南京城区与郊区秋季大气PM_(10)中水溶性离子的特征研究.pdf

南京城区与郊区秋季大气 PM10中 水溶性离子的特征研究 * 许明君 1， 2 王月华 3 汤莉莉 1， 4 张祥志 4 汤蕾 1， 2 李旭文 4 崔云霞 5 程穆宁 5 1． 南京信息工程大学环境科学与工程学院，南京 210044;2． 江苏省大气环境监测与污染控制研究院，南京 210044; 3． 中国京冶工程技术有限公司，北京 100088;4． 江苏省环境监测中心，南京 210036; 5． 江苏省环境科学研究院，南京 210029 摘要 对南京市城区与郊区秋季 PM10中水溶性离子的浓度水平， 变化规律及其相关性进行分析。结果表明水溶性离 子是南京市 PM10的重要组成部分， 占 PM10总量的 26. 8 ～ 49. 5 ; NO － 3 、 SO2 － 4 为南京 PM10中离子的主要成分同时 SO2 － 4 与 PM10的相关性高， 在郊区与城区相关系数分别为 0. 97 与 0. 98; 土壤源对 Mg2 的贡献多于海洋气溶胶。郊区 与城区非海盐 Mg2 和 Ca2 的比值分别为 0. 0308 ～ 0. 0557 与 0. 0314 ～ 0. 0558， 与中国北方沙漠地区相异， 说明观测期 间南京大气 PM10主要受局地源影响; 南京城、 郊 NO － 3 /SO2 － 4 均值分别为 0. 74 和 0. 80， 说明南京市城郊 PM10中 NO － 3 与 SO2 － 4 更多地来自于机动车尾气排放。 关键词 PM10;水溶性离子;南京 STUDY ON CHARACTERISTICS OF WATER- SOLUBLE IONS IN PM10 IN AUTUMN IN NANJING Xu Mingjun1， 2Wang Yuehua3Tang Lili1， 4Zhang Xiangzhi4Tang Lei1， 2Li Xuwen4Cui Yunxia5Cheng Muning5 1． School of Environmental Science and Engineering，Nanjing University of Ination Engineering，Nanjing 210044，China; 2． Jiangsu Air Environment Monitoring and Pollution Control Institute，Nanjing 210044，China;3． China Jingye Engineering Co． ，Ltd，Beijing 100088，China;4． Jiangsu Environmental Monitoring Center，Nanjing 210036，China; 5． Jiangsu Academy of Environmental Science，Nanjing 210029，China AbstractIt was researched that the concentration level，change law and correlativity of the water soluble ions in PM10in autumn in the urbon and suburban areas of Nanjing． The results showed that water soluble ions were an important part of PM10 in Nanjing，which accounted for 26. 8 to 49. 5 of PM10total amount;NO － 3 ，SO2 － 4 were the main component of PM10in Nanjing while the correlation between SO2 － 4 and PM10was high，in suburban and urban areas correlation coefficients were 0. 97 and 0. 98;the soil source contribution to Mg2 was more than marine aerosols． Suburban and urban non-sea salt Mg2 /Ca2 ratios were 0. 0308 ～ 0. 0557 and 0. 0314 ～ 0. 0558，which were different from desert regions of northern China，showing that PM10is mainly affected by local source;suburban and urban NO － 3 /SO2 － 4 ratios averagewere 0. 74 and 0. 80，showing that NO － 3 and SO2 － 4 in PM10in Nanjing were mainly from vehicle exhaust emissions． KeywordsPM10;water-soluble ions;Nanjing * 江苏省高校自然科学重大项目 11KJA170002 ; 中国气象局公益性行 业专项 GYHY20090607 ; 江苏省环境监测基金项目 1016 ; 江苏省环 保厅项目 2009008 。 0引言 大气颗粒物成分非常复杂， 与大气中的气体污染 物状况密切相关， 可在一定程度上反映大气环境的质 量状况。水溶性组分作为大气颗粒物的重要化学成 分，受到国内外越来越多的关注 ［1］。大气中空气动 力学直径 ＜ 10 μm 的气溶胶粒子 PM10为可吸入颗 粒物， 而 ＜ 2. 5 μm的粒子 PM2. 5 可被人体肺泡吸 收， 被称为细粒子 ［2］。细粒子往往是气态污染物在 大气中通过光化学反应转化而来， 在大气中停留时间 801 环境工程 2012 年 10 月第 30 卷第 5 期 长， 能通过远距离输送影响区域尺度气溶胶理化性 质 ［3］， 由于其强烈的吸湿性， 直接影响云、 雾形成和 降水酸度进而导致地 － 气系统能量平衡的变化 ［4］; 大气中一些有害物质能够与 PM10中水溶性离子发生 协同作用， 对人体危害有所增加。 南京市的 PM10超标很严重，2002 年春季南京市 城区 PM10超 标 率 达 83 。 超 标 倍 数 为 1. 8 ～ 4. 9［5- 7］。近年来， 国内外学者对城市和不同区域尺度 的背景地区气溶胶颗粒物中水溶性无机离子进行了 广泛而深入的研究。杨东贞等 ［8］分析研究了 WMO 区域大气本底站大气颗粒物的化学组成特征; 徐晓斌 等 ［9］对我国东北区域大气中的酸性气体进行了分 析; 徐宏辉等 ［10］分析了夏季泰山顶大气颗粒物的质 量浓度水平、 粒径分布及化学组成。但对长三角中心 城市南京大气 PM10不同粒径化学成分的研究较少。 1实验部分 1. 1样品采集 南京信息工程大学采样点 以下简称“南信大” 位于南京北郊浦口区的南京信息工程大学内， 设在北 辰楼顶， 距地面20 m左右， 代表南京郊区的污染特征。 该点毗邻宁六公路， 距南京钢铁公司3 km， 扬子石化 10 km左右， 可认为受工业污染与机动车尾气污染的 双重影响。南京大学鼓楼采样点 以下简称“南大” 位于南京中心城区， 代表南京城区的污染特征。南大 采样点周围主要是商业区和居住区， 餐厅较多， 附近 有中山北路、 中央路等车流量较大的主干道， 无明显 工业点源， 可认为主要污染源是汽车尾气和餐饮业排 放。 采样时间为 2008 年 10 月 21 日10 月 31 日， 24 h连续采样， 采样仪器为美国 Thermo 公司非生物 撞击式采样器， 采 样流 量为28. 3 L/min 定 期 使用 Thermo20- 120 校准工具带干气体计进行校准 。将 7 0019 00 作为白天时段， 19 00次日 7 00 为夜 间时段。采样期间排除雨天， 以晴天和阴天为主， 使 降水对颗粒物及离子质量浓度的影响较小。以石英 纤维滤膜 Watman 20- 301-QZ 实心， 20- 305-QZ 空心， 滤膜直径81 mm 收集颗粒物样品。 采样前， 对采样器进行全面清洁。采样前将石英 膜烘干12 h后置于干燥器中恒温恒湿24 h。采样结 束后， 将石英纤维膜包在灼烧过的铝箔中， 放入专用 冰箱冷冻保存。 采样前后， 石英膜在相同温度和相对湿度条件 下， 平衡干燥24 h后进行称重。根据采样前后石英膜 的质量差和实际采样体积计算大气中颗粒物的质量 浓度。采样体积均按采样期间的平均气压、 气温做订 正。 1. 2样品处理和定量分析 测量前取各层滤膜， 在聚四氟乙烯塑料瓶口上方 剪碎。此过程中在塑料瓶下加垫一张用无水乙醇清 洗过的锡纸， 以防止滤膜碎屑的掉落。塑料瓶贴好标 签， 做好标记。采用同样的方法剪取新滤膜作为空 白。向聚四氟塑料瓶中准确加入50 mL超纯水， 30 ℃ 下恒温振荡30 min， 然后在15 ℃ 下超声提取30 min。 静置后取上层清液置于聚四氟塑料瓶中， 放入冰箱保 存。将各梯度标准溶液进样分析， 绘制标准曲线， 以 外标法定量。由于采样流量较大， 样品浓度可能过 高， 进入离子色谱前先将样品稀释 5 倍直接进样分 析。阴离子测定选用 AS11-HC 型阴离子交换柱及 ASRS- 4mm 型抑制器， 阳离子测定选用 CS16 型阳离 子交换柱搭配 CSRS- 4mm 型抑制器， 采用 KOH 淋洗 液， 淋洗速率为1 mL/min。 2分析与讨论 2. 1南京城区与郊区大气 PM10质量浓度特征 图 1 是观测期间 2008 年 10 月 21 日10 月 31 日 的 PM10浓度变化曲线。 图 1PM10平均质量浓度分布 从图 1 可以看出 PM10浓度在 2425 日、 28 日 出现两个峰值， 特别是 28 日出现的峰值较高， 而 22 日和 26 日 PM10浓度处于相对较低的水平。查阅采 样期间的气象资料可以发现， 21、 22、 26、 30、 31 日均 有小雨， 对应于 22 日和 26 日出现的 PM10浓度低值， 以及 26、 30、 31 日的 PM10浓度的显著下降， 说明降水 对于 PM10的洗刷作用明显。采样期间除有降水的天 数外均为阴天， 而期间 23、 24、 25 日及 27、 28 日 PM10 浓度均处于上升阶段， 说明云量较多的天气不利于 PM10浓度的扩散， 容易出现 PM10的高污染。有研究 901 环境工程 2012 年 10 月第 30 卷第 5 期 表明连续的多云天气系统会形成一个持续的强稳定 层结， 大气中各种物质不容易向外扩散， 导致污染物 的堆积 ［11］。且多云天气时大气湿度较高， 这也有利 于颗粒物凝并沉降， 从而使得采样离子浓度偏高。 南信大与南大点 28 日 PM10的峰值浓度分别为 0. 443 mg/m3和0. 634 mg/m3， 分别超过国家三级标 准 1. 77 倍和 2. 54 倍， 超过 EPA 标准限值的 2. 95 倍 和 4. 23 倍， 高于广州市 2004 年观测到的 PM10最大值 0. 4220 mg/m3 ［12］ 以 及 上 海 市 2005 年 的 最 大 值 0. 3690 mg/m3 ［13］， 与济南市 2004 年 PM 10日均最 大值 0. 644 mg/m3 ［14］ 相当， 说明南京市 28 日的 PM10污染程度处于较高水平。本实验采样时间为 8 0020 00， 根据相关研究 ［15］， 一天中 PM 10浓度的 峰值通常都出现在这一时间段内， 因此观测的浓度值 可能高于日均值。但这一时间通常也是人类活动频 繁的时间， 更能够反映出 PM10对人类的危害程度。 从两个观测点的 PM10质量浓度水平来看， 当污 染程度较轻时， 两处 PM10浓度相差无几， 但是南大点 的浓度峰值要明显高于南信大点。据程兴宏等的研 究， 高污染期交通污染源的影响范围和强度较大 ［16］， 南大点的 PM10峰值较高可能受到了附近交通污染源 的影响。南大点在采样时段车流量大， 周围主干道较 多， 受机动车尾气污染严重， 污染物在气相中发生光 化学反应， 转化后的二次污染物大量吸附在颗粒物表 面导致污染物浓度高。 两采样点的 PM10质量浓度有着相同的变化趋 势， 其相关系数为 0. 93， 通过了 0. 01 的显著性检验， 表明很可能出现区域性污染。石春娥等研究表明在 长三角范围内发现杭州、 南京、 上海、 合肥等城市的 PM10浓度变化呈现明显的正相关性［17- 18］， 说明区域 污染的范围可能扩大到不同的城市间。 2. 2南京城区与郊区大气 PM10中离子的质量浓度 特征 NO － 3 与 SO2 － 4 是大气气溶胶中两种重要的二次 离子， 也是造成酸雨的主要原因。图 2 为南京城区与 郊区 PM10中离子质量浓度的变化情况。由图 2 可 知 离子浓度在 24、 25 日和 28 日出现两个峰值， 其中 28 日的峰值较高， 这与 PM10质量浓度的变化情况相 似。离子 总浓度的 变 化 范 围 在 南 信 大 为 37. 77 ～ 197. 18 μg/m3， 在南大为 30. 00 ～ 182. 29 μg/m3。南 信大点离子总质量占 PM10的 26. 8 ～ 46. 5 ， 南大 点离子总质量占 PM10的 34. 2 ～ 49. 5 ， 可见水溶 性无机离子是南京市 PM10的重要组成部分。 此外， 在所测离子中 NO － 3 、 SO2 － 4 浓度最高。两 者之和在南信大与南大采样点分别占离子总质量的 59. 9 ～ 69. 1 、 63. 4 ～ 71. 8 。 因此， NO － 3 、 SO2 － 4 为南京 PM10中离子的主要成 分， 也是 PM10的重要组成部分。由于颗粒物中 NO － 3 、 SO2 － 4 的浓度与大气中 SO2和 NOx的含量直接相关， 而 SO2与 NOx主要来自于化石燃料的燃烧， 说明煤与 石油的使用对南京市 PM10及其中的离子成分均有显 著影响。采样期间 SO2 － 4 与 NO － 3 浓度相近且都很高， 表明南京地区致酸物质包含了 SO2 － 4 与 NO － 3 ， 以煤烟 型与石油型并重的复合型污染为主。 a － 南信大; b － 南大 图 2南京大气 PM10中离子浓度 此外， Ca2 与 NH 4 在所测离子中也占有重要比 例。两者在南信大采样点的质量浓度分别为 4. 04 ～ 18. 27 μg/m3及 3. 01 ～ 27. 46 μg/m3， 分别占离子质 量总和的 7. 8 ～ 11. 8 和 8. 8 ～ 13. 9 ; 在南大 采样点的质量浓度为 4. 19 ～ 16. 01 μg/m3及 2. 50 ～ 25. 97 μg/m3， 分 别 占 离 子 质 量 总 和 的 4. 7～ 15. 8 和 8. 3 ～ 17. 8 。 011 环境工程 2012 年 10 月第 30 卷第 5 期 与国 内 的 一 些 观 测 结 果 相 比， 南 京 市 PM10中 SO2 － 4 、NO － 3 浓 度 显 著 高 于 北 京 20. 56， 3. 21 μg/m3 ［19］、 西 安 9. 38，0. 14 μg/m3 、长 沙 18. 6 与4. 69 μg/m3 ［20］等城市， 与南京大学鼓楼校 区 2001 年的观测数据 18. 6 与4. 69 μg/m3 ［21］相比 更有明显的恶化， 而 SO2 － 4 与 NO － 3 在 PM10中所占质 量分数也明显高于北京 13. 9 、 2. 17 ［19］等地， 说 明南京市燃煤和机动车等污染物排放源还有待进一 步整治。 2. 3南京城区与郊区大气 PM10及其离子浓度的相 关性 离子浓度与 PM10之间的相关性可以反映离子与 PM10污染之间的关系［22］。经拟合计算可得 SO2 － 4 与 PM10的相关性最高， 分别达到了 0. 97 与 0. 98， 均通 过了 0. 01 的显著性检验。SO2 － 4 与 PM10浓度的高相 关性说明了其与 PM10污染的关系十分密切。同时， Na 、 NH 4 、 K 与 PM10的相关性 也较高， 说明其与 PM10污染也有一定的相关性， 这与张凯等［23］的研究 成果一致。值得注意的是 K 与 PM10的相关性较高， 这可能是由于秋季秸秆露天燃烧所造成的 生物质 燃烧的特征组分为水溶性 K 。表明周边农村秋收季 节农业秸秆焚烧对整个南京市的空气质量都造成了 影响。 2. 4离子间的相关性 表 1 为南京城区与郊区大气中各离子之间的相 关关系。 表 1南京城区与郊区大气中各离子之间的相关系数 Na NH 4 K Mg2 Ca2 F － NO － 2 Cl － SO2 － 4 NO － 3 Na － 0. 32－ 0. 460. 750. 54－ 0. 55－ 0. 460. 00－ 0. 730. 46 NH 4 0. 350. 63－ 0. 61－ 0. 84－ 0. 360. 140. 060. 600. 52 K － 0. 070. 54－ 0. 86－ 0. 67－ 0. 190. 220. 400. 60－ 0. 05 Mg2 0. 950. 43－ 0. 070. 79－ 0. 09－ 0. 51－ 0. 40－ 0. 820. 27 Ca2 0. 60－ 0. 06－ 0. 220. 660. 02－ 0. 21－ 0. 04－ 0. 85－ 0. 04 F － － 0. 21－ 0. 530. 18－ 0. 38－ 0. 410. 340. 010. 26－ 0. 74 NO － 2 0. 02－ 0. 380. 140. 070. 280. 420. 710. 21－ 0. 23 Cl － － 0. 09－ 0. 540. 82－ 0. 15－ 0. 130. 000. 000. 02－ 0. 14 SO2 － 4 － 0. 100. 060. 14－ 0. 22－ 0. 24－ 0. 09－ 0. 580. 05－ 0. 30 NO － 3 － 0. 680. 57－ 0. 080. 820. 58－ 0. 620. 040. 03－ 0. 53 注 左下角为南信大采样点所得数据， 右上角为南大采样点所得数据。 从表中可以看出， 两处采样点 Na 和 Mg2 的相 关性均较高， 分别为 0. 95 和 0. 75， 均通过了 0. 05 的 显著性检验， 而 NH 4 与 K 、 Ca2 与 Na 、 NH 4 与 NO － 3 、 Ca2 与 Mg2 也有一定的相关性， 相关系数为 0. 52 ～ 0. 79。此外， 南信大采样点的 K 与 Cl － 、 Mg2 与 NO － 3 也有着较高的相关性， 相关系数均为 0. 82， 也通过了 0. 05 的显著性检验。这些离子对之间较高 的相关性反映了其可能具有较高的同源性。 Mg 元素可作为示踪物质来区分矿物气溶胶的来 源 ［24］。土壤源是 Mg2 与 Ca2 的共同来源， 本实验观 测到的 Mg2 与 Ca2 的相关系数为 0. 66 和 0. 79， 说 明两者的来源并不完全相同。Mg2 的另一来源是海 盐， 假设南京地区的 Na 全部来自海洋气溶胶， 根据 大洋海水中 Mg/Na 值 0. 12， 可以粗略估计出排除海 盐来源后 Mg2 的质量浓度， 其占全部 Mg2 的 62. 2 和 61. 6 ， 与 Ca2 的相关性为 0. 90 和 0. 94， 均通过 了 0. 01 的显著性检验。表明南京地区 Mg2 的来源 主要是土壤与海洋气溶胶， 且土壤源对 Mg2 的贡献 多于海洋气溶胶。 据研究， 中国沙漠地区非海盐 Mg2 与 Ca2 的比 值为 0. 172［25］， 本研究中南信大和南大采样点非海盐 Mg2 和 Ca2 的 比 值 分 别 为 0. 0308 ～ 0. 0557 与 0. 0314 ～ 0. 0558， 两者的差异说明观测期间南京受北 方沙尘输送的影响较小， 因此 Ca2 主要来自本地的 土壤颗粒。 2. 5南京城区与郊区大气中 SO2 － 4 与 NO － 3 的污染特 征分析 大气颗粒物中 NO － 3 与 SO2 － 4 的质量比可以用来 比较固定源和移动源对大气中 N 和 S 贡献率的大 小。图 3 为 NO － 3 /SO2 － 4 的日变化图。有研究表明， 如 111 环境工程 2012 年 10 月第 30 卷第 5 期 图 3NO － 3 /SO2 － 4 值的变化趋势 果大气颗粒物中 NO － 3 /SO2 － 4 值较高， 那么机动车对 大气中 SO2与 NOx的贡献要大于固定源的贡献， 如果 NO － 3 /SO2 － 4 值较低， 则说明 SO2与 NOx主要来自于煤 的燃烧。汽油、 柴油燃烧排放的 NOx与 SOx质量比为 8∶ 1 ～ 13∶ 1， 燃煤排放的 NOx/SOx质量比为 1∶ 2， 将 SO2 － 4 作为固定源排放的指标， NO － 3 作为交通源排放 的指标， 故常用大气颗粒物中 NO － 3 /SO2 － 4 质量比是 否大于 1 来判断城市是以流动源 如汽车尾气 污染 还是以固定源 如燃煤 污染为主 ［26］。 本研究中南信大和南大采样点的 NO － 3 /SO2 － 4 分 别为 0. 48 ～ 2. 64、 0. 52 ～ 2. 13， 平均值分别为 0. 74 和 0. 80， 高于上海 0. 4 ［27］与北京 0. 71［28］观测结果， 但低于洛杉矶的数值 2. 0 ［27， 说明与国内一些城市 相比， 南京市 PM10中 NO － 3 与 SO2 － 4 污染以移动源为 主， 近几年来南京市的机动车数量呈现高速增长态 势。据统计， 全市机动车数量已超过 90 万辆， 这可能 是南京市 NO － 3 /SO2 － 4 值偏高的原因。本次样品的两 处采样点均靠近 交通要 道， 受 机 动 车 尾 气 的 影 响 较大。 从两者的相关性来看， NO － 3 与 SO2 － 4 呈现一定的 负相关， 但相关性不明显， 相关系数分别为 － 0. 53 和 － 0. 30， 说明其并不是来自单一的排放源。 不同采样地点有着相同的变化趋势， 都在 22 日 出现最大值。这里由于南信大采样点 21 日没有采 样， 故而无法判断 22 日是否出现峰值。此外， 也都在 26 日出现了一次高的峰值， 而观测期间的最低值皆 出现在 25 日。将图 3 与图 1 对照可以发现， PM10浓 度的谷值出现的日期对应于 NO － 3 /SO2 － 4 峰值出现的 日期， 而 PM10浓度出现峰值时 NO － 3 /SO2 － 4 值较低， 两 者呈现一定的负相关性， 在两采样点相关系数分别为 － 0. 366和 － 0. 499， 说明当 PM10污染较重时 SO2与 NOx排放以固定源为主， 而当 PM10污染较轻时则以移 动源为主。 3结论 1 南信大与南大采样点 PM10平均浓度分别为 0. 228 mg/m3和 0. 189 mg/m3，峰 值 浓 度 分 别 为 0. 443 mg/m3和0. 634 mg/m3， 表明南京市 PM10污染 较为严重。两采样点 PM10浓度相关系数达 0. 927， 表 明可能存在 PM10区域污染。 2 南信大与南大两采样点离子总质量分别占 PM10的 26. 8 ～ 46. 5 、 34. 2 ～ 49. 5 ， 说明水溶 性无机 离 子 是 在 南 京 市 PM10的 重 要 组 成 部 分。 NO － 3 、 SO2 － 4 为 南 京 PM10中 离 子 的 主 要 成 分， 也 是 PM10的重要组成部分。 3 南京地区非海盐 Mg2 占全部 Mg2 的 62. 2 和 61. 6 ， 与 Ca2 的相关性为 0. 90 和 0. 94。南京地 区 Mg2 的来源主要是土壤与海洋气溶胶， 且土壤源 对 Mg2 的贡献多于海洋气溶胶。南京非海盐 Mg2 和 Ca2 的比值为 0. 0308 ～ 0. 0558， 与中国北方沙漠 地区不同， 说明 Ca2 主要来自本地的土壤颗粒。 4 南信大和南大采样点的 NO － 3 /SO2 － 4 分别为 0. 48 ～ 2. 64、 0. 52 ～ 2. 13， 平 均 值 分 别 为 0. 74 和 0. 80， 说明南京市 PM10中 NO － 3 与 SO2 － 4 更多地来自 于移动源。当 PM10污染较重时 SO2与 NOx排放以固 定源为主， 而当 PM10污染较轻时则以移动源为主。 参考文献 ［1］Wang Haobo，Shooter David．Water soluble ions of atmospheric aerosols in three New Zealand citiesseasonal changes and sources ［J］． Atmospheric Environment，2001， 356031- 6040． ［2］易海涛． 气象资料在环境影响评价中的意义和作用［J］． 环境 工程，2011，29 6 115- 116． ［3］Yao X H，Chan C K，Fang M，et al．The water-soluble ionic composition of PM2. 5in Shanghai and Beijing， China ［J］． Atmospheric Environment，2002，36 26 4223- 4234． ［4］Acker K，Mertes S，Muller D，et al． Case study of cloud physical and chemical processes in low clouds at Mt．Brocken ［J］． Atmospheric Research，2002，6441- 51． 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