黏性土对铀尾矿酸性渗滤水的净化性能研究.pdf

书书书 黏性土对铀尾矿酸性渗滤水的净化性能研究 * 吕俊文1， 2邓钦文1， 2张宇1唐东山1 1． 南华大学环境保护与安全工程学院， 湖南 衡阳 421001; 2． 南华大学铀矿冶生物技术国防重点学科实验室， 湖南 衡阳 421001 摘要 采用动态柱实验研究黏性土对酸性铀尾矿渗滤液的净化作用， 结果表明 该黏性土对有害物质有一定的阻滞能 力， 渗滤液中的污染物在土柱中迁移速度为 SO2 － 4 ＞ U Ⅵ＞ As ＞ 226Ｒa ＞ Th Ⅳ 。土柱对渗滤液物质的去除率大小 依次为 Th Ⅳ＞ 226Ｒa ＞ As ＞ U Ⅵ ＞ SO 4 2 － ， 其值分别是 35. 3、 32. 1、 17. 7、 11. 2、 4. 5， 土壤对酸有一定 的缓冲能力， 使得渗滤液 pH 值由2. 90 上升到3. 69， 该黏性土对 U Ⅵ 、 Th Ⅳ 、 226Ｒa 与 As 的分配系数分别为 2. 33， 14. 25， 11. 08， 4. 67 m/g， 此结果可以为该尾矿库地下水的污染预测提供计算参数。 关键词 黏性土; 铀尾矿酸性渗滤液; 净化能力; 分配系数 DOI 10. 13205/j． hjgc． 201401001 STUDY ON PUＲIFICATION ABILITY OF CLAY SOIL ON ACIDIC SEEPAGE FＲOM UＲANIUM TAILINGS L Junwen1， 2Deng Qinwen1， 2Zhang Yu1Tang Dongshan1 1. School of Environmental Protection and Safety Engineering，University of South China，Hengyang 421001，China; 2. Key Discipline Laboratory for National Defence for Biotechnology in Uranium Mining and Hydrometallurgy， University of South China，Hengyang 421001，China AbstractColumn experiments were conducted to study the purification ability of clay soil against the acidic seepage from uranium tailings． The results showed the clay soil could retard migration of contaminants in seepage，and the descending sequence of the migration speed in the soil column was SO2 － 4 ＞ U Ⅵ ＞ As ＞ 226Ｒa ＞ Th Ⅳ ，the descending order of soil removal rate of contaminants in the seepage was Th Ⅳ＞ 226Ｒa ＞ As ＞ U Ⅵ＞ SO2 － 4 ，35.3、 32.1、 17.7、 11.2 and 4.5 respectively． The soil had buffer capacity to acidic，making the pH value of seepage increasing from 2.90 to 3.79． The sorption distribution coefficients of the total thorium Ⅳ ， 226Ｒaium， total arsenic and total uranium Ⅵ in the clay soil were 14.25， 11.08， 4.67， 2.33 mL/g respectively， which could provide calculation parameters for predicting the groundwater pollution in the similar sites． Keywordsclay soil;acidic seepage from uranium tailings;purification ability;distribution coefficient * 国家自然科学基金 10975070 ; 湖南省教育厅科技项目 10C1142 。 收稿日期 2013 －07 －23 0引言 含铀废石、 水冶尾矿是铀矿冶最为普遍的固体废 物， 铀矿冶设施退役后放射性固体废物的处理处置方 法一般是地表填埋处置。由于历史原因， 尾矿堆放场 及废石场底部无标准的防渗结构层， 废物中的放射性 核素与非放元素等较容易通过底部的黏土层随渗滤 液迁移而污染土壤与地下水， 因此， 其底部的黏性土 对渗滤水的净化能力最终影响其在铀尾矿库地下水 中迁移时存在的时间分配参数， 即污染物在固相中与 留在液相中的分配比， 是物质在地质介质吸附作用结 果的重要表征 ［1 ］， 是反映地下水对污染物净化的参 数之一， 也是地下水溶质迁移数学模型的基本参数之 一 ［2 ］。通过开展动态柱吸附实验研究黏性土对铀尾 矿库酸性渗滤液的净化能力， 既可以了解黏性土阻滞 酸性水的迁移能力， 又可以获取该场址地下水污染预 测的计算参数。铀尾矿库地下水污染预测中， 计算参 数取值是广大科研工作者深感棘手的问题， 其不仅仅 影响预测结果的精度与可靠性， 还关系到该场址的地 下水是否需要治理、 怎样治理等一系列问题。分配系 数 ［3 ］是污染物在水 － 岩 土 体系的重要参数， 已有 1 水污染防治 Water Pollution Control 很多报道， 但是这些研究基本上是采用标准样配制的 模拟液， 模拟液仅含铀， 而没有含其他的竞争离子， 同 时， 采用动态试验研究较少［4- 5 ］， 研究结果与实际不 符。本研究采集西南某铀尾矿库附近土壤 未经高 温处理 ， 收集铀尾矿渗滤液为模拟液， 采用动态柱 法模拟某铀矿尾矿渗滤液中的放射性核素与非放性 物质在含水层介质中的迁移过程， 研究污染物在土壤 中的自净能力， 确定分配系数， 为铀尾矿库对地下水 质的污染预测和评价提供参考。 1实验部分 1. 1黏性土壤样品的采集 在某铀尾矿库附近， 采集没有受到渗滤液影响的 表层土， 取样从表层下10 cm 到60 cm， 每隔10 cm 取 一个样， 每个样约 4 kg。样品晾干后， 用橡胶棍压碎， 将植物根系与粒度较大的砾石剔除， 保存备用。 土壤为灰黄色， 对其进行 XＲF 分析， 结果见表1。 表 1土壤的 XＲF 分析结果 Table 1The XＲF analysis of the soil samples SiO2Al2O3Fe2O3K2ONa2OCaOMgO 45. 1922. 615. 473. 060. 300. 490. 31 1. 2模拟液 在尾矿堆场下坡脚有渗滤液流出处挖一个1 m 1 m 0. 5 m 的渗滤液收集池， 采集渗滤液作为实验 模拟液。为了保证模拟液浓度均衡， 将收集的渗滤液 澄清后， 集中在 1 个 1. 4 m3的聚氯乙烯槽中， 共采集 1. 3 m3， 其主要成分见表 2。 表 2铀尾矿渗滤液中主要物质含量 Table 2The concentration of the contaminants in seepage from uranium tailings pH 226Ｒa/ Bq L －1 ρ U Ⅵ / mg L －1 ρ Th Ⅳ / mg L －1 ρ SO2 － 4 / mg L －1 ρ Cd / mg L －1 ρ Pb / mg L －1 ρ Cu / mg L －1 ρ Zn / mg L －1 ρ Mn / mg L －1 ρ As / mg L －1 2. 900. 34419. 800. 04834 367. 00. 0470. 100. 2872. 7343. 070. 016 1. 3分析方法 水中的 U Ⅵ 、 Th Ⅳ 采用分光光度法， 仪器为 721 型分光光度计; 226Ｒa 采用氢氧化铁载带射气法， 仪器为 463B 定标器与 FD- 125 型氡钍测量仪; SO2 － 4 采用铬酸钡光度法， 仪器为 UV- 120- 02 分光光度计; As 采用二乙氨基二硫代甲酸银光度法， 仪器为 UV- 120- 02 分光光度计; pH 采用玻璃电极法。 1. 4实验装置 实验装置见图 1， 将预处理的黏性土按取样层位 顺序装入有机玻璃柱子中  0. 228 m， h 1. 0 m ， 每层 10 cm 高， 共 5 层， 层与层之间用透水的尼龙纱 网分隔。土柱表面和底部用 5 cm 厚的石英砂作成反 冲、 反滤层， 石英砂与土层之间用透水的尼龙纱网分 隔。为了实验过程中保持水头恒定， 设置溢流槽， 渗 滤液先流到溢流槽， 再流经土柱， 溢流出来的渗滤液 通过蠕动泵返回到尾矿渗滤液槽中。 2结果与讨论 2. 1穿透水污染物相对浓度 Ci/C0随时间的变化 实验开始时， 先降低尾矿渗滤液的溢流槽到土柱 底部， 然后慢慢提高， 让模拟液渗人土柱中， 直到模拟 液穿透土柱才可将溢流槽提高到所需的高度。实验 过程中保持水头差恒定， 经实测流量为 32. 81 0. 63L/d。开始2 d， 每天取穿透水收集容器中的液 图 1实验装置示意 Fig．1Experimental installation 体分析， 往后逐渐加长取样时间间隔， 实验共进行 38 d， 穿透水分析结果见表 3。 穿透水污染物相对浓度 Ci/C0 Ci为穿透水浓度， C0为尾矿渗滤水浓度 随时间的变化见图 2。由图 2 与表 3 可知 1 d 后模拟液中的 SO2 － 4 穿透土柱后， 水 质为原来的 37， 经过 2 d 后， 其浓度基本上恢复到 原来浓度的 80， 6 d 浓度恢复到原来的 90 以上， 2 环境工程 Environmental Engineering 表 3穿透水中污染物浓度测定结果 Table 3The contaminant concentration in breakthrough solution in clay column 取样 时间/d 穿透 体积/L pH 226Ｒa / Bq L －1 ρ U Ⅵ / mg L －1 ρ Th Ⅳ / mg L －1 ρ SO2 － 4 / mg L －1 ρ As / mg L －1 002. 900. 34419. 804. 83 10 －2 4367. 00. 016 132. 09 6. 700. 0030. 012. 80 10 －5 1615. 00. 002 233. 15 4. 200. 0650. 226. 11 10 －3 3450. 00. 004 465. 74 4. 000. 07210. 301. 01 10 －2 3843. 00. 006 665. 64 3. 800. 11713. 801. 28 10 －2 3961. 00. 007 10133. 76 3. 800. 12218. 201. 93 10 －2 4105. 00. 013 14130. 41 3. 800. 16418. 401. 94 10 －2 4194. 00. 013 18130. 64 3. 740. 22019. 602. 36 10 －2 4323. 00. 014 24196. 25 3. 730. 28919. 603. 91 10 －2 0. 015 30194. 50 3. 690. 32719. 764. 51 10 －2 0. 016 38264. 30 3. 670. 3394. 75 10 －2 然后缓慢恢升， 到 18 d 基本达原来的浓度; 穿透水中 U Ⅵ 的相对浓度在前 2 d 基本上接近 0， 但在 2 ～ 10 d急剧升高， 达 92， 再缓慢增加， 到 18 d 接近原 来的浓度; As 在 1 ～ 10 d 其相对浓度从 12. 5 上升 到 81. 3， 到 30 d 时上升到原来渗滤液的初始浓度; 226Ｒa与 Th Ⅳ 在1 d 后的相对浓度均接近0， 随着时 间增长， 直到实验结束， 它们的相对浓度分别升高到 接近渗滤液中的浓度。同时土柱对酸有一定的缓冲 作用， 可使尾矿水的 pH 值从2. 90 上升到3. 79 左右。 可见， 渗滤液中金属 U Ⅵ 、 SO2 － 4 完全穿透土柱需要 18 d， As 需要30 d， 而对金属Th Ⅳ 与226Ｒa 需要38 d。 实验结束时， 各有害物质去除率见式 1 j C0 iV －∑CtiVt C0 iV 100 1 式中 j 为去除率; C0i为渗滤液 i 物质的浓度， mg/L 或 Bq/L; V 为穿透水的总体积， L; Cti为 t 时间穿透水 i 物质的浓度， mg/L 或 Bq/L; Vt为 t 时间穿透水的体 积， L。 经 计 算 实 验 结 束 时， 渗 滤 液 中 的 U Ⅵ 、 Th Ⅳ 、 226Ｒa、 As 与 SO2 － 4 的去除率分别为 11. 2、 35. 3、 32. 1、 17. 7、 4. 5。可见土柱在 38 d 内 对铀尾矿渗滤液中的 SO2 － 4 去除率最小， 而对金属 Th Ⅳ 去除率最大。 2. 2分配系数 Kd的计算 依据前苏联的 Бочевр X M［1 ］等人提出的动态吸 附实验计算分配系数 Kd的方法进行计算， 具体计算 图 2穿透水污染物 Ci/C0随时间的变化 Fig．2Breakthrough curves of tracer U， Th， 226Ｒa， SO 4 2 －， As in the clay soil column 见式 2 。 Kd ti0. 5－ t非 0. 5 t非 0. 5 式中 ti0. 5为物质 i 相对浓度 Ci/C0 0. 5 对应的时 间， d; t非 0. 5为非吸附组分相对浓度 Ci/C00. 5 对应的 时间， d。 考虑到土柱对 SO2 － 4 的吸附很小， 在本研究的计 算中认为 SO2 － 4 为非吸附组分，ti0. 5可用图 2 中的 C/C00. 5 的直线与各物质相对浓度变化曲线交点 确定， 计算参数与结果见表 4。表 4 可见 Th Ⅳ 分 配系数最大， 为 14. 25 mL/g，U Ⅵ 的分配系数最 小， 为 2. 33 mL/g。实际上黏性土对 SO2 － 4 也有一定 的吸附， 因此采用 SO2 － 4 的 t 非 0． 5值来计算， 结果偏低。 表 4各污染物分配系数 Kd计算结果 Table 4Calculated values of distribution coefficient Kd of the contaminants in the soil 污染物U ⅥTh Ⅳ 226Ｒa SO2 － 4 As t0. 5/d418. 314. 51. 26. 8 Kd/ mL g －1 2. 3314. 2511. 084. 67 2. 3讨论 土柱对渗滤液的净化主要由土壤颗粒吸附、 矿物 质表面离子交换、 有机胶体吸附、 残留微生物作用等 造成的。尾矿底部的黏土由黏土矿物组成， 黏土矿物 是一类含水层状铝硅酸盐矿物， 具有较大表面积， 并 且颗粒表面带电， 具有良好的离子交换性［6 ］， 同时， 土壤中的铁、 铝氧化物与水作用形成铁铝氢氧化物， 其具有良好的吸附阴阳离子的能力［7- 8 ］。土壤中尤其 表层土壤含有丰富的微生物与腐殖质， 实验中的土壤 没有经过高温烘干处理， 土壤中的腐殖质没有受到破 坏， 同时还残留部分的微生物。微生物中含有还原菌 3 水污染防治 Water Pollution Control 可把金属还原沉淀［9- 11 ］， 其细胞中均聚物或杂聚物上 的羰基或磷酰基等阴离子作用可以增加金属离子的 吸附 ［12 ］， 并且其细胞膜中含有肽聚糖、 脂多糖、 磷壁 酸和胞外多糖等吸附重金属离子的主要组分［13- 14 ］。 土壤腐殖质中的羧基 COOH 、 酚羧基 OH 和 醇羧基所含的氢能够被金属取代而形成与盐相似的 化合物 ［15 ］， 腐殖质与金属离子结合易形成络合或鳌 合复合体， 同时， 其对金属元素还具有吸附作用和氧 化还原作用 ［16- 17 ］。因此尾矿酸性渗滤水通过黏土层 时， 渗滤水中的 U Ⅵ 、 Th Ⅳ 、 226Ｒa、 As 净化而浓 度降低。但是， 由于实验的渗滤液 pH 较低， 金属离 子在黏土矿物、 氧化物表面上的吸附主要是离子交换 和外层络合作用 ［18- 24 ］， H 离子首先抢占了黏土矿物 的吸附点位， 渗滤液中还存在其他金属离子与非金属 离子， 它们进行竞争吸附， 同时， 实验土壤中残留的微 生物由于没有专门添加营养物质， 其活性不强， 对污 染物质的净化作用不十分明显， 其分泌物胶体及其他 有机胶体吸附的物质， 随着胶体流动促进迁移［25 ］ ， 最 终造成土柱对渗滤液的净化作用不强。 实验中土柱对渗滤水中各离子迁移的影响各不 相同， 除污染物在渗滤液中浓度不一样、 土壤黏土矿 物、 有机质、 微生物对污染物的吸附能力不一样外， 其 他主要原因有 1 铀吸附量受 pH 影响强烈， 一般来 说， pH ＜7， U Ⅵ 吸附百分数随 pH 增大而迅速增 大 ［26 ］， 但实验中模拟液 pH 2. 9， 造成黏土柱对 U Ⅵ 的吸附量很小。2 渗滤液中226Ｒa 被吸附， 除 了土壤的表面吸附外， 还有可能土壤中或渗滤液中含 有游离态的 Ca2 、 Ba2 离子， 这些离子在渗滤液通过 土柱后， 由于土壤使渗滤液的 pH 升高， 使得其与 SO42 －生成硫酸钡镭同晶共沉淀， 最终使得渗滤液 中226Ｒa 降低 ［27 ］。3 As 在黏土中吸附与铁铝氧化物 与黏土矿物量呈正相关 ［28- 31 ］。4 在偏酸性条件下， Th Ⅳ 发生水解， 尤其是 1. 0 ＜ pH ＜ 3. 5 时， 发生强 烈的水解， 造成土壤 Th Ⅳ 的吸附除离子交换吸附 还存在强烈的表面络合吸附 ［32 ］。因此， 实验中模拟 液的 pH 2. 9， 在模拟液中发生水解， 主要以 Th4 、 Th OH 3 和Th OH 2 2 存在， 当模拟液流经土柱时， Th OH 3 和 Th OH 2 2 受到强烈的表面络合吸附， 因此渗滤液各污染物的去除不一样。 本实验中用 SO2 － 4 的 t 非 0. 5值来计算其他物质的分 配系数， 但是， 土壤颗粒表面局部带正电， 尤其是土壤 中含有机质时， 有机质在黏粒表面的质子化作用使黏 粒内部的正电荷表面化 ［33 ］， 从而更容易吸附 SO2 － 4 ， 同时， 土壤中活性铁锰含量高， 钙、 镁离子丰富， 使得 部分 SO2 － 4 可能进入蒙脱石晶层内部吸附位与羟基 铝反应生成 Al OH 2. 5 SO40. 25， 并且螯合作用也会 参与蒙脱石对 SO2 － 4 吸附的联结 ［34 ］， 可见， 土壤对 SO2 － 4 有一定的吸附， 不过土壤中多数的有机胶体带 负电荷， 使 SO2 － 4 吸附能力减弱， 造成实验中穿透水 中 SO2 － 4 浓度开始得到降低， 经过 2 d， 浓度又恢复到 原来的 80左右。因此采用 SO2 － 4 的 t 非 0. 5值来计算其 他元素与离子的分配系数， 导致结果偏低。 本实验采用尾矿渗滤水作为模拟液， 其酸性较强 pH 2. 9 ， 渗滤液中含有大量的金属离子， 金属离 子与模拟离子在黏土中竞争吸附， 因此， 土柱对模拟 离子的吸附远比单独吸附该离子要小。 3结论 通过采集尾矿库底部的黏性土进行动态吸附实 验较符合实际铀尾矿渗滤液在土壤中的迁移， 模拟实 验得到以下结论 1土壤对铀尾矿渗滤液中的污染物迁移有一定 的阻滞作用， 渗滤液中污染物在土柱中迁移速度由大 到小依次是 SO2 － 4 ＞ U Ⅵ＞ As ＞ 226Ｒa ＞ Th Ⅳ ， 完 全迁移通过 50 cm 高的土柱，SO2 － 4 需要 18 d， 金属 U Ⅵ 需要18 d， As 需要30 d， 金属 Th Ⅳ 、 226Ｒa 需 要超过 38 d。 2 尾矿库底部的黏性土对酸性渗滤液中的污染 物有一定的净化能力， 其中对渗滤液中的金属 Th Ⅳ 去除率最大， 其值为 35. 3， 对其他物质去除 率从大到小依次为226Ｒa、 As、 U Ⅵ ， 其值分别为 32. 1、 17. 7 和 11. 2， 对 SO2 － 4 去除率最小为 4. 5， 并且对酸有一定的缓冲能力， 可使渗滤液的 pH 值从 2. 90 上升到 3. 79。 3该黏性土对渗滤液中的 U Ⅵ 的分配系数为 2.33 mL/g， Th Ⅳ 为14.25 mL/g， 226Ｒa 为11.08 mL/g， As 为 4. 67 mL/g， 采用 SO2 － 4 的 t非 0. 5值进行计算分配 系数， 计算结果偏低。 参考文献 ［1］于静， 王旭辉， 金玉仁， 等． 239Pu 在泥岩和砂岩上的吸附分配系 数［J］． 核化学与放射化学， 2011， 33 3 173- 178. ［2］于静， 司高华， 黄云贵， 等． Pu 在地质介质中的分配系数及影响 因素分析［J］． 核化学与放射化学， 2011， 33 2 119- 123. ［3］叶艳妹， 李宽良， 刘贤文． 测定分配系数 Kd 方法的讨论［J］． 环境科学， 1993， 14 5 85- 89. 4 环境工程 Environmental Engineering ［4］吕俊文， 张宇， 邓钦文， 等． 微生物对铀 Ⅵ 铁锰在土壤中迁移 的影响［J］． 金属矿山， 2012， 436 10 140- 144. ［5］杨殿忠， 于漫． 铀有机地球化学研究进展［J］ ． 世界地质， 2002， 21 1 18- 23. ［6］王永华， 刘文荣． 矿物学［ M］ ． 北京 地质出版社， 1985 197. ［7］姜浩， 廖立兵， 王素萍． 低聚合羟基铁离子蒙脱石复合体吸附 砷的实验研究［ J］ ． 地球化学， 2002， 31 6 593- 600. ［8］Fendorf S，Eick M J，Grossl P， et al． Arsenate and chromate retention mechanisms on goethite．1．surface structure ［J］． Environmental Science ＆ Technology， 1997， 131 2 315- 318. ［9］Lovely D Ｒ， Phillips E J P， Gorby Y A． Microbial reduction of uranium［J］． Nature， 1991， 350 413- 416. ［ 10］Kashefi K， Lovley D Ｒ． Ｒeduction of Fe Ⅲ ， Mn Ⅳand toxic metals at 100 ℃ by Pyrobaculum islandicum 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