燃煤烟气中汞氧化的动力池机理(1).pdf

第2 7 卷第6 期 2 0 0 7 年1 2 月 动力工程 J o u r n a lo fP o w e rE n g i n e e r i n g V 0 1 ．2 7N o ．6 D e e ．2 0 0 7 文章编号1 0 0 0 ．6 7 6 1 2 0 0 7 0 6 - 9 7 5 0 5 燃煤烟气中汞氧化的动力学机理 高洪亮1 ，周劲松2 ，骆仲泱2 ，岑可法2 1 ．中原工学院能源与环境学院，郑州4 5 0 0 0 7 ； 2 ．浙江大学能源洁净利用国家重点实验室，杭州3 1 0 0 2 7 摘 要建造了小型动力学反应实验台，并用模拟烟气在该实验台上研究了燃煤烟气中汞氧化的 动力学机理。根据实验数据建立了燃煤烟气中汞形态转化的动力学模型，得到了有氯化氢存在情 况下烟气中汞均相氧化的总反应速率方程和总反应速率常数。研究结果为开发烟气中汞的控制技 术提供了有用的数据。 关键词环境工程学；燃煤烟气；氧化动力学；反应级数；汞 中图分类号X 7 0 1文献标识码A T h eK i n e t i cM e c h a n i s mo fM e r c u r yO x i d a t i o ni nC o a lC o m b u s t i o nF l u eG a s G A OH o n g - l i a n 9 1 ，Z H O UJ i 珈s o n 9 2 ，L U OZ h o n g - y a n 9 2 ，C E N 托咖2 1 ．S c h o o lo fE n e r g ya n dE n v i r o n m e n t ，Z h o n g y u a nC o l l e g eo fT e c h n o l o g y ，Z h e n g z h o u4 5 0 0 0 7 ，C h i n a ； 2 ．N a t i o n a lK e yL a bo fC l e a nE n e r g yU t i l i z a t i o n ，Z h e j i a n gU n i v e r s i t y ，H a n g z h o u3 1 0 0 2 7 ，C h i n a A b s t r a c t Ab e n c hs c a l et e s tr i gf o rs t u d y i n gr e a c t i o nk i n e t i c sh a sb e e ns e tu p ，w i t hw h i c ht h e k i n e t i cm e c h a n i s mo f o x i d a t i o no fm e r c u r yi nf l u eg a s ，f r o mc o a lc o m b u s t i o n ，h a sb e e ni n v e s t i g a t e db yu s i n gs i m u l a t e df l u eg a s ．B a s e do n e x p e r i m e n t a ld a t a ，ak i n e t i cm o d e lo ft h em o r p h o l o g i c a lt r a n s f o r m a t i o n o fm e r c u r yi nc o a lc o m b u s t i o nf l u eg a si s e s t a b l i s h e d ．H e r e w i t ha ne q u a t i o no fg e n e r a lh o m o g e n e o u so x i d a t i o nr a t eo fv a p o r i z e dm e r c u r yi nf l u eg a s ，i np r e s e n c eo f h y d r o c h l o r i d e s ，a sw e l la sa ne x p r e s s i o nf o rc a l c u l a t i n gt h er e l e v a n tr e a c t i o nc o n s t a n ti sd e r i v e d ．T h er e s e a r c hw o r kh a s p r o v i d e du s e f u ld a t af o rt h ef u r t h e rd e v e l o p m e n to ft e c h n o l o g i e sc o n c e r n i n gw a y so fk e e p i n gt h em e r c u r yc o n t e n ti nf l u e g a su n d e rc o n t r o l 。 K e yw o r d s e n v i r o n m e n t a le n g i n e e r i n g ；c o a lc o m b u s t i o nf l u eg a s ；o x i d a t i o nk i n e t i c s ；o r d e ro fr e a c t i o n ；m e r c u r y 人们认识到汞是一种有毒物质的历史已经很久 了。造成汞环境污染的来源主要是天然释放和人为 两方面。从局部污染来看人为来源是相当重要的。 以美国为例⋯，美国每年汞的排放量占全世界汞向 大气排放量的3 ％，大约1 5 0t 左右，其中份额最大 的是燃煤电站，占3 3 ％，约5 0t 。由于全球煤炭消耗 量巨大，汞经由燃煤过程的迁移、转化已成为它在生 收稿日期2 0 0 7 - 0 1 ．3 0修订日期2 0 0 7 0 4 - 2 0 基金项目国家自然科学基金资助项目 5 0 4 7 6 0 5 6 ；国家8 6 3 计 划资助项目 2 0 0 5 A A 5 2 0 0 8 0 作者简介高洪亮 1 9 6 6 ． 男，博士，副教授。主要从事燃烧污染 物控制和清洁能源研究。 物圈内循环的一个重要途径，近年来我国学者正逐 步开展这方面的研究心。] 。为了更好地控制汞的排 放，必须清楚地了解燃煤过程中汞的反应产物及其 浓度与时间的关系，即反应动力学机理。迄今为止， 关于燃煤过程中汞反应动力学的研究，较多地集中 在用热平衡计算法研究烟气中蒸气汞转化的机 理【6 1 。这种方法虽然能粗略估计燃煤系统某一平衡 态下的主要产物分布，但是在实际情况下系统难以 达到平衡，系统中各产物的浓度都会偏离平衡值。 因此，要了解主要的反应途径并精确描述反应产物 在系统中的富集程度，就必须对燃煤系统进行反应 动力学的实验研究。燃煤烟气中氯化氢是与单质汞 万方数据 动力 工 程 第2 7 卷 反应生成氧化态汞的主要物质，反应温度、停留时间 和其它烟气组分对燃煤烟气中汞形态的转化也有重 要影响，本文以此为基础，在烟气组成接近实际烟气 的情况下，建立燃煤烟气中汞与氯化氢反应的动力 学模型，对形态转化过程进行定量研究，为进一步开 发汞的控制技术提供有用的参考。 1 试验台和实验方法 1 ．1 实验装置 本实验在燃煤烟气汞形态转化机理实验台上进 行。模拟烟气分别用盛有各组分气体的钢瓶进行配 制。汞蒸气用一定流量的高纯氮气通过由S C ．1 5 型 数控超级恒温槽恒温加热的汞渗透管提供。反应装 置和连接管路均用石英玻璃制作。该多功能实验台 示于图1 。汞蒸气发生装置主要由s C ．1 5 型数控超 级恒温槽、汞渗透管、石英u 型管和升降台4 部分组 成。汞渗透管 由美国V I C IM e t r o n i c s 公司生产 是 汞蒸气的发生源。数控超级恒温槽S C ．1 5 宁波市 海曙天恒仪器厂生产 温度可调范围在2 5 ℃。 1 0 0 0 C 之内，温度波动度0 ．0 5o C 。恒温槽为放置于 其中的汞渗透管提供恒定的温度。汞蒸气的浓度由 Q M 2 0 1 型荧光测汞仪测量，浙江大学热能工程研究 所和苏州青安仪器公司合作专门对该仪器进行了改 进设计，使之能用于直接在线测量烟气中汞的含量。 该仪器只能对气态单质汞进行测量，最低检出限不 大于1g g ／m 3 。尾气经过装有活性碳过滤芯的吸附 箱后排出。另外，对活性碳吸附气体汞性能的研究 可以期待开发出更廉价、高效的吸附剂。 图l 燃煤烟气汞形态动力学实验台不意图 F i g1 S c h e m ao ft h ee x p e r i m e n t a ls e tf o rs t u d y i n gm o r p h o l o g i c a lk i n e t i c so f m e r c u r yi nf l u eg a so fc o a lc o m b u s t i o n l N 0 高纯N 2 混和气气瓶2 一H c l 高纯N 2 混和气气瓶3 一s 0 2 高纯N 2 混和气气瓶4 一高纯C 0 2 气瓶5 一高纯0 2 气瓶卜高纯 N 2 载汞。平衡气 7 一气体混和箱8 一汞蒸汽发生装置卜加热器 l O 一反应器1 l 一荧光测汞仪1 2 一计算机 1 ．2 采样与分析方法 通过反应器在一定温度下反应后的模拟烟气进 入Q M 2 0 1 型荧光测汞仪测量反应后烟气中的H g 浓 度，由计算机自动记录测试结果。烟气中№浓度 的变化通过改变恒温槽的温度实现，进入H g 渗透 装置的载H g 用的高纯N 2 的流量在实验过程中保持 恒定。 2 动力学模型的建立 在燃煤烟气中汞的氧化主要是含氯物质与汞作 用的结果，因此一般认为烟气中汞的氧化态物质主 要是氯化汞。汞和氯化氢的直接反应生成氯化汞的 最简单的总包反应式为 H 矿 g 2 H C l g - - ，H g C l 2 g H 2 g 1 热力学计算表明，该反应具有很高的能垒，在较 低温度下 6 0 0K 以下 反应速度极慢，汞与氯化氢 的直接反应受到限制，这一反应没有明确的反应途 径，而且有可能包含多个基元反应。理论和实验研 究表明，氯气分子和氯原子是活性很大的氯化介 质“ 1 ，于是提出了如下的反应途径 途径1 H g o g C 1 2 g 一H g C l 2 g ，s 2 途径2 H g o g C l g - - - H g C l s ，g 3 H g C l s ，g H C I g 一H g C l 2 s ，g H 4 在途径1 中【3 ] ，气态氯分子的形成受到反应动 力学的限制，氯分子的生成量非常低，使得该途径难 以成为烟气中汞氧化的主要途径。另外，汞的氧化 反应随温度的升高而加快，这一点也与该途径不符， 因为氯分子的浓度随温度的升高而降低。S e n i o r [ 9 1 通过计算得出在大气污染控制装置的入口处 温度 约为2 4 1 9 0 ℃ 大约只有1 ％的氯原子转为氯分 子。但是，这也表明在较低温度及在有颗粒物质存 在的情况下，氯分子可以通过下述过程催化生成 2 H C l 1 ／2 0 2 一C 1 2 H 2 0 5 在途径2 中n o l ，氯原子的来源是自由基攻击氯 化氢分子 H C l O H 一C l H 2 0 6 这一反应在较高温度下是热力学上支持的过 程，氯原子可能是烟气中氧化单质汞的主要物质，途 径2 可能是烟气中汞氧化的主要途径。 由于汞的氧化反应含有多个无法定量研究甚至 可能还没有证实是否存在的基元反应，使得汞氧化 的动力学研究非常困难。但是，动力学参数可以由 最简单的反应表达式来进行计算。通过上面的讨 论，本文决定采用 7 式 3 H g 4 H C I - 2 H g C l H g C l 2 2 H 2 7 根据 7 式，在氯化氢存在的情况下烟气中汞均 相．气相氧化的总反应速率可以写为 J ，’ 警 一k c ；。c ‰ 8 万方数据 第6 期高洪亮，等燃煤烟气中汞氧化的动力学机理 式中C 。。模拟烟气中单质汞的浓度 C 。a 模拟烟气中氯化氢的浓度 I i } 总反应速率常数 口与模拟烟气中单质汞的浓度有关的反 应级数 卢与模拟烟气中氯化氢的浓度有关的反 应级数 在所有实验中，均保持C H a 相对于反应 7 中 C №大大过量，那么在反应过程中，汞的氧化反应变 为假a 级反应。于是式 8 变为 垫一k．Codt t l , I 9 一 - k 、7 ， 式中 k 。 k - c 2 l c l 1 0 式 9 的两边取自然对数则得， l n 一孥 - l n 川nC № 1 1 因此，以l n 一孥 对1 nc №作图可以得到l 条直线。从直线的斜率可以求得口，从直线的截距 可以求得k ．。为了得到反应速率对氯化氢的依赖 关系，对式 1 0 的两边取自然对数则得 I nk I I nk p l nC H c l 1 2 在实验过程中，在氯化氢浓度均大大过量的情 况下，改变氯化氢的浓度，求得一系列的k 。一C H a 的 值，以I nk 。对l nc 。。。作图可以得到1 条直线。从直 线的斜率可以求得p ，从直线的截距可以求得k 。 总反应速率常数可以用由A r r h e n i u s 公式来表 达 k Ae x p 一E a ／R T 1 3 式中E 口反应的活化能 A 指前因子 足气体常数 卜一气体反应温度 两边取自然对数得 l n 后 l nA 一鲁7 1 1 4 用I nk 对l ，r 作图，可求出吸附反应的活化能眈 和指前因子A 。 3 动力学模型参数的确定 3 ．1 反应级数口的求取 根据本文建立的动力学模型，考虑到烟气中汞 的氧化反应主要是单质汞和烟气中含氯物质的反 应，另外也受到烟气中其它组分的影响，实验设计的 基本烟气的组成尽量接近实际燃煤烟气的组成，在 实验过程中主要对氯化氢的组成和反应温度进行改 变，实验的反应的烟气组成和反应温度条件设计为 0 2 为7 ％；C 0 2 为1 3 ％；S 0 2 为12 0 0 1 0 一；N O 为 8 0 0 1 0 。6 ；H C I 为2 0 1 0 6 、4 0 1 0 6 、6 0 1 0 6 、8 0 1 0 一、1 3 0 1 0 一；H g 为6 ．4 7 8t i g ／m ；N 2 为平衡气； T 3 7 3K 、5 7 3K 、7 7 3K 、9 7 3K 和11 7 3K 。 在设定的实验条件下，对模拟烟气进行了动力 学实验。在各种烟气成分存在的情况下，分别测量 出了在不同氯化氢浓度、不同反应温度以及在不同 停留时间下的汞浓度。根据实验的结果，求出了在 某一时刻、某一氯化氢浓度、某一反应温度下的反应 速率，于是根据式 1 1 以反应速率的对数对汞浓度 的对数作图可以得到1 条直线。从直线的斜率可以 求得口，从直线的截距可以求得k ．，实验得到的不同 反应温度和不同氯化氢浓度下的反应速率和口值 列入表1 。 从表1 中的模拟结果可以看出0 t 的范围在 1 ．5 3 。1 ．9 1 之间，但是大多在1 ．7 8 左右，因此根据 统计学的原理，取口的数值为1 ．7 8 。这一数值与文 献[ 1 1 ] 的研究相近。T a i ．G y ul e e 在研究中以二氯甲 烷代替氯化氢与空气、钛前体和汞一起进入反应炉 中，对实验数据进行归纳整理后得出汞对于氯化氢 的反应级数为1 ．5 5 ，这与本文的结果非常接近。出 现的差异有可能是由于试验装置、测量方法、使用的 反应物质不同所引起的。 3 ．2 反应级数口和反应速率常数K 的求取 在表1 的结果中，已经求出在某一氯化氢浓度、 某一反应温度下的假口级反应的反应速率k ．。利 用这些结果可以求出模拟烟气中汞与氯化氢反应 时，反应速率对氯化氢的反应级数p 和汞与氯化氢 反应的表观反应速率常数K 。 基于本文建立的动力学模型，根据式 1 2 以假 a 级反应的反应速率常数蜀的对数对H C l 浓度的 对数作图可以得到1 条直线。从直线的斜率可以求 得卢，从直线的截距可以求得反应速率常数K 。这 样，就可以求得在不同温度下的露和x ，结果示于表 2 。 从表2 中模拟的结果可以看出口的范围在 0 ．7 8 0 ．9 6 之间，但是大多数反应条件下的结果在 0 ．7 9 左右，因此根据统计学的原理，取p 的数值为 0 ．7 9 。这样，在燃煤烟气中其它成份存在的情况下， 汞和氯化氢总包反应的动力学方程的具体形式就建 立起来了。 万方数据 动力 工 程第2 7 卷 表1 不同反应温度和不同氯化氢浓度下的反应 速率K 和口值 T a b ．1R e a c t i o nr a t eka n d 扛v a l n e sf o r d i f f e r e n t r e a c t i o n t e m p e r a t u r e s a n dd i f f e r e n t h y d r o c h l o r i d ec o n c e n t r a t i o n s 表2 不同反应温度下汞与氯化氢反应的反应 速率鬣和卢值 T a b ．2 R e a c t i o nr a t eka n d 多v a l u e so fm e r c u r y r e a c t i n g 稍t hh y d r o c h l o r i d e su n d e rd i f f e r e n t r e a c t i o nt e m p e r a t u r e s 3 ．3 活化能与指前因子的求取 表1 中已经求出在各种反应温度下汞与氯化氢 反应的反应速率k ，将其结果整理后一并列入表2 。 利用在不同温度下的反应速率常数可以求出整个化 学反应的活化能和指前因子，这样就求出了整个具 体的反应速率方程。 基于本文建立的动力学模型，根据式 1 4 以反 应速率常数K 的对数对1 ，7 ’作图可以得到1 条直 线。从直线的斜率经过变换可求出反应的活化能 如，从直线的截距经过换算可以求得指前因子A 。 模拟的结果为E a 1 27 8 7 ．5 4J ／m o l ，A 0 ．0 2 9 8 5 8 。0 7 8 p ∥m 3 1 0 。6 0 。2 1 S ～。这一数值与文献 [ 1 2 ] 的研究相近，数值在同一个数量级上。S e n i o r 在 研究中，利用2 个温度下的反应速率常数推导出汞 与氯化氢反应的活化能为1 5k J ／m o l ，与本文的数值 非常接近。 3 ．4 烟气中汞反应的动力学方程 根据上面的结果处理可知口的数值为1 ．7 8 ；p 的数值为0 ．7 9 。因此，在氯化氢存在的情况下烟气 中汞均相．气相氧化的总反应速率可以写为 』，’ 半 一k c F c 0 H c l ．7 9 1 5 ，．●”b ⋯‘ 总反应速率常数可以用由A r r h e n i u s 公式来表 达 k 0 ．0 2 98 5 8e x p 一1 27 8 7 ．5 4 1 R T 1 6 4 结论 根据实验数据建立了燃煤烟气中汞形态转化的 动力学模型，在氯化氢存在的情况下烟气中汞均相． J 一 气相氧化的总反应速率方程为1 U U _ H 一k c 鬈8 C O H c l ．7 9 ；总反应速率常数k O ．0 2 98 5 8e x p 一1 27 8 7 ． 5 4 ／R T 。试验所得数据归纳起来得到的动力学方 程为表观反应动力学方程。本文建立的模型反映了 在多种烟气成分存在的情况下汞由单质状态向高价 状态转化的数学定量模式，通过模型计算可以得出 在不同反应条件下，各个反应过程汞由单质状态向 高价状态转化的程度；改变影响反应性能的参数可 以预测汞由单质状态向高价状态转化的程度，为进 一步进行燃煤烟气中汞控制技术的开发提供有益的 参考。 参考文献 [ 1 】 USE n v i r o n m e n t a lP r o t e c t i o nA g e n c y ．M e r c u r ys t u d yr e p o r t t oc o n g r e s s [ R ] ．O f f i c eo fA i rQ u a l i t yP l a n n i n ga n dS t a n d a r d s a n dO f f i c eo fR e s e a r c ha n dD e v e l o p m e n t ．R e p o r tN o ．E P A - 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p h a s e t r a n s f o r m a t i o n si nc o a l - f i r e dp o w e r p l a n t s 【J ] ．F u e l P r o c e s s i n gT e c h n o l o g y ，2 0 0 0 6 3 1 9 7 2 1 3 ． E i 收录信息 动力工程 2 0 0 7 年第5 期E i 收录论文 史进渊锅炉部件和系统可靠性的计算模型 P 6 5 7 ；朱玉琴等超临界直流锅炉变压运行下水冷壁中间分配集箱流量的分 配特性 r 6 6 3 ；郭喜燕等机组非稳态工况下锅炉中的热量分布 P 6 6 7 ；周建军等在C F B 锅炉中煤粉不同喷入位置对炉内固 相运动特性的影响 P | 6 7 2 ；陈继辉等压力分布对选择性流化床冷渣器物料流动及物料量的影响 P 6 7 7 ；鄂晓忠等煤粉细度 对燃烧特性影响的实验研究 P 6 8 2 ；李晋等辐射穿透率在锅炉受热面壁温计算中的应用与研究 P 6 8 7 ；鹿鹏等煤粉高 压超浓相气力输送的实验研究 P 6 9 1 ；李慧君等燃气锅炉的烟气凝结换热 P 6 9 7 ；沈国清等基于少量声学数据的炉内温度 场重建 1 , 7 0 2 ；付经伦等来流条件对排汽缸内非轴对称流动的影响 P 7 0 7 ；舒信伟等基于均匀设计和遗传算法的离心压缩 机叶片优化设计 P 7 1 3 ；王炜哲等迷宫轴封气流周向剪切力对转子动态特性系数的影响 P 7 1 7 ；訾宏达等汽轮机部分进汽 调节级三维流场的非定常数值模拟 P 7 2 1 ；牛培峰采用面式减温器的锅炉汽温自适应解耦控制系统 P 7 2 5 ；刘定平等应用 最小二乘支持向量机和混合遗传算法的制粉系统优化控制 P 7 2 8 ；鲍文等火电厂振动数据的二维提升小波压缩算法 P 7 3 2 ；王伟等基于符号有向图模型的故障诊断方法 P 7 3 6 ；唐义军等面向对象的火电厂主汽温控制方法 P 7 4 2 ；扬炜平 等湍流旋流扩散性燃烧温度脉动的数值模拟 P 7 4 8 ；李虹渡等单通道加热对矩形双通道管闻脉动的影响 P 7 5 2 ；王为术等 内螺纹水冷壁管内两相流动的摩擦压降特性 P 7 5 7 ；李平等高压加热器蒸汽冷却段导流筒内流动的数值模拟 P 7 6 2 ；周文 平等空冷凝汽器单元流场的耦合计算 P 7 6 6 ；宋在乐等不同燃烧条件对燃气火焰N O x 生成量的影响 f r 7 7 1 ；王学涛等焚烧 飞灰旋风熔融炉的热态熔融试验 P 7 7 7 ；陈汇龙等采用石灰浆液荷电雾化的脱硫机理试验研究 P 7 8 1 ；赵兵等声波与种 子颗粒联合作用下细颗粒脱除的实验研究 P 7 8 5 ；董建勋等计及催化剂失活的S C R 脱硝反应器设计的模拟分析 f r 7 8 9 ；解海 卫等垃圾焚烧烟气旋转喷雾干燥净化的实验研究 I 7 9 3 ；高建民等内循环多级喷动脱硫塔内的气固两相流动 P 7 9 7 ；刘 妮等燃煤脱硫剂孔隙结构分形特性的研究 P 8 0 2 ；王春波等钠盐对钙基脱硫剂烧结动力学的影响及孔结构的生成模型 P 8 0 5 ；高健等I G C C 系统关键部件的选择及其对电厂整体性能的影响一 1 气化炉篇 P 8 1 0 ；柏静儒等油页岩及半焦混合 燃烧的燃尽特性 P 8 1 5 ；于海龙等石油焦水煤浆在新型气化炉内气化过程的数值计算 P 8 2 0 。 乐海南摘自h t t p l l w w w ．e n g i n e e r i n gv i l l a g e 2 ．o r g ．c n 万方数据