临兴地区煤系泥岩微量元素特征及其地质意义_薛良喜.pdf

第 45 卷 第 3 期 煤田地质与勘探 Vol. 45 No.3 2017 年 6 月 COAL GEOLOGY National Science and Technology Major Projects 2016ZX05044-002, 2016ZX05066-001 第一作者简介 薛良喜1990，男，山东菏泽人，硕士研究生，研究方向为沉积学及沉积地球化学. E-mailbanruobian 通讯作者 沈玉林1981，博士，副教授，从事沉积学与古地理学方面教学和科研工作. E-mailyulinsh 引用格式 薛良喜，沈玉林，顾娇杨，等. 临兴地区煤系泥岩微量元素特征及其地质意义[J]. 煤田地质与勘探，2017，45318–24. XUE Liangxi，SHEN Yulin，GU Jiaoyang，et al. Characteristic and geological significance of trace element in mudstone of Upper Carbonifer- ous–Lower Permian in Linxing area[J]. Coal Geology 3. 中国矿业大学煤层气资源与成藏过程教育部重点实验室，江苏 徐州 221008；4. 中联煤层气有限责任公司，北京 100011 摘要 为了研究鄂尔多斯盆地东缘临兴地区煤系泥岩微量元素特征及其对沉积、物源及古气候方 面的指示意义，采用 ICP-MS 和 ICP-AES 对 18 个泥岩样品做微量元素分析。结果表明微量元素 中 Li、Sc、Nb 和 Th 等相对富集，而 Sr、Rb、Ba 和 Cs 等相对亏损，Be、Co、Zn 和 Mo 等元素 和地壳黏土岩中元素的平均含量相当；聚类距离选择为 25 和 11 时，微量元素的“Q”型聚类结果与 沉积相划分结果吻合；Th/Sc、Th/U-Th、K2O-Rb 以及多元素物源判别图等表明，研究区物源来自 上地壳，以长英质物源和再旋回沉积物为主，有少量中基性物质的加入，且含砂率变化和重矿物 组合的分布特征表明物源来自于临兴地区北部；利用泥岩 Sr/Cu 值及 Sr、Ti 和 P 等特征元素的含 量变化推测，临兴地区从晚石炭世到早二叠世气候以湿润为主，且向干热转变。 关 键 词微量元素；物源示踪；古气候响应；临兴地区 中图分类号P595 文献标识码A DOI 10.3969/j.issn.1001-1986.2017.03.004 Characteristic and geological significance of trace elements in mudstone of Upper Carboniferous–Lower Permian in Linxing area XUE Liangxi1, SHEN Yulin2,3, GU Jiaoyang4, ZHENG Jun2,3, ZHANG Chunliang2,3 1. Shandong Province Nuclear Industry Geological Group 273, Qixia 265300, China; 2. School of Resource and Geoscience, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221008, China; 3. Key Laboratory of CBM Resource and Reservoir-Generating Process, China Ministry of Education, Xuzhou 221008, China; 4. China United Coalbed Methane Corporation Limited, Beijing 100011, China Abstract Trace elements of 18 mudstone samples of Linxing area in the eastern margin of Ordos basin were ana- lyzed using ICP-MS and ICP-AES to study geochemical characteristics and the geological application of trace elements. The results show that compared with elements’ average content of the crust clay rock, some trace ele- ments such as Li, Sc, Nb and Th are relative enriched, depleted elements such as Sr, Rb, Ba and Cs are almost in line with them such as Be, Co, Zn and Mo; based on statistics software“Q”cluster analysis, the combinating char- acteristics of trace elements coincide with sedimentary facies division when the clustering distances are 25 and 11; Th/Sc, Th/U-Th, K2O-Rb and multielements provenance discrimination diagram show that sediment source from upper crust mostly consist of felsic material and cyclic sedimentation, mixed with few neutral and basic material. In addition, the direction of source is the north of Linxing area according to the changing sand-bearing ratios and the distribution characteristic of the heavy mineral combination; the element migration and enrichment which were indicated by Sr/Cu, Sr, Ti and P reflected that the climate from Late Carboniferous to Early Permian was relatively wet, changing from warm-humid to dry-heat. Keywords trace element; source direction; paleoclimate response; Linxing area ChaoXing 第 3 期 薛良喜等 临兴地区煤系泥岩微量元素特征及其地质意义 19 元素地球化学特征方法最初主要应用于火山岩 的研究，目前其判别环境领域扩展到了沉积岩，在 研究地质演化、沉积物物源及沉积环境等方面得到 了广泛应用[1-7]。沉积岩中某些元素主要受物源控 制，在风化剥蚀、搬运、沉积及成岩过程中其含量 基本保持不变，可作为良好的物源指示元素[6,8]，而 某些元素的迁移富集受到地质环境影响[9-10]，可用 于沉积环境特征元素的分析。利用沉积岩中特征元 素含量、比值及其组合变化规律可追溯物源区性质 并分析沉积环境。 随着鄂尔多斯盆地东缘煤层气勘探工作的深入， 近年来在临兴地区获得勘探突破。研究表明，该区具 有优越的煤层气成藏条件和良好的配置关系[11]，展示 良好勘探前景。前人对临兴地区开展的工作集中在 沉积特征、层序地层、聚煤规律和非常规天然气资 源评价等方面[11-14]，对于其物源研究较少。笔者通 过对研究区 10 口钻井煤系本溪组山西组 18 件泥 岩样品的微量元素进行分析，试图基于研究区泥岩 微量元素特征来探讨其对沉积相、物源和古气候等 地质意义的响应，为下一步工作奠定基础。 1 区域地质概况 研究区位于鄂尔多斯盆地陕北斜坡的东侧，属于 晋西挠褶带构造部位图 1， 为一东高西低的西倾单斜 构造，地层倾角小[15]。前人对于鄂尔多斯盆地晚古生 代的地层划分有不同的方案，研究区地层划分依据中 石化华北分公司和樊太亮等[16]的划分标准，煤系从老 到新依次为上石炭统本溪组、太原组，下二叠统山西 组。研究表明，晚石炭世早二叠世研究区为碳酸盐 潮坪障壁泻湖浅水三角洲沉积，三角洲以河控 浅水三角洲为主，其中本溪组和太原组以障壁泻湖 体系为主，山西组以三角洲体系为主[17-18]。 图 1 临兴地区的构造位置构造区划引自陈刚等[15]和采样分布图 Fig.1 Tectonic location and samples distribution of Linxing area 2 样品处理和测试 从研究区均匀选取 10 口井共采集本溪组山 西组 18 件泥岩样品表 1， 沉积相类型的划分主要依 据垂向沉积序列、地球物理测井响应、古生物化石 组合以及沉积地球化学特征，鉴于篇幅有限，不再 赘述，具体见图 1。样品处理过程如下将样品在 玛瑙乳钵中碾磨至 200 目以下，然后置于马弗炉中 于 500℃下高温加热 2 h，以剔除泥岩中有机质及矿 物中的结晶水对测试的影响，用 HFHNO3进行分 解。样品中微量元素测试采用电感耦合等离子体质 谱仪ICP-MS，部分常量元素则采用电感耦合等离 ChaoXing 20 煤田地质与勘探 第 45 卷 子光谱仪ICP-AES测试。分析中使用国际标准样、 空白样品进行校正，样品精确度由国际标准样及空 白样品监控。实验在江苏地质矿产设计研究院完成 误差小于 5。 表 1 研究区泥岩样品信息及样品中元素测试结果及其参数 Table 1 Sa mples ination，，trace elements and partial macroelements content and geochemical parameters of trace elements 类别 L1-1 L1-2 L1-3 L1-4 L1-5 L1-6 L1-7 L2-1 L2-2L3L4L5L6L7L8L9-1 L9-2 L10 均值 UCC 黏土 岩 岩性 泥岩 炭质 泥岩 泥岩 泥岩 泥岩 炭质 泥岩 炭质 泥岩 泥岩 泥岩 泥岩 炭质 泥岩 泥岩 层位 本溪组 本溪 组 本溪 组 本溪 组 太原 组 太原 组 山西 组 山西 组 山西 组 山西 组 山西 组 山西 组 沉积相 泥坪 泥炭 沼泽 泻湖 泻湖 泻湖 泻湖 泥炭 沼泽 分流 间湾 分流 间湾 分流 间湾 泥炭 沼泽 分流 间湾 Ba 149.3 183.8 229.0 155.5 165.8 163.7 155.2 58.0 214.9 219.1 208.9 342.5 321.4 907.0 784.3 475.1 472.0 615.7 323.4 550.0800 Be 2.0 1.7 1.7 1.6 1.6 1.8 1.7 1.62.32.44.82.94.13.33.24.1 6.9 4.1 2.93.03 Co 14.6 14.4 16.7 16.316.2 15.2 13.6 5.125.522.816.323.920.87.519.018.4 28.6 17.5 17.310.020 Cu 14.5 12.5 10.2 10.79.0 9.1 8.9 28.449.424.723.823.051.517.534.632.5 51.2 37.4 24.92557 Li 449.4 343.3 354.7 321.2 325.6 363.0 351.5 151.1 100.8 147.9 179.8 55.783.313.939.752.8 278.5 38.2 202.82060 Mn 17.1 40.6 30.4 27.245.1 13.5 17.6 29.873.2 273.4 37.3189180.740.2 1176.5 813.6 20.6 188.8 267.6 600670 Ni 42.8 41.7 46.9 44.341.4 37.1 35.7 6.432.045.042.026.827.79.629.330.4 37.1 28.3 33.620.095 Pb 18.0 10.6 19.0 12.912.5 7.5 10.0 29.629.531.027.416.637.447.028.531.7 55.0 28.5 25.120.020 Sr 51.7 60.5 51.0 52.154.8 54.8 53.7 223.2 104.9 80.292.7 142.9 163.0 255.1 172.6 294.1 157.8 149.5 123.0 350.0450 K* 0.2 0.2 0.2 0.2 0.2 0.2 0.2 0.91.31.80.82.61.82.82.82.3 1.7 2.9 1.32.3 Ti* 0.6 0.4 0.4 0.4 0.4 0.4 0.4 0.30.60.50.50.60.60.30.60.6 1.6 0.5 0.50.30.45 V 90.8 97.2 98.2 103.6 101.8 95.8 95.2 40.0 145.0 100.9 55.9 116.3 150.3 34.7 104.0 111.6 181.1 113.8 102.0 60.0130 Zn 29.1 39.9 31.5 31.436.2 33.6 31.7 16.1 239.4 26.628.4 134.4 180.2 197.0 146.8 95.3 47.4 96.9 80.171.080 Sc 12.9 10.9 10.9 10.911.5 11.8 11.5 9.520.918.514.618.521.98.515.816.9 48.8 17.1 16.211.010 Cr 58.5 55.9 59.7 43.149.2 36.1 53.5 13.059.258.676.774.285.17.048.150.1 86.4 49.7 53.635.0100 Ga 33.5 33.0 33.9 33.434.0 35.6 34.4 15.345.230.336.728.652.135.228.130.3 69.2 28.3 35.417.030 Rb 10.3 13.2 11.0 11.611.6 14.0 12.8 24.165.086.058.5 123.6 111.7 134.4 138.8 129.0 124.1 155.5 68.6 112.0200 Nb 34.7 19.8 20.5 18.820.2 22.5 21.1 14.117.816.716.721.740.924.624.925.3 106.3 18.7 27.025.020 Mo 3.2 1.5 4.1 2.8 2.1 1.4 1.4 3.01.70.71.00.91.22.21.01.2 6.2 0.6 2.01.52 Cs 2.7 3.4 2.8 2.8 2.9 3.6 3.2 0.75.86.66.45.39.67.27.49.3 15.7 8.2 5.712 Ta 2.4 1.1 1.3 1.1 1.1 1.3 1.3 1.21.11.01.01.22.12.01.41.5 4.9 1.2 1.62.23.5 Th 24.4 15.0 20.2 17.717.2 15.0 13.3 21.614.012.316.915.820.133.118.120.7 45.3 18.0 19.910.711 U 4.2 2.4 3.1 2.9 3.0 2.5 2.5 3.37.13.02.73.66.36.73.84.1 9.6 3.4 4.12.83.2 Sn 6.7 5.6 4.8 4.9 4.2 5.9 4.3 6.24.74.33.55.18.68.95.56.9 22.2 6.3 6.610. 元素 /ugg-1 P 120.0 130.0 110.0 110.0 130.0 130.0 90.0 190.0 320.0 550.0 280.0 900.0 610.0 560.0 620.0 600.0 380.0 570.0 355.6770 Sr/Ba 0.35 0.33 0.22 0.340.33 0.33 0.35 3.850.490.370.440.420.510.280.220.62 0.33 0.24 0.6 Th/Sc 1.9 1.4 1.9 1.6 1.5 1.3 1.2 2.30.70.71.20.90.93.91.11.2 0.9 1.1 1.20.97 Th/U 5.74 6.22 6.51 6.035.70 5.99 5.30 6.471.974.076.254.383.194.924.785.10 4.73 5.26 5.153.82 K/Rb 177.7 181.2 181.3 184.9 176.4 174.2 176.9 376.1 201.3 205.2 145.3 209.0 164.7 209.4 201.9 179.1 137.2 187.4 188.7 元素 比值 Sr/Cu 3.56 4.83 5.00 4.866.08 6.04 6.01 7.872.123.253.896.213.17 14.56 4.999.04 3.08 3.99 4.93 注UCC大陆上地壳值数据引自文献[1]，黏土岩数据引自迟清华等[19]；K*、Ti*表示 K 和 Ti 元素的含量，单位为 10-2 μg/g。 3 实验结果 临兴地区样品微量元素测试结果见表 1。由表 1 可知，除了 Ba58907 μg/g、Li13.9449.4 μg/g、Mn 13.51 890.5 μg/g、Sr51294.1 μg/g、K1 836.2 29 143.1 μg/g、 Ti3 079.115 508.8 μg/g、 V34.7181.1 ChaoXing 第 3 期 薛良喜等 临兴地区煤系泥岩微量元素特征及其地质意义 21 μg/g、Zn16.1239.4 μg/g、Rb10.3155.5 μg/g及 P90900 μg/g含量超过了 100 μg/g 外，其他元素含量 均小于 100 μg/g。由微量元素黏土岩标准化分布模式 图 2可以看出，Li 以及部分高场强元素 Sc、Nb、Th 相对富集；而 Sr、Rb、Ba、Cs 等相对亏损；Be、Co、 Zn、Mo 等元素和地壳黏土岩中元素的平均含量相当。 图 2 泥岩微量元素地壳黏土岩标准化分布模式图 Fig.2 Normalized trace elements distribution patterns of mudstones 4 地质意义讨论 4.1 沉积相 聚类分析是研究分类问题的一种多元统计方 法，其实质是根据样品或变量之间的相似程度或亲 疏关系将其逐步分类的方法。不同时期形成的沉积 岩，由于沉积环境或者物源性质的不同，其地球化 学元素组合必然存在一定差异。 对 18 个泥岩样品的 25 种常量、微量元素数值进行“Q”型聚类分析，选 择合适的判别距离进行归类，探讨微量元素组合对 沉积相的响应。聚类分析采用 statistics 软件，采用 的聚类方法为组间联接法，距离为欧式距离，聚类 结果见聚类树形图图 3。从图中可知，选定的聚类 距离不同，样品的归类与其所处的沉积环境有很好 的响应。 图 3 泥岩微量元素聚类图 Fig.3 Cluster of trace elements of mudstone a. 聚类距离为 25 时，本溪组、太原组的大多 数样品和山西组的大多数样品被明显的聚为Ⅰ类和 Ⅱ类，两者的沉积环境分别与障壁泻湖体系和三 角洲体系相对应。 Sr/Ba 值可作为古盐度判别的灵敏 标志，且与古盐度呈明显的正相关关系[20]。研究区 Sr/Ba 值为 0.223.85平均 0.56，Sr 含量较稳定； 而 Ba 含量58907 μg/g从本溪组到山西组逐渐增 大，导致 Sr/Ba 值整体上呈减小趋势。反映了从本 溪组到山西组古盐度减小，沉积环境由海相向陆相 演变。据前人利用 Sr/Ba 对鄂尔多斯盆地划分沉积 相的标准[21-22]，结合本次实际，厘定 Sr/Ba0.6 为海相环境，介于两者之间为 过渡相环境。如图 4 所示，大多数样品落在过渡相 环境中，主要是因为泥岩沉积时受陆源碎屑大量注 入的影响，但总体上山西组的样品偏陆相环境，本 溪组和太原组的环境则倾向过渡相到海相，导致其 地球化学特征不同，从而被聚为两类。 图 4 泥岩中 Sr 与 Ba 含量关系图 Fig.4 The content relationship between Sr and Ba in mudstone b. 聚类距离为 11 时，可以将所有样品聚为 4 类，即AⅠ ，BⅠ ，AⅡ ，BⅡ ，而他们所对应的沉 积环境大体上与泥坪、泻湖、分流间湾和泥炭沼泽 相对应表 1。而BⅠ中的样品较为复杂，处于泥炭 沼泽环境下的样品和泻湖环境下的样品分为一类， 说明这几个样品的地球化学特征类似，可能是因为 泥岩沉积时所处沉积环境在空间上比较接近，导致 Eh、pH 类似，进而被归为一类。 ChaoXing 22 煤田地质与勘探 第 45 卷 c. 聚类图上出现异常的样品，体现了海陆过渡 和滨海环境的复杂性。L6 出现在Ⅰ类障壁泻湖 体系中，其 Sr/Ba 值达到了 0.51表 1，可能是因为 该样品受海水影响较大，受陆源碎屑影响较小。而 L5 出现在了Ⅱ类三角洲体系中，其 Sr/Ba 值为 0.42表 1，可能是因为受到陆源碎屑的影响较大。 4.2 物源示踪 微量元素组合及其比值反映了物源区的源岩 性质，Th/Sc、Th/U 值比较适合用来判别物源区性 质[1,23]。研究区本溪组、太原组和山西组的 Th/Sc 均值分别为 1.43、1.0 和 1.53，Sc 均值分别为 12.9、 16.5、21.5，Th/Sc 和 Sc 值均接近或高于上地壳值 表 1，表明物源区以长英质为主，有铁镁质的混 入；同时，本溪组、太原组和山西组的 Th/U 值分 别为 5.4、5.32 和 4.66，均高于上地壳的 Th/U 的平 均值表 1，表明物源区处于中等风化程度图 5a， 图 5 研究区泥岩物源区判别图 Fig. 5 Discrimination plots of provenance from the mudstone in the study area 而沉积岩中高 Th/U 值也可能与物源区主要为长英质火 山岩有关[24]。此外，K 和 Rb 在碎屑沉积岩中的含量同 样是沉积物物源区特征的重要反映[25-26]。研究区大多数 泥岩样品的 K/Rb 值较集中，且主要靠近上地壳，只有 部分本溪组数据落在基性范围，说明上石炭统–下二叠 统沉积物主要来自于上地壳中–酸性火成岩源区，其中 本溪组物源有基性物质混入图5b。 利用具有物源指示意义的某些微量元素的大陆 上地壳标准化曲线图 5c可以有效地进行物源类型 判别[27]。将本溪组、太原组、山西组泥岩多元素平 均值进行上地壳标准化图 5d，结果显示多数元 素的含量经上地壳标准化后在 1 附近小幅波动，与 长英质物源相似， 明显的 Sr 谷表明其来源于再旋回 沉积物，而 Cr、Sc、V 峰的出现则是中基性物源存 在的标志。说明临兴地区以长英质物源和再旋回沉 积物为主，并有少量中基性物质的加入。 此外，为了研究物源方向，编制了研究区本溪组 山西组含砂率等值线图，并在偏光显微镜下对 L7 井和 L11 井16 块太原组、山西组砂岩薄片进行重矿物鉴定。 结果表明，本溪组、太原组和山西组的含砂率均为自北 向南递减，反映了研究区北部更靠近物源区。ZTR 指数 反映矿物成熟度和物源方向[28]。太原组 ZTR 指数由 L7 井的 4.3 增加到 L11 井的 11.9，山西组 ZTR 指数由 L7 井的7 增加到L11 井的12.2图6， 反映了矿物成熟度自 北向南逐渐增加，说明物源方向来自于研究区北部。 综上所述，临兴地区上石炭统–下二叠统沉积物 物源均来自上地壳，以长英质和再旋回沉积物为主， 有少量中基性物质的加入，且来自于研究区北部。 4.3 古气候响应 Sr/Cu 值对气候的变化非常敏感。通常，Sr/Cu 值为 110 指示温湿气候， 而10 指示干热气候[3,29]。 研究区 Sr/Cu 值为本溪组平均值 4.962.127.87， 太原组平均值 5.053.896.21，山西组平均值 6.47 3.0814.56表 1。据此可知，研究区从晚石炭世 到早二叠世以湿热气候为主，且气候逐渐向干热气 候转变。同时，在风化作用中较稳定、气候效应比 较灵敏的典型元素Ti、Nb、Th 等多富集于湿热地 区的海水中；沉积岩中 Sr、P 的高含量指示干旱炎 热高盐度环境的气候背景，低含量则指示潮湿的气 候背景[30]。如图 2 所示，研究区 Ti、Nb、Th 元素 相对富集，P，Sr 为相对亏损，因此，泥岩沉积时 为较潮湿的气候背景，且 P、Sr 含量总体上逐渐增 加表 1，反映了气候逐渐向干热转变。 综上所述，微量元素组合及其含量变化表明临 兴地区从晚石炭世到早二叠世古气候以湿润为主， 逐渐向干热转变。 ChaoXing 第 3 期 薛良喜等 临兴地区煤系泥岩微量元素特征及其地质意义 23 图 6 研究区本溪组山西组含砂率等值线和 ZTR 柱状图 Fig.6 Contour of sand factor and ZTR histogram in Benxi ation and Shanxi ation in the study area 5 结 论 a. 研究区微量元素中 Li、Sc、Nb 和 Th 等相对 富集，而 Sr、Rb、Ba 和 Cs 等相对亏损，Be、Co、 Zn 和 Mo 等元素和地壳黏土岩中元素的平均含量相 当。 对微量元素进行“Q”型聚类分析， 当选择特定的 聚类距离时，微量元素的聚类结果和沉积相有很好 的响应，并通过 Sr/Ba 值的差异进行了验证。 b. 研究区本溪组山西组泥岩的 Th/Sc 值、 Th/U 值均接近或者高于上地壳的特征值，K/Rb 值 较集中，且主要靠近上地壳，表明临兴地区物源主 要来自于上地壳，以长英质为主，有少量镁铁质物 质混入。同时，多元素物源判别图显示，多数元素 的含量上地壳标准化后在 1 附近微弱波动，与长英 质物源相似； 明显的 Sr 谷表明其来源于再旋回沉积 物质；而 Cr、Sc、V 峰的出现则是中基性物源存在 的标志。说明临兴地区以长英质物源和再旋回沉积 物为主，并有少量中基性物质的加入。此外，临兴 地区本溪组山西组含砂率自北向南逐渐减小， ZTR 指数逐渐增大，表明物源来自于北部。 c. 研究区泥岩 Sr/Cu 值及 Sr、P 等特征元素含 量的逐渐增加，表明临兴地区由晚石炭世到早二叠 世气候以湿润为主，且逐渐向干热转变。 参考文献 [1] TAYLOR S R，MCLENNAN S M. 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