构特征［J］．煤炭学报，2015，40（8）1865-1870． MENG Zhaoping，LIU Shanshan，WANG Baoyu，et al. 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