我国焦煤煤层气资源潜力及其物性特征_张苗.pdf

第 44 卷 第 2 期 煤田地质与勘探 Vol. 44 No.2 2016 年 4 月 COAL GEOLOGY EXPLORATION Apr. 2016 收稿日期 2015-06-15 基金项目 山西省煤基重点科技攻关项目（2014012005） Foundation itemScience and Technology Tackling Key Project in Shanxi Provice（2014012005） 作者简介 张苗（1992），男，安徽淮北人，硕士研究生，从事煤层气地质与瓦斯地质研究. E-mail1534871800 引用格式 张苗，傅雪海，王红冬，等. 我国焦煤煤层气资源潜力及其物性特征［J］. 煤田地质与勘探，2016，44（2）39-45. ZHANG Miao， FU Xuehai， WANG Hongdong， et al. CBM resources potential and physical characteristics of coking coal in China［J］. Coal Geol- ogy Exploration， 2016， 44（2） 39-45. 文章编号 1001-1986（2016）02-0039-07 我国焦煤煤层气资源潜力及其物性特征 张 苗 1，傅雪海1，王红冬2，简 阔1 （1. 中国矿业大学资源与地球科学学院，江苏 徐州 221116； 2. 山西省地质矿产研究院，山西 太原 030000） 摘要 我国 2 000 m 以浅的焦煤煤层气资源量约 1.214 71012 m3， 占全国煤层气总资源量的 3.3％， 主要分布在华北、西北和西南等三大含气区。为了评价我国焦煤煤层气资源潜力，收集和测试了 全国范围内的 82 件焦煤煤样的煤岩、煤质、工业分析、压汞实验和等温吸附实验数据，研究结果 表明随着煤化程度的增加，焦煤碳元素质量分数增加，而挥发分、氧元素和氢元素逐渐减小， 且氧元素减少的速度大于氢元素；焦煤大孔、小孔和微孔较为发育，中孔发育较差；比表面积主 要集中在小孔和微孔，大孔和中孔对比表面积的贡献甚微；焦煤孔隙度和总孔容与煤阶之间显示 出“U”型关系，当 1.20％＜Rmax＜1.40％时，焦煤的孔隙度和总孔容随着煤化程度的增加而减少，在 Rmax1.40％附近孔隙度和总孔容达到最低值，当 1.40％＜Rmax＜1.70％，孔隙度和总孔容随着煤化程 度的增加而增大； 焦煤饱和吸附量平均约 20.79 cm3/g， Langmuir 压力随着煤化程度的增加而减小， Langmuir 体积随着煤化程度的增加而增加。 关 键 词煤层气；焦煤；孔径结构；孔隙度；吸附性 中图分类号P618.11 文献标识码A DOI 10.3969/j.issn.1001-1986.2016.02.008 CBM resources potential and physical characteristics of coking coal in China ZHANG Miao1， FU Xuehai1， WANG Hongdong2， JIAN Kuo1 （1. School of Resources and Geoscience， China University of Mining and Technology， Xuzhou 221116， China； 2. Shanxi Institute of Geology for Mineral Resources， Taiyuan 030000， China） Abstract The estimated CBM resources of coking coal within the 2000 m nationwide are 1.214 71012m3， ac- counting for about 3.3％ of the total CBM resources， and mainly distributed in North， Northwest and Southwest China. In order to uate the CBM resources potential of coking coal reservoirs， the data of coal petrography， properties， proximate analysis， mercury injection experiments and isothermal adsorption experiments of coking coal samples from main coking coal mining areas were collected or tested. The results indicated that the content of carbon increased and the content of Vdaf， oxygen and hydrogen decreased with the increasing coalification. The re- duced rate of oxygen was more rapid than that of hydrogen； The macropore， keyhole and micropore were developed better， mesopore was poorly developed； the specific surface was focused on keyhole and micropore. The porosity and the total pore volume of coking coal increased with coalification， showing relationship of “U” shape. When Rmax varied from 1.20％ to 1.40％， the porosity and total pore volume decreased with the increasing coalification， While the Rmax varied from 1.40％ to 1.70％， the porosity and total pore volume increased； The average maximum adsorption capacity was about 20.79 cm3/g， PL decreased with the increasing coalification， and VL increased with the increasing coalification. Key words CBM； coking coal； pore structure； porosity； adsorbability 焦煤一般指镜质体最大反射率 Rmax介于 1.2％～ 1.7％的中等煤化程度烟煤，中等或低挥发分、中等 黏结性或强黏结性，是优质的炼焦原料 ［1］。据 GB/T57512009中国煤炭分类 ，焦煤分为三类 ChaoXing 40 煤田地质与勘探 第 44 卷 第一类焦煤 Vdaf 10.0％～20.0％，黏结指数 G＞65， 胶质层最大厚度 y≤25.0 mm；第二类焦煤 Vdaf 20.0％～28.0％，黏结指数 G50～65；第三类焦煤 Vdaf 20.0％～28.0％，黏结指数 G＞65，y≤25.0 mm［2］。近 年来，我国中等变质程度烟煤储层煤层气开发进展 迅速，云南恩洪矿区、陕西吴堡矿区、山西柳林示 范区等焦煤煤层气开发取得了突破。我国山西、河 北等焦煤资源丰富，但储层物性特征及煤层气资源 潜力研究还不够系统。基于此，收集和测试了我国 焦煤主产地焦煤煤样的煤岩、煤质、孔隙度、压汞 及等温吸附等成果，通过探讨焦煤煤岩组分、孔径 结构及其与甲烷吸附之间相互关系，以期为我国焦 煤煤层气产业开发提供信息。 1 焦煤煤层气资源及开发实践 我国焦煤埋深 2 000 m 以浅的资源总量约 2 640.21108 t，占我国煤炭资源总量的 4.74％；探 明储量 682.92108 t，占全国探明储量的 6.7％； 预 测焦煤资源量 1 957.29108 t，占预测煤炭资源总量 的 4.3％，我国焦煤资源主要分布在华北、西北和华 南赋 煤区 ， 预测 资源 量 分别达 428.82108 t、 203.30108 t 和 433.71108 t，东北和滇藏赋煤区焦 煤资源则相对较少，预测资源量分别为 27.22108 t 和 0.19108 t。山西省焦煤探明储量最大，达到 260.97108 t，占焦煤探明储量的 38％，预测资源量 约 508.02108 t，占全国焦煤预测资源量的 26％，内 蒙古预测资源量为 364.18108 t，贵州为 319.57108 t， 分别占全国焦煤预测总量的 18％和 16％。100108 t 以上的还有安徽、河南、云南和陕西［3］。 我国 2 000 m 以浅的煤层气地质资源量约 36.811012 m3，其中焦煤煤层气资源量约 1.214 7 1012 m3，占全国煤层气总资源量的 3.3％［4］。我国焦 煤煤层气资源主要分布在华北、西北和西南等三大 含气区，其中华北含气区主要分布在山西、河南、 河北等地区。山西省沁水煤田焦煤煤层气资源量约 4 789.91108 m3，主要分布在武乡、沁源预测区和 安泽、古县及翼城矿区［5］；河东煤田柳林矿区焦煤 煤层气资源量 216108 m3［6］；西山煤田古交矿区焦 煤煤层气资源量 820108 m3 ［7］；宁武盆地南部以肥 煤和焦煤为主，煤层含气量为 3.9～13.9 m3/t，埋深 1 500 m 以浅预测煤层气资源量约 221108 m3 ［8］； 河 南省焦煤煤层气资源主要分布于平顶山矿区首山预 测区和安鹤矿区岗子窑井田和红岭井田北部，煤层 气资源量达 163.47108 m3 ［5］；河北省焦煤煤层气资 源量为 22.89108 m3，主要分布于邯峰矿区和宣东 煤田，煤层气资源量分别为 20.241012 m3和 2.65 1012 m3［9］。西北含气区焦煤分布于陕西和内蒙等地 区 ， 其 中 陕 西 吴 堡 矿 区 焦 煤 煤 层 气 资 源 量 约 108.6108 m3，煤层含气量为 1.41～8.00 m3/t［10］。华 南含气区包括云贵川渝等地区，云南恩洪矿区 2 000 m 以浅的煤层气资源量约 612.92108 m3，埋 深在 1 000 m 以浅的焦煤煤层气资源量占焦煤煤层 气总资源量的 82 ％，煤层含气量 3.32～10.47 m3/t， 资源丰度为（0.99～2.02） 108 m3/km2［11］；贵州省焦煤 煤层气资源主要分布在六盘水矿区和水城矿区，其 中六盘水矿区亦资孔有利区以肥煤和焦煤为主，煤 层气资源量为 3 587.8108 m3资源丰度为 4.29108 m3/km2，含气量为 10～20 m3/t；水城矿区以焦煤和 贫煤为主，煤层气可采资源量为 1 158108 m3［12］， 四川省焦煤资源主要分布于宝鼎矿区，焦煤与瘦煤 煤层气资源总量为 52.01108 m3，煤层气资源丰度 为 0.980108 m3/km2［13］；重庆地区焦煤主要分布于 中梁山矿区和天府矿区，煤层气资源量分别为 419.76108 m3和 171.93108 m3，资源丰度分别为 1.64108 m3/km2和 0.78108 m3/km2［14］。丰城矿区为 江南主焦煤产地，煤层含气量为 13.5～25.3 m3/t，煤 层气储量约 703108 m3［15］。近年来，我国中等煤化 程度烟煤煤层气取得了突破，2009 年山西柳林地区 北部新增煤层气探明地质储量 53108 m3，2012 年 提交柳林示范区煤层气探明地质储量 163108 m3， 全区煤层气探明地质储量 216108 m3。 截止 2012 年 底，柳林地区已施工煤层气直井 128 口，排采井 55 口，水平井 9 口，其中多分支水平井 CLH-04H 井组 最高产气量 1.6104 m3/d，稳产 8 500 m3/d［16］。吴堡 矿区目标煤层为中等变质程度肥煤与焦煤，预测煤 层气资源量约 108.6108 m3，其中太原组焦煤煤层 气资源量预测为 723.4108 m3［10］。截止 2012 年，吴 堡矿区共施工各类煤层气井 15 口，参数井 9 口，生 产试验井 5 口，小型试验井组 1 个，其中 WQ10 平 均产气 824.63 m3/d［16］。山西西山煤田古交区块煤层 气 储 层 为 中 变 质 程 度 储 层 ， 煤 层 气 资 源 量 约 820108 m3，含气量为 6.85～15.08 m3/t，饱和吸附量 为 22.74～31.14 m3/t， 储层渗透率约为 0.1510-3 μm2， 其中 GJ03-4 井产气量最高达 4 000 m3/d［7］。我国焦 煤储层煤层气资源具有良好的开发前景。 2 焦煤煤岩与煤质特征 本文收集和测试了 82 件焦煤煤样工业分析、煤 岩鉴定和元素分析数据［17］，结果表明我国焦煤镜 质组体积分数为 48.82％～98.76％，平均为 76.37％， ChaoXing 第 2 期 张苗等 我国焦煤煤层气资源潜力及其物性特征 41 惰质组体积分数 50.87％～1.24％，平均为 22.50％，壳 质组含量很低，多数为 0～2％；我国焦煤挥发分 Vdaf 为 16.36％～28.03％，Vdaf随着煤化程度的增加而减小 （图 1），焦煤灰分为 3.54％～17.25％，大部分焦煤煤样 灰分介于 3.00％～8.48％， 大部分焦煤煤样硫质量分数 介于 0.20％～1.50％，属特低硫煤低硫煤，碳元素质 量分数介于 86％～92％。随着焦煤煤化程度的增大， 焦煤中碳元素质量分数逐渐增大（图 1），硫、氢、氧、 氮元素逐渐减小， 其中氧元素减少的速度大于氢元素 （图 2）， 其原因是焦煤阶段油气演化进入高成熟阶段， 热裂解作用消耗了前期生成的石油烃类和沥青质及 化学骨架结构上的短链边基侧链， 此过程中的脱羧作 用大量消耗-COOH、-OH、CO、-O-CH3、-C-O-C- 等含氧官能团， 造成碳元素含量愈来愈高， 氢氧元素 含量越来越少， O/C、 H/C（原子比）减少， 其中 O/C（原 子比）相对 H/C（原子比）减少速度要快［18］。 图 1 Rmax与 Vdaf和碳元素质量分数的关系 Fig.1 Relationship between Rmax and Vdaf， ω（Cad） 图 2 H/C 与 O/C（原子比）的关系 Fig. 2 The relationship between H/C and O/C 3 焦煤物性特征 煤的孔隙度、孔径分布特征是煤层气储层评价 的重要参数， 煤的孔径结构是研究煤层气赋存状态、 气、水介质与煤基质块物理、化学作用以及煤层气 解吸、扩散和渗流的基础，煤孔隙的发育特征是煤 层生气、储气和扩散-渗透性能的直接反映［19］。苏 联学者 Ходот［20］将孔径结构划分为大孔孔径大于 1 000 nm，中孔孔径介于 100～1 000 nm，过渡孔孔 径介于 10～100 nm，小孔孔径小于 10 nm；傅雪海 等［21］以 75 nm为界将孔隙划分为大于 75 nm的渗流 孔隙和小于 75 nm 的吸附孔隙。煤的大孔和中孔 有利于气体的运移，而小孔和微孔则是决定储层 吸附能力大小的关键因素。对于煤的孔径结构一 般采用压汞法和 BET 法进行研究。压汞法基于毛 细管现象， 可测出煤中 7.2 nm 以上的孔隙， 而 BET 法以 BET 多层吸附理论为基础，可测至 0.35 nm 的孔隙［19］。 3.1 孔隙度和孔径分布特征 基于压汞法和 Ходот 孔径分类系统收集焦煤压 汞实验数据［22-36］，结果表明我国焦煤总比孔容介于 （230～1461）10-4cm3/g，平均 458.2210-4cm3/g，其 中大孔平均孔容约 154.6210-4cm3/g， 中孔平均孔容 约 40.5010-4cm3/g，小孔平均孔容约 98.5010-4 cm3/g，微孔平均孔容约 164.6010-4 cm3/g，分别占 33.74％、8.84％、21.50％、35.92％；总比表面积介 于 3.584 1～18.530 0 m2/g，平均 9.679 8 m2/g，其中 大孔、中孔、小孔、微孔分别占 33.74％、8.84％、 21.50％、35.92％；总比表面积介于 3.584 1～18.530 0 m2/g，平均 9.679 8 m2/g，其中大孔、中孔、小孔、 微孔分别占 0.07％、0.54％、21.75％和 77.80％。从 孔容分布频率所在的百分区间考虑（图 3）， 大孔孔容 所在的区间为 0～80％，主频区间为 10％～30％，大孔 孔容最高分布频率可达 30％以上；中孔孔容最高分 布频率可达 70％以上， 中孔孔容所在区间为 0～40％， 主频区间 0～10％；小孔孔容所在的区间为 0～60％， 主频区间为 20％～30％， 小孔孔容最高分布频率可达 40％以上；微孔孔容所在频率区间为 0～70％和 80％～90％， 主频区间为 30％～40％， 微孔孔容最高分 布频率可达 30％以上。焦煤的中孔、小孔和微孔孔 容分布较为集中，大孔孔容分布较为离散，大孔和 小孔分布范围有重叠。可见焦煤四类孔中大孔、小 孔和微孔发育相对较好，而中孔发育相对较差；从 图 4 可以看出，大孔和中孔的孔比表面积分布区间 为 0～10％， 小孔的孔比表面积的主频区间为 20％～ 30％和 50％～60％，微孔的孔比表面积分布的主频 区间为 40％～50％和 80％～100％。焦煤四类孔中大 孔和中孔分布最集中，而小孔和过渡孔分布较为 分散，且大孔、中孔和小孔分布范围存有重叠。可 ChaoXing 42 煤田地质与勘探 第 44 卷 见小孔和微孔对焦煤比表面积贡献很大，而大孔和 中孔对比表面积的贡献甚微。煤的孔隙度与煤化程 度密切相关。研究表明，煤的孔隙度与煤阶显示出 “U”型关系，最小值出现在镜质体反射率（Rmax）为 1.0％～1.1％的范围内［37］。我国焦煤孔隙度随着煤化 程度的增加先减小，在 Rmax为 1.40％附近处焦煤孔 隙度达到了最低值（图 5）， 然后随着煤化程度增高孔 隙度增大。焦煤孔隙结构与煤阶之间也显示较好的 “U”型关系，但最小值出现在 Rmax1.40％左右。 焦煤总孔容随煤化程度增大的变化趋势与孔隙度的 变化趋势一致，先随着煤化程度的增大而减小，在 Rmax1.40％达到焦煤孔容达到最小值，随后变化趋 势发生转折，随着煤化程度的增大焦煤总孔容增大 （图 7）。其原因是 Rmax＜1.40％时，焦煤演化处于生油 窗阶段，此阶段生成大量的石油和湿气，而焦煤镜 质组充分吸收这些液态产物，堵塞焦煤孔隙，造成 焦煤孔隙度和总孔容减小；当 Rmax＞1.40％时，生油 作用结束，油气演化进入以热裂解和环缩合作用为 主的高成熟阶段，沥青质裂解生气，前期堵塞孔隙 空间得以释放，焦煤孔隙度和总孔容随之增大［1］。 3.2 吸附特征 煤层气以游离、吸附、溶解等多种方式赋存在 煤储层中，其中，吸附态是煤层气最主要的赋存方 式，煤储层吸附量受到煤阶、煤岩组分、温度、储 层压力等因素的影响。储层吸附性是储层评价的重要 参数， 目前煤层气的吸附理论主要有 Langmuir 单分子 层吸附理论、 BET多分子层吸附理论和容积充填理论， 其中 Langmuir 单分子层吸附理论应用最广［19］。 基于平衡水煤样条件下使用 ISO-300 型等温吸 附仪测试和收集30℃条件下平衡水煤样等温吸附实 验数据［38-54］，结果表明焦煤的 Langmuir 体积（VL）为 图 3 孔容分布频率直方图 Fig.3 Distribution histogram of pore volume 图 4 孔比表面积分布频率直方图 Fig.4 Distribution histogram of pore specific surface area 图 5 Rmax与孔隙度的关系图 Fig.5 Relationship between Rmax and porosity 图 6 Rmax与总孔容的关系 Fig.6 Relationship between Rmax and total pore volume 7.71～37.38 cm3/g，Langmuir 压力（PL）为 0.20～4.85 MPa，PL随煤化程度的增加呈现逐渐减小的趋势， 但数据很离散，规律性不明显；Langmuir 体积（VL） ChaoXing 第 2 期 张苗等 我国焦煤煤层气资源潜力及其物性特征 43 随煤化程度的增加而增加（图 7）。焦煤的 VL随着平 衡水含量（Me＜5％）的增加而减少（图 8），其有三方面 原因呈吸附状态的水分子，占据了煤体表面上一 定数量的吸附空位，从而影响煤吸附甲烷的有效面 积导致吸附量降低；处于液态下的自由水虽不能达 到微小孔隙，但具有一定的蒸汽压，这些气态水分 子同甲烷在小孔隙中对同一活性点展开竞争，致 使甲烷吸附量或解吸量减少；水的存在阻塞甲烷 分子进出微孔隙的通道 ［55］。焦煤的 V L平均约 20.79 cm3/g，吸附能力强，是煤层气储集的有利 储层。 图 7 Langmuir 参数与 Rmax的关系 Fig. 7 Relationship among PL， VL and Rmax 图 8 VL与 Me的关系 Fig.8 Relationship between VL and Me 4 结 论 a. 我国 2 000 m 以浅的焦煤煤层气资源量约 1.214 71012 m3，占全国煤层气总资源量的 3.3％， 主要分布在华北、西北和西南三大含气区。 b. 我国焦煤有机组分中镜质组含量最多，其次 是惰质组， 壳质组含量甚微， 以特低硫-低硫煤为主， 随着煤化程度的增加挥发分 Vdaf逐渐减少。 c. 我国焦煤孔隙度和总孔容与煤化程度之间 显示出“U”型关系，在 1.20％＜Rmax＜1.40％时，焦 煤孔隙度和总孔容随着煤化程度的增加而减少，在 Rmax1.40％左右，达到了最小值，当 Rmax＞1.40％时， 孔隙度和总孔容随着煤化程度的增加而减少；焦煤 以大孔、小孔和微孔最为发育，中孔发育较差；小 孔和微孔是比表面积的主要贡献者，大孔和中孔对 比表面积的贡献甚微。 d. 随着煤化程度的增大，焦煤的 Langmuir 体 积（VL）随着煤化程度的增大而增大，而 Langmuir 压 力（PL）则随着煤化程度的增加而减小，但数据比较 离散；随着平衡水含量（Me）的增大，焦煤的饱和吸 附量减小。 参考文献 ［1］ 陈家良，邵震杰，秦勇. 能源地质学［M］. 徐州中国矿业大 学出版社，2004. ［2］ 全国煤炭标准化技术委员会. 中国煤炭分类GB/T5751 2009 ［S］. 北京中国标准出版社，2010 ［3］ 袁三畏. 中国煤质论评［M］. 北京煤炭工业出版社，1999. ［4］ 张新民，庄军，张遂安. 中国煤层气地质与资源评价［M］. 北 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